РОЗДІЛ 2
ІНДУКОВАНЕ ОПРОМІНЕННЯМ ТА КОМПОЗИЦІЙНЕ РОЗУПОРЯДКУВАННЯ У ФОНОННИХ
СПЕКТРАХ КРИСТАЛІВ
2.1. Індуковане опроміненням комбінаційне розсіювання світла на акустичних фононах у кристалах GaP
Як вже зазначалося, серед зовнішніх чинників, які мають здатність цілеспрямовано змінювати фізичні характеристики твердих тіл, особливе місце належить високоенергетичному опроміненню, при якому внаслідок радіаційного дефектоутворення відбуваються зміни як у кристалічній структурі, так і в електронній підсистемі. Це, зокрема, стосується і широкозонних напівпровідників GaP і CdS, для яких відомі дослідження впливу опромінення на електронну структуру. Водночас результати, що стосуються впливу опромінення на розупорядкування гратки, обмежуються майже виключно іонно-імплантованими матеріалами, де дефектоутворення відбувається в тонкому приповерхневому шарі [51]. Що ж стосується динаміки гратки кристалів А3В5 і А2В6, опромінених високоенергетичними електронами, то на момент формування теми дисертаційної роботи таких досліджень не проводилось. Розупорядкування гратки, яке виникає внаслідок опромінення напівпровідника менш масивними високоенергетичними електронами, проявляється в спектрах КР значно менш помітно.
Введення точкових дефектів у кристали веде до появи в спектрах КР коливних мод трьох типів: локальних, резонансних та індукованих дефектами раманівських мод першого порядку з відмінними від нуля хвильовими векторами [52, 53]. Локальні моди проявляються в тих випадках, коли атоми поблизу дефекта коливаються з частотами, відмінними від фононих частот основного (ідеального) кристала, при цьому амплітуда локальних коливань різко зменшується зі збільшенням відстані від дефекта. Резонансні (квазілокальні) моди фіксуються в КР спектрах тоді, коли частота коливання дефекта знаходиться між частотами дозволених акустичних фононів основного кристала. Особливістю таких резонансних мод є різке зростання амплітуди коливань дефекта в деякому інтервалі частот [54].
Нами проведено дослідження спектрів КР кристалів GaP, опромінених високоенергетичними електронами, величини потоків яких змінювалися до 3?1018 см-2 (7.3 МеВ) та 7?1018 см-2 (14.5 МеВ) [55-58]. Опромінення здійснювалося при кімнатній температурі, методику опромінення описано в розд. 1.3.1. Для збудження КР нами використано Ar+ (? = 457.9, 488.0 і 514.5 нм) та He-Ne (? = 632.8 нм) лазери.
Рис. 2.1. Cпектри КР опроміненого потоками ? = 3?1015 см-2 (1), 1?1017 см-2 (2), 3?1018 см-2 (3) електронів енергією 7.3 МеВ кристала GaP при температурі 80 K з використанням у ролі джерела збудження лінії Ar+-лазера (? = 488.0 нм) та густина фононних станів GaP (4), розрахована в [59]. Спектри КР першого порядку монокристалів GaP, опромінених різними потоками електронів з енергією 7.3 МеВ, виміряні при температурі 80 ? для довжини хвилі збуджуючого випромінювання 488.0 нм, показано на рис. 2.1. Як видно, у всіх спектрах спостерігаються інтенсивні максимуми з частотами 365 та 404 см-1, які відповідають поперечним (TO) та повздовжним (LO) фононам у центрі зони Брилюена. Зміни частот цих коливань при збільшенні дози опромінення нами не зафіксовано. Зазначимо, що смуга з частотою 345 см-1, характерна для аморфного GaP [60], у спектрах опромінених зразків до максимальних доз також не проявляється.
Водночас у спектрах кристалів при опроміненні дозами ??1017 см-2 фіксуються два додаткові максимуми біля 100 і 220 см-1, інтенсивність яких зростає зі збільшенням Ф (рис. 2.1 - 2 і 3). Ці особливості не пов'язані з різницевими двофононними процесами, оскільки спектр КР другого порядку, виміряний при кімнатній температурі, при зростанні Ф не змінюється. Співставлення виявлених особливостей в спектрах зразків, опромінених вказаними вище дозами, з розрахунковими густинами фононих станів, отриманими в наближенні деформованих зразків [59], показало, що піки цієї функції (див. 4 на рис. 2.1) співпадають з частотами нових смуг. Виходячи з цього, враховуючи також дисперсію фононних гілок кристалів GaP, можна константувати, що додаткові смуги в спектрах опромінених зразків відповідають розсіюванню світла першого порядку на акустичних фононах з відмінними від нуля хвильовими векторами. Вони проявляються в спектрах КР у зв'язку з порушеннями правил відбору по хвильовому вектору внаслідок розупорядкування гратки, обумовленого утворенням радіаційних дефектрів у кристалі при електронному опроміненні. Відзначимо, що смуга при 100 см-1 відповідає розсіюванню світла першого порядку на індукованих розупорядкуванням поперечних (DATA), а при 220 см-1 - на поздовжніх (DALA) акустичних фононах. Такі максимуми спостерігаються для кристалів GaP, опромінених електронами з енергією як 7.3 МеВ, так і 14.5 МеВ.
Зазначимо, що КР першого порядку на заборонених правилами відбору акустичних фононах з відмінними від нуля квазіімпульсами спостерігалося внаслідок композиційного розупорядкування [61-63], в іонно-імплантованих кристалах [64-67]. Для пояснення появи та характеристики специфічних спектральних проявів індукованих розупорядкуванням смуг використовується декілька теоретичних моделей, зокрема запропонована Кавамурою зі співавторами з урахуванням змін електронних станів при розупорядкуванні кристалів [61], а в [53] вказується на важливість врахування процесів розсіювання вищих порядків через проміжні стани дефектів.
Однак, для пояснення індукованих розупорядкуванням спектральних особливостей напівпровідникових кристалів найчастіше використовується модель "просторової кореляції" ("просторового конфайнменту") фононів (англійська абревіатура SPM -"Spatial Correlation Model" або "Spatially Confined Phonon Model"), запропонована Шукером і Гаммоном [52] для пояснення раманівських спектрів аморфного кремнію. Потрібно відзначити, що модель "просторової кореляції фононів" також успішно використовується в нанокристалічних напівпровідниках для пояснення особливостей фононних спектрів, причому детальний аналіз форми ліній КР у таких об'єктах (збільшення ширини та асиметрія смуг
- Київ+380960830922