Ви є тут

Дистанционное зондирование атмосферы излучением ТЕА CO2-лазера

Автор: 
Шерстов Игорь Владимирович
Тип роботи: 
кандидатская
Рік: 
2001
Кількість сторінок: 
155
Артикул:
1000344682
129 грн
Додати в кошик

Вміст

2
Оглавление
Введение ' 4
Актуальность контроля газового состава атмосферы 4
Исторический обзор 5
Лидары дифференциального поглощения 9
Выбор основных параметров ДП-лидара на базе С02-лазеров 12
; Постановка задачи 23
Глава 1. Исследование параметров излучения TEA ССЬ-лазера 31
1.1 Введение 31
1.2 Описание конструкции лазера 3 2
1.3 Система возбуждения лазера 3 4
1.4 Исследование параметров излучения лазера 41
1.4.1 Газовые смеси СО2: Не 42
1.4.2 Газовые смеси С02 : N2 : Не 46
1.4.3 Газовые смеси С02: N2 54
1.5 Расходимость пучка излучения лазера 59
1.6 Поляризация излучения лазера 61
1.7 Перестройка длины волны излучения лазера 62
1.8 Выводы 64 Глава 2. Формирование коротких импульсов
излучения TEA С02-лазера 67
2.1 Введение 67
2.2 Экспериментальная установка 68
2.3 Влияние Н2 на параметры импульсов излучения лазера 69
2.4 Влияние добавок Н2 на ресурс работы лазера 74
2.5 Влияние N2 на параметры импульсов излучения лазера 76
2.6 Влияние добавок Не на параметры импульсов излучения лазера 78
2.7 Выводы 81
3
Глава 3. Дальность действия ИК лидара
на основе излучения ТЕА С02-лазера 82
3.1 Блок-схема лидара дифференциального поглощения 82
3.2 Отношение сигнал/шум 85
3.3 Численное моделирование эхолокации 87
3.4 Численное моделирование зондирования этилена 96
3.5 Выводы 98 Глава 4. Зондирование атмосферы с помощью мобильного
лидарного комплекса 100
4.1 Трассовый газоанализатор 100
4.2 Импульсный лидар дифференциального поглощения 107
4.2.1 Описание установки 107
4.2.2 Калибровка лидара 112
4.2.3 ТТ-режим зондирования 113
4.2.4 ОАБ-режим зондирования 118
4.3 Выводы 121 Глава 5. Моделирование дистанционного зондирования метана
с помощью 3-й гармоники излучения С02-лазера 123
5.1 Состояние проблемы зондирования метана 123
5.2Выбор линий излучения С02-лазера
для детектирования метана 128
5.3 Определение параметров излучателя 129 5.4Численное моделирование дистанционного зондирования метана 131
5.5 Выводы 138
Заключение 140
Библиографический список 142
4
Введение
Актуальность контроля газового состава атмосферы
С начала промышленной революции в атмосферу стали выбрасываться во все возрастающих количествах газообразные загрязняющие вещества, которые влияют на естественные физические и химические процессы в природе, ранее длительное время не испытывавшие подобных возмущений. Долговременное глобальное возрастание загрязнения воздуха подтверждается исследованиями на пробах полярного снега и льда, которые содержат небольшие воздушные пузырьки и сохраняют уникальную хронологическую запись изменений состава земной атмосферы. Эти исследования показали, что объемные концентрации метана и двуокиси углерода почти вдвое увеличились с доиндустриального периода по сегодняшний день [I]. Ускоренный рост загрязнения наблюдается начиная с 1950 г.
Из газообразных загрязнителей в настоящее время основной интерес представляют двуокись серы (502), окислы азота (N0*) и углеводороды (НС), а также продукты их реакции вроде кислот и окислителей. 802, И0Х и НС считают первичными загрязнителями, а продукты их реакции - вторичными. В промышленно развитых странах с высокой плотностью движения транспорта загрязнение воздуха связано в основном с активностью человека, т.е. с аптропогенным фактором, где с выхлопными газами автомобилей выбрасывается фактически 70% ЫОх и 25% НС, а вклад естественных источников загрязнения воздуха обычно пренебрежимо мал [2].
Не только первичные загрязнители могут быть основной причиной загрязнения атмосферы. В настоящее время преобладают комплексные механизмы, связанные, например, с образованием кислотных дождей или фотохимического смога. В нервом случае первичные загрязнители 802 и ЫОх преобразуются в серную и азотную кислоту, которые затем выпадают на Землю в виде кислотного дождя или тумана, а во втором ЫОх и НС преобразуются под действием солнечного УФ-излучения в токсичные окислители типа озона (03) или пероксиацстилнитрата
5
(PAN). Образующиеся вторичные загрязнители могут переноситься на большие расстояния, поэтому их концентрации вблизи источников выброса, например, вблизи дорог и больших городов, могут быть меньше, чем в сельских районах, которые раньше считались экологически чистыми.
Из вышесказанного видна актуальность организации глобального и регионального контроля газового состава атмосферы над крупными городами, химическими предприятиями с целью оперативного и своевременного обнаружения вредных выбросов в атмосферу и тем самым снижения вероятности возникновения техногенных аварий с глобальными экономическими и экологическими последствиями.
Необходимым условием для понимания различных процессов загрязнения тропосферного воздуха является чувствительное и избирательное детектирование многочислетгых следовых компонентов. Следовательно, необходима разработка новых физических и химических методов в дополнение к обычным методам. В связи с появлением мощных лазеров с широкими диапазонами перестройки, что позволяет обнаруживать многие вещества в малых концентрациях, интерес к спектроскопическим методам стал быстро расти. По сравнению с обычными методами, например, "мокрым" химическим и хроматографическим, спектроскопические методы имеют ряд уникальных преимуществ. Так, например, они обеспечивают возможность одновременного обнаружения и идентификации большого числа веществ. Кроме того, некоторые из новых методов (различные варианты лидара) позволяют находите трехмерные распределения концентрации загрязнителей воздуха.
Исторический обзор
Первые работы по мониторингу атмосферы с помощью коротких оптических импульсов относятся к 1938 году, когда группа французских исследователей смогла измерить высоту облаков, используя импульсы света от электрических разрядов [3].
6
Изобретение лазеров открыло новые возможности при исследовании атмосферы. Впервые в этой области лазер использовали Fiocco и Smullin [4], которые в 1963 году зондировали мезосферу с помощью рубинового лазера, а также Ligda'H3 Stanford Research Institute, тогда же зондировавший тропосферу [5]. Структура этих первых инструментов была очень простой: они включали лазер как передатчик, фотоумножитель с телескопом как приемник и осциллограф для отображения сигналов. Эти системы были использованы для детектирования обратного рассеяния от облаков, тумана и дымов.
Позже для регистрации основных газовых компонентов атмосферы было использовано Рамановское (комбинационное) рассеяние. С помощью этого метода Leonard в 1967 году с помощью азотного лазера зарегистрировал сигналы комбинационного рассеяния от О2 и N2 [6]. Годом позже Cooney произвел пространственно-разрешенные измерения N2 до высоты 3 км с помощью рубинового лазера [7], а в 1970 году Inaba и Kobayasi с тем же типом лазера провели спектральный анализ Рамановских эхо-сигналов от азота, кислорода и нескольких загрязнителей [8-10]. Основными недостатками этого метода являются невысокая чувствительность, обусловленная малостью эффективных сечений рассеяния, и возможные помехи от излучения флуоресценции. Поскольку эффективные сечения комбинационного рассеяния пропорциональны 1/Л4, желательно использовать лазерное излучения с малой длиной волны. Однако вследствие малости эффективных сечений комбинационного рассеяния применение Рамановских лидаров ограничивается случаями весьма высоких концентраций газовых компонентов атмосферы (N2, 02, Н20, С02) [11] и небольших расстояний (сотни метров) для малых газовых примесей (окислы серы и азота, озон, меган и др.).
Последующий прогресс в лидарной технологии связан с созданием новых перестраиваемых лазеров. В 1969 году Bowman впервые зарегистрировал флуоресценцию стратосферного Na [12], используя перестраиваемый лазер на красителе с ламповой накачкой, настроенный на линию D1 натрия на длине волны X = 589 нм.
Роль лазерной флуоресценции как метода контроля загрязнения атмосферного воздуха весьма незначительна. Эффективные сечения для излучения
7
флуоресцсшщи малы и сравнимы с сечениями для комбинационного рассеяния [11]. Кроме того, излучение флуоресценции распределено по большому числу спектральных линий и тушится в результате столкновений между возбужденной молекулой и другими компонентами в атмосфере. Использование перестраиваемых по частоте лазеров на красителях позволило использовать резонансную флуоресценцию и резонансное рассеяние для детектирования атомов и радикалов, например, ОН, которые играют очень важную роль в химических процессах как чистой, так и загрязненной атмосферы. Примером успешного применения метода резонансной флуоресценции явились дистанционные наблюдения слоев атомных № и К в верхней атмосфере.
Последним и наиболее важным из широко применяемых методов дистанционного мониторинга атмосферы является метод дифференциального поглощения (ДП), в котором используются спектральные свойства поглощения газов. Особенности и интенсивности поглощения, характерные для каждой молекулы, позволяют идентифицировать газообразные загрязнители, а также определять их концентрации. Эффективные сечения поглощения молекул обычно имеют значение порядка 10^° см2, т.е. на шесть-восемь порядков больше сечений комбинационного рассеяния. Это обусловливает гораздо более высокие чувствительности обнаружения, чем в случае комбинационного рассеяния и резонансной флуоресценции [13]. На измерении поглощения основано большинство используемых на сегодняшний день схем спектроскопического детектирования.
В ультрафиолетовой области (220-400 нм) возможности дистанционного газоанализа ограничены поглощением кислорода ниже 220 нм. В УФ-диапазо не находятся спектры поглощения многих интересных паров и газов: 802, Оз, N0, N0?., С12, ОН и др. В видимом диапазоне (400-700 нм) только несколько молекул имеют спектры поглощения, пригодные для использования в ДП методе: это Ы20, С12, 12, 03, Н20. В ближней ИК области (0,7-2,5 мкм) находятся обертоны и комбинационные колебательные полосы поглощения многих газов, однако их интенсивность примерно на два порядка величины меньше по сравнению с фундаментальными полосами. В этой области высокая чувствительность
детектирования газов невозможна за исключением случая длинных трасс при относительно высоких концентрациях газов (С02, Н20, СО, 02 и др.).
В среднем ИК диапазоне (2,5-25 мкм) многие молекулы обнаруживают характерные особенности поглощения. Полосы поглощения в этом спектральном диапазоне в основном обусловлены колебательно-вращательными переходами, тогда как в УФ-области они определяются электронными переходами молекул. Однако здесь дистанционный контроль загрязнения воздуха ограничивается атмосферными спектральными окнами прозрачности. Главные атмосферные окна приходятся на длины волн менее 2,5 мкм, от 3 до 5 мкм, и от 8 до 14 мкм. Вне этих спектральных окон пропускание резко уменьшается вследствие поглощения парами воды и двуокисью углерода [ 14], что затрудняет измерения. В далекой ИК-области (25-500 мкм) присутствуют сильные вращательные полосы поглощения воды, перекрывающие большую часть этого диапазона. Кроме того, в далекой ИК-области отсутствуют мощные лазеры, пригодные для дистанционного газоанализа.
В ДП-лидаре лазерные импульсы испускаются либо поочередно, либо одновременно на двух близких длинах волн: 7,оп, на которой излучение поглощается данным веществом, и A^ff, на которой излучение им не поглощается. Отношение амплитуд сигналов ДП-лидара на разных длинах волн зависит только от разности эффективных сечений поглощения и от концентрации рассматриваемого вещества на пути пучка.
Для реализации метода ДП требуется перестройка лазеров по частоте и излучение па двух различных длинах волн. Пионером в этой области является Schotland, который первый провел экспериментальный [15] и теоретический [16] анализ лидарного метода дифференциального поглощения (Differential Absorption Lidar, DIAL). В 1966 году он произвел первые измерения вертикальною профиля влажности, используя рубиновый лазер, который термически перестраивался вблизи линии поглощения паров воды.
Загрязнение атмосферы с помощью метода ДП впервые было измерено Rothe et al. [17], которые в 1973 году при измерениях на длинной трассе (на расстоянии до 4 км) над Кёльном зарегистрировали N20. Годом позже те же авторы сообщили о пространствснпо-разрешенном измерении N02 с помощью горизонтально сканирующего ДП-лидара [18]. В том же году Grant et al. [19] провели
9
калиброванные измерения N02, полученные при прохождении лазерных импульсов через кювету с известным количеством газа. Последний пример очень важен также потому, что структура использованной экспериментальной установки в настоящее время считается стандартной. В эксперименте была использована цифровая запись лидарных эхо-сигналов и компьютерная обработка. Такая структура позволяет применять лидарные технологии для количественных измерений, а также реализовать обработку и анализ результата? измерений в реальном времени, что совершенно необходимо дтя рутинных полевых измерений.
Лидары дифференциального поглощения
Лидары дифференциального поглощения получили широкое распространегае в последние 15-20 лет. Среди других типов дистанционных оптических газоанализаторов они обладают наибольшей концентрационной чувствительностью при обнаружении различных примесных газов в атмосфере [13]. В настоящее время известно около 100 стационарных и мобильных ДП-лидаров наземного и воздушного базирования для определения концентрации атмосферных газов и обнаружения примесей в атмосфере [20]. Дальность зондирования, пространственное разрешение, концентрационная чувствительность ДП-лидаров зависят от типа используемого лазера, его энергетических параметров, длины волны излучения, метода регистрации. Подробный обзор по лидарам дифференциального поглощения приведен в работе [68]. Несмотря на обилие экспериментальных результатов по обнаружению различных примесных газов в атмосфере и измерению их локальных и среднетрассовых концентраций, серийное производство лидаров пока не налажено. Это связано с трудностями по сертификации полученных результатов измерений и приданию им статуса официального документа. В число молекул, важных в экологическом отношении, входят практически все углеводороды (НС), а также окислы азота (N0, N02, N20), аммиак (ЫН3), 302, окислы углерода (СО, С02) и др.
Для организации оперативного контроля состояния атмосферы иг больших площадях ДП-лидарная система может быть установлена на автомобиле или на
10
борту летательного аппарата. При этом в отличие от методов "іп біШ" ДП-лидар дает возможность определять наличие той или иной примеси дистанционно на расстоянии до нескольких километров. Передвигаясь на местности от объекта к объекту, лидар позволяет в достаточно небольшой промежуток времени собрать информацию о состоянии атмосферы над контролируемым участком. Полнота информации зависит от типа лидара, мощности и диапазона перестройки используемого лазера, метода зондирования и многих других факторов.
Для идеальной ДП-лидарной системы требуется лазер с диапазоном перестройки от ультрафиолета до среднего ИК диапазона. Диапазон излучения лазера должен перекрывать по возможности больше полос поглощения различных молекул и лежать в пределах спектрального атмосферного окна. Этим требованиям лучше всего, по-видимому, удовлетворяют перестраиваемые диодные лазеры и оптические параметрические генераторы (ОПГ), но они обладают невысокой выходной мощностью. На практике, как правило, используют лидарные системы, построенные на базе того или иною перестраиваемого лазера. Иногда для расширения возможностей лидара применяют несколько различных лазеров [21], либо используют генераторы гармоник [22] лазерного излучения.
Схема ДП-лидара основана на рассеянии лазерного излучения назад в атмосфере. Такая схема особенно удобна для применения в УФ и видимой областях спектра, где велики как рэлеевское рассеяние, так и рассеяние Ми. Поэтому ДП-лидарные измерения применялись в основном для контроля Оз [23-26], 502 [27-30], КЮ2 [24, 31, 32], ^[33, 34], N0 [32, 35], С12 [36], паров Н20 [37] с использованием эксимерных лазеров, лазеров на красителях и др.
Спектры поглощения молекулярных газов заполняют практически весь диапазон от УФ до дальнего ИК. Наиболее широко спектры поглощения представлены в среднем ИК диапазоне от 4 до 12 мкм. В эту область попадают практически все загрязняющие газы, содержащиеся в промышленных выбросах предприятий и ТЭЦ, а также токсичные и отравляющие вещества. Однако в средней ИК-области коэффициенты обратного рассеяния намного меньше, чем в видимом и УФ-диапазонах. Это затрудняет измерения по обычной схеме лидара. По этой причине для проведения измерений используют отражение от существующих объектов (например, от возвышенностей рельефа местности,
11
зданий, деревьев и пр.) или от специально установленных уголковых отражателей, что позволяет определять среднюю конценірацшо поглотителей на пути пучка от лазера до отражающей мишени.
ДП-лидары ИК-диапазона продемонстрировали возможности мониторинга большого числа загрязнителей. В большинстве систем ИК-диапазона используются С02-лазеры (9-11 мкм) с прямым или гетеродинным детектированием. Кроме них также применяются HF (2,7-3 мкм) и DF (3,7-4 мкм) лазеры [41, 133], непрерывный He-Nc лазер (3,39 мкм) для малых расстояний [38], N20 (10-11 мкм) и CS2 (11-12 мкм) лазеры.
По ряду факторов наиболее удобными применительно к использованию в ИК ДП-лидарах оказались С02-лазеры [39]. Они достаточно просты и надежны, имеют высокий к.п.д., обладают большой средней мощностью в непрерывном режиме и пиковой мощностью в импульсе. Перестраиваемые непрерывные и импульсные С02-лазеры, работающие в диапазоне 9-11 мкм, в отличие от лазеров видимою и ближнего ИК-диапазонов удовлетворяют международным требованиям безопасности, согласно которым безопасная для глаз человека длина волны лазерных приборов должна быть более 1,5 мкм. В диапазон перестройки длины волны С02-лазеров попадают линии поглощения более 90 различных газов, в том числе: аммиак, этилен, озон, пары воды, гидразин, фосген, С02, SF6, NO, COS, СН20, СН2С1, CH2F, CHC1F2, CH2S, C2H6S, C2H3CI3, С3Н60, СбНиСю, C8HiaS, H4Ge и др. Для расширения спектроскопических возможностей лидаров на основе С02-лазеров возможно использование преобразования частоты излучения во вторую, третью и четвертую гармоники [22, 40, 124].
Среди ДП-лидарных систем ИК-диапазона следует отметить несколько постоянно действующих образцов:
1. Лидарная система GKSS Research Center (Geesthacht, Germany) на основе DF-лазера [41]. Система установлена на корабле, используется для детектирования НС1 над акваторией Северного моря.
2. Мобильная лидарная система МАРМ [42] на основе перестраиваемых С02-лазсров с гетеродинным детектированием. Разработана в Jet Propulsion Laboratory (Pasadena, California, USA). Смонтирована в фургоне грузового автомобиля.
12
\
3. Самолетная лидарная система NASA [43] на основе перестраиваемых TEA С02-лазеров. Регистрирует оптические сигналы диффузного отражения от подстилающей поверхности Земли.
4. Лидарная система Мюнхенского университета (Германия) [44], предназначенная для детектирования этилена.
5. ИК лидарная система National Physics Laboratory (Teddington, Middlesex, UK) [45], предназначенная для детектирования углеводородов.
Выбор основных параметров ДП-лидара на базе СОг-лазеров
Как было показано выше, ДП-лидары на основе перестраиваемых СОг-лазеров являются важным и необходимым инструментом для проведения дистанционного газоанализа и обнаружения загрязняющих примесей в атмосфере. Для правильного выбора параметров передатчика и приемника лидара необходимо придерживаться некоторых правил, проверенных экспериментальных путем. Основными параметрами, определяющими работу ДП-лидара в делом, являются:
1. метод региезрации;
2. диапазон спектральной перестройки и ширина линии излучения передатчика;
3. частота повторения и время задержки между зондирующими импульсами "on line" H"off line";
4. энергия, пиковая мощность и длительность импульсов излучения;
5. расходимость зондирующих пучков и угол зрения приемника лидара. Killinger et al. [40] использовали ДП-лидарную систему прямого
детектирования на основе двух перестраиваемых мини-ТЕА СОг-лазеров (20 мДж, 100 не, 55 линий [46]). С помощью этой системы на основной частоте излучения С02-лазера (9,2-10,8 мкм) было проведено дистанционное зондирование этилена (СгНД аммиака (NH3) [47], гидразина (N2EU) и остатков ракетных топлив (ММН, UDMH) [48], на второй гармонике излучения С02-лазера (4,6-5 мкм) - окиси углерода (СО) [49] и окиси азота (N0) [50], а также исследовали временное и статистическое распределение лидарных откликов при использовании
13
двухлазерной системы [51-54]. Было обнаружено, что лидарные эхо-сигналы, зеркально отраженные от ретрорефлектора, в значительной мере коррелируют и имеют намного большие статистические флуктуации, чем эхо-сигналы, зарегистрированные при отражении от диффузной мишени. Статистическое распределение последних близко к гауссову. Измерения коэффициента кросскорреляции показали, что его величина остается практически постоянной для времени задержки между зондирующими импульсами от 10 мкс до ~10 мс (состояние "замороженной" атмосферы) [51J, а затем начинает падать, что приводит к увеличению ошибок измерении концентрации газовых примесей. Показано, что минимальная регистрируемая разница мощностей лидарных откликов на линиях "on line" и "off line", несущая достоверную информацию о поглотителе, на практике составляет -2%.
Большинство ДП-лидарных измерений с помощью СС^-лазеров были проведены с использованием прямого детектирования. Однако лидары с гетеродинным приемом [42] имеют гораздо большую чувствительность [55]. Killinger ct al. [56] провели экспериментальное сравнение прямого и гетеродинного детектирования лидарных эхо-сигналов с помощью системы, содержащей гибридный TEA СОг-лазер. Лидарные отклики от зеркального ретрорефлектора или диффузной топомшпени одновременно регистрировались когерентным (гетеродинным) и некогерентным (прямым) способом. Обнаружено, что дисперсия мощности эхо-сигналов при гетеродинном детектировании намного превышает аналогичную величину при прямом детектировании, что сказывается на точности измерения концентрации загрязняющей примеси. Статистическое распределение лидарных сигналов для прямого детектирования имело гауссову функцию, для гетеродинного приема - нормальное распределение, что значительно уменьшало эффективность накопления сигнала в последнем случае. Было показано, что диффузная мишень по сравнению с зеркальным ретрорефлектором дает меньшие флуктуации лидарных сигналов. Кроме того, гетеродинные оптические системы очень чувствительны к вибрации, акустическим шумам и другим возмущениям фазы оптического сигнала, что является существенным недостатком по сравнению с простотой и неприхотливостью систем прямого детектирования.