Теория кооперативного вынужденного комбинационного рассеяния света

-2-
ОГЛАВЛЕНИЕ
Стр.
ВВЕДЕНИЕ..........................................................5
ГЛАВА I. ОБЗОР РАБОТ ПО КОГЕРЕНТНОМУ ВЫНУЖДЕННОМУ
КОМБИНАЦИОННОМУ РАССЕЯНИЮ (ВКР) СВЕТА.....................11
1.1. Когерентное ВКР ультракоротких импульсов..............19
1.2. Кооперативное (сверхизлучательное) ВКР................29
1.3. Солитоны в ВКР........................................38
1.4. Стохастичность в когерентном кооперативном ВКР........45
1.5. Резонансное когерентное ВКР...........................54
ГЛАВА II. КООПЕРАТИВНОЕ ВЫНУЖДЕННОЕ КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА В ПРОТЯЖЕННОЙ СИСТЕМЕ
2.1. Одномерная модель кооперативного ВКР в полуклас-сическом приближении.......................................59
2.2. Линейный режим когерентного ВКР.......................70
2.3. Кинетика кооперативного ВКР...........................80
2.4. Спектр кооперативного ВКР.............................95
2.5. Проявления нелинейности показателя преломления и динамического эффекта Штарка в спектральнокинетических свойствах кооперативного ВКР.................101
2.6. Влияние поперечной релаксации в КР-переходе на спектрально-кинетические свойства кооперативного ВКР и экспериментальные условия его реализации 103
ГЛАВА III. СТАТИСТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА КООПЕРАТИВНОГО
ВЫНУЖДЕННОГО КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ СВЕТА
3.1. Флуктуации энергий стоксова и антистоксова импульсов в линейном режиме когерентного ВКР......................... 113
3.2. Переход от флуктуационного к стабилизированному по
-3-
энергии режиму когерентного ВКР............................118
3.3. Флуктуации времени задержки и формы импульсов
спектра кооперативного ВКР.................................129
3.4. Влияние поперечной релаксации на статистические
свойства кооперативного ВКР................................138
ГЛАВА IV. ТРЕХМЕРНАЯ МОДЕЛЬ КООПЕРАТИВНОГО ВЫНУЖДЕННОГО КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ В ПАРАКСИАЛЬНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ
4.1. Основные уравнения кооперативного ВКР в трехмерной модели.....................................................145
4.2. Форма импульса кооперативного ВКР в трехмерной
модели. Поперечные эффекты.................................153
4.3. Диаграмма направленности кооперативного ВКР. Пределы применимости одномерной модели................................159
4.4. Сравнение теоретических и экспериментальных результатов по кооперативному ВКР в водороде.................164
ГЛАВА V. РЕЗОНАНСНОЕ КООПЕРАТИВНОЕ ВЫНУЖДЕННОЕ
КОМБИНАЦИОННОЕ РАССЕЯНИЕ СВЕТА В ПРОТЯЖЕННОЙ СИСТЕМЕ
5.1. Одномерная модель резонансного кооперативного ВКР
в полуклассическом приближении.............................172
5.2. Резонансное когерентное взаимодействие ступенчатого импульса с системой невозбужденных двухуровневых атомов 179
5.3. Кинетика резонансного кооперативного ВКР..............184
5.4. Опережающее резонансное кооперативное ВКР. Масштабные свойства резонансного кооперативного ВКР...............197
5.5. Спектр резонансного кооперативного ВКР. Влияние поперечной релаксации ....................................205
-4-
ГЛАВА VI. СТАТИСТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА РЕЗОНАНСНОГО КООПЕРАТИВНОГО ВЫНУЖДЕННОГО КОМБИНАЦИОННОГО РАССЕЯНИЯ СВЕТА
6.1. Флуктуации энергии стоксовых импульсов резонансного когерентного ВКР в коротком образце при слабом заселении конечного уровня..........................................215
6.2. Флуктуации энергии стоксовых импульсов резонансного когерентного ВКР в протяженной среде при слабом заселении конечного уровня..........................................221
6.3. Переход от режима крупномасштабных флуктуаций к
режиму стабилизации энергии стоксовых импульсов...........228
6.4. Флуктуации спектра резонансного кооперативного ВКР
в протяженной системе.....................................234
ГЛАВА VII. ТРЕХМЕРНАЯ МОДЕЛЬ РЕЗОНАНСНО КООПЕРАТИВНОГО ВКР В ПАРАКСИАЛЬНОМ ПРИБЛИЖЕНИИ
7.1. Основные уравнения резонансного кооперативного ВКР
в трехмерной модели.......................................238
7.2. Форма импульса резонансного кооперативного ВКР
в трехмерной модели. Поперечные эффекты...................244
7.3. Диаграмма направленности резонансного кооперативного ВКР. Пределы применимости одномерной модели....................250
7.4. Условия наблюдения резонансного кооперативного ВКР 254
ЗАКЛЮЧЕНИЕ........................................................259
ЛИТЕРАТУРА....................................................... 263
-5-
Введение
Актуальность исследования. В последнее время в связи с экспериментальными возможностями генерации коротких и интенсивных импульсов все большее значение приобретает проблема кооперативного или сверхизлучательного комбинационного рассеяния (КР).
Кооперативные свойства в КР обусловлены установлением межмо-лекулярных корреляций через поля, возбуждаемые отдельными рассеивающими центрами при условии сохранения когерентности их состояний (или, как говорят, сохранения фазовой памяти). Скорость такого процесса в значительной степени определяется величиной возбуждающего поля и потому кооперативное КР является пороговым эффектом, наблюдаемым лишь для весьма высоких мощностей накачки. Межмо-лекуллрные корреляции проявляются в относительно малой области, существенно изменяют временной масштаб и интенсивность рассеянного излучения.
В протяженных системах из-за запаздывания, усиления и ряда других эффектов кооперативное КР приобретает характер вынужденного КР (ВКР) (в дальнейшем оно называется кооперативным ВКР). Поэтому важными являются задачи, связанные с исследованием спектрально-кинетических свойств кооперативного ВКР при учете эффектов распространения возбуждающей и рассеянных волн и истощения накачки. В постановке данной задачи в работах [1-3] не рассматривалось также влияние поперечной релаксации на кинетику и спектр кооперативного ВКР.
Стохастическая природа спонтанного начала КР проявляется в усиленных импульсах ВКР. Их энергия и форма, а также спектр рассеянного излучения испытывают флуктуации. В связи с этим актуальным является рассмотрение статистических свойств кооперативного ВКР.
Для небольших чисел Френеля существенное значение ириобре-
-6-
тают дифракционные эффекты. Именно они в этом случае в значительной степени определяют форму импульсов и угловое распределение рассеянного излучения. В этой связи изучение влияния геометрии среды на свойства кооперативного ВКР и обоснование пределов применимости одномерной модели в теории кооперативного ВКР также представляются весьма значимыми.
При приближении частоты лазерного излучения к одной из частот перехода и заселении промежуточного уровня кооперативное ВКР приобретает ряд новых черт, представляющих определенный интерес, например для электронного ВКР. Поэтому исследование особенностей кооперативного ВКР при резонансном возбуждении тоже представляет собой актуальную и до сих пор слабо изученную проблему.
Цель настоящей работы состоит в следующем:
1. Разработать полуклассическую теорию кооперативного ВКР с учетом эффектов распространения возбуждающей и рассеянных волн, истощения накачки, дифракции, стохастичности начальной поляризации как в нерезонасном, так и резонансном случаях.
2. Определить форму импульса и спектра кооперативного ВКР при различных значениях параметров задачи как в нерезонансном, так и резонансном случаях.
3. Предложить аналитический метод решения полу классических уравнений кооперативного ВКР в линейном режиме и на его основе найти, в частности, угол наиболее интенсивной антистоксовой параметрической генерации.
4. Исследовать проявления флуктуаций начальной поляризации в спектрально-кинетических параметрах кооперативного ВКР (включая резонансное возбуждение) и найти режимы их относительно стабильного поведения.
5. Изучить влияние поперечных эффектов на кинетические и угло-
-7-
вые характеристики кооперативного ВКР и обосновать пределы применимости одномерных модалей, используемых для его описания.
Научная новизна работы. Новыми впервые полученными в данной диссертации являются следующие результаты.
Аналитически получено решение уравнений начальной (линейной) стадии процесса кооперативного ВКР при произвольном пространственном рассогласовании лазерной, стоксовой и антистоксовой волн и найден оптимальный угол антистоксовой генерации. На основе численного решения полной системы уравнений кооперативного ВКР при продольном возбуждении молекзої ступенчатым импульсом исследованы его спектрально-кинетические свойства при одновременном учете эффектов истощения накачки, фазовой модуляции и распространения лазерной, стоксовой и антистоксовой волн. Изучено влияние релаксации фаз рассеивающих молекул на кинетику и спектр кооперативного ВКР. Рассмотрен переход от флуктуационного к стабилизированному по энергии режиму кооперативного ВКР. Выявлены и изучены флуктуации времени задержки и формы импульсов, спектра кооперативного ВКР. Исследованы поперечные эффекты, найдено угловое распределение рассеянного излучения и получено условие применимости одномерного приближения в кооперативном ВКР для образца цилиндрической формы. Обнаружено удовлетворительное согласие развитой теории с экспериментом по кооперативному ВКР в водороде.
На основе численного решения полной системы уравнений резонансного кооперативного ВКР с учетом истощения накачки и эффектов распространения возбуждающей и стоксовой волн рассмотрены его спектрально-кинетические свойства при продольном возбуждении системы атомов ступенчатым импульсом. При слабом заселении конечного уровня КР-перехода обнаружены крупномасштабные флуктуации энергии стоксовых импульсов резонансного кооперативного ВКР. Най-
-8-
ден режим относительной стабилизации энергии и спектральных характеристик стоксова излучения. Рассмотрены дифракционные свойства резонансного кооперативного ВКР в параксиальном приближении.
Практическая значимость работы. Полученные в диссертации результаты представляют интерес для теоретических и экспериментальных исследований по нелинейной оптике. В частности, они могут быть использованы для выяснения оптимальных условий получения сверхкоротких импульсов большой мощности с варьируемой несущей частотой, оценки стабильности параметров излучения однопроходных комбинационных лазеров, определения констант поперечной релаксации, диполь-ных моментов и сечений КР атомных и молекулярных систем.
На защиту выносятся следующие основные положения:
1. При полном фазовом согласовании стоксовой, антистоксовой и лазерной волн и сохранении фазовой памяти рассеивающих центров кооперативное ВКР представляет собой синхронные последовательности стоксовых и антистоксовых импульсов определенной формы, а спектр состоит из ряда линий тонкой структры на стоксовой и антистоксовой частотах.
2. Форма импульсов кооперативного ВКР обусловлена его сверхиз-лучательным характером, а расщепление в спектре вызвано совместным действием возбуждающего, стоксова и антистоксова полей на раманов-ский переход.
3. При увеличении скорости поперечной релаксации структурные импульсы кооперативного ВКР трансформируются в стоксов и анти-стоксов моноимпульсы, а тонкая структура спектра изчезает.
4. С ростом энергии возбуждающего импульса происходит переход от режима крупномасштабных флуктуаций энергий стоксова и антистоксова импульсов кооперативного ВКР к режиму их относительной стабилизации. Флуктуации испытывают также время задержки
-9-
и форма импульсов кооперативного ВКР. Распределения кинетических параметров рассеянных импульсов имеют малую ширину и ассиметрию.
5. Для малых чисел Френеля диаграмма направленности стоксова (антистоксова) излучения кооперативного ВКР имеет расходимость в пределах дифракционного угла. При числе Френеля, большем единицы, расходимость излучения на протяжении всей длительности импульса определяется углом, по порядку величины равным геометрическому. При этом диаграмма направленности обладает лучевой структурой с угловыми размерами отдельных компонент (лучей) порядка дифракционного угла.
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на научных семинарах кафедры теоретической физики и астрономии Российского государственного педагогического университета (Санкт-Петербург), кафедры квантовой механики Санкт-Петербургского университета, Института физики АН Эстонии (Тарту), Института физики АН Беларуси (Минск), Санкт-Петербургского государственного института точной механики и оптики (технического университета), а также на 2-ом Всесоюзном симпозиуме по световому эхо (Казань, 1981), на 7-ой Всесоюзной Вавиловской конференции по нелинейной оптике (Новосибирск, 1981), на расширенном заседании секции ’’Лазерные люминофоры” (Звенигород, 1987), на 2-ой международной конференции ”Дифференциальные уравнения и их приложения” (Саранск, 1996), на 5-ом Всероссийском с международным участием совещании по материалам для источников света, электронных приборов и светотехнических изделий (Саранск, 2000), на 4-ой международной светотехни-
V
ческой конференции (Вологда, 2000), 4-ом международном симпозиуме по физическим явлениям и процессам в вакууме (Харьков, 2001), на 7-ом международном симпозиуме по фотонному эхо и когерентной спектроскопии (Новгород Великий, 2001), на международной конферен-
-10-
ции "Математические модели и методы их исследования” (Красноярск, 2001), международной конференции "Оптика-2001” (Санкт-Петербург, 2001). Основные результаты диссертации опубликованы в более чем 30 работах: [110-115], [124-126], [128-130], [135-138], [199-204], [212-219], [226,228,229,234,241].
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, семи глав и заключения, содержит 284 страницы основного текста, включая 54 рисунка. Список цитируемой литературы имеет 244 ссылки.
-11-Глава 1
ОБЗОР РАБОТ ПО КООПЕРАТИВНОМУ ВЫНУЖДЕННОМУ КОМБИНАЦИОННОМУ РАССЕЯНИЮ СВЕТА
Комбинационное рассеяние состоит в поглощении рассеивающим веществом фотонов частоты и и испускании фотонов другой частоты о/, так что разность квантов падающего и рассеянного излучения равна разности энергий начального и конечного состояний — Е*.
Если конечный уровень лежит выше начального > £1), то о/ = > 0) - излучается стоксов квант, если конечный уровень ниже начального (Ег < Е*), то а/ = и + шу > 0) - излучается антистоксов фотон. Этот эффект был впервые обнаружен Раманом и Кришнаном в газах и жидкостях [1] и одновременно с ними Мандельштамом и Ланд-сбергом в твердых телах [2] в 1928 г.
Теоретическое рассмотрение основных черт комбинационного рассеяния было проведено Плачеком [3]. В частности, им была получена формула для вероятности комбинационного рассеяния
і сі,—2
эг
W3 ,
■3 + Pj(u > ^ )
\£$М\2(кУ<КШ, (1.1)
(27Гс)‘
где нештрихованные величины относятся к падающему, а со штрихом - к рассеянному излучению. В формуле (1.1) pj(о», П) - плотность излучения поляризации j, приходящейся на единичный интервал частот и единичный телесный угол.
gtyW — _1 (ej'djr)(ejdrf) 2^
^ Hr UJri — U) OJrf -f- с,о
где е - единичный вектор поляризации, a div - матричный элемент дипольного перехода |/ > — |р >. Величина W{f дает вероятность того, что в единицу времени и единичный интервал частоты система под вли-
-12-
янием излучения перейдет из СОСТОЯНИЯ Фх в состояние ф/ к рассеится квант Ни' = Н(и) -1- произвольного направления и поляризации.
Из формулы (1.1) видно, что вероятность комбинационного рассеяния состоит из двух членов. Первый член зависит лишь от характеристик падающего излучения, в частности, плотности излучения и параметров среды. Он описывает так называемое ’’обычное” или спонтанное комбинационное рассеяние (СКР) [3-5]. Второй член дает вклад в вероятность, пропорциональную плотности рассеянного излучения. Этот член описывает индуцированное или вынужденное комбинационное рассеяние света (ВКР). В обычных условиях эксперимента И {ру = 3* Ю_20ВтГц"1рад“1см“3, Тш/3/(27гс)3 = 10~14ВтГц'~1рад'~1см~3) второй член мал по сравнению с первым и им можно пренебречь. В этом случае имеет место лишь спонтанное комбинационное рассеяние. С изобретением лазеров мощность возбуждающего излучения оказалась достаточной для получения плотности рассеянных фотонов, при которой вынужденные эффекты в рассеянии начинают играть заметную роль. Первые эксперименты, в которых было обнаружено вынужденное комбинационное рассеяние, были проведены Вудбери и Нгом в 1962 г. [7]. Экспериментально было установлено (см. обзоры [8-11]), что в отличие от СКР, ВКР возникает только при выполнении пороговых условий для падающего излучения, обладает высокой направленностью и имеет, как правило, очень узкий спектральный состав. Наряду со стоксовой и антистоксовой линиями первого порядка, наблюдаются линии стоксова и антистоксова рассеяния более высоких порядков, т.е. с частотами, отличающимися от частоты возбуждающего излучения на величину где / = 1,2,3,...- порядок компоненты рассеяния. Объяснение этих и ряда других свойств ВКР было дано в основном в течение первого десятилетия с момента открытия этого явления [12-40]. Исследования, относящиеся к этому времени, условно можно объединить в несколько групп.
- 13-
К первой группе относятся работы, посвященные анализу закономерностей взаимодействия молекулы с излучениями, частоты которых различаются между собой на колебательную частоту молекулы. Эти работы выполнялись в рамках как классических [12-16], так и квантовых [17-22] представлений о взаимодействии излучения с веществом.
Другая группа работ содержит исследование ВКР на образцах конечных размеров с учетом экспериментальных условий (потерь, геометрии эксперимента и т.д.). В этих работах можно различить два подхода к решению такого типа задач: волновой и вероятностно-энергетический. Волновой подход [23-30] основан на решении уравнений Максвелла с учетом нелинейного взаимодействия электромагнитных волн в рассеивающей среде. Этот подход был наиболее успешно применен для решения задач о пространственном и угловом распределении рассеянного излучения.
В основе энергетического подхода лежат уравнения переноса излучения (или так называемые балансные уравнения) в рассеивающей среде. Энергетический подход сравнительно просто позволяет оценить эффективность преобразования излучения, величину порога, развитие процесса в пространстве и времени, если характерные времена рассеяния больше времени поперечной релаксации в романовском переходе. ВКР, протекающее при таких условиях, будем называть обычным или стационарным ВКР [31-40].
Вопросы, относящиеся к свойствам стационарного ВКР, продолжают интересовать исследователей и по настоящее время [41-81]. Исследования этого вида ВКР сосредоточены в основном в трех областях. В первой области усилия ученых направлены на получение интенсивного лазерного излучения в инфракрасном диапазоне с использованием первой стоксовой компоненты нерезопансного ВКР, наиболее эффективно усиливаемой в направлении назад, именно в стационарном случае (водо-
- 14-
род, метан, бензол и т.д.) [41-53]. Второе направление образуют исследования, ца^ыо которых является получение далекого инфракрасного перестраиваемого лазерного излучения. Эта задача решается путем преобразования и усиления излучения лазера на красителях при резонансном электронном ВКР (пары атомов щелочных металлов или атомов с относительно простой системой уровней) [54-68]. И наконец, проблема создания устройств для генерации перестраиваемого лазерного излучения в ультрафиолетовой области стимулирует работы по исследованию параметрического антистоксова рассеяния, для которого в стационарном режиме условия генерации наиболее оптимальны [69-81].
Начиная, примерно, с конца 60-х - начала 70-х годов в ВКР появилось новое, быстро развивающееся направление, связанное с явлениями запаздывания отклика комбинационно активной среды на действие ультракоротких возбуждающих импульсов [82-115]. Первые экспериментальные исследования нестационарного или переходного ВКР были проведены Хагенлокером, Минком, Радо [82], Мэком, Карманом и сотр. [83-84]. Начало теоретического изучения этого вида ВКР положено работами Ахманова, Драбовича и сотр. [86,87], а также Кармана, Ванга и сотр. [88,89]. К настоящему времени установлено, что максимальное усиление входного стоксова сигнала приходится на заднюю часть импульса накачки, оно независимо от ширины линии КР и меньше усиления в стационарном ВКР для импульсов с той же самой пиковой интенсивностью накачки. Кроме того, усиление зависит только от полной энергии импульса накачки, а не его интенсивности [82-89].
Переходное ВКР реализзгется, если длительность импульса накачки меньше или сравнима с временем поперечной релаксации в рамановском переходе. При этом энергия импульса такова (плотность потока ~ 107 *г 10° Вт/см2, длительность ~ 0,5 -т- 5 не), что существенного изменения населенностей уровней в процессе ВКР не происходит [87]. Так как
-15-
переходное ВКР имеет место при условии сохранения фазовой памяти, его можно назвать также когерентным ВКР [111,115].
Более высокая интенсивность импульса накачки, нежели в экспериментах [82-85] (~ Ю10 Вт/см2), его большая длительность (5-г20 не) и укороченность переднего фронта (доли не), определенное давление газа в кювете и т.д.[116]) в условиях сохранения фазовой памяти рассеивающих центров приводят к новым свойствам ВКР, отличным от стационарного [31-81] и переходного [82-115] ВКР. К ним относятся, прежде всего, кроме упомянутого выше наличия более высокого порога для возникновения эффекта, импульсный характер рассеяния, несмотря на стационарность волны накачки, существование времени задержки, в течение которого интенсивность рассеянного света со значений близких к нулю возрастает для возможного максимального значения, зависимость временного масштаба от интенсивности импульса накачки ( а не его энергии) и числа молекул системы, переход их значительной доли в процессе ВКР из основного состояния в возбужденное, расщепление линий рассеянного излучения [116-134]. Так как в этом случае в рассеянии участвует значительная часть молекул и межмолекулярные корреляции приводят к неаддитивности их вкладов в интенсивность рассеянной волны, то когерентное ВКР в этих условиях называют также кооперативным [116-ИВ, 121-138] или сверхизлучаетельным [119,120] ВКР. Этот вид ВКР обнаружен и исследован экспериментально Пивцовым, Сафоновым, Заболотским и сотр. [116, 131-134]. Кооперативное ВКР-преобразование входного излучения на смещенных частотах рассмотрено в работах [139-143].
При определенных условиях (форма импульса накачки, его интенсивность, наличие фазовых сдвигов между ним и входным стоксовым импульсом и т.д.) возможно формирование в КР-среде уединенных волновых пакетов на стоксовой частоте, перемещающихся в ней с относи-
-16-
телъно малой скоростью и сохраняющим свою форму на большом протяжении по мере распространения. Такой режим ВКР принято называть солитонным [144-172]. Солитоны ВКР - аналог солитонов, открытых Мак Колом и Ханом при решении задачи о распространении мощных лазерных импульсов в резонансной среде [173]. Именно работы последнего и стимулировали поиски подобного явления в ВКР. Теоретически найдены различные формы как уединенных солитонов [144-151,153], так и А^-солитонные решения [152-155]. Экспериментально солитоны ВКР впервые наблюдали Дрюль, и сотр. [156]. В теории предсказанные виды солитонов могут существовать при произвольном соотношении между длительностью импульсов накачки и стоксова импульса с одной стороны и временем поперечной релаксации среды - с другой. Экспериментально же солитоны ВКР, обнаруженные к настоящему времени, наблюдаются только в стационарном случае [156,159,161,165,167-169].
В отсутствии внешнего стоксова сигнала излучение на смещенных частотах возникает вследствие спонтанного КР. Оказалось, что стоха-стичность зарождения этого вида излучения проявляется в импульсах ВКР, развившихся из него в ходе последующего усиления [174-204]. Возможность существования крупномасштабных флуктуаций в ВКР впервые теоретически предсказана Реймером, Ржажевским и Мостовским [176,177], а первые экспериментальные исследования такого рода явлений принадлежат Валмслею, Реймеру [180], а также Фабрициусу, Нат-терману и Линде [181]. Крупномасштабные флуктуации испытывают энергия, форма, интенсивность и спектральные характеристики стоксова и антистоксова импульсов ВКР [178,179,182-189,200,201]. Особенно сильно этот эффект проявляется в когерентном ВКР относительно слабого лазерного излучения [174-192]. Распределение стоксовых импульсов по энергиям в этом случае имеет экспоненциальную форму. В более интенсивных полях, когда эффективность преобразования лазерного
-17-
излучения в рассеянное значительна, а накачка сильно истощается, нарастание нелинейности процесса приводит к возникновению максимума в соответствующем распределении и уменьшению его ширины [193-198]. Аналогичное явление имеет место при нелинейности когерентного ВКР, возникающей из-за изменения населенностей [199-204].
При приближении частоты возбуждающего излучения к одной из атомно-молекулярных частот интенсивность антистоксовой компоненты падает, а соответствующий промежуточный уровень - заселяется. ВКР при таких условиях называют резонансным. Наложение когерентного взаимодействия лазерной волны с резонансным переходом на процесс КР приводит к его существенному усложнению. Поэтому число исследований, проведенных в этом направлении, невелико [207-219]. Подавляющую часть явлений в когерентном резонансном ВКР можно изучить лишь па основе численного решения соответствующих уравнений [212-219]. Экспериментально резонансное ВКР, обычно наблюдаемое на электронных подуровнях [54-68], в когерентном случае пока не исследовалось.
В большинстве работ [86-102, 105-115, 117-132, 134-155, 157, 158], [160, 163, 165, 172] и [193-195, 199-204, 207-219], посвященных когерентному (кооперативному) ВКР, рассеяние рассматривается в рамках по-луклассического подхода: система молекул описывается квантовомеханически, а поля рассматриваются как классические. Молекулы описываются с помощью уравнения Шредингера для волновой функции или уравнения Лиувилля фон Неймана для матрицы плотности, а поле - с помощью волнового уравнения Максвелла в диэлектрической среде с источником, определяемым поляризацией, наведенной падающим излучением (см. форм. (2.1)-(2.3) или (5.1)-(5.3)). Квантовая теория поля находит в основном применение при исследовании стохастических явлений в рассеянном излучении [174-179,182-184,187-192].
-18-
В подавляющем числе работ по когерентному (кооперативному) ВКР [86-102,106-111], [117-132,134,139-155,157,158,160,163], [165,172] и [193-195,199-204,207-218] предполагается, что среда имеет выделенное направление, вдоль которого происходит рассеяние. В соответствии с этим принимается одномерное приближение, что значительно упрощает уравнения (2.1)-(2.3) или (5.1)-(5.3) и методы их решения. Лишь в ряде исследований используются неодномерные модели ВКР [105,112-115,135-138], [167,168,182-184,187], [191,192,219].
Другое упрощение уравнений (2.1)-(2.3) или (5.1)-(5.3) связано с тем, что в оптической области спектра для максимальных полей, достигаемых в современных лазерах (плотность потока 1011 Вт/см2) выполняется условие
< 1, (1.3)
Е f dkm
где Ej - амплитуды полей участвующих в рассеянии, со km - частоты и dkm - дипольные моменты переходов молекулы. Это условие позволяет применить к вышеназванным уравнениям метод усреднения Боголюбова - Митропольского [220] и перейти в них к медленно меняющимся амплитудам.
Получаются системы так называемых укороченных уравнений для амплитуд полей и элементов матрицы плотности (уравнения (2.25), (2.26), (2.3б)-(2.38), (5.13)). Эти уравнения в отличие от исходных уравнений (2.1),(2.3) или (5.1)-(5.3) уже не содержат вторых производных по координате и времени.
Рассмотрим основные работы по когерентному (кооперативному) ВКР, выполненные к настоящему времени в рамках как полуклассиче-ского подхода, так и на основе квантовой теории. Они посвящены исследованию как собственно когерентного (кооперативного) ВКР, так и его резонансного приближения.
-19-
§1.1. Когерентное ВКР ультракоротких импульсов [82-108]
Рассмотрим КР импульсов длительностью меньшей времени поперечной релаксации Т2 (такие импульсы принято называть ультракороткими). Амплитуда их поля Еі и несущая частота сої таковы, что
где д = 1,2 - соответственно, начальный и конечный уровни, а г =
3,4,...- промежуточные уровни процесса рассеяния, с1гд и игд - соответственно, частота и матричный элемент дипольного перехода |г > — |д >. Значение <7=1 отвечает стоксову, а 9 = 2 - антистоксову иалучению. Параметрическое возбуждение стоксовых и антистоксовых компонент более высокого порядка не учитывается.
Условие (1.4) позволяет просуммировать по промежуточным состояниям и перейти к эффективной двухуровневой системе ( с уровнями 1 и 2). Соответствующие уравнения (2.24), (2.25), (2.36)-(2.38) и их вывод приведены в §2.1.
В зависимости от интенсивности возбуждающего излучения и его формы, длины системы имеют место различные условия протекания процесса рассеяния.
Оценки, проведенные в [86,87], показывают, что для импульсов накачки длительностью т/ ~ 10-11с и полями вплоть до значений Е1 ~ 107В/см населенности уровней практически не меняются (2 « 1). В этом (линейном) случае уравнения ВКР в пренебрежении встречной стоксовой волной имеют более простой вид
дЕі | 1 дЕі
дг VI ді
= цЕЕ8 4- і—^аЯ* ехр(—іАкг)Еа,
и8 иа
(1.5)
где
-20-
V = -« Е а/|£/|2Л + *(АВД+/За£г*^ехр(гДЬ)-^,
<Я /=8,0,/ 12
#12 ’ 27ГШ3>а//5>а71 д №$,а ^ ^
^= Т"’ 7*>а = ~у~п1а-' А* = ~Г'Т2 = Г*
В подавляющем числе рассматриваемых работ [86-89,91-108], как правило, анализируется случай, когда поляризуемости молекул в основном и возбужденном состояниях близки друг другу. В этом случае, зависящим от разности поляризуемостей состояний |1 > и |2 > динамическим эффектом Штарка можно пренебречь.
Ослабление возбуждающей волны при ее распространении по образцу зависит от его длины. В работах [86-89,93-97,106-108] рассеяние рассматривается для таких длин, когда истощение накачки мало и не учитывается = £*(0,£)). В этом случае ВКР описывается еще более
простой системой уравнений
дЕ 1дЕ3 .
~яГ~ + —лГ = Щ
ог у$ оЬ
ЯР 1 ЙГ
= гъЛехр^ ДВД, (1.6)
Л О Г>
— = гф8Е1Е{ + Д>ВДехр(гДЬ)) - —.
Рассмотрим вначале ВКР в условиях группового сихронизма падающей и рассеянных волн (г/ = = уа = у) [86-94, 98-108]. Такое
предположение оправдано для образцов с длиной, меньшей длины группового запаздывания
Ь « Тр/\ь]1 - г)/,1!,
где тр - минимальная ширина импульсов, подаваемых на вход, или развившихся в процессе взаимодействия (/, /' = /,5,а). В условиях, когда можно пренебречь антистоксовой компонентой (например, при
-21-
|/л0| << \у$\) [128]), уравнения (1.6) можно записать в виде
^ = *7.ад, — = »дед -~ (1.7)
где т — I — z|v - запаздывающее время.
Уравнения (1.7) в отсутствие внешних стоксовых полей (режим генерации) решены Ахмановым и др. в работе [86,87]. Собственные флуктуации среды описывались введением в уравнение для поля-
ризации случайной внешней силы G(z, £), такой что G(z,t)G(z',t') = gS(t — t')S(x — х'), д = const.
Решение для усредненной по времени интенсивности стоксовой компоненты имеет вид
U(j) z=gl2s\E(0,t)\2jdtexp^~j //02['М£',*)№'> (1.8)
о где
т 1/2 ~ / Г(y)dy
Г2 T-t
,Г(у) = 2Ър9Т2\Е1(0,у)\\
/о- модифицированная функция Бесселя нулевого порядка. Из решения
(1.8) следует, что для прямоугольного возбуждающего импульса с шириной Т1 « Т2 и больших усилений (Фг(£,г) >> 1)
Го = 2г)8(38Т2\Е\^\ - статический коэффициент усиления (2?/°^ = 25/(0,$)). Из формулы (1.9) видно, что в случае переходного ВКР усиление стоксовой компоненты зависит от времени и меньше усиления при стационарном ВКР.
Решение уравнений (1.7) при наличии внешнего стоксова сигнала, превышающего уровень квантового шума (режим усиления), проведено Карманом и др. в работе [88]. Задача решается с краевыми условиями
й,(<М)*0, Я(*,0) = £,,(*, 0) = 0.
-22-
Решение уравнений (1.7) в этом случае имеет вид
г
Д;(т - Ь)Е;(0, (г - *))ехр(-*/Г2) $о(г,*)
Еа(г,$ = Ев(0,т)+2гъРв /
(1.10)
о
где 1\ - модифицированная функция Бесселя первого порядка. В пределе больших усилений (ФоОМ) >> 1) Для прямоугольного импульса с шириной Т1 « Т2 из решения (1.10) следует
Из сравнения решений (1.9) и (1.11) видно, что режимы усиления и генерации отличаются предэкспоненциальными множителями. Отметим, что решепие типа (1.10) было получено также Вангом в работе [88].
Интегрирование в формуле (1.10) может быть произведено, если £*(0,т) а £5(0,т). При невыполнении этого условия решение (1.10) анализировалось в работах [90-92]. Хилфер и Меньяк произвели приближенную оценку интеграла (1.10) при произвольной форме импульсов накачки и затравочного стоксова импульса и взаимном смещении их максимумов. Они установили, что форма импульса накачки слабо влияет на усиление, а наиболее оптимальные условия для роста стоксова импульса возникают, если этот импульс на входе отстает от импульса накачки
Заданное поле накачки может зависеть не только от времени, но и от координаты. Ясно, что эти изменения с расстоянием должны быть обусловлены действием не стоксовой волны на волну накачки, а другими причинами. Такая ситуация возникает, например, когда необходимо учесть поглощение лазерного излучения или изменение его интенсивности в кювете вследствие фокусировки. Именно такую ситз^ацию и рассмотрели Коттер и Уайт [93]. Поле накачки полагалось равным
(1.И)
[90,91].
Е{(г, <) = Щ0, £)/(г) ехр(—0,5Дг),
где (З - коэффициент поглощения, Ь - конфокальный параметр, а г/ -координата фокального сужения лазерного пучка.
Решение уравнений (1.7) в этом случае имеет прежний вид (1.10),
интегралом.
Связь и взаимное влияние стоксовой и антистоксовой волн в пренебрежении дисперсией рассматривалось Херрманом [94]. В работе предполагается, что комбинационные восприимчивости слабо зависят от частоты ('у$0] — 7аР1 = «О- Исследуется влияние фазового рассогласования стоксовой и антистоксовой волн (Ак) на их усиление в ВКР. Решение уравнений (1.5) ищется в случае больших коэффициентов усиления
где Са,5 - постоянные, а II[г, т)- коэффициент усиления [II [г,т) » 1). Было найдено, что на расстоянии 2 > го, на котором и(г,т) » 1 , коэффициент усиления имеет вид
но с заменой г —>■ / }{г,)Мг1 и добавлением множителя ехр(—0, 5/Зіг) перед
Еа = СаЕі(0,т) ехр(гАкг/2 - т/Тц) ехр[и(г,т)], Е8 = С8Еі(0,т)ехр(-іАкг/2 -т/Т2) ехр[1/{г,т)},
(1.13)
Акт (г — го)
т = (р+дт^)1/з+са - є2)1'3, сх{р) = ^ 2Р,
а отношение постоянных задается формулой
Са /2(а + 2)/3 + 2г/У(а + 1)/3
С, (1 +а//2\/3)2 + /2(о + 1)/3
(1.14)
-24-
Абсолютные значения постоянных С8 и Са нельзя найти из краевых условий задачи, так как решение (1.13), (1.14) справедливо только при г > 20 (г0 ф 0).
Анализ решений (1.13), (1.14) показывает, что при сильном фазовом рассогласовании А к > Фо/Ь(Р « 1), где Фо задается формулой
(1.9), \Са\2 « \С8\2 и решение (1.12) для 1$ переходит в решение (1.11). Как и в стационарном ВКР, при А к = 0 нет усиления ни стоксовой, ни антистоксовой компонент. Заметное возбуждение антистоксова излучения получается, когда А к и ^о/Ь являются величинами одного порядка. Максимум усиления достигается при Актах ~ 2'&о/Ь .
Обратимся теперь к работам, в которых когерентное ВКР в приближении заданного поля накачки рассматривается в диспергирующих средах [95-97]. В них анализируется случай нормальной дисперсии рассеивающей среды (у\ < у8)- Рассеянная волна формируется из флуктуаций среды. Вводя запаздывающее время г = Ь - г/у и добавляя в уравнение для 72 случайную силу (7(г,г), из уравнений (1.5) в пренебрежении антистоксовой компонентой можно получить
- 4^ = ЗДЕь ^ = *0З^Е, + С(*,т)), (1.15)
где
V = у[1 - у;1.
Решение уравнений (1.15) для длин г << Ьи = т/|^| совпадает с решением, привлекаемым ранее. При г >> Ь„, как установлено Ахмановым и др. [95-97], возможно образование стационарных стоксовых мод (ССМ), характеризующихся постоянной длительностью с интенсивностью, экспоненциально нарастающей с ростом г. В частности, для импульса накачки, имеющего колоколообразную форму
£,(0,т) = ЕцасИ \т/т1),
-25-
ССМ имеет вид 2_2n
h = ПЛ і + ті/ГаГ(2п)Г(т>/Г2)Г(2п - 1 - г/Г2)Г-4(п)ехр(2Гт2)^2т(г),
(1.16)
где
И = ^/7sßtEiflT?/w, Г* = (2n - 1 - т,/^) V
стационарный декремент нарастания,
- стационарный профиль моды, а Г(п) - гамма-функция. Из решения
(1.16) следует, что в случае когерентного ВКР (г/ << Тг) и больших усилений (n >> 1) ССМ принимает форму
Наряду с этим авторы работ [95,97] рассмотрели рассеяние фазово-модулированной накачки. Было установлено, что на длинах системы z < Ьи усиление стоксова рассеяния фазово-модулированного возбуждающего импульса обнаруживает насыщение. При одновременном учете амплитудной и фазовой модуляций накачки, т.е. при z > Lu в рассеянии имеют место сложные эффекты конкуренции процесса образования ССМ под действием амплитудной модуляции и эффектов подавления усиления стоксовой волны вследствие фазовой модуляции, ранее рассматриваемых отдельно. Отметим, что качественный анализ эффектов, связанных с рассеянием ультракоротких импульсов света в диспергирующей среде проводился также в работах [87,88].
Обратимся теперь к работам [90-92, 100-106], в которых исследуется когерентное ВКР в образцах длины
h = gisßs ехр(2Гтг)£2 .
7ГП
(1.17)
ТГПШа
(1.18),
-26-
Как показано Раутианом и Чернобродом [122-124], а также автором [126], при условии (1.18) становится существенным учет истощения накачки [104]. Решение уравнений (1.5) можно выполнить лишь численно.
В пренебрежении антистоксовым излучением в режиме усиления такое решение проведено Дунканом, Махоном и др. [90], а без учета динамического эффекта Штарка - Хилфером и Меньяком [91,92], а также Акерхальтом и Курнитом [101], Беспаловым и Стаселько [102], Кулагиным и Усмановым [98], Каченом и Лаудермилком [99], Дари и Кайзером [100]. Авторы работ [90-92,98-99] анализировали энергетические характеристики волн КР и накачки по мере их распространения в среде. Полученные ими решения показывают, что импульс накачки после прохождения образца обнаруживает серию затухающих осцилляций, число которых определяется его интенсивностью и длиной системы. Чем выше эти величины, чем большее количество осцилляций имеет место. В пренебрежении эффектом Штарка выходная интенсивность волны накачки в промежутках между пиками принимает нулевые значения, а при его учете - такое явление отсутствует. Биения обнаруживает также и стоксов импульс. Кроме того, Хилфер и Меньяк [91,92] установили, что начиная с некоторой длины £о, истощение накачки столь значительно, что Е\ « Es. В этом случае для решения уравнений (1.5) (Еа = 0) при значениях z > Lq ими был применен метод, аналогичный использованному Карманом и Вангом [88,89]. Это решение отличается от решения (1.10) тем, что в нем необходимо произвести замену Ei —> Es, а функцию Бесселя Д заменить функцией Д. Анализ этого решения показывает, что средняя интенсивность накачки при больших длинах убывает с расстоянием как z~1/2 [91]. Дари и Кайзер [100' анализировали ВКР-усиление малого стоксова импульса, распространяющегося во встречном направлении по отношению к импульсу накачки в слабо переходном случае. Ими установлено, что на начальной стадии усиления