2
ОГЛАВЛЕНИЕ
Введение..................................................................5
Глава 1. Резонансный оптический разряд (POP)...............................п
I. I Радиационно-столкновительная модель..................................18
1.2 Кинетика ионизации паров натрия и цезия...............................21
1.3 Колебания в плазме резонансного оптического разряда...................28
1.4 Резонансный оптический разряд как эффективный способ создания переохлажденной
плазмы...............................................................34
1.5 Использование POP для разделения изотопов.............................39
1.6 Ионизационное просветление и потемнение газа..........................45
1.6.1 Распространение излучения в стационарном случае................46
1.6.2 Динамика распространения излучения при ионизации газа..........49
Выводы...................................................................55
Глава 2. Резонансный оптический разряд на переходах
МСЖДУ ВОЗбуЖДСННЫМИ СОСТОЯНИЯМИ аТОМа...............................57
2.1 Плазма в ноле непрерывного излучения, резонансного переходу между возбужденными
состояниями атома...................................................59
2.2 Поддержание плазмы импульсно-периодическим лазерным излучением........72
2.3 Резонансный оптический разряд на возбужденных атомах в азоте..........76
Выводы................................................................ 81
Глава 3. Образование плазмы при воздействии квазирезонансного излучения на поверхность металла..............................................................83
3.1 Образование плазмы в квазистационарном режиме при насыщении резонансного
перехода.............................................................84
3.2 Образование плазмы в квазистационарном режиме в отсутствии насыщения резонансного перехода..................................................88
3.3 Образование плазмы при действии короткого импульса....................94
3.4 Математическая модель образования плазмы..................................100
3.5 Воздействие нерезонансного ультрафиолетового излучения на поверхность
алюминия.................................................................105
3.6 Воздействие резонансного излучения на поверхность алюминия...............111
3.7 Сравнение с эксперименталнымн результатами................................115
Выводы........................................................................119
Глава 4. Лазерное охлаждение плазмы с резонансными
ионами......................................................... .121
4.1 Лазерное охлаждение ионов.................................................122
4.2 Лазерное охлаждение плазменных ионов в присутствии "греющего"
электроны СВЧ излучения...................................................124
4.3 Оптимальные условия лазерного охлаждения..................................129
4.4 Лазерное охлаждение разреженной плазмы с учетом рекомбинации и других
элементарных процессов....................................................133
4.5 Приближение однокомпонентной плазмы (ОКП) и вигнеровская кристаллизация 142
4.6 Броуновская динамика электрон-ионной плазмы, охлаждаемой лазерным
излучением...............................................................143
4.6.1 Кулоновское взаимодействие.........................................145
4.6.2 Тепловое взаимодействие ионов с фоном..............................146
4.6.3 Взаимодействие со световым полем: сила спонтанного светового давления 147
4.6.4 Флуктуационный нагрев..............................................149
4.7.5 Результаты.........................................................149
4.7 Корреляционный и рекомбинационный нагрев в ультрахолодной плазме..........156
4.6.1 Корреляционный и рекомбинационный нагрев электронов................157
4.6.2 Корреляционный нагрев ионов........................................162
Выводы........................................................................165
Глава 5. «Оптическая мембрана» в ультрахолодной
плазме: эффекты и применение......................................167
5.1 Взаимодействие «оптической мембраны» (ОМ) с плазмой.......................167
5.1.1 Структура и основные свойства ОМ...................................167
4
5.1.2 Оптоэлеюрический эффект..............................................169
5.1.3 Свстоиндуцированный «осмос»..........................................170
5.1.4 Эффект разделения ионов..............................................171
5.1.5 Двойной слой, индуцированный ОМ......................................171
5.2. Магнитооптическая ловушка для УП...........................................174
Выводы..........................................................................177
Глава 6* Процессы в резонансных доменах агрегатов металлических наночастиц и модификация оптических спектров агрегатов в импульсных лазерных полях..................................................................179
6.1 Модель резонансного домена наноагрегата во внешнем поле.....................180
6.1.1 Взаимодействие с излучением..........................................180
6.1.2 Упругое взаимодействие...............................................184
6.1.3 Электростагическое взаимодействие....................................189
6.1.4 Взаимодействие Ван-дер-Ваальса.......................................193
6.1.5 Сила вязкого трения..................................................193
6.1.6 І їагрев частиц с учетом теплоотдачи в окружающую среду..............193
6.2 Уравнения кинетики димера в процессе фотомодификации........................195
6.3 Результаты численных расчегов...............................................197
6.3.1 Влияние отстройки от резонансной частоты на динамику характеристик %
димера...............................................................198
6.3.2 Влияние интенсивности (длительности) импульсного излучения на
динамику характеристик димера........................................202
6.4 Характеристики димера, формируемые лазерным импульсом, их зависимость
от начального состояния и параметров излучения..........................205
6.4.1 Причины ассимстрии и ее влияние на спектр агрегата...................207
Выводы..........................................................................208
Заключение......................................................................211
Список литературы...............................................................215
Введение
Прогресс, достигнутый за последнее время в области лазерной спектроскопии, обработки материалов, генерации плазмы, термохимии, разделения изотопов и фотохимии, убедительно доказали, что лазерное излучение весьма гибкое управляющее средство, которое позволяет изменять как макроскопическое, так и микроскопическое состояние объектов. Предпосылкой этого является его способность эффективно и избирательно возбуждать различные степени свободы физической системы. Принцип эффективного селективного лазерного воздействия практически можно реализовать, используя явление оптического резонанса. При этом эффект лазерного воздействия оказывается очень чувствительным к характеристикам самого излучения. Сложность и сильная неравновесность процессов, индуцированных резонансными лазерными полями, обуславливают необходимость применения методов прикладной математики и численного моделирования для адекватного описания и понимания возможностей управления состоянием вещества с помощью лазерного света.
Условно можно выделить два направления взаимодействия резонансного лазерного излучения с веществом. Первое - воздействие на внутренние степени свободы микрочастиц (возбуждение атомов, ионов и коллективных мод агрегатов наночастиц), обусловленное передачей энергии фотона. Второе - воздействие на поступательные степени свободы, обусловленное передачей импульса фотона атому или иону. Конечно, и передача энергии, и передача импульса происходят одновременно, то есть оба направления являются двумя сторонами одного и того же явления - поглощение (испускание) фотона атомом. Тем не менее, в условиях плотных и относительно горячих сред (газ, плазма) или массивных микрочастиц передачей импульса можно пренебречь вследствие его малости в сравнении с другими процессами обмена импульсом. В то же время в условиях разреженных сред холодных (ультрахолодных) частиц роль этого процесса может быть решающей.
Рассмотрим сначала задачи первого направления. Одной из таких важных как для науки, так и для техники, следует отнести задачу получения плазмы в поле лазерного излучения.
Возможность образования плазмы при лазерном воздействии позволяет значительно расширить область применения лазеров: создание оптического плазмотрона [I], получение инверсных сред [2], образование плазменных каналов для транспортировки заряженных частиц в проблеме управляемого термоядерного синтеза [3].
Наряду с изучением процесса образования плазмы в лазерном поле важным является и исследование взаимодействия излучения при распространении его через плазменную среду, что имеет место при обработке материалов [4], использовании плазмы в лазерах [5,6], в
6
задачах о передаче энергии излучения [7,8].
Еще в начальный период развития лазерной техники появились работы, продемонстрировавшие возможность образования плазмы при воздействии лазерного излучения на газовые среды [9]. В настоящее время существует уже много экспериментов по образованию плазмы в поле нерезонансного оптического излучения [10]. В основном, создана теория этого явления [11]. Главным механизмом при этом является многофотонная ионизация или лавинная ионизация электронами, нагреваемыми за счёт тормозных процессов. В обоих случаях необходимы достаточно высокие интенсивности излучения (> 10б Вт-см'2).
В последующем начались исследования по генерации плазмы в резонансном иоле. Связано это с тем обстоятельством, что коэффициент поглощения в этом случае значительно выше и поэтому образование плазмы возможно при меньших интенсивностях излучения. Существуют различные механизмы, которые приводят к образованию плазмы: ассоциативная ионизация, ионизация при столкновении атома с возбуждённым атомом, пеннинговская ионизация, фотоионизация из возбужденного состояния [12]. Достаточно подробный обзор работ по созданию плазмы при воздействии резонансного излучения и проявлению указанных механизмов приведён в книге [13].
Первым экспериментом, продемонстрировавшим образование плазмы при облучении паров натрия резонансным излучением был эксперимент, выполненный Лукаторто и Маклразом в 1976 г. [14] . Результаты эксперимента удалось объяснить позже на основе теории резонансного оптического разряда (POP) [15-18]. В основе этой теории лежит нагрев электронов при взаимодействии их с возбуждёнными резонансным излучением атомами, идущий но схеме:
А* +е‘(е) ->• А + с"(е + Е12)
где А и А* - нормальный и возбужденный атом, - энергия резонансного перехода. В результате, за счёт сверхупругих столкновений электронов с возбуждёнными атомами, происходит на!рев первоначальных электронов, которые затем вызывают дальнейшую лавинную ионизацию газа. Начальная же концентрация электронов может образоваться в результате ассоциативной или многофотонной ионизации. Вслед за первым экспериментом последовал ещё ряд [19-24] , которые охватывали диапазон концентраций газа 10*3 -10,бсм“3. Результаты этих экспериментов также удаётся объяснить на основе механизма сверхупругого нагрева. Эти работы, а также проведённые в [25] численные расчёты с использованием радиационно-столкновительной модели выявили такие особенности POP, как высокая степень ионизации и небольшая температура электронов при
7
использовании малых интенсивностей излучения (> 1 Вт • ем-2).
Следует отметить ещё один механизм нагрева электронов, рассматриваемый в работах [26, 27] и заключающийся в резонансном характере тормозного поглощения при совпадении частоты излучения с частотой какого-либо перехода в атоме. Хотя на наш взгляд, роль его в образовании плазмы обычно значительно меньше сверхупругого нагрева, тем не менее, существуют условия [27] когда он может конкурировать с последним.
В результате воздействия резонансного излучения, газ ионизуется и изменение ацетатного состояния естественным образом должно повлиять на распространение самого излучения. В работах [21,25] продемонстрирован сам факт влияния ионизации на прохождение импульса резонансного излучения в газе, но не были исследованы механизмы и специфические особенности обратного воздействия на распространение излучения. Впервые это было сделано в работе [26], где указано на возможность и условия появления новых нелинейных оптических эффектов: ионизационного просветления и потемнения газа.
Малый порог необходимой интенсивности излучения, высокая концентрация электронов и большая скорость образования плазмы POP делают его привлекательным для использования в технических целях. В частности, в работах [29, 30] показана перспективность применения механизма, лежащего в основе POP, для создания плазменных каналов, использование которых предлагается в проблеме управляемого термоядерного синтеза. В работах этих же авторов [31, 32] предлагается также использовать его как способ быстрого преобразования лучистой энергии в тепловую.
Наряду с указанным способом генерации плазмы, существует также возможность образования плазмы при воздействии резонансного излучения на возбуждённые атомы. В ряде работ было показано возникновение плазмы в подобных условиях [33-35]. При этом заселённость нижнего возбуждённого состояния обеспечивалась этим же излучением вследствие эквидистантности уровней [36] или посредством возбуждения молекул с последующей их диссоциацией на атомы [33, 34], или обоими вместе [35]. То есть во всех этих случаях возможность образования и поддержания плазмы, обусловлена спецификой структуры атомов и молекул. Поэтому определенный интерес представляет альтернативный способ, который заключается в том, что заселённость нижнего состояния обеспечивается возбуждением атомов из основного состояния электронами. При этом энергия, теряемая электронами на возбуждение атомов, возмещается сверхупругим нагревом при столкновении их с атомами, возбуждёнными уже резонансным излучением из этого состояния.
Логическим продолжением работ по исследованию образования плазмы и се взаимодействию с резонансным лазерным излучением при воздействии последнего на газовые среды является постановка задачи о воздействии на поверхность металла лазерного
излучения, резонансного квантовому переходу атомов металла, возникающих при паробразовапии.
Несмотря на обилие работ [см. в 37, 38] но исследованию воздействия мощного (Ю5 -10ч Вт/см"2) лазерного излучения на поверхность металла, такая постановка ранее не рассматривалась. Впервые она предложена в работе [39].
Первые экспериментальные работы, проведенные на примере алюминиевой и натриевой мишени [40, 41] показали резонансный характер зависимости концентрации электронов от частоты излучения: при точном резонансе излучения с атомным квантовым переходом заметно снижается порог образования (по интенсивности излучения) плазмы. Но это справедливо только при воздействии короткого импульса, когда поглощение излучения в парах и образующейся плазме невелико. С увеличением энергии импульса растет концентрация паров и ситуация может кардинально измениться. Например, в работах [42, 43]., где исследовалось воздействие резонансного излучения на мишень из лития было обнаружено появление провала (при точном резонансе) на кривой зависимости концентрации электронов от частоты лазерного излучения. Применительно к условиям эксперимента [40] в работе [44] была описана кинетика ионизации паров натрия в поле квазирезонансного излучения, которая показала удовлетворительное согласие с результатами эксперимента. Правда, задача нагрева и испарения мишени в рамках этой модели не рассматривалась, а изменение концентрации паров было взято из данного эксперимента [40].
Еще одной важной задачей первого направления является исследование взаимодействия лазерного излучения с частицами и их агрегатами (наночастицами), имеющими плазмонный резонанс. В настоящее время эти исследования приобрели особую актуальность. В частности, это связано с обнаружением у агрегатов коллоидных частиц весьма необычных оптических, нелинейно-оптических и фотофизических свойств [45]. Это делает весьма перспективным использование агрегированных золей металлов для многочисленных применений в качестве сред для ограничения интенсивности проходящего излучения, управления нелинейной рефракцией, создания систем сверхплотной записи оптической информации, повышения чувствительности спектроскопии примесей. Кроме того, наноструктурированные дисперсные системы могут стать основой для широкого применения в нанотехнологиях. Несмотря на обширное число публикаций (см. например, обзоры [46, 47]), посвященных исследованию свойств фрактально-структурированных дисперсных сред, до сих пор отсутствуют адекватные модели процессов изменения наноагрегатов (их структуры) под действием света. В частности, известно [48], что после облучения лазерным излучением коллоидных систем, содержащих фрактальные агрегаты ианочастиц в их спектрах экстинкции наблюдаются провалы на частотах, близких к лазерной. Полагается, что
9
под действием лазерного излучения происходит модификация (фотомодификация) структуры агрегатов. Экспериментально найдены пороговые энергии [49-51] фотомодификации при различных частотах лазерного излучения. Явление фотомодификации фрактальных агрегатов связывают как с изменением состояний (плавление, испарение) входящих в него частиц, так и с изменением их относительного расположения. Для того, чтобы описать конкретно кинетику фотомодификации необходимо создать теорию, на основе которой можно было бы определить роль того или иного процесса. Необходимость такой теории обусловлена не только насущностью описания фотомодификации, но и ряда оптических нелинейных свойств фрактальных агрегатов, проявляющихся в процессе воздействия на них лазерного излучения.
В работах [52-55] на примере простейшего агрегата (димера) рассматривались причины его фотомодификации, связанные с действием только сил диполь-дипольного взаимодействия, наведенного внешним лазерным излучением. В последующих работах [56-58] уже рассматривались более сложные агрегаты (с числом частиц 2-^-5), а также учитывалось взаимодействие как с внешней средой (силы трения), так и взаимодействие частиц между собой, обусловленное действием стерических сил. При этом потенциал последних в течение действия излучения полагался неизменным и не учитывался нагрев частиц излучением и, соответственно, его влияние на межчастичное взаимодействие.
Что касается второго направления, связанного с воздействием на поступательные степени свободы атомов и ионов посредством передачи импульса, то за последние 15-20 лет исследования в дайной области сформировались в новое направление лазерной физики. Установлено, что резонансное лазерное излучение способно оказывать чрезвычайно многообразное по своему характеру механическое действие на движение атомов [59-62]. В рамках этого направления были разработаны эффективные методы сверхглубокого охлаждения и локализации нейтральных атомов, которые позволили, в частности, осуществить уникальные эксперименты по бозе-конденсации [63].
Но, несмотря на выдающиеся успехи использования методов лазерного охлаждения и локализации атомов и ионов [63, 64], электрон-ионная плазма в подобном аспекте практически не рассматривалась. Впервые задача лазерного охлаждения плазменных ионов была рассмотрена в работах [65, 66]. Несколько позже появились экспериментальные [67-74] и теоретические [75-82] работы, направленные на создание методами лазерного охлаждения как атомов (с их последующей фотоионизацией), так и ионов [80-82] неидеальной ультрахолодной плазмы (УП) и исследование ее свойств и процессов, протекающих в ней. Уже эти работы показали, что распространение указанных методов на плазму может привести к получению в лабораторных условиях новых физических объектов,
фундаментальный интерес к которым связан с открывающимися новыми возможностями лабораторного изучения плазмы в малоисследованном диапазоне параметров. К таким прежде всего относятся изучение особенностей фазовых переходов жидкость - вигнеровский кристалл в трехмерных (электрон-ионных) кулоповских системах, проявлений рекомбинационных и столкновительиых процессов, а также коллективных явлений в плазме при сверхнизких температурах. При этом важно, что сам способ “приготовления” лазерной УП (т.е. способ, эксплуатирующий действие лазерного излучения) допускает возможность целенаправленного управления её состоянием посредством перестройки режимов воздействия лазерного света и его параметров.
Следует отмстить, что по умолчанию в главах 1-5 использована система СГС, а в главе 6-СИ.
Цель работы. Настоящая работа посвящена исследованию взаимодействия резонансного лазерного излучения с газовыми, плазменными и конденсированными средами, содержащими резонансные этому излучению микрочастицы (атомы, ионы, наночастицы). Одной из главных целей этих исследований было изучение возможностей изменения агрегатных состояний этих сред (и сопутствующих этому эффектов): плазмообразование, создание силыюнсидеалыюй плазмы и образование в ней упорядоченных структур, фотомодификация шрегатов наночастиц.
Методы исследований. Используются модели и методы физики плазмы, лазерной физики, спектроскопии. Исследования проводятся на основе компьютерного моделирования и численного решения нелинейных систем дифференциальных уравнений.
Достоверность и обоснованность полученных результатов подтверждается корректным учетом и математическим описанием всей совокупности физических процессов в исследуемых явлениях, сравнением результатов численных расчетов с аналитическими решениями (когда последние возможны), а также согласием теоретических результатов экспериментальным.
На защиту выносятся:
- моделирование и исследование процесса плазмообразования (и сопутствующих нелинейных эффектов) в парах щелочных металлов при воздействии ла-зерного излучения, резонансного квантовому переходу между основным и возбужденным состояниями атома;
- теория оптического разряда, реализуемого в поле лазерного излучения, резонансного переходу между возбужденными состояниями атома;
- постановка задачи и модель процесса образования плазмы при воздействии на поверхность металла резонансного (квантовым переходам атомов паров этого металла) лазерного излучения;
11
- метод создания ультрахолодной сильнонеидеалыюй электрон-ионной плазмы, основанный на лазерном охлаждении плазменных ионов и исследование протекающих в ней элементарных и коллективных процессов;
- исследование взаимодействия плазмы с «оптической мембраной», образованной суперпозицией бихроматичсских лазерных пучков резонансного плазменным ионам излучения и способ магнито-оптического удержания ультрахолодной плазмы, основанный на использовании «оптической мембраны»;
- моделирование воздействия квазирезонансного лазерного излучения на простейший а!регат (димер) плазмонно-резонансных наночастиц и использование полученных результатов для качественного описания эффектов, возникающих при фотомодификации многочастичных агрегатов.
Научная новизна.
1. На основе радиационно-столкновительной модели описан процесс образования плазмы в парах металлов при воздействии резонансного оптического излучения, а также проявление ионизационного просветления и потемнения газа при распространении в нем резонансного излучения. Предсказаны эффекты: возникновения колебаний параметров плазмы и образования переохлажденной плазмы.
2. Построена теория оптического разряда в поле лазерного излучения, резонанного переходу между возбужденными состояниями атомов.
3. Поставлена задача и создана модель воздействия на поверхность металла интенсивного лазерного излучения, резонансного атомам паров металла. Предсказано увеличение концентрации плазмы с ростом отстройки частоты лазерного излучения от резонанса, обусловленное экранировкой поверхности образующейся плазмой.
4. Предложен способ создания электрон-ионной ультрахолодной сильнонеидеальной плазмы, основанный на использовании методов лазерного охлаждения. Показана принципиальная возможность достижения с помощью таких методов условий вигнеровской кристаллизации плазмы. На основе исследований протекающих в ней элементарных и коллективных процессов построены математические модели динамики ее охлаждения и кристаллизации в поле резонансного лазерного излучения. Обнаружено явление задержки кристаллизации ионной подсистемы относительно ее охлаждения.
5. Проведено теоретическое исследование взаимодействия ультрахолодной плазмы с «оптической мембраной». Обнаружено существование скачков электрического потенциала и давления, а также образование двойного электрического слоя в области локализации «оптической мембраны». На основе ее использования предложен новый тип плазменной ловушки.
12
6. Впервые проведено комплексное моделирование воздействия импульсного резонансного лазерного излучения на связанную пару (димер) плазмонно-резонансных наночастиц. На основе модели предсказана асимметрия провала (относительно лазерной частоты), «выжигаемого» излучением в спектре поглощения многочастичного агрегата плазмонно-резонансных наночастиц.
Практическая значимость работы определяется следующим:
1.Резонансный способ образования плазмы требует значительно меньшей интенсивности по сравнению с нсрсзонансным, что позволяет использовать его для генерации плазмы, создания плазменных каналов для транспортировки заряженных частиц. А возможность получения переохлажденной плазмы в нем можег представлять интерес для создания инверсных сред плазменных лазеров.
2.Ультрахолодная плазма и метод ее создания представляет интерес не только как новый физический объект, но и как источник ридбсрговских атомов и ультрахолодных электронов. Кроме того, она позволяет исследовать элементарные процессы между заряженными частицами с малой кинетической энергией.
3.Исследованные эффекты взаимодействия «оптической мембраны» с плазмойпоказали возможность ее применения для регистрации пондеромоторных сил в резонансном лазерном поле, диагностики плазмы и оптических полей. Селективный характер ее действия позволяет использовать ее в целях разделения (обогащения, очистки) ионных компонент плазмы.
4.Предложенная модель фотомодификации агрегатов наночастиц и ее развитие представляет интерес для исследования оптических свойств наноасрегатов и целенаправленного их изменения для использования их в нелинейной оптике и разработки устройств нанофотоники.
Апробация работы. Основные результаты и положения диссертационной работы докладывались и обсуждались на коференциях: V Всесоюзном симпозиуме по
распространению лазерного излучения в атмосфере (Томск, 1979); II семинаре по математическим задачам нелинейной оптики (Красноярск, 1983); Всесоюзном семинаре «Процессы ионизации с участием возбужденных атомов» (Ленинград, 1984); Всесоюзном семинаре «Резонансные нелинейные оптические процессы в газах» (Дивногорск, 1986); Всесоюзном семинаре «Лазерная резонансная ионизационная спектроскопия» (Новосибирск, 1988); I школе-семинаре по математическим моделям ближнего космоса (Дивногорск, 1988); III рабочем совещании по моделированию космических явлений в лабораторной плазме (Новосибирск, 1990); II, IV, VI, VIII Sino-Russian Symposium on Laser Physics and Laser Technology (Ilarbin, China, 1995, 1998, 2002, 2006); XI International Conference on Nonlinear Optics (Novosibirsk, Russia, 1997); I, III, V, IX Russian-Chincse Symposium on Laser Physics
and Laser Technology (Krasnoyarsk, Russia, 1994, 1996; Tomsk, 2000, 2008); II, IV International Symposium"Modem Problems of Laser Physics” (Novosibirsk, 1997, 2004); VI International Conference “Atomic and Molecular Pulsed Lasers” (Tomsk, 2003); II Всероссийской конференции по наноматериалам (ILAHO-2007, Новосибирск, 2007); Международной коференции по когерентной и нелинейной оптике, лазерам, их приложениям и технологиям (ICONO/LAT-2007, Минск, 2007; ICÜNO/LAT-2010, Казань, 2010); VI Всероссийской школе-конференции «Нелинейные процессы и проблемы самоорганизации в современном материаловедении (индустрия наносистем и материалы)» (Воронеж, 2007); I, II Всероссийской конференции «Многомасштабнос моделирование процессов и структур в нанотехнологиях» (ММПСН-2008, Москва, 2008; ММПСН-2009, Москва, 2009); XI Международной конференции «Опто-наноэлектроника, нанотехнологии и микросистемы» (Ульяновск, 2009).
Публикации. Результаты проведенных исследований опубликованы в более чем 50 работах, основные из которых по теме диссертации [39,65, 66, 84, 87,98, 114,115, 123,124, 140, Мб-148, 151, 152, 154, 155,161, 173,175,180,191, 195, 197,221,222].
Личный вклад автора: вошедшие в диссертацию результаты получены совместно с Шапаревым Н.Я., Красновым И.В., Карповым С.В. Но основной вклад по представленным результатам принадлежит лично автору.
Структура и объем диссертации. Работа состоит из введения, шести глав, заключения и библиографии. Содержание диссертационной работы изложено на 233 страницах, включая 105 рисунков и 7 таблиц. Список используемых источников содержит 222 наименований.
Краткое содержание диссертации по главам
Во введении дан краткий обзор работ по воздействию резонансного лазерного излучения как на газообразные (газ, плазма), так и на конденсированные (поверхность металла, золи металла) среды с целью изменения их агрегатных состояний и физических свойств. Обоснована актуальность проведенных автором исследований, их научная новизна и практическая значимость. Сформулированы основные положения, выносимые на защиту. Описан личный вклад автора и апробация результатов.
В первой главе представлена радиациошю-столкновитсльная (многоуровневая) модель образования плазмы в парах металлов при воздействии лазерного излучения, резонансного квантовому переходу между основным и возбужденным состояниями атома (резонансный оптический разряд (POP)). На основе ее проведены численные и аналитические исследования динамики плазмообразования в парах металлов (Na и Cs) при воздействии резонансного лазерного излучения, которые демонстрируют существенно нелинейный характер этого процесса. В частности, это проявляется в возникновение колебаний параметров плазмы при
14
установлении стационарного состояния. Показаны некоторые перспективные применения POP такие как: создание переохлажденной плазмы и разделение изотопов.
В главе также приводится решение задачи о распространении (в одномерном случае) резонансного излучения в газе при учете его ионизации этим же излучением. Описаны эффекты ионизационного «просветления» и «потемнения» газа и получена детальная физическая картина их проявления при распространении резонансного излучения. Показано, что при просветлении газа за счет его ионизации оптическая толщина среды уменьшается болсс значительно, чем в случае сс просветления за счет насыщения резонансного перехода.
Вторая глава посвящена изложению теории резонансного оптического разряда, реализуемого при воздействии лазерного излучения, резонансного квантовому переходу между возбужденными состояниями атомов. Определены необходимые условия (пороговые концентрации атомов, интенсивности излучения) поддержания плазмы указанного разряда. Показана возможность получения инверсии населенностей на квантовых переходах, смежных резонансному, но меньшей энергии. На примере азотной атмосферы различного давления продемонстрирована возможность поддержания плазмы резонансным излучением при мощностях, значительно меньших (-10-5-100 раз), чем в случае использования нерезонансного излучения.
В третьей главе рассмотрена задача о воздействии лазерного излучения на поверхность металла. Причем частота этого излучения близка к резонансной частоте квантового перехода между основным и возбужденным состояниями атомов металла. Построена теория (аналитическая) такого воздействия в случае короткого импульса и непрерывного излучения. Также посгросна математическая модель взаимодействия квазирезонансного излучения с поверхностью металла, на основе которой проведены численные расчеты воздействия излучения на поверхность Na и А1. Сравнение полученных результатов с результатами экспериментальных работ показало их хорошее согласие. Б результате теоретических исследований обнаружен эффект экранировки резонансного излучения, получивший позже экспериментальное подтверждение в работах других авторов.
Четвертая глава посвящена исследованиям по использованию методов лазерного охлаждения для создания ультрахолодной плазмы (УП) и управления се состоянием. Показана принципиальная возможность достижения условий вигиеровской кристаллизации (параметр псидеальности ионов >170) разреженной элсктрон-ионной с помощью лазерного охлаждения ионов. При этом одним из основных лимитирующих охлаждение ионов процессов оказывается является их нагрев за счет упругих столкновений с электронами. При учете рекомбинации плазмы в поле охлаждающего лазерного излучения обнаружено и описано возникновение автоионнзационных атомных состояний, распад которых приводит к
15
образованию «горячих» электронов. Также на основе использования теории классической трехчастичной рекомбинации дано объяснение эффекту аномально быстрому (по мнению аторов экспериментов) разлету и задержке рекомбинации, наблюдавшиеся в первых экспериментальных работах по созданию УП.
На основе использования метода броуновской динамики было проведено компьютерное моделирование охлаждения и кристаллизации электрон-ион ной плазмы при лазерном охлаждении ионов. На основании этого моделирования показано, что в результате охлаждения ионы образуют упорядоченную структуру, известную как «кулоновский шар». Также обнаружено явление задержки образования структуры ионной подсистемы относительно установления ее минимальной температуры.
В пятой главе представлены результаты исследований взаимодействия УП с, так называемой, «оптической мембраной» (ОМ), представляющей собой суперпозицию пересекающихся бихроматических лазерных пучков квазирсзонансного (ионным переходам) излучения. Селективное воздействие ОМ только на резонансные ионы приводит к образованию двойного заряженного слоя в области ее существования. Образование такого слоя приводит к появлению оигоэлсктрического эффекта (скачок электрического потенциала на ОМ) и светоиндуцированному «осмосу» (скачок давления). Кроме того, селективность ОМ по типу ионов проявляется в эффекте разделения ионов.
Также в главе рассмотрена возможная схема магнитооптической ловушки для УП, в которой основным запирающим элементом является ОМ. Получены оценки времени удержания плазмы в такой ловушке.
Шестая глава посвящена исследовании воздействия лазерного излучения на агрегаты металлических частиц (имеющих илазмонный резонанс). Для простейшего агрегата, представляющего собой две одинаковые сферические наночастицы (серебра), разделенные межчастичной щелью, построена математическая модель его взаимодействия с импульсным
(т~10-11 -5-10-7 с) квазирезонансным излучением. При этом учитывалось, как взаимодействие плазмонных частиц с излучением (поглощение излучения, поляризация частиц), так и между собой (дипольное взаимодействие, Ван дер ваальсовское, электростатическое и упругое взаимодействие полимерных оболочек частиц) и окружающей средой (теплообмен и вязкое трение). На основании построенной модели проведены численные расчеты динамики изменения параметров агрегата и его оптических свойств. Как показали полученные результаты, изменение оптических свойств агрегата (обусловленных изменением ширины межчастичной щели), в основном определяется свстоиндуцированным дипольным взаимодействием частиц и плавлением полимерного слоя. Плавление полимерного слоя приводит к уменьшению межчастичной щели и, соответственно, к сдвигу плазмонного
16
резонанса в длинноволновую область. Из полученных результатов также следует, что на кривой поглощения многочастичного агрегата должен возникать провал на частоте, близкой к частоте воздействующего лазерного излучения, но сдвинутый немного в коротковолновую область.
В заключении сформулированы основные результаты и выводы работы, которые определяют ее приоритетный хараюгер в области исследований взаимодействия резонансного лазерного излучения с веществом.
17
Глава 1. Резонансный оптический разряд (POP).
Данная глава посвящена моделированию и исследованию процесса плазмообразования в атомарном газе, при воздействии на него излучения, резонансного квантовому переходу между основным и возбужденным состояниями атома.
Впервые образование плазмы под действием резонансного излучения в парах натрия наблюдалось в экспериментах, выполненных Лукаторто и Макилразом [14]. Авторам этой работы не удаюсь предложить адекватною модель процесса. Объяснение результатов этого эксперимента было дано позже на основе теории резонансного оптического разряда (POP) [15-17], в основе которой лежат следующие процессы:
А + йсо —> А ,
А* + е(є) -> А + е(є + Е12),
А*+е-» А+ +2е
где А и А* - нормальный и возбужденный атом; Ъсо- энергия фотона резонансного излучения;с — энергия электрона до столкновения; Еіг - энергия возбуждения. Увеличивая свою энергию при сверхупругих столкновениях с возбужденными резонансным излучением атомами, электроны растрачивают её в дальнейшем на возбуждение и ионизацию газа. При этом начальная концентрация электронов может возникать в результате ассоциативной или многофотонной ионизации
Л*+А*-»А2+е, А + п(Лсо) -> А+ + е.
Указанный процесс образования плазмы при сверхуиругом нагреве электронов носит существенно нелинейный характер. Это обусловливает, как будет показано ниже, возможность возникновения колебаний температуры и концентрации электронов [84], а также возможность создания сильнонеравновесной (переохлажденной) [85] плазмы.
В главе также рассматривается влияние ионизации на распространение резонансного излучения в ионизуемом им газе. Изменение агрегатного состояния газа (переход в плазменное состояние) в результате воздействия резонансного излучения естественным образом должно повлиять и на распространение самого излучения. Это влияние проявляется в виде таких эффектов как ионизационное просветление и потемнение газа [28, 86, 87]. Исследование динамики образования плазмы POP и ее свойств проводится в приближении радиационно-столкновительной модели. Конкретные вычисления проводились на примере паров натрия (с X = 0.589 мкм) и цезия (сХ = 0.852мкм).
18
1.1. Радиационно-столкновнтельная модель.
Кинетика населённостей состояний и ионизация атомов при резонансном воздействии на один из переходов, связывающих основное состояние и возбуждённое, в рамках радиационно-столкновитслыюй модели (рис.1.) описывается следующей системой нелинейных дифференциальных уравнений [88] баланса населенностей:
где пс- концентрация электронов, Ы- количество учитываемых состояний, -
концентрация атомов в }-м состоянии; I — интенсивность резонансного излучения, а -сечение фотопоглощения, gm - соответствующие статистические веса состояний. -
коэффициенты скоростей ионизации и трехчастичной рекомбинации. Первые рассчитывались по формуле Лотца [89], вторые - из условия детального равновесия. К^т,
КПу Ост)- коэффициенты скорости возбуждения и девозбуждения электронным ударом,
рассчитанные в борновском. приближении [90]. - скорость спонтанного распада из т-го
в ]-ое состояние, а И- - скорость фоторекомбинацни на.рый уровень [90]. А* - коэффициент ) *
ассоциативной ионизации с ]-го уровня, значения которого брались из [91]. Кроме того,
предполагается выполнение условия квазинейтральности: пс =п{, п! - концентрация ионов.
Здесь и в дальнейшем, если это не оговорено отдельно, все величины выражены в единицах СГС, а температура в электропвольтах.
Использование уравпений баланса населенностей с указанными коэффициентами скоростей различных процессов предполагает, что распределение электронов по скоростям близко к максвелловскому. Для этого необходимо, чтобы характерное время
тсс=3.5-105Те3/2/Апс[92] (Тс-температура электронов в эВ, А-кулоновский логарифм)
пе+ +К1пе-81п1пе+р1пе>
(1.1)
15 т-1 N
19
межэлектронных столкновений было меньше времени *еа =[асаисП2] 1 (<Тса-СеЧвНИе девозбуждения электронным ударом, ис-средняя тепловая скорость электронов, п2-концентрация возбужденных излучением атомов) дсвозбуждения атомов электронным ударом (основной процесс, определяющий изменение энергии электронов). При характерных для низкотемпературной плазмы значениях Тс ~ 1 эВ и А -10, а, также учитывая, что полная
N
концентрация атомов резонансного газа пг=2^>п2 и осаос ~ 10-7см3/с получаем,
И
что < т*а будет при пс/пг>10_3. То есть, уже при степени ионизации больше 10 3
распределение электронов по скоростям можно полагать максвелловским.
рекомбинация
Рис. 1.1. Схема процессов, протекающих в POP (здесь Ку обозначает совместно процессы возбуждения и девозбуждения атомов электронным ударом ).
Систему (1.1) необходимо дополнить уравнениями для температуры электронов (Те), ионов (Т|) и атомов (Та). Эти уравнения получаются из соответствующих уравнений энергетического баланса (\^р - плотность энергии плазмы):
а\у
'Р _3 d(nT) _ 3 ndT ( 3 тdn dt 2 dt 2 dt 2 dt
(1-2)
и уравнений кинетики населенностей (1.1). В случае неограниченной плазмы уравнения для температур принимают следующий вид:
— = — У У (кт;Пт-К1тП;)Е. +У -Ь+Т (R-n^ — S;n-V
о Lu mj ш jm j/^jm Z-»l л j e \ j e j j)
Ul m=2 j<m j=l4 '
+±A>!g4E,.T,)-^(Q,,.Qe).
20
(1.3)
где Е^ - энергия соответствующего перехода. ^ - потенциал ионизации ]-го уровня, пь -
концентрация атомов буферного газа, па=пг+пь - суммарная концентрация атомов. В
нервом уравнении первые три члена учитывают изменение энергии электронов в таких процессах как девозбуждение и возбуждение атомов резонансною газа, ионизация и трехчастичная рекомбинация, а также ассоциативная ионизация. Последний процесс учитывался только для уровней, возбуждаемых резонансным излучением (для Ыа - ЗР|/2 3/2,
для Сб - 6Р3/2), т.к. их населённость значительно превышает населённость других
возбуждённых уровней. Энергию электронов ДЕг, образующихся в результате ассоциативной ионизации можно определить из выражения
^2 =^12 + Ев
где 1т - потенциал ионизации молекулы, Ей - энергия её диссоциации (для натрия,
например, получаем ДЕ2=0,05 эВ).
Остальные члены (как в этом уравнении, так и в уравнениях для температур ионов и атомов) описывают обмен энергией между электронами, ионами и атомами при их упругих столкновениях между собой. Обмен энергией между электронами и ионами определяется следующим выражением [92]:
где Шс - масса электрона, М; - масса иона (и резонансного атома), уєі - частота электрон-ионных упругих столкновений.
0са - упругие потери энергии электронов при столкновениях с атомами резонансного
и буферного газов:
где ос- средняя тепловая скорость электронов, ст^, аеЬ - транспортные сечения столкновений электронов с атомами резонансного и буферного газа соответственно, Мь -масса атома буферного газа, пь - концентрация буферного газа.
(1.4)
(1.5)
21
<3{а - упругие потери энергии ионов на атомах:
Г М:-М,
<^а*Зп^-Та)
а1гпг^г+'
1Ь
2 С1ЬПЬЧЬ
(1.6)
(М1+МЬГ
где а|Г - транспортное сечение упругих столкновений ионов с атомами резонансного газа, 1>|г - средняя относительная скорость ионов и резонансных атомов, а1ь- транспортное сечение упругих столкновений ионов с атомами буферного газа, Оц,- их относительная
скорость. В дальнейшем при численном моделировании была принята следующая нумерация
2 2 2 2 состояний атома натрия: 1 - основное состояние 3 81/2’2“3 рз/2’3“3 ^1/2» 4—4 81/2,5
- 3203/2, 6 - 32П5/2, 7 - 42Р1/2, 8 - 42Р3/2, 9 - 528,/2, 10 - 42Б3/2, И - 42Е>5/2, 12 -
2 2 2 9
4 Р5/2, 13-4 Р7/2, 14-5 Р1/2, 15-5 Р3/2. В случае цезия учитывались только основное
2 2 состояние 1 - 6 8,/2 и возбуждённое 2 - 6 Р3/2.
Полученная замкнутая система нелинейных уравнений (1.1) и (1.3) решалась численно методом Гира [93].
1.2. Кинетика ионизации паров натрия и цезия.
На основании модели (1.1), (1.3) для натрия [88] и цезия [86] были проведены численные расчёты при исходных концентрациях атомов пг0 =1014 -МО16 см“3 и насыщающей
резонансный переход интенсивности (а1£109 с“1).
Образование плазмы при воздействии резонансного излучения на атомный пар представляет собой весьма сложный комплекс следующих процессов (как уже упоминалось выше): индуцированные излучением возбуждение-девозбуждение атомов, ассоциативную ионизацию, упругие и неупругие столкновения электронов с атомами. Причем, с образованием и нагревом электронов растет роль ступенчатых процессов, в которых участвуют уровни, лежащие выше резонансного. Естественно, что вовлечение их в процесс образования плазмы будет сказываться и на динамике самого процесса Ясно, что чем больше уровней атома учитывается в кинетике, тем корректнее модель. Но увеличение числа уровней вызывает соответствующие трудности для решения задачи. Во-первых, системы (1.1), (1.3) является нелинейными и, так называемыми "жёсткими", численное решение их даже при небольшом числе уравнений является не простой задачей. Во-вторых, для корректного учёта уровней и переходов между ними далеко не всегда существует достоверная информация о сечениях тех или иных процессов. Поэтому важен выбор
- Київ+380960830922