Радиационное распухание металлов

СОДЕРЖАНИЕ
Стр.
ВВЕДЕНИЕ 4
Глава 1. РАДИАЦИОННАЯ СТОЙКОСТЬ
КОНСТРУКЦИОННЫХ МАТЕРИАЛОВ ДЛЯ ЯДЕРНО-ЭНЕРГЕТИЧЕСКИХ УСТАНОВОК 10
1.1. Проблема радиационного распухания 11
1.2. Основные типы радиационных пор, механизмы и закономерности их формирования 17
1.3. Влияние различных структурных факторов на радиационное
распухание 26
1.4. Теоретические подходы к описанию распухания 34
1.5. Механизм диффузионно-деформационной неустойчивости 40
1.6. Постановка задачи 46 Глава 2. ТЕМПЕРАТУРНЫЙ ИНТЕРВАЛ
РАДИАЦИОННОГО РАСПУХАНИЯ 49
2.1. Экспериментальные результаты 49
2.2. Влияние температуры облучения на радиационное распухание материалов 53
2.3. Функция, характеризующая температурный интервал радиационного распухания 55
2.4. Методы расчета упругой энергии 58
2.5. Сравнение с экспериментом 65
2.6. Влияние различных факторов на температурный интервал радиационного распухания 68
2.6.1. Влияние типа кристаллической решетки 68
2.6.2. Влияние сорта бомбардирующих частиц 69
2
2.6.3. Влияние скорости повреждения 70
2.6.4. Влияние энергии бомбардирующих ионов 70
2.7. Выводы к главе 2 71
Глава 3. ЗАРОЖДЕНИЕ И РОСТ РАДИАЦИОННОЙ ПОРЫ72
3.1. Квазитермодинамическая теория зарождения пор 72
3.2. Противоречия квазитермодинамической теории зарождения пор 81
3.3. Зарождение поры в рамках механизма диффузионно-деформационной неустойчивости 83
3.4. Расчеты образования радиационной поры 86
3.5. Концентрация радиационных пор 92
3.6. Концентрация радиационных пор в рамках механизма диффузионно-деформационной неустойчивости 97
3.7. Выводы к главе 3 103 Глава 4. ИНТЕГРАЛЬНЫЙ ЭФФЕКТ
РАДИАЦИОННОГО РАСПУХАНИЯ 104
4.1.Зависимость радиационного распухания материалов от дозы 104
4.2. Модель роста радиационной поры 108
4.3. Основные положения модели 108
4.4. Расчет роста объема одиночной поры 111
4.5. Обсуждение результатов 114
4.6. Выводы к главе 4 118
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 119
ВЫВОДЫ 122
ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ 123
ЛИТЕРАТУРА 125
3
ВВЕДЕНИЕ
Актуальной задачей радиационного материаловедения является выработка рекомендаций по борьбе с радиационным распуханием металлических конструкционных материалов. Физический механизм радиационного распухания - образование в объеме материала пор в результате “конденсации пара” избыточных вакансий. Облучение создает в металлической матрице пары Френкеля (вакансия + междоузельный атом). Междоузельные атомы, имеющие более высокую подвижность по сравнению с вакансиями, поглощаются стоками (дислокации, границы зерен и т.п.), либо образуют междоузельные дислокационные петли. В результате, при длительном облучении металлических образцов в их объеме устанавливается некоторая стационарная концентрация избыточных вакансий. При некоторых условиях система избыточных вакансий становится неустойчивой, т.е. вакансии, растворенные в металлической матрице, представляют собой распадающийся раствор. В процессе распада происходит образование новой фазы - фазы пустоты.
Наиболее перспективным с точки зрения объяснения всех основных закономерностей радиационного распухания представляется механизм диффузионно-деформационной неустойчивости. Суть этого механизма заключается в предположении, что избыточные вакансии в металлической матрице являются источником макроскопических упругих напряжений растяжения. Учет этих упругих напряжений в энергии Гиббса приводит к возникновению явления восходящей диффузии вакансий, что и приводит к появлению пор.
В настоящее время основным направлением создания новых более радиационностойких конструкционных материалов является модифицирование металлов примесями. С этой точки зрения представляет интерес рассмотрение эффекта радиационного распухания сплавов. Однако образова-
4
ние радиационных пор в сплавах сопровождается целым рядом сопутствующих эффектов (сегрегация элементов, упорядочение, возникновение и растворение новых фаз и т.п.)- А так как детальное описание всех сторон процесса распухания отсутствует, целесообразно начать разработку новых теоретических представлений с наиболее простого случая - радиационного порообразования в чистых металлах.
Цель и задачи работы
Цель работы - теоретическое описание явления радиационного распухания чистых металлов на основании механизма диффузионнодеформационной неустойчивости.
В соответствии с поставленной целью решались следующие задачи:
- вывод функции, характеризующей температурную зависимость радиационного распухания;
- теоретическое описание процесса возникновения отдельной поры, расчет вакансионных профилей в скоплениях вакансий, являющихся зародышами пор;
- расчет концентраций радиационных пор;
- расчет интегрального эффекта радиационного распухания (дозная зависимость эффекта распухания).
Научная новизна
Научная новизна работы заключается в том, что впервые:
- предложена функция, характеризующая температурную зависимость радиационного распухания;
- предложена модель возникновения поры, включающая предварительный процесс роста вакансионного скопления;
- предложен метод расчета концентраций радиационных пор;
- определена область влияния радиационной поры, получено выра-
5
жение для параметра сверхрешетки пор;
- предложена модель, позволяющая рассчитывать дозную зависимость эффекта радиационного распухания.
Практическая ценность работы
Отсутствие теории, позволяющей с единых позиций описывать все закономерности радиационного распухания, существенным образом снижает результативность борьбы с указанным явлением. Хотя данная работа связана с порообразованием в чистых металлах, успех теории здесь позволяет утверждать, что перенесение основ теории на сплавы вполне возможен. С развитием теории радиационного распухания сплавов появляется возможность направленного конструирования радиационностойких материалов.
Полученные результаты являются основой для выработки рекомендаций по борьбе с распуханием. Результаты могут быть использованы при описании распада твердых растворов, могут быть полезны специалистам, занимающимся проблемами радиационного материаловедения.
Структура работы
Первая глава носит обзорный характер и посвящена описанию процессов, происходящих при радиационном порообразовании. Проведен обзор как имеющихся экспериментальных фактов, так и теоретических подходов к описанию таких фактов. Описан механизм диффузионнодеформационной неустойчивости, лежащий в основе всей работы. В соответствии с этим механизмом избыточные вакансии, создаваемые облучением, приводят к возникновению в объеме металлического кристалла макроскопическое поле упругих растягивающих напряжений. В свою очередь упругие напряжения способны значительно изменять энергию Гиббса системы. При определенных критических значениях отклонения системы из-
6
быточных вакансий от равновесия происходит распад раствора вакансий с образованием пор. Распад раствора вакансий непосредственно связан с явлением восходящей диффузии. В конце главы сформулированы цель и задачи данного исследования.
Вторая глава посвящена описанию температурной зависимости радиационного распухания. Предложена функция, описывающая температурный профиль распухания для различных металлов. Проведено сравнение с экспериментальными результатами.
В третьей главе теоретически рассматривается процесс зарождения радиационной поры. Зарождение новой фазы практически во всех случаях наталкивается на термодинамический запрет, суть которого сводится к тому, что на начальной стадии при малом размере поры поверхностное натяжение с необходимостью требует рассасывания зародыша. Для уверенного дальнейшего роста поры необходим зародыш размером больше критического. Допускать возникновение такого зародыша флуктуационным путем достаточно трудно.
Принятый в данной работе механизм диффузионно-деформационной неустойчивости предполагает возникновение (вследствие явления восходящей диффузии) скопления вакансий значительных пространственных размеров. Описывается изменение профиля этих скоплений в процессе облучения. В результате возникшая пора имеет размер больше критического. Таким образом, противоречия, связанные с использованием в данном случае "квазитермодинамической теории” зарождения новой фазы, оказываются устраненными.
Предложенная модель позволяет дополнительно произвести расчет концентрации радиационных пор, рассчитать размер области влияния поры, либо параметра сверхрешетки пор.
Четвертая глава посвящена интегральному эффекту радиационного распухания. Линейный характер дозной зависимости распухания объяснен
7
существованием вблизи поверхности поры некоторой области, в которой для создаваемых облучением междоузельных атомов единственным эффективным стоком является пора. Введен параметр, определяемый типом кристаллической решетки матрицы, который регламентирует интегральный эффект радиационного распухания.
На защиту выносятся следующие положения:
1. Механизм диффузионно-деформационной неустойчивости объясняет все основные закономерности радиационного распухания. Температурная зависимость радиационного распухания описывается функцией, полученной с учетом упругих напряжений.
2. Образованию собственно радиационной поры предшествует этап формирования большеразмерных вакансионных скоплений. Термодинамические ограничения на образование зародыша при этом автоматически снимаются.
3. Область влияния поры и параметр сверхрешетки радиационных пор определяются постоянной решетки матрицы, коэффициентом диффузии вакансий и упругими макроскопическими напряжениями.
4. Линейный характер дозной зависимости радиационного распухания объясняется тем, что после формирования резкой границы поры, вблизи этой границы существует область, внутри которой междоузсльные атомы имеют преимущественный сток - пору.
Апробация работы
Основные положения и результаты работы были доложены на конференциях:
- VII Международная школа-семинар "Эволюция дефектных структур в конденсированных средах. Компьютерное моделирование", Усть-Каменогорск, Казахстан, 25-29 июня 2003 г.;
8
- III СЕМИНАР вузов Сибири и Дальнего Востока по "теплофизике и теплоэнергетике", Барнаул, 18-20 сентября 2003 г.;
- Всероссийская научно-техническая конференция с международным участием "Ультрадисперсные порошки, наноструктуры, материалы", 23-24 октября 2003 г., КГТУ, г. Красноярск;
- Всероссийская научная конференция молодых ученых "Наука. Технологии. Инновации", 04-07 декабря 2003 г., НГТУ, г. Новосибирск.
Публикации
По материалам выполненных в диссертации исследований опубликовано 7 работ.
Структу ра и объем работы
Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения, выводов, списка публикаций по теме диссертации и списка литературы.
Работа изложена на 139 страницах машинописного текста, содержит 27 рисунков, список литературы из 151 наименований.
9
Глава 1. РАДИАЦИОННАЯ СТОЙКОСТЬ
КОНСТРУКЦИОННЫХ МАТЕРИАЛОВ ДЛЯ ЯДЕРНО-ЭНЕРГЕТИЧЕСКИХ УСТАНОВОК
В эпоху широкого развития ядерной энергетики исследование изменения физических свойств в облученных материалах и проблема воздействия радиации на их структуру являются весьма актуальными проблемами физики твердого тела и радиационного материаловедения. Основные аспекты этих проблем, имеющих практическое значение,-создание конструкционных материалов с улучшенными и новыми свойствами и с возможностью управления радиационной стойкостью. Очевидно, что их решение зависит от того, насколько полно изучены структурные состояния, реализующиеся под действием разных видов радиации в кристаллах с определенной структурой и межатомными связями и их зависимость от примесей, условий роста и облучения. Все эти факторы определяют характер итоговых дефектов, их форму, размер, ориентацию, расположение по объему облучаемого кристалла и могут играть основную роль в податливости кристаллической структуры к частичной или полной перестройке ее на некотором этапе облучения.
Одно из главных направлений, позволяющих существенно улучшить экономические показатели быстрых реакторов,— значительное повышение выгорания топлива. Насколько это эффективно, можно судить хотя бы потому, что увеличение выгорания на 1 % в БН-600 даст экономический эффект несколько миллионов рублей в год [126]. Но такое повышение выгорания топлива сдерживают конструкционные материалы активной зоны реактора. Под воздействием быстрых нейтронов, имеющих энергию больше энергии межатомных связей, атомы многократно смещаются со своих мест, что губительно отражается на основных свойствах конструкционных материалов и особенно на важнейшем из них-
10
пластичности. Внешнее проявление этого воздействия - радиационный рост и распухание металлов. Значительное распухание и потеря механических свойств стали, наблюдаются уже при небольшой повреждающей дозе - около 50 с.н.а., что соответствует выгоранию 6—7%. С учетом характера зависимости радиационного распухания от повреждающей дозы в последующий период оно возрастает с увеличивающимся темпом. Это еще в большей степени осложняет разработку радиационно-стойкой стали, выдерживающей высокое выгорание топлива.
На основании анализа данных экспериментальных и теоретических исследований как российских, так и зарубежных ученых стало возможным с известной определенностью оценить возможное влияние некоторых факторов — типа стали, содержания легирующих и примесных элементов, режима термомеханической обработки на радиационное поведение. И было очевидно, что без целенаправленных и систематических исследований эту задачу не решить.
1.1. ПРОБЛЕМА РАДИАЦИОННОГО РАСПУХАНИЯ
В настоящее время большую актуальность приобрели вопросы повышения безопасности и надежности ядерных энергетических установок (ЯЭУ) различного целевого назначения. Одним из путей решения данной проблемы является создание новых материалов для ядерной техники, а также более эффективных способов их получения. Для повышения эффективности ядерных реакторов весьма важны надежные сведения о механических свойствах конструкционных материалов в эксплуатационных условиях. В частности, для выбора оптимального режима выхода реактора на мощность необходимы экспериментальные результаты, полученные при весьма малом флюенсе нейтронов (до 10 м‘ ).
11