розділ 2 і
схему на рис.1.9). Додаткові аргументи на користь такої інтерпретації лінії N
будуть розглянуті в наступних підрозділах. Найменш інтенсивна лінія 7987 Е
(позначена Х на рис.1.5) поки що не має надійної інтерпретації, можливо вона
відповідає наведеному поглинанню з участю В-екситона або якогось локалізованого
екситона.
Двофотонне поглинання у наступні збуджені стани екситонної молекули слід шукати
з короткохвильового боку від лінії , тобто у близькому околі екситонної
В-лінії. Така лінія дійсно спостерігалась поблизу 7960Е (див. спектр b на
рис.1.4), але через сильне поглинання в розташованій поруч В-лінії важко точно
визначити її спектральне положення і оцінити інтенсивність.
1.7. Гігантське двофотонне поглинання в основний і збуджені стани екситонної
молекули в поляризації E||c
В поляризації E^c важко розрізнити другий збуджений стан молекули, бо його
енергія надто близька до енергії B-екситона. Саме тому далі в цьому підрозділі
ми наводимо результати для тонкого зразка і поляризації E||c. Проблема
виконання вимірювань в дозволеній поляризації полягала у значно вищих (на 2-3
порядки) коефіцієнтах поглинання [90], як для вільного екситона, так і для
локалізованих екситонів. Розв’язати цю проблему вдалося шляхом підбору
кристалів з найнижчою концентрацією домішок і приготування з них зразків
товщиною d = 50 мкм. Зразок готувався механічною поліровкою з подальшим
травленням поліруючим травником – розчином брому в етанолі для видалення
пошкоджених поверхневих шарів.
Щоб розрізнити двофотонне поглинання в біекситонні стани від сильного
екситонного поглинання та переходів в стани локалізованих екситонів, що існують
навіть у високоякісних кристалах, виміри проводились при різних інтенсивностях
лазерного пучка.
Враховуючи малу товщину кристала, очікувану велику силу осцилятора двофотонних
переходів та більшу порівняно з розглянутим вище випадком енергетичну відстань
від дозволеного в цій поляризації екситонного переходу, можна було очікувати,
що двофотонні переходи переважатимуть над наведеним поглинанням. Для реалізації
цих переваг в повній мірі слід було підібрати таку інтенсивність лазерного
пучка, при якій двофотонне поглинання буде спостерігатись достатньо добре, але
не буде зазнавати насичення. З цією метою було досліджено залежність оптичної
густини зразка від інтенсивності падаючого пучка (рис.1.6). Для довжин хвиль,
менших ніж 796 нм і більших ніж 797.5 нм, оптична густина в межах похибки
експерименту залишається сталою. Як видно з рис.1.6, на довжині 797.1 нм, що
відповідає половині енергії біекситона, поглинання зростає. Залежність оптичної
густини не є лінійною, а прямує до насичення, оскільки сильне двофотонне
поглинання призводить до майже повного поглинання частини лазерної лінії. Більш
детальне пояснення з наведенням відповідних спектрів – далі в цьому ж розділі.
За допомогою таких залежностей для забезпечення гарного спектрального
розділення ми можемо визначити діапазон інтенсивностей, при яких чітко
виявляється нелінійність, а поглинання не є надто великим. Для досягнення
роздільної здатності, кращої, ніж півширина лазерної лінії, що в даному
екcперименті складала близько 0.5 нм, спектри імпульсів, що пройшли крізь
кристал, знімались при двох різних інтенсивностях падаючого пучка (рис.1.7).
Рис. 1.6. Залежність оптичної густини кристала b-ZnP2 від інтенсивності
падаючого світла для двох різних довжин хвиль. Т= 2 К.
На крилах лазерної лінії спостерігаються провали, що відповідають двофотонному
поглинанню. Провал на правому крилі не дуже чіткий, але явно помітна
відмінність в контурі лінії, що пройшла, в порівнянні з лінією лазера до
кристала. Було знято ряд таких спектрів при двох різних інтенсивностях в
спектральному діапазоні від екситонної лінії до смуги біекситонного поглинання.
На рис.1.8 маємо результат ділення спектра, знятого при малій інтенсивності на
спектр, що відповідає великій інтенсивності. Слід відмітити, що отримані смуги
поглинання безпосередньо не відповідають енергетичному спектру поглинальних
переходів. Наприклад, навіть якщо кінцевий енергетичний стан Em – вузький,
будемо спостерігати широку смугу утворену парами фотонів з енергіями,
розміщеними симетрично відносно . Смуга стає вужчою на крилах лазерної лінії,
бо суттєвий внесок в двофотонне поглинання дає лише один фотон, а роль іншого –
незначна. Відповідно в центрі лазерної лінії смуга розширюється за рахунок
значного внеску обох фотонів.
Рис. 1.7. Спектри лазерних імпульсів, що пройшли крізь кристал b-ZnP2, при
низькій (1 МВт/см2 – пунктирна лінія) та високій (8,4 МВт/см2 – суцільна лінія)
інтенсивностях падаючого світла. Точками показано нормований довільним чином
спектр випромінювання лазера, яке падало на кристал. На вставці показано схему
проведення вимірювань.
Рис. 1.8. Нелінійне поглинання кристалу b-ZnP2 товщиною d=50мкм в поляризації
E||c.
В отриманому в результаті ділення спектрі чітко спостерігаються лінії
двофотонного поглинання М, Мў та Мўў, відповідні енергії яких становлять
1.5551, 1.5559 та 1.5565 еВ. Енергія М-лінії добре узгоджується з точкою
симетрії оберненої воднеподібної та екситонної серій і відповідає половині
енергії біекситона, визначеній методом гіперкомбінаційного розсіяння – 1.5551
еВ.
Таким чином, М-лінію слід інтерпретувати як двофотонне поглинання в екситонній
молекулі. Менш інтенсивні лінії Мў та Мўў з’являються з високо енергетичного
боку від лінії М. Інтерпретуємо їх попередньо як двофотонне поглинання у
збуджені стани екситонної молекули, енергія яких на 1.52 та 2.9 меВ вища за
енергію основного стану (рис.1.9).
- Київ+380960830922