Нелинейные резонансы двухфотонного поглощения с участием долгоживущих уровней

Оглавление
Введение
Глава 1
1.1
1.2
1.3
1.4
1.5
Глава 2
2.1
2.2
2.3
2.4
Стр.
4
Глава 3
3.1
3.2
3.3
3.4
3.5
3.6
Спектроскопии двухфотонного поглощения В raie в поле стоячей волны.
Спектроскопия двухфотонного поглощения. 14
Форма линии двухфотонного поглощения в газе в поле 15 стоячей волны.
Резонансы двухфотонного поглощения в пространст- 24 венно разнесенных полях.
Правила отбора и вероятности двухфотонных псрехо- 29 дов
Резонансы двухфотонного поглощения в лазерной 33 спектроскопии сверхвысокого разрешения.
Резонансы двухфотонного поглощения в поле стоячей волны в натрии.
Постановка экспериментальных исследований двух- 36 фотонных переходов в натрии.
Резонансы двухфотонного поглощения на переходе 3S 43 - 4D Na и их свойства.
Форма линии двухфотонного поглощения на переходе 53 3S -4D Na в поле двух пространственно разнесенных стоячих волн.
Стабилизация частоты непрерывного лазера на краси- 64 толе по резонансам двухфотонного поглощения на переходе 3S - 41) натрия.
Спектроскопия метастабильных атомов в условиях оптической накачки и наведенной когерентности в интенсивных монохроматических полях.
Оптическая накачка в интенсивных лазерных полях. 70 Оптическое ориентирование метастабильных атомов. 71 Поглощение ориентирующего поля. 79
Спектр поглощения пробного поля. 82
Спектр поглощения пробного поля при анизотропном 87 возбуждении.
Форма линии поглощения пробного поля при оптиче- 93
ской ориентации мстастабильных атомов в интенсивных лазерных полях.
Глава 4 Спектроскопия перехода Iss - 2р8 Ne20 в условиях
оптической накачки в интенсивном монохроматическом поле.
4.1 Постановка спектроскопических исследований выро- 98
жденных атомных переходов с метастабильного уровня.
4.2 Эффекты сильного поля в спектроскопии вырожден- 102
ных метастабильных состояний атома (переход ls$ -
2Р8 Ne20).
4.3 Амплитудные характеристики резонансов поглощения 112
пробного поля на ориентированном в сильном поле переходе.
Глава 5
5.1
5.2
5.3
5.4
5.5
Лазерный спектрометр сверхвысокого разрешения.
Узкополосные перестраиваемые источники лазерного 120 излучения.
Селекция типов колебаний в непрерывном лазере на 122 красителе (НЛК) с помощью тонкой поглощающей пленки.
Ширина линии и стабильность частоты генерации 131 НЛК.
Стабилизация амплитудно-частотных характеристик 140 излучения НЛК.
Анализ возможностей преобразования излучения НЛК 144 в ультрафиолетовую область спектра методами нелинейной оптики.
Заключение
158
Цитируемая литерату ра
162
4
Введение
Развитие таких фундаментальных направлений науки, как атомная физика и тесно связанных с ней квантовой механики и квантовой электродинамики, в большей степени обусловлено достижениями спектроскопии. С созданием мощных перестраиваемых источников когерентного излучения
[1], перекрывших к настоящему времени диапазон длин волн от УФ до ИК областей спектра с относительной шириной линии излучения вплоть до 10'13, разрешающая способность спектроскопических исследований оказалась ограниченной уже не инструментальной шириной прибора, а уширением спектральных линий изучаемых атомных и молекулярных систем. Совершенно очевидно, что перекрытие спектральных линий приводит к тому, что многие детали неизбежно оказываются вне поля зрения, хотя именно в них в ряде случаев скрывается наиболее важная информация о малых отступлениях от уже известных фактов и существовании новых. Примером этого может служить открытие лэмбовского сдвига спектральных линий, что стало одним из основополагающих факторов возникновения квантовой электродинамики
[2]. В качестве же примера получения возможной физической информации при проведении прецизионных спектроскопических исследований можно привести хотя бы следующий. Так сравнение частоты перехода 1Б - 2Б Н с частотами переходов в высоковозбужденные ридбсрговские состояния атома (или частотами переходов между ними) с точностью лучше 10м дает возможность рассчитывать па обнаружение малых отклонений от закона Кулона, которые могут существовать в пределах размера атома и не были обнаружены в прошлом [3].
Приведенных примеров, по-видимому, достаточно, чтобы понять важность индуцирования и, соответственно, наблюдения узких спектральных линий (резонансов) со свойствами, присущими отдельному атому и что осуществимо только в газе низкого давления. Основными механизмами уширения спектральных линий в газе, как известно, являются допплеровское (неоднородное) уширенис и однородное уширение, включающее в себя естественное, столкновительное, пролетное и полевое уширения, а также уширение из-за столкновений со стенками сосуда атомов газа [4]. Не останавливаясь на анализе классических спектроскопических методов устранения наиболее сильного допплеровского уширения спектральной линии, отметим, что создание мощных когерентных источников излучения привело к рождению нелинейной лазерной спектроскопии насыщения внутри допплеровской ширины линии, основанной, в первую очередь, на создании неравновесного распределения атомов на рабочих уровнях атомного перехода в результате эффекта насыщения в поле сильной бегущей волны [5] и устранении допплеровского уширения линии в поле встречной пробной (ненасыщающей) волны [6].
5
Следует отметить, что получение спектральной линии с однородной шириной необязательно требует высокой интенсивности основного (не пробного) излучения. Для этого напомним, что использование процесса переноса упорядоченности поляризованного излучения на поглощающую вырожденную атомную систему, одним из проявлений которого является перераспределение атомов но вырожденным зесмановским подуровням рабочих уровней перехода (эффект оптической накачки [7]), приводит к возможности регистрации в поле пробного встречного излучения бездопплеровских резонансов в ненасыщенных полях (эффект селективной по скорости оптической накачки [8]). Таким образом, методы лазерной спектроскопии в отличие от классических позволяют устранить допплеровское уширение спектральной линии, учитывая только особенности взаимодействия когерентного излучения с атомом.
В число факторов, определяющих однородное уширение и принципиально ограничивающих ширину спектроскопических резонансов, входят радиационная ширина перехода и пролетное уширение, характеризуемое временем взаимодействия атома с полем. Влияние остальных факторов может быть сведено до минимума выбором экспериментальных условий. И если пролетное уширение линии может быть уменьшено (и даже устранено) увеличением времени взаимодействия поля с атомом (телескопические системы [9], ионные ловушки [10] и др.), то радиационная ширина имеет фундаментальную природу. А потому для получения резонансов с минимально возможной шириной наиболее перспективными являются запрещенные переходы. Примером их использования в спектроскопии насыщенного поглощения являются исследования на интеркомбинационных переходах. В диполь-ном приближении переходы, как известно, запрещены между термами различной мультиплетности (т. наз. интеркомбинационные переходы), и это правило запрета тем строже, чем легче атом [11], что связано со спин - орбитальным взаимодействием, которое мало для легких атомов и значительно для тяжелых. Для тяжелых атомов иитеркомбипациоипые переходы происходят и притом со значительными вероятностями. Например, переходы 18о -
Ч 24 0
Р1 для четных изотопов щелочноземельных атомов ' (X = 4571,15 Л),
40Са (X = 6572,78 А), 88Бг (6892,59 А) и др. обладают радиационной шириной 68, 420 и 6400 Гц, соответственно [12], что позволяет методом насыщенного поглощения получить резонансы с относительной шириной ~10‘12* 10"?ц
Резонансное взаимодействие нескольких световых полей со связанными переходами (т.е. в рассматриваемой схеме переходов, по крайней мере, один из уровней является общим) дает возможность наблюдения переходов, строго запрещенных в дипольном приближении, что может быть использовано для индуцирования на них резонансов. В данном случае присутствие
6
поля на одном из переходов существенно влияет на характеристики линии излучения (поглощения) другого поля на связанном переходе, а большинство наблюдаемых эффектов находят свое объяснение в рамках одновременного учета одноквантовых и двухквантовых переходов и их интерференции [13, 14]. Одним из проявлений упомянутых эффектов является возможность уменьшения (компенсации) допплеровского уширения линии для различных двухквантовых переходов.
Результаты этих исследований в больше степени легли в основу рассмотренных автором представляемой диссертации совместно с Василенко Л.С. и Чеботаевым В.П. не только формы линии двухфотонно поглощения в газе в поле стоячей волны, но и возможности уменьшения допплеровского уширения спектральной линии при трехфотонном поглощении [15]. Спектроскопический метод индуцирования узких резонансов, основанный на явлении полной компенсации допплеровского уширения спектральной линии при двухфотониом поглощении в газе в поле встречных волн, в научной литературе получил название спектроскопии двухфотонного поглощения без допплеровского уширения (Doppler - free two - photon spectroscopy). Обратим особое внимание на тот факт, что наибольший интерес представляет получение двухфотонных резонансов на переходах между долгоживущими основным и метастабильным состояниями атома, поскольку ширина резонанса, определяемая ширинами рабочих уровней, может иметь относительную величину ~10'15, что дает принципиальную возможность проведения прецизионных спектроскопических исследований самого высокого класса, например, по повышению точности измерений постоянной Ридберга, лэм-бовского сдвига, отношения масс электрона и протона и многих других [16].
Анализируя процессы, определяющие основы спектроскопии связанных переходов (или «трехуровневой лазерной спектроскопии»), можно отметить, что, в большинстве случаев, их рассмотрение проводилось для высоковозбужденных уровней с малыми временами жизни и позволяло пренебрегать перераспределением населенностей между связанными уровнями из-за эффекта оптической накачки. Интерес к проблеме резонансного взаимодействия поляризованного монохроматического излучения с атомами, энергетические уровни которых вырождены по проекциям полного момента J, а нижний уровень является долгоживущим, в последние годы существенно вырос вследствие открытия ряда новых физических явлений, а именно, эффекта когерентного пленения населенностей, возможности сверхглубокого охлаждения атомов и др. [17]. Наличие запрещенных в дипольном приближении по магнитному квантовому числу переходов находит свое специфическое проявление и в спектроскопии вырожденных переходов, что было обнаружено автором диссертации [18] и проявилось в индуцировании спектроскопических особенностей с характерными ширинами заметно меньшими однородной ширины перехода при соответствующем выборе J рабочих уровней пе-
7
рехода, поляризации излучения и при учете эффектов оптической накачки в спектроскопии пробного ПОЛЯ.
Результаты исследований физических принципов применения запрещенных между термами одинаковой мультиплетности переходов в целях индуцирования узких резонансов с минимальными ширинами, методов их получения и их использования в спектроскопии сверхвысокого разрешения легли в основу предлагаемой диссертации.
Первая глава диссертации в основном, посвящена двухфотонной спектроскопии запрещенных в дипольном приближении переходов. В рамках теории возмущений проведен расчет формы линии двухфотонного поглощения в газе в поле стоячей волны [15]. Форма линии представляет собой узкий резонанс с однородной шириной 2Г на фоне допплеровской подкладки с шириной 2ку0 (у0 - среднетепловая скорость), а отношение их амплитуд составляет ~2кУ(/Г. Возникновение резонанса обуславливается одновременным поглощением двух фотонов в поле стоячей волны и полной компенсацией при этом допплеровского уширения спектральной линии. Возможность уменьшения допплеровского уширения спектральной линии существует также и для многофотонных процессов, что показано для трехфотонного поглощения в частном случае коллинеарного распространения поглощаемых полей.
В качестве основы для анализа экспериментальных результатов приведены расчеты интенсивностей двухфотонных резонансов, правил отбора и методов устранения некоторых принципиальных факторов уширения двухфотонных резонансов (метод пространственно разнесенных полей).
Во второй главе диссертации приводятся результаты экспериментальных исследований формы линии двухфотонного поглощения в натрии на переходе 38 - 4Г) в поле стоячей волны. Из свойств двухфотонных резонансов (ДФР), главным из которых, естественно, является непосредственная демонстрация устранения допплеровского уширения спектральной линии в поле стоячей волны, основное внимание уделено изучению физических факторов, определяющих частотные и амплитудные характеристики резонансов, и спектроскопической информации, получаемой из их анализа.
Поскольку двухфотонное поглощение, являясь эффектом второго порядка по полю, требует для своего наблюдения достаточно жесткую фокусировку излучения, пролетная ширина становится одной из доминирующих причин уширения ДФР практически для любых соотношений времен жизни верхнего и нижнего уровней исследуемых переходов. Пролетное уширение существенно осложняет анализ формы линии ДФР, так как даже качественный учет условий фокусировки излучения приводит к возможности неоднозначной регистрации формы линии резонансов в зависимости от условий эксперимента, что вызывается вкладом поглощающих атомов, находящихся вне области перетяжки луча. В этой связи в диссертации приводятся резуль-
8
таты исследований возможности уменьшения пролетного уширения с применением метода пространственно разнесенных полей. Особенностью описываемых экспериментов является рассмотрение взаимодействия поля с атомной системой со временем жизни верхнего состояния 4D меньшим даже времени пролета атома через диаметр одного поля [21]. Продемонстрировано, что при двухфотонном поглощении в натрии на переходе ЗБ - 40 в поле двух пространственно разнесенных стоячих воли происходит полное устранение пролетного уширения ДФР, проявляющееся в сужении резонансов с 10 Мгц для одного поля стоячей волны до < 2 Мгц для случая разнесенных полей.
Среди других факторов, определяющих форму линии ДФР, важную роль играет учет межатомных столкновений, хотя в условиях описываемых экспериментов столкновительное уширеиие имеет значительно меньшую величину, чем естественная ширина резонансов. Анализ формы линии ДФР для случаев поляризованного и деполяризованного верхнего 40 состояния натрия приводит к выявлению изменения соотношений между интенсивностями компонент ДФР (а их для перехода 38-40 четыре) в зависимости от давления газа, что, в свою очередь, дает возможность проведения исследований влияния межатомных столкновений на поляризацию высоковозбужденных состояний атома.
Наконец, как один из примеров возможного применения ДФР в технике в главе приводятся результаты исследований по использованию резонансов двухфотонного поглощения для стабилизации частоты генерации непрерывного лазера на красителе.
В третьей главе приводятся результаты рассмотрения проблемы спектроскопии пробного поля атомных переходов с метастабильным вырожденным нижним состоянием в условиях оптической накачки в интенсивном поляризованном монохроматическом поле. Учитывая свойства переходов с метастабильным нижним состоянием, расчеты проведены в рамках классической кинетической модели, типичной для рассмотрения взаимодействия малой подсистемы с термостатом. Анализ поглощения ориентирующего поля и спектра поглощения встречного пробного поля проведен для случая взаимодействия линейнополяризованного ориентирующего излучения произвольной интенсивности с атомной системой с равными целочисленными значениями 3 верхнего (ш) и нижнего(п) уровней, т.е. переход пМ —» шМ для М = 0 при А М — 0 запрещен (М - магнитное квантовое число)[19].
Физическая картина анализируемых процессов обусловлена «связыванием» спонтанными переходами 2] + 1 двухуровневых М - подсистем. В результате структура Беннета в распределении атомов по скоростям в количественном отношении оказывается сложной - она состоит из 2) лоренциа-нов с различными амплитудами и полуширинами, зависящими от мощности поля и коэффициента ветвления а = Ашп/Гт, где Ашп - первый коэффициент
9
Эйнштейна, Гт - полная скорость распада уровня т. В частном случае 1 = 2 анализ приводит к неожиданному выводу о резкой зависимости от а всех основных характеристик: амплитуд отдельных лоренцианов и суммарной структуры Беннета, их полуширин, поглощения ориентирующего и пробного полей. Таким образом, релаксация верхнего состояния т через третьи уровни приводит к разительному отличию оптической ориентации метастабильного и основного состояний, что выражается в трансформации характерного для спектроскопии насыщенного поглощения провала в линии поглощения пробного поля в пик, обуславливаемый вызванной эффектом оптической накачки населенностью невзаимодействующего с ориентирующим полем подуровня пО при приближении а к 1.
Анализ взаимодействия вырожденной атомной системы с сильным ориентирующим полем выявляет совершенно новые особенности в спектроскопии пробного поля (и, особенно, при Зт = > 2), где становятся доста-
точно заметными как эффекты анизотропии возбуждения уровней перехода, так и нелинейные по интенсивности пробного поля эффекты. Проанализированные в условиях учета только анизотропии возбуждения уровней эффекты, кроме чисто заселенностных и имеющих характеристики, рассчитанные в предыдущем параграфе, проявляются новые спектроскопические особенности, определяемые тремя резонансами. Наиболее узкий из них (в отношении Гп / Гт) проявляется с отрицательным знаком при а * 0, причем амплитуда его растет с увеличением интенсивности ориентирующего поля. Принципиальная новизна корреляционных резонансов состоит в том, что благодаря вырождению и анизотропии возбуждения возникают резонансы с полуширинами ~ Гк, где к - параметр насыщения по ориентирующему полю, в отличие от традиционных двух и трехуровневых схем, ширины резонансов в которых пропорциональны Таг .
В четвертой главе описываются результаты экспериментальных исследований по спектроскопии пробного поля перехода 1б5 -2р8 (ЗР2 -ЗЭ2)Ые20 в условиях оптической накачки в интенсивном линейнополяризо-ванном электромагнитном поле [18] и их анализ на основе выводов третьей главы диссертации.
В качественном отношении проблема взаимодействия атомов, находящихся на метастабильиом (долгоживущем) уровне, с резонансным интенсивным полем на частоте перехода между состояниями с равными целочисленными значениями полного момента ясна и заключается в радиационном переносе населенностей с вырожденных подуровней нижнего состояния на подуровень (в данном случае М = 0), не взаимодействующий с полем, в результате чего в спектре поглощения пробного поля на переходах с ДМ = ±1 должен появится пик. Хотя именно этот вывод может быть не столь очевидным вследствие конкуренции пика населенности на подуровне М = 0 и провалов в населенностях подуровней с М Ф 0 из-за возможности «блуждания»
10
атомов по магнитным подуровням сМ^Ои ухода атома после возбуждения на третьи уровни. Тем не менее, экспериментальное наблюдение формы линии поглощения на переходе ls5 - 2p8Ne20 в поле интенсивного ориентирующего излучения в условиях тлеющего разряда в неоне низкого давления (~ 10’2 тор.) демонстрирует наличие на фоне широкой подкладки пика поглощения пробного поля с относительной амплитудой ~ 2 и шириной, зависящей от интенсивности ориентирующего поля. Более того, с увеличением интенсивности ориентирующего поля в центре пика поглощения наблюдается появление провала с шириной много меньшей, чем ширина пика.
Наблюдаемые спектральные особенности формы линии поглощения пробного поля удовлетворительно вписываются в результаты ее теоретического анализа, приводимого в третьей главе диссертации. Однако следует заметить, что детальное исследование факторов, определяющих амплитудные характеристики наблюдаемых резонансов (скорости и анизотропия возбуждения вырожденных уровней перехода, механизмы их возбуждения и тушения и др.), представляют тему самостоятельного исследования, а потому в анализе амплитудных характеристик (в отличие от частотных) в ряде случаев используются качественные соображения. Что касается исследования частотных свойств резонансов, то экспериментально установлено, что ширина пика поглощения в зависимости от интенсивности ориентирующего поля изменяется по закону 4к, в то время как ширина провала (как, впрочем, и его амплитуда) в большей степени удовлетворяет линейной зависимости. Одной из важных особенностей регистрируемого провала является возможность индуцирования его с шириной меньшей однородной ширины перехода.
Пятая глава посвящена разработке спектрометра на основе непрерывного лазера на красителе (HJIK). Результаты теоретических и экспериментальных исследований методов получения одночастотного перестраиваемого излучения определили выбор оптической схемы источника излучения, изучение его частотных и амплитудных характеристик, а также разработку способов их улучшения.
Анализ характеристик коэффициента усиления в струйных лазерах с тонкой усиливающей средой и широкой линией усиления, проведенный с учетом эффектов пространственного насыщения усиления, позволяет установить основные подхода к выбору селективных элементов для достижения одночастотного режима генерации лазера. Так учет конечной толщины струи красителя приводит к выявлению медленно осциллирующей (в зависимости от расстройки возможных частот излучения от частоты генерации лазера) составляющей коэффициента усиления, и, как следствие, к выводу, что для получения одночастотного режима генерации требуется не менее двух селектирующих элементов: одного, "грубого" - для компенсации роста коэффициента усиления за счет медленно осциллирующей составляющей и вто-
11
рого, «тонкого» - для выделения одной частоты. В результате, использование фильтра Лио в качестве "грубого" селектора и тонкой поглощающей пленки в качестве "тонкого" селектора позволяет получить одночастотный режим генерации в непрерывном лазере на красителе. При этом пленка должна располагаться от ближайшего зеркала на расстоянии равном или кратном расстоянию между другим зеркалом и тонкой активной средой [20].
Среди вопросов, относящихся к исследованию одночастотного НЛК, следует обратить внимание на обнаружение зависимости частотных и амплитудных характеристик струйных лазеров от ряда принципиальных факторов. Это зависимость частоты генерации HJIK (как, впрочем, и его мощности) от мощности накачки, от флуктуаций давления в системе прокачки красителя и т.д. В этой связи проведены исследования по отработке методов активной стабилизации как интенсивности излучения НЛК, так и частоты его генерации. Кроме того, рассмотрены пути расширения диапазона генерации НЛК в УФ область спектра методами нелинейной оптики на примере получения излучения на длине волны двухфотонного перехода 1S - 2S в атомарном водороде (X = 243 нм).
В заключении сформулированы основные результаты, полученные в диссертации.
Результаты исследований физических принципов применения запрещенных между термами одинаковой мультиплетности переходов в целях индуцирования спектральных резонансов, методов их наблюдения и путей их использования в спектроскопии сверхвысокого разрешения, представленные в диссертации, опираются на достижения ряда областей физики (квантовой электроники, нелинейной лазерной спектроскопии, физики оптически ориентируемых сред, лазерной физики и др.). В этой связи попытка дать исчерпывающий обзор имеющих отношение к теме диссертации работ других авторов вряд ли может быть осуществлена в полной мере, а потому при цитировании литературных источников наряду с оригинальными статьями в большей степени используются обзоры и монографии, имеющие конкретное отношение к тем или иным частям диссертации.
Излагаемые в диссертации материалы теоретических и экспериментальных исследований получены в Институте физики полупроводников СО РАН в соответствии с научно - техническими планами Института и программами "Университеты России" и ГНТП "Оптика. Лазерная физика", обсуждались на семинарах ИФП СО РАН, ИТФ СО РАН, ИАиЭ СО РАН, МГУ, ЛГУ и других организаций, а также докладывались на 111 (Дрезден, 1977) Международной конференции "Лазеры и их применения", II (Душанбе, 1977) и III (Ужгород, 1980) всесоюзных конференциях "Лазеры на основе сложных органических соединений", IX (Ленинград, 1978) и XV (Санкт-Петербург, 1995) Всесоюзных конференциях по когерентной и нелинейной оптике, XI
12
(Новосибирск, 1997) Вавиловской конференции по нелинейной оптике и ряде других конференций и семинаров и опубликованы в научной печати [15,18,19,20,21,54,60,61,62,67,81,83,84,93,94,102,106,107,109,113,124].
На защиту выносятся следующие основные положения:
1. Компенсация допплеровского уширения спектральной линии возможна не только для двухфотоиного , но и для трехфотонного процессов поглощения при соответствующем выборе направлений поглощаемых волн.
2. При двухфотонном поглощении в газе в поле двух пространственно разнесенных стоячих волн наблюдается сужение двухфотонного резонанса и, в том числе, для атомных систем с временем жизни верхнего уровня перехода меньшим, чем время пролета атома между полями.
3. Форма линии поглощения пробного поля при оптической накачке метастабильных состояний атома, находящихся в линейнополяри-зованном сильном поле накачки, для случая равенства полных угловых моментов уровней перехода и целочисленности их значений определяется конкуренцией пика Беннета на невзаимодействующем с сильным полем подуровне нижнего состояния атома с провалами Беннета в заселенностях других подуровней. С уменьшением вероятности радиационной релаксации верхнего уровня перехода через третьи уровни форма линии поглощения пробного поля ортогональной поляризации трансформируется из провала в дои-плеровски уширенном контуре линии поглощения в пик с шириной пропорциональной корню квадратному от параметра насыщения перехода.
4. При взаимодействии линейнополяризованного сильного поля накачки с вырожденной атомной системой с долгоживущим нижним уровнем и равными целочисленными значениями полных угловых моментов уровней перехода в спектре поглощения встречног о ПОЛЯ перпендикулярной поляризации проявляются резонансы, обусловленные возникновением корреляций (когерентностей) между магнитными подуровнями уровней перехода. Корреляции могут вызываться анизотропией возбуждения уровней перехода и эффектами, нелинейными по интенсивности пробного поля.
5. При .1,,, = .1п > 2 в спектре поглощения пробного поля ширины резонансов когерентности, обусловленных полевым возмущением корреляций между магнитными подуровнями М = 0 и М = ± 2 верхнего и нижнего состояний перехода, пропорциональны параметру насыщения перехода, причем амплитуда резонанса, соответ-
13
ствующего М - обмену на верхнем уровне пропорциональна интенсивности поля накачки.
6. Частотные характеристики излучения лазеров с однородной линией усиления и тонкой активной средой обуславливаются эффектом пространственного насыщения усиления и определяются как толщиной активной среды (ОС), так и ее расположением относительно ближайшего зеркала. При ширине линии усиления много большей с/2 ОС одночастотный режим генерации лазера может быть осуществлен с использованием не менее двух селекторов.
14
Глава 1 Спектроскопия двухфотонного поглощения в газе в поле
стоячей волны
1.1 Спектроскопия двухфотонных переходов
Одним из наиболее значительных достижений квантовой электродинамики [22] является доказательство того, что взаимодействие электромагнитного ноля с веществом может осуществляться через посредство как однофотонных, так и многофотонных процессов, под которыми подразумевается взаимодействие, сопровождающееся поглощением или излучением (или тем и другим) в элементарном акте не менее двух фотонов, причем закон сохранения энергии выполняется для всего процесса в целом. Примерами первых исследований таких процессов явилось наблюдение двухквантового комбинационного рассеяния, в котором перевод атома из начального состояния в конечное осуществляется за счет разностной энергии поглощенного и рассеянного квантов [23], и теоретический расчет вероятности двухфотонного поглощения [24].
Будучи положенными в основу спектроскопического метода, двухфотонные процессы обладаю!' рядом характерных особенностей, заметно отличающих их от однофотонных. В первых, двухфотонная спектроскопия существенно дополняет возможности однофотонной, поскольку позволяет исследовать переходы, запрещенные в дипольном приближении для однофотонных переходов. Во - вторых, это означает не только существенное расширение эффективного диапазона длин волн используемых источников излучения, но и возможность проведения исследований атомов в окружении среды резонансной с частотой двухквантового перехода изучаемых атомов. В третьих, одним из свойств многофотонных процессов является отсутствие реального заселения промежуточных уровней в процессе взаимодействия атома с излучением, а вероятность этих процессов не может быть формально представлена в виде произведения вероятностей поглощения и испускания отдельных фотонов, что находит свое выражение в независимости ширины линии двух-фотонного поглощения от ширины промежуточных уровней [26]. Наконец, в четвертых, квадратичная зависимость вероятности двухфотонных процессов от интенсивности поля требует высокоинтенсивных источников излучения, а потому успешное экспериментальное изучение многофотонных процессов началось лишь с созданием лазерных источников излучения.
Начиная с 1961 г., когда был осуществлен первый эксперимент по наблюдению двухфотонного поглощения в СаБг: Ей2' [25], опубликовано большое число экспериментальных и теоретических работ, посвященных двухфотонной спектроскопии [27]. Однако вплоть до появления перестраиваемых лазеров, позволяющих точно настраивать длину волны излучения на двухфотонной резонанс, число возможных объектов исследования было ограничено,
15
а большая ширина линии излучения лазеров делала спектроскопию высокого разрешения невозможной. Лишь с созданием мощных узкополосных перестраиваемых лазеров [1] двухфотонная спектроскопия заняла достойное место среди спектроскопических методов и позволила уже в одном из первых исследований разрешить компоненты тонкой структуры уровня 4D Na и определить постоянную тонкой структуры [28], что ранее было возможно только с использованием метода двойного радиооптического резонанса [29].
Дальнейшее развитие двухфотонная спектроскопия получила после выявления качественно новых особенностей взаимодействия когерентного излучения с системой связанных переходов, когда становится возможной компенсация допплеровского уширения линии двухквантового перехода при соответствующем выборе направлений распространения двух взаимодействующих волн [13]. Физическая природа этого явления, рассмотренного автором диссертации совместно с Чеботаевым В.II. и Василенко Л.С. применительно к процессу двухфотонного поглощения в газе в поле стоячей волны [15], легла в основу спектроскопического метода, получившего название спектроскопии двухфотонного поглощения без допплеровского уширения (Doppler - free two - photon spectroscopy) [30]. Сама rio себе возможность компенсации допперовского уширения спектральной линии имеет место и для многофотонных процессов и, в частности, трехфотонных [15]. Однако наибольший интерес в направлении индуцирования резонансов с наименьшей для оптического диапазона относительной шириной представляет все-таки двухфотонноые резонансы, обсуждению которых, в основном, и посвящен следующий параграф.
1.2 Форма линии двухфотонного поглощения в газе в поле
стоячей волны
а) Устранение допплеровского уширения спектральной линии при двухфотонном поглощении в газе в поле стоячей волны
Несколько опережая теоретическое рассмотрение эффекта, остановимся на тех качественных соображениях, которые позволяют, в принципе, проанализировать результирующее влияние поля стоячей волны на форму линии двухфотонного поглощения в газе. Рассмотрим стоячую волну как суперпозицию двух распространяющихся навстречу друг другу бегущих волн с частотами со. Тогда в системе координат взаимодействующего с полем движущегося атома, проекция скорости которого на направление поля равна vz, он воспринимает частоту фотона из одной бегущей волны как соi = со - kv2, а частоту' фотона из встречной волны как 0)2 = со + kv2. В случае одновременного поглощения двух фотонов из двух встречных волн условие резонанса ноля с частотой перехода атома СО21 записывается в виде: