Содержание.
Введение............................................................4
Глава 1. Радиационно-индуцированные изменения структу ры нитрида бора....................................................................10
1.1 .Реальная структура нитрида бора (ВЫ)....................11
1.2.Люминесценция нитрида бора....................................16
1.3.Радиационно-индуцированная рекристаллизация
пиролитического нитрида бора...................................25
1.4.Методика совместного исследования радиационно-индуцированной люминесценции и акустомеханических свойств нитрида бора.................................................27
1.5.Влияние механической нагрузки на радиационно-индуцированную рекристаллизацию нитрида бора.................34
Выводы к главе 1..................................................46
Глава 2. Радиационно-индуцированная оптическая неоднородность в кварцевых стеклах.......................................................50
2.1 .Механизмы радиационно-индуцированной неоднородности в стеклах......................................................50
2.2.Обесцвечивание у-облученных кварцевых стекол УФ
излучением.....................................................55
2.3.Люминесценция кварцевых стекол при протонном облучении...62
2.4.Акусто-оптическое исследование КУ-1 • при протонном
облучении.........................................................67
Выводы к главе 2................................................!.75
Глава 3. Переходные оптические явления в кварцевых волокнах при мощном импульсном реакторном облучении..................................78
3.1.Переходные радиационно-индуцированные оптические явления в кварцевых стеклах............................................78
3.1.1.Радиационно-индуцированная люминесценция в кварцевых
стеклах....................................................... 79
3.1.2.Переходное оптическое поглощение ........................82
3.1.3.Постановка задачи.........................................83
3.2.Свечение и переходное оптическое поглощение кварцевых волокон КУ-1 в процессе мощного импульсного реакторного облучения....................................................85
3.2.1.Методика измерений переходных оптических явлений 85
3.2.2.Разделение вкладов радиационно-индуцированного свечения
и поглощения кварцевых волокон..................................88
3.3.Наведенное поглощение и свечение кварцевых волокон при
мощном импульсном реакторном облучении...................92
Выводы к главе 3............................................100
Заключение.......................................................102
Список использованной литерату ры................................107
ВВЕДЕНИЕ
Устойчивость функциональных (оптических, электрических, механических) свойств диэлектриков при облучении является актуальной проблемой при разработке и эксплуатации ядерных энергетических установок, в особенности, их систем диагностики и управления. Закономерности радиационных изменений свойств и механизмы радиационной повреждаемости этих материалов, необходимые для определения условий эксплуатации, изучены недостаточно. Это связано с тем, что радиационно-индуцированные процессы в диэлектрических материалах сложны и многообразны и к настоящему времени, отсутствуют общие подходы к описанию радиационно-индуцированных изменений свойств диэлектриков.
Особенность структурных изменений широкозонных диэлектриков в условиях радиационных воздействий заключается в том, что ионизирующая составляющая облучения оказывает не меньшее, если не большее, влияние, чем повреждающая, связанная со смещениями атомов по ударному механизму, компонента радиационного воздействия. Это связано с тем, что энергия, выделяющаяся при релаксации электронных возбуждений в диэлектриках (порядка ширины запрещенной зоны), превышает энергию активации элементарных активационных процессов (диффузии, дефекгообразования, химических реакций). Такие процессы, как радиационный отжиг дефектов структуры, радиационно-индуцированная рекристаллизация в диэлектриках протекают более интенсивно, чем в металлах. Особенно это проявляется в условиях мощных радиационных воздействий. Мощное радиационное облучение определяется как воздействие, при котором мощность поглощенной дозы превышает мощность дозы 103 Гр/с (импульсные ядериые реакторы,
5
термоядерные реакторы и т. д.). При мощном ионизирующем воздействии, когда создаются условия для высокой подвижности собственных дефектов в материале, возникает возможность исследований не только механизмов структурных изменений, но и уточнения реальной структуры материалов, строения дефектов и особенностей их оптических и механических свойств. Также в условиях облучения с высокими мощностями поглощенной дозы появляется возможность регистрации слабых, при низкой интенсивности облучения, уровней радиационно-индуцированных оптических сигналов. Это дает возможность делать выводы относительно процессов на ранних стадиях радиационных изменений свойств. С другой стороны, такие условия облучения позволяют проследить изменения свойств материалов при больших дозах, когда завершены различные переходные процессы. Еше одной важной причиной применения мощного радиационного воздействия является то, что диэлектрические материалы планируется широко использовать в реакторе термоядерного синтеза, в качестве конструкционных и в системах диагностики и контроля.
В качестве диэлектрических материалов конструкций и приборов в радиационных устройствах, как правило, используют два типа материалов с различной микроструктурой - разнообразные керамики и стекла. Это обуславливает необходимость исследования радиационно-индуцированных процессов при облучении поликристаллических и аморфных структур.
Керамические материалы на основе ВЫ, кварцевые стекла являются типичными широкозонными диэлектриками имеющие, соответственно, кристаллическую и аморфную структуру, они используются или являются перспективными для использования в ядерной энергетике, космической и лазерной технике. Основные направления использования данных материалов, - это использование их в качестве конструкционных и
6
оптических материалов. Эго предопределяет необходимость исследования оптических и механических характеристик данных материалов в процессе облучения.
Одной из основных проблем исследования радиационного воздействия на диэлектрики заключается в том, что корректные экспериментальные данные можно получить только в in situ экспериментах. Для этого необходимо иметь соответствующие методы исследования. Измерения радиационно-индуцированной люминесценции во многих случаях позволяют исследовать радиационно-индуцированные процессы захвата и рекомбинации электронов и дырок, изменения состояния электронных центров, . а также иногда делать выводы относительно механизмов радиационных структурных изменений в диэлектрических материалах. Но данного метода не достаточно для исследования механических свойств материалов. Возникает необходимость сочетания оптических методов с измерениями каких-либо других структурно чувствительных характеристик материала. Поэтому совместное использование акустических и оптических методов дает хорошие возможности для получения информации, характерной для
*. ' t
каждого метода, а также экспериментальных данных, обусловленных взаимным влиянием изменений акустических и оптических характеристик в одном и том же образце.
Материалы на основе нитрида бора по сравнению с другими керамиками являются удобными для исследования в in situ экспериментах, так как обладают яркими люминесцентными свойствами. Многие свойства керамик, как поликристаллических материалов, существенно зависят от структуры границ и электронных состояний на границах зерен. Нитрид бора обладает сложной структурой с развитой системой межзеренных границ, причем доказано, что центры люминесценции связанны с
7
малоугловыми границами, что позволяет исследовать процессы изменения структуры границ методом люминесценции. Также керамические материалы на основе ВМ являются перспективными высокотемпературными диэлектрическими материалами для использования в различных ядерных и термоядерных установках, в силу их высокой радиационной стойкости .
Выбор кварцевых стекол в качестве объекта исследований предопределен, в первую очередь, широким их использованием в радиационных устройствах в качестве оптических элементов приборов диагностики и контроля. Волокна на основе кварцевых стекол тоже являются перспективными для использования их в качестве элементов устройств для передачи оптических сигналов в приборах диагностики и контроля ядерных установок. Исследования кварцевых волокон также имеют существенное преимущество для изучения оптических процессов малой интенсивности, гак как представляют собой оптическую среду протяженностью десятки метров, практически, не достижимую при использовании обычных образцов стекла.
Таким образом, целыо диссертационной работы явилась: разработка методик и исследование радиационно-индуцированных процессов изменений структуры и оптических свойств широкозонных керамических и аморфных диэлектриков непосредственно в условиях мощных радиационных воздействий.
Основными задачами данной работы являлись:
- разработка и реализация методики совместного исследования радиационно-индуцированной люминесценции (РИЛ) и акустических характеристик (декремента акустических колебаний и модуля Юнга) материалов в условиях мощного облучения протонами;
- разработка и создание методики исследования радиационно-индуцированных оптических явлений в кварцевых волокнах в условиях импульсного реакторного облучения;
- проведение экспериментов по изучению связи изменений РИЛ и акустомеханических характеристик пиролитического ВЫ и кварцевых стекол в процессе мощного протонного облучения;
- изучение влияния внешней переменной механической нагрузки на кинетику радиационно-стимулированных процессов в изучаемых материалах;
- экспериментальное изучение свечения и переходного оптического поглощения кварцевых волокон в процессе мощного импульсного реакторного облучения.
Научная новизна результатов работы, выносимых на защиту, заключается в том, что:
разработана методика одновременного измерения акустомеханических и оптических свойств материалов в условиях непрерывных мощных радиационных воздействий на базе ускорителя ЭГП-10М;
- для регистрации слабоинтенсивных переходных радиационно-индуцированных оптических явлений в кварцевых стеклах предложена методика исследования кварцевых волокон при мощном импульсном реакторном (БАРС-6) облучении;
- экспериментально обнаружено и теоретически обосновано влияние механической деформации на радиационно-индуцированную рекристаллизацию пиролитического гексагонального ВЫ;
- установлена природа связи механических й оптических свойств кварцевых стекол КУ-1, КИ(1), КИ(2) в условиях радиационных воздействий;
предложен способ разделения вкладов радиационно-индуцированного свечения и наведенного поглощения в оптических волокнах;
- обнаружена инерционная компонента свечения и предложен механизм переходного оптического поглощения в кварцевых волокнах КУ-1 в условиях импульсного реакторного облучения.
Практическая ценность работы заключается в том, что:
- разработаны методики, которые могут использоваться для исследования радиационно-индуцированных изменений свойств различных диэлектрических материалов непосредственно в процессе радиационных воздействий;
-предложены и экспериментально обоснованы механизмы радиационно-индуцированных изменений оптических и акустических свойств диэлектрических материалов, позволяющие прогнозировать поведение таких материалов при радиационном воздействии.
На защиту выносятся перечисленные выше научная новизна результатов работы и основные выводы, приведенные в заключении (стр.
- Київ+380960830922