2
ОГЛАВЛЕНИЕ
Введение............................................................6
Часть I. Спонтанные и вынужденные параметрические процессы в пространст венно-ограниченных и периодически неоднородных
нелинейных средах...................................................31
Глава 1. Параметрическое рассеяние и преобразование света в
слое...................................................;............31
1.1 Матрица рассеяния плоского слоя при параметрическом взаимодействии трех волн........................................32
1.2 Форма линии спонтанного параметрического рассеяния света в
слое с учетом отражения и поглощения волн...........................40
а. Форма линии рассеяния при неучете эффектов отражения 44
б. Влияние отражений на форму линии параметрического рассеяния в прозрачном слое..................................47
в. Форма линии параметрического рассеяния с учетом отражений и поглощения волн в слое...........................54
1.3 Проявление эффекта интерференции вакуумных флуктуаций ноля
в параметрическом рассеянии.........................................60
1.4 Форма линии трехволнового параметрического преобразования
света в слое....................................................... 65
Глава 2. Когерентное четырехволновое рассеяние света в пространственно-ограниченных средах с квадратичной и кубичной восприимчивостью.................................................69
2.1 Бигармоническая накачка поляритонной волны......................70
2.2 Когерентное рассеяние пробной накачки на возбужденной поляритонной волне..............................................76
2.3 ГТоляритонная линия рассеяния в условиях сильного поглощения
на поляритонной частоте..........................................79
з
2.4 Поляритонная линия рассеяния в случае малой оптической плотности рассеивающего объема.....................................86
2.5 Влияние других типов каскадных процессов на четырехволновое
рассеяние света на поляритонах.....................................91
Глава 3. Нелинейная дифракция в средах с пространственным изменением х(2)....................................................99
3.1 Матрица рассеяния среды с периодической модуляцией квадратичной восприимчивости.......................................99
3.2 Нелинейная дифракция при параметрическом рассеянии света 104
3.3 Форма линии параметрического рассеяния света в слое с произвольным пространственным распределением квадратичной восприимчивости...................................................112
3.4 Нелинейная дифракция при каскадном когерентном четырехволновом рассеянии света...................................117
Часть II. Спектроскопия нецентросимметричных кристаллов в инфракрасной области на основе спонтанных и вынужденных
параметрических процессов.........................................124
Глава 4. Измерение показателя преломления и исследование структурных изменений легированных кристаллов LiNb03..............124
4.1 Влияние концентрации до пирую щей примеси на дисперсию
показателей преломления п0 и х\е в видимом диапазоне..............125
4.2 Измерение дисперсии п0 в ближнем ИК диапазоне методом генерации второй гармоники........................................133
4.3 Измерение дисперсии ц, в ИК диапазоне методом спонтанного параметрического рассеяния света..................................138
4.4 Анализ механизмов вхождения примеси Mg в решетку нестехиометрического кристалла LiNbCb.............................145
4.5 Проявление поляронных резонансов на дисперсии действительной части диэлектрической проницаемости кристаллов ЫМЪОз:!^........... 154
Глава 5. Каскадное когерентное четырехволновое рассеяние света на фононных поляритонах........................................... 158
5.1 Схема экспериментальной установки для наблюдения четырехволнового когерентного стоксового рассеяния света.........159
5.2 Методика измерения параметров поляритонов......................165
5.3 Активная Л-спектроскопия поляритонов в кристаллах иМЬОз:М§, УЫЬ03:Мб:Ыс1, УЮ3..................................................169
5.4 Возбуждение поляронов при применении методов нелинейной
спектроскопии к легированным кристаллам ниобата лития.............178
Глава 6. Исследование кристаллов с регулярной доменной структурой в условиях нелинейной дифракции.........................188
6.1 Параметрическое рассеяние света в кристаллах ниобата бария-натрия с регулярной и квазирегулярной доменной структурой..........189
6.2 Спонтанное параметрическое рассеяние света и рассеяние света на поляритонах в кристаллах LiNbO3.Mg.Nd с регулярной доменной
структурой.........................................................195
6.3 Четырехволновое когерентное стоксово рассеяние света в кристаллах LiNb03:Mg:Nd с регулярной доменной структурой...........201
Часть III. Абсолютный метод измерения яркости на основе
параметрического рассеяния света...................................212
Глава 7. Теоретические аспекты абсолютного метода с учетом поглощения и отражения волн на границах нелинейной среды 215
7.1 Интегральная интенсивность реперного сигнала параметрического рассеяния света в слое.............................................217
5
7.2 Интегральная интенсивность сигнала параметрического преобразования и поправка на отражение и поглощение при измерении яркости в слое...........................................220
7.3 Учет отражения и поглощения волн в кристалле-преобразователе
произвольной формы и при конечной ширине пучков....................222
Глава 8. Параметрический фотометр..................................229
8.1 Принципиальная схема фотометра.................................230
8.2 Спектральное и угловое разрешение параметрического фотометра. ...................................................................236
а. Спектральное разрешение ..................................237
б. Угловое разрешение........................................239
8.3 Разрешение по площади поперечного сечения луча.................241
8.4 Кристаллы для безэталонного измерения яркости................248
Глава 9. Экспериментальная реализация абсолютного метода измерения яркости на основе параметрического рассеяния
света..............................................................255
9.1 Измерение яркости тепловых источников излучения в ИК диапазоне частот...................................................255
9.2 Измерение эффективной яркости вакуумных флуктуаций поля с учетом потерь на поглощение и отражение волн.......................260
9.3 Анализ динамического диапазона и предельной точности метода 264
Заключение.........................................................268
Литература.........................................................274
6
ВВЕДЕНИЕ.
Диссертационная работа посвящена развитию и применению новых методов оптической фотометрии и лазерной спектроскопии, основанных на трех- и четырехволновых параметрических процессах в нецентросимметричных средах.
Исследования оптических параметрических процессов ведутся с самого начала развития нелинейной оптики [1,2] в 1961-1965 г., с первых опытов по удвоению частоты излучения [3], созданию параметрических усилителей и генераторов света [4]. К этому типу процессов относят эффекты оптического смешения когерентных электромагнитных волн различной частоты в средах с нелинейной восприимчивостью, приводящие к эффективной перекачке энергии из одних мод поля в другие. Эффективность перекачки зависит от фазового согласования волн в среде. В стационарном случае частоты падающих и рождающихся в среде волн связаны жестким условием временного синхронизма, а эффективность взаимодействия тем выше, чем меньше расстройка пространственного синхронизма между волновыми векгорами. Эффекты параметрического сложения, вычитания частоты, генерации гармоник в настоящее время широко используются в самых различных нелинейнооптических устройствах для получения когерентного оптического излучения в более коротковолновом или более длинноволновом диапазонах [5,6].
Другой важной областью применения параметрических взаимодействий стала оптическая спектроскопия [7]. Исследование спектральной зависимости эффективности трехволновых процессов позволяет измерять дисперсию квадратичной восприимчивости среды, четырехволновых процессов - дисперсию кубичной, а в ряде случаев и квадратичной восприимчивости [8], и т.д. Эффективность параметрического взаимодействия зависит не только от величины
7
нелинейной восприимчивости среды, но и от соотношения волновых векторов волн, участвующих в параметрическом смешении. На этом основаны различные методы к-спектроскопии, исследуюшис зависимость интенсивности сигнального излучения не только от частоты, но и от взаимной ориентации волновых векторов к. Если значения линейной восприимчивости среды на всех частотах кроме одной известны, по частотно-угловой зависимости интенсивности сигнального излучения определяется как действительная, так и мнимая часть неизвестной диэлектрической проницаемости среды на частоте этой волны. Такие измерения представляют наибольший интерес в случаях, когда среда обладает высоким поглощением на частоте данной волны и применение традиционных методов линейной оптической спектроскопии [9] затруднено. Однако при высоком поглощении излучение не может заводиться в нелинейную среду извне, и классические схемы вынужденного параметрического взаимодействия в толще среды не подходят. Одним из решений этой проблемы стало использование каскадных параметрических процессов в схемах активной спектроскопии [10] или применение спонтанных аналогов вынужденных параметрических взаимодействий [11].
В 1966г. Д.Н.Клышко теоретически предсказал явление параметрического рассеяния света [12-14] - спонтанного аналога эффекта трехчастотного параметрического преобразования частоты. При “вынужденном” параметрическом преобразовании сигнальное излучение разностной частоты образуется за счет смешения двух волн - накачки и холостой волны, падающих на среду извне. Для возникновения спонтанного параметрического рассеяния достаточно только волны накачки на входе в среду. Роль холостой волны берут на себя квантовые флуктуации электромагнитного поля. В 1967 г. были проведены первые эксперименты [15-17] по наблюдению параметрического рассеяния света.
8
Интенсивные исследования частотно-угловых спектров параметрического рассеяния [18-23], последовавшие сразу же вслед за открытием, показати широкие возможности использования этого явления в целях спектроскопии нецентросимметричных сред, его непосредственную связь с малоугловым комбинационным рассеянием света на поляритонах [24-26]. На базе этих двух явлений был создан метод к-спектроскопии фононных поляритонов [27]. Было показано [28-60], что по частотно-угловому распределению интенсивности сигнального излучения может быть определена дисперсия мнимой и действительной части диэлектрической проницаемости среды, квадратичная восприимчивость и мнимая часть кубичной восприимчивости в области высокого фононного поглощения, труднодоступного для линейных методов традиционной оптической ИК-спектроскопии поглощения и отражения. Одновременно измеряется закон дисперсии [29, 34, 35, 42-46, 49-51], поглощение [53,57,60] и время жизни фононных поляритонов [61], параметры фононных состояний - частоты, константы затухания, а в ряде случаев и силы осцилляторов, определяющие вклад отдельных фононов в дисперсию линейного отклика среды [59]. Отдельной темой исследований стало изучение колебаний высших порядков -бифононов, несвязанных двухчастичных состояний, проявляющихся в спектрах поляритонного рассеяния за счет ферми-резонанса [33,38,39,42,46,47,54,56,58].
Спектроскопия рассеяния света на поляритонах сегодня является одним из самых чувствительных оптических методов изучения слабых структурных изменений, происходящих в кристаллических средах. В отличие от методов ИК спектроскопии [62], этот метод позволяет исследовать фононную область частот без привлечения источников и приемников далекого ИК-диапазона. В отличие от спектроскопии комбинационного рассеяния света [63], метод рассеяния света на поляритонах позволяет измерять не только частоты и константы затухания
9
фононов [64], но и их силы осцилляторов по дисперсии диэлектрической проницаемости среды на частотах, близких к частотам фононных резонансов [36]. Такие факторы, как изменение концентрации примеси, появление дефектов, пространственная неоднородность, проявление низкоразмерных свойств среды, часто могут не проявляться в спектрах комбинационного рассеяния света, поскольку они сказываются в основном на константах затухания или силах осцилляторов, оставляя частоты фононных колебаний практически неизменными. Как правило, силы осцилляторов более других фононных параметров чувствительны к малым вариациям кристаллического состава и структуры. В свою очередь, изменение сил осцилляторов приводит к заметному изменению хода кривых поляритонной дисперсии. Все это позволяет использовать метод рассеяния света ка поляритонах для исследования изменения состава среды (например, при изотопическом замещении [42,50,55], легировании [65], и т.д.), изменении симметрии (например, при фазовом переходе [29,52,64,66]), изменении структуры дефектов (например, вызванных отклонением состава от стехиометрического [43, 65]).
Помимо трехволнового спонтанного рассеяния света развиваются и другие методы поляритонной спектроскопии, основанные на параметрических взаимодействиях более высоких порядков. Схема гиперкомбинационного рассеяния позволяет измерять дисперсию поляритонов в центросимметричных кристаллах [67,68]. Платой за расширение класса исследуемых кристаллов является существенное снижение мощности сигналов, регистрируемых при гиперкомбинационном рассеянии света. Другое направление развития поляритонной спектроскопии базируется на применении методов активной спектроскопии [10,69], которые позволяют существенным образом увеличить чувствительность за счет роста мощности регистрируемых сигналов, а в ряде случаев также улучшить спектральное разрешение при
10
измерении дисперсии оптической восприимчивости. К числу данных методов можно отнести метод вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР) света на поляритонах, методы четырехволнового когерентного антистоксова (КАРС) или стоксова (КСРС) рассеяния света на поляритонах.
Теория ВКР на поляритонах [70-72] развивалась практически одновременно с исследованием возможности применения этого эффекта для генерации перестраиваемого излучения от инфракрасного до субмиллиметрового диапазона [73-75]. Учет поляритонной дисперсии играет важную роль и в настоящее время в различных схемах генерации излучения терагерцового диапазона [76-78]. В спектроскопических целях используются схемы стационарного виутрирезонатороного ВКР [79] и нестационарного ВКР на поляритонах [80]. В стационарных схемах поляритонное затухание измеряется по ширине линии усиления, результаты [81] свидетельствуют о том, что ВКР позволяет достичь при этом более высокой точности измерения поглощения на поляритонной частоте и времени жизни поляритонов, чем метод спонтанного рассеяния. Начиная с конца 80-х годов, благодаря появлению фемтосекундных источников лазерной накачки, интенсивно используются нестационарные схемы ISRS (Impulsive Stimulated Raman Scattering) [82-91]. При этом ВКР - возбуждение поляритоиных состояний происходит с помощью одного или двух одинаковых коротких импульсов накачки с широким спектром. Метод ISRS позволяет измерять как дисперсию, так и непосредственно время жизни поляритоиных состояний. Однако, спекгральный диапазон применения метода зависит от длительности импульсов накачки, и, как правило, ограничен областью нескольких нижних поляритоиных ветвей.
Для возбуждения поляритонов с волновыми числами (частотами) более 300 см’1 требуется две накачки с разнесенными центральными частотами. Схемы четырехволнового когерентного рассеяния света
11
позволяют исследовать дисперсию фононных поляритопов в нецентросимметричных средах на всех частотах. Для этого четырехволновое смешение волн 3-х накачек и сигнала организуется в среде так, чтобы происходило каскадное рассеяние, состоящее из двух трехчастотных процессов - возбуждения поляритонной волны бигармонической накачкой и рассеяния зондирующей накачки на возбужденной поляритонной волне. Первые работы [92,93] по исследованию дисперсии когерентно возбуждаемых поляритонов в процессе четырехволнового смешения были проведены Де Мартини и соавторами [92-95]. Вслед за этим когерентное антистоксово рассеяние света (КАРС) на поляритонах наблюдалось в работах Вина [96], Бломбергена и соавт. [97]. Теория четырехволнового когерентного рассеяния на поляритонах развивалась в работах Клышко [69], Стрижевского и соавт. [98,99]. При этом рассматривалось рассеяние в кристаллах формы тонкого слоя, с бесконечно удаленными боковыми стенками, полностью заполненных излучением плоских волн накачки, имеющих также неограниченное сечение фронта. Практически во всех экспериментальных схемах по наблюдению четырехволнового рассеяния света на поляритонах регистрируется антистоксова часть сигнала, а частоты зондирующей накачки и одной из возбуждающих накачек совпадают. Поливанов и соавт. исследовали угловую и частотную поляритонную форму линии четырехволнового рассеяния, определяя соотношение квадратичной и кубичной восприимчивостей [100-103]. В [104] определяется дисперсия нелинейной восприимчивости кристалла на основе измерения сигналов как антистоксова, так и стоксова четырехволнового рассеяния света. В схемах нестационарного КАРС с временным [105,106] и пространственно-временным [107-111] разнесением пучков возбуждающей и зондирующей накачки измерялась эволюция возбужденных поляригонных состояний, непосредственно
12
определялось время жизни и фазовая скорость поляритонов в широком диапазоне частот. В [112-113] развита методика измерения затухания поляритонов в схеме стационарной КАРС-спектроскопии с пространственно-разнесенными пучками. Существенной чертой методов наблюдения КАРС с разнесенными (во времени или в пространстве) пучками накачки является выделение чисто каскадной части четырехволнового рассеяния, свободной от интерференции с вкладом от прямого четырехволнового процессах [112]. Как правило, это облегчает измерение поляр итонной дисперсии, хотя теряется возможность одновременного измерения соотношения квадратичной и кубичной восприимчивое ги.
Методы поляритонной спектроскопии успешно применяются для исследования объемных пространственно-однородных сред. Вместе с тем, в связи с развитием микроэлектроники и оптоэлектроники, все больший интерес представляет включение в класс исследуемых объектов различных низкоразмерных твердотельных структур, сред с пространственнонеоднородным распределением как линейной, так и нелинейной оптической восприимчивости. Исследование фононных возбуждений, существующих на поверхности, в тонких пленках кристаллов, в гетероструктурах и фотонных кристаллах свидетельствует о существенном влиянии низкоразмерных эффектов на дисперсионные характеристики фононов [114-120] и фононных поляритонов [119-125]. По спектрам спонтанного рассеяния света определяется дисперсия поверхностных поляритонов [126-133], волноводных и интерференционных поляритонных мод [134-136], наблюдаются эффекты сворачивания зоны Бриллюэна фононов в регулярных слоистых структурах [137-143]. Возможность изучения поверхностных поляритонов методами активной спекгроскопии четырехволнового смешения привлекала внимание исследователей с самого начала развития КАРС-методики [95, 96, 144, 145]. Однако, по-
13
видимому, работа [95], выполненная в 1976г., до сих пор является единственной экспериментальной реализацией эффекта четырехволнового каскадного смешения света с промежуточным резонансом на поверхностных поляритонах. В [146 - 149] развивается метод активной спектроскопии трехволнового рассеяния света на когерентновозбужденных поляритонах, при этом возбуждение иоляритонного состояния происходит за счет линейного поглощения ИК-излучения поляритонной частоты на гофрированной поверхности или в схеме нарушенного полного внутреннего отражения.
Проблема исследования низкоразмерных пространственно-ограниченных структур может рассматриваться как часть более общей задачи исследования пространственно-неоднородных объектов. Другой класс таких объектов представляют собой среды с пространственнонеоднородным распределением квадратичной восприимчивости. К таким средам принадлежат кристаллические структуры с периодической модуляцией эффективной величины квадратичной восприимчивости вдоль заданного направления, получившие широкое распространение в связи с возможностью осуществления квазисинхронных параметрических взаимодействий [150, 151]. Как было показано впервые Армстронгом и соавт. [152], пространственный синхронизм в этих структурах может выполняться с точностью до целого числа периодов обратной нелинейной сверхрешетки. Подробный теоретический анализ параметрических процессов преобразования света и генерации гармоник в условиях квазисинхронизма был дан в последующих работах [153-155]. В [154,155] перераспределение интенсивности сигнала в средах с периодическим распределением нелинейной восприимчивости было названо нелинейной дифракцией света. Использование эффекта нелинейной дифракции открывает возможность эффективного параметрического преобразования волн и тогда, когда двулучепреломление пространственно-однородного
14
кристалла недостаточно для выполнения условий пространственного синхронизма за счет его анизотропии. Особенно важны случаи, когда сама величина действующего элемента тензора нелинейной восприимчивости велика. В настоящее время в качестве таких сред широко используются кристаллы с регулярной доменной структурой [156 - 168], в которых при переходе от домена к домену меняется знак эффективной нелинейности. Первой экспериментальной работой в этой области считается работа Миллера [156], выполненная в полидоменном кристалле титаната бария в 1964 г., в настоящее время лидирующим кристаллом является
полидоменный ниобат лития с различными примесями. Использование кристаллов ниобата лития в условиях нелинейной дифракции позволяет проводить преобразование частоты через наибольший нелинейный коэффициент (1зз, тем самым увеличивая эффективность генерации второй гармоники [150, 158, 159, 165 - 168]. Кристаллы с регулярной доменной структурой используются в самых различных задачах, использующих параметрические взаимодействия [160 - 164]. Актуальны вопросы создания полидоменных структур высокого качества. Разрабатываются самые различные способы создания кристаллов с регулярными нелинейными сверхрешетками [150, 169], от непосредственного создания сверхрешетки во время роста кристалла [170 - 173], до получения сверхрешетки в изначально однородном образце [169]. Существенную роль играют методы диагностики полученных структур (периода, ориентации доменных слоев) и их качества - степени периодичности, плоскостности доменных слоев, и т.д. Для этого применяются поляризационные микроскопы, различные рентгеновские методы диагностики отдельных участков кристаллов (см., например, [171, 173, 174]) Однако, поскольку измеряемые параметры важны в конечном итоге для использования регулярных структур в параметрических процессах, наибольшую ценность играют методы диагностики, непосредственно основанные на оптических параметрических
15
эффектах [175]. Методы, базирующиеся на параметрических процессах рассеяния, могут применяться к широкому классу структур с самыми различными характеристиками.
Кристаллы ниобата лития, как полидоменные, так и монодоменные, активно используются в нелинейной оптике благодаря высокой нелинейной восприимчивости [176] и возможности осуществления синхронных и квазисинхронных процессов в достаточно широком диапазоне частот [150,151]. Однако этим не исчерпывается область их применения [177]. Эти кристаллы используются в электрооптике [178], перспективны для объемной записи информации [179 - 182]. Между тем, несмотря на свою простую химическую формулу, в зависимости конкретных условий роста эти кристаллы могут иметь различную структуру, по-разному себя проявляют в физических процессах и, соответственно, по-разному используются. Даже номинально чистые кристаллы ЫМЪОз отличаются по химическому составу (отношение числа атомов 1л к числу атомов N6 может варьироваться от 0.8 до 1.0 и более), что приводит к высокой концентрации дефектов самых разных типов [183 -185]. Кроме того “чистые” кристаллы обладают фоторефрактивными свойствами, приводящими к значительному изменению оптических характеристик под действием мощного лазерного излучения, и для подавления фоторефракции в расплавы, из которых выращиваются кристаллы, добавляют примеси некоторых химических элементов, например, М& Бс, Ъ\\ или 1п [185-191]. Напротив, использование таких примесей, как Ре, Си, способствует усилению фоторефракции [181, 182, 192]. Взаимодействие примесей с собственными дефектами делает структуру реальных кристаллов крайне сложной [190], а тонкие детали дисперсии их оптических параметров практически непредсказуемыми. Поэтому нет единых формул, обобщающих формулы Селмейера и описывающих дисперсию показателя преломления всех кристаллов
16
ниобата лития с точностью, достаточной для расчета нслинейнооптических преобразователей. Как правило, константы Селмейера зависят не только от типа и концентрации примеси, но и от типа дефектов. В свою очередь, структура дефектов может зависеть и от методики роста, и, в ряде случаев, от предыстории использования образца. Набор параметров, влияющих на изменение показателя преломления уже в 4-м знаке после запятой, настолько велик, что, как правило, требуется измерение дисперсии оптических характеристик каждой серии образцов, выращенных в различных условиях (например, без легирования, но с отклонением состава от стехиометрического [193 - 198], с изменением концентрации
допирующей примеси Mg [199 - 203, 65] и т.д.). Вместе с тем дисперсия линейной восприимчивости однозначно связана со структурой конкретного материала, поэтому исследование ее изменения при воздействии различных факторов может служить для решения обратной задачи о влиянии этих факторов на структуру [191]. Большинство работ (см., например, [193 - 196, 198, 200, 201)), посвященных этому вопросу, базируется на измерении дисперсии показателя преломления в видимом и ближнем ИК-диапазоне частот методами линейной спектроскопии. Так, в [198, 201] получены обобщенные формулы Селмейера, описывающие влияние нестехиометричности состава и величины концентрации легирующей примеси Mg на дисперсию показателя преломления в видимой области. Применение методов поляригонной к-спектроскопии позволяет существенно расширить спектральный диапазон измерений, обеспечив расчеты параметрических устройств на основе ниобата лития данными о дисперсии во всем диапазоне прозрачности, и перейти к измерению дисперсии в области фононных частот, наиболее чувствительной к структурным перестройкам среды.
Техника оптического преобразования излучения и нелинейная спектроскопия далеко не исчерпывают области применения оптических
17
параметрических процессов сегодня. Третьей важной областью является квантовая оптика [11,204]. На использовании параметрических процессов трех- и четырехволнового смешения, параметрического рассеяния света основаны схемы получения неклассических световых полей [205,206] -сжатого света [207-212], света в “чистом” Ы-фотонном состоянии [211-213].
В 1977 г. Д.Н.Клышко предложил новый метод оптической фотометрии, основанный на использовании параметрических эффектов рассеяния и преобразования света [214]. В 1980 г. им же была разработана идея абсолютного измерения квантовой эффективности фотоприемников с использованием двухфотонного света, рождающегося при параметрическом рассеянии [215]. Эти методы открывают новый раздел квантовой метрологии - раздел абсолютной квантовой фотометрии (радиометрии) излучения [216].
В современной радиометрии поиск новых стандартов оптического излучения - одна из наиболее актуальных проблем. Интенсивное развитие инженерной оптики, появление разнообразных источников излучения с принципиально новыми параметрами, расширение спектрального и динамического диапазонов действия оптических методов требуют создания адекватных новых средств измерения энергетических параметров электромагнитного излучения. В свою очередь, для абсолютных измерений нужны эталоны, за каждым из которых стоит определенная физическая модель, описывающая пространственное и частотное распределение его энергетических параметров. Пределы применимости модели в конечном счете ограничивают область действия эталона. Характерным примером является разработка и использование эталонов на основе модели абсолютно черного тела (АЧТ). Это наиболее распространенная модель, с успехом используемая уже около 100 лет [217]. Она непосредственно применяется для абсолютной калибровки
18
источников и приемников излучения с непрерывным спектром, в основном теплового излучения или близкого к нему по спектральному составу. На основе модели АЧТ созданы первичные эталоны, поддерживающие фотометрические шкалы многих стран мира [217-220]. Спектральный диапазон применимости этих эталонов широк: от 0.2мкм до 5мкм [221], динамический диапазон простирается до 3000К [222]. Проблемы,
которые возникают при конструировании ре&чьных устройств, энергетические параметры которых с высокой точностью описывались бы идеальной моделью, ограничивают предельно достижимую точность и диапазон действия эталонов АЧТ [223]. Кроме того, поскольку действующие радиометрические шкалы привязаны не к какому-либо физическому процессу, а лишь к его неточной модели, необходимо введение многоступенчатой поверочной схемы, обеспечивающей передачу единиц измерения от принятого эталона к калибруемому источнику. В силу этих причин точность измерения в УФ и ИК областях на порядок хуже точности, достигаемой в видимом диапазоне и прилегающих к нему участках ближнего УФ и ИК излучения, нет единого этачона для низкотемпературного и высокотемпературного излучения. Мощные световые потоки с существенно более высокой яркостной температурой (>3000К) требуют ослабления, что также влечет дополнительные погрешности измерения.
Наряду с совершенствованием изготовления источников с модельным спектром практикуется другой подход. Его идея состоит в калибровке фотодетекторов без использования стандартного излучения. Примером этого подхода является разработка самокалибрующихся кремниевых фотодиодов в Национальном институте стандартов и технологий США [224, 225], калибровка фотодиодов на основе анализа статистики фототока [226]. Использование полей с неклассической статистикой, рождающихся при параметрическом рассеянии света,
19
заложено в основу метода абсолютной калибровки фото детекторов [215], предложенного Д.Н.Клышко и впервые реализованного Малыгиным, Пениным и Сергиенко в 1981 г. [227]. Этот метод позволяет с высокой точностью определить квантовую эффективность приемников слабых световых потоков в широком спектральном диапазоне от 0.4мкм до 5мкм [228-234].
Другой фотометрический метод, предложенный Д.Н.Клышко и основанный на использовании параметрического рассеяния света, позволяет решать проблемы абсолютного измерения спектральной плотности мощных световых потоков - потоков с эффективной яркостной температурой, значительно более высокой, чем возможная температура модели АЧТ [214, 216]. Актуальность этой проблемы обусловлена широким внедрением лазерных, люминесцентных источников света, развитием дистанционных методов оптического контроля над процессами, сопровождающимися выделением мощных потоков излучения. При применении метода Д.Н.Клышко окрывается возможность абсолютной калибровки энергетических параметров излучения в динамическом диапазоне яркостных температур от тысяч градусов Кельвина и до 10К с помощью эталона принципиально нового типа. При этом можно считать, что в качестве эталона спектральной плотности энергетической яркости (в дальнейшем, для краткости, просто яркости) излучения выступают нулевые флукгуации электромагнитного вакуума (НФВ). Наличие НФВ является неотъемлемым следствием квантовой природы
электромагнитного излучения; в том или ином виде они проявляются во всех оптических процессах. Как было показано теоретически, несмотря на то, что НФВ сами по себе не формируют потоков реального света, их действие в ряде нелинейнооптических процессов эквивалентно действию реального излучения фиксированной частоты со строго определенной яркостью. Наиболее подходящим процессом для определения яркости
20
измеряемого излучения в единицах эффективной яркости НФВ является параметрическое рассеяние света, сопровождающее параметрическое взаимодействие накачки и измеряемого излучения в режиме вычитания частоты. Эффективная яркость эталона НФВ в квантовых единицах фотонов на моду излучения составляет при этом N увс=1фотон/мода во всем спектральном диапазоне. Величина эффективной яркости эталона НФВ в спектрорадиометрических единицах в^с = {Ьс2 известна с
точностью, ограничиваемой только точностью мировых констант. Предложенный эталон характеризуется высокой точностью и идеальной доступностью: НФВ существуют в любой лаборатории мира. Как было показано теоретически, использование трехчастотных параметрических процессов вычитания частоты в идеально прозрачных нелинейных средах с квадратичной восприимчивостью позволяет организовать "помодовое" сравнение эталона с калибруемым излучением.
Из представленного краткого обзора и анализа литературы следует актуальность исследования оптических параметрических процессов, лежащих в основе новых важных направлений спектроскопии и фотометрии. Применение параметрических процессов в спектроскопии привело к развитию методов поляритонной к-спектроскопии, позволяющей измерять одновременно как мнимую, так и действительную части линейной восприимчивости среды. Спектральный диапазон измерений простирается от области прозрачности до области высокого фононного поглощения среды, в которой могут быть определены законы дисперсии поляритонных состояний и параметры фононов. Возможность детектирования чрезвычайно слабых изменений сил осцилляторов фононов делает поляритонную спектроскопию высокочувствительным методом изучения структурных превращений среды. Применение параметрических процессов в фотометрии открывает возможность использования квантовых эталонов принципиально нового типа, повышая точность абсолютных
21
измерений энергетических характеристик излучения и расширяя спектральный и динамический диапазоны традиционных методов.
К началу работы над диссертацией были разработаны теория и спектроскопическая схема трехчастотного спонтанного параметрического рассеяния света в пространственно-однородных нелинейных средах. Теория когерентного четырехволнового рассеяния света на поляритонах ограничивалась рассмотрением пространственно-однородных
протяженных сред с высоким поляритонным поглощением, экспериментально исследовалась антистоксова часть сигнала. Методы квантовой фотометрии на основе параметрического рассеяния света были сформулированы теоретически, причем без учета потерь излучения в нелинейной среде. Основная цель данной диссертационной работы состояла в развитии методов поляритонной к-спектроскопии на основе трехволнового спонтанного параметрического и четырехволнового когерентного рассеяния света, применении этих методов для исследования пространственно-однородных и неоднородных кристаллов, в развитии теории и экспериментальной реализации метода абсолютного измерения яркости на базе параметрических процессов преобразования частоты и рассеяния света. Для решения поставленной цели решались следующие задачи:
1. Исследование влияния поглощения в нелинейной среде и отражения волн на ее границах на процессы трехволнового параметрического рассеяния и преобразования света.
2. Исследование когерентного четырехволнового рассеяния света на поляритонах в трехмерно-ограниченной области произвольных размеров и формы.
3. Исследование трех- и четырехволнового рассеяния света в средах с пространственно-неоднородным распределением квадратичной восприимчивости х(2).
22
4. Разработка экспериментальной схемы иоляритонной к-спектроскопии на основе четырехволнового когерентного стоксова рассеяния света.
5. Применение методов поляритонной к-спектроскопии в исследовании кристаллов ниобата лития с различными дефектами и примесями.
6. Исследование кристаллов с регулярной доменной структурой методом нелинейной дифракции при трех- и четырехволновом рассеянии света.
7. Разработка теории метода абсолютного измерения яркости с учетом поглощения волн в кристалле-преобразователе и отражения волн от его границ.
8. Исследование влияния оптических характеристик кристалла-преобразователя на точность метода абсолютного измерения яркости, расчет пространственной и спектральной разрешающей способности метода и разработка на основе этого оптимальной функциональной схемы парамезрического фотометра.
9. Экспериментальная реализация абсолютного метода измерения яркости.
В результате проведенных исследований развито новое направление абсолютной квантовой фотометрии, основанное на использовании параметрических процессов рассеяния и преобразования света, и методы поляритонной к-спектроскопии, сочетающие исследование стоксова сигнала рассеяния на возбужденных и невозбужденных фононных поляритонах. Экспериментальные результаты, установленные закономерности и их интерпретация составляют основные защищаемые положения На защиту выносятся следующие положения:
I. При спонтанном параметрическом и когерентном четырехволновом рассеянии света в средах с неоднородным распределением квадратичной восприимчивости Х(2)
■ матрица параметрического взаимодействия и частотно-угловые распределения интенсивности рассеянного излучения однозначно
23
связаны со спектром пространственных гармоник пространственного распределения х(2);
■ при наличии периодической модуляции х<2) возникает нелинейная дифракция света;
■ на основе нелинейной дифракции при параметрическом рассеянии света может быть создан метод нелинейнооптической диагностики регулярной доменной структуры сегнетоэлектрических кристаллов.
II. Благодаря эффектам линейной и нелинейной интерференции, отражение волн на границах нелинейного слоя приводит к появлению тонкой сгруктуры зависимостей интенсивности сигнального излучения параметрического рассеяния и преобразования света от волновой расстройки.
III. Зависимость интенсивности когерентного четырехволнового стоксова рассеяния света на поляритонах от волновых расстроек
■ может быть использована для измерения дисперсии мнимой и действительной части диэлектрической проницаемости пространственно-ограниченных областей нецентросимметричных кристаллов в области высокого поляритонного поглощения;
■ определяется как восприимчивостью нелинейной среды, так и геометрическими характеристиками рассеивающего объема в случае, если линейные размеры среды не превышают существенно длины свободного пробега поляритонов;
■ до тех пор, пока линейные размеры среды остаются много больше поляритонной длины волны, позволяет однозначно определять величину действительной части диэлектрикческой проницаемости
24
среды на поляритонной частоте по положению максимума каскадного вклада в четырехволновое рассеяние.
IV. Исследование дисперсии диэлектрической проницаемости кристаллов ниобата лития в ИК диапазоне с помощью параметрического рассеяния света
■ является чувствительным методом изучения влияния примесей, дефектов структуры и образования поляронов на оптические свойства кристаллов;
■ свидетельствует о четырехэтапном механизме вхождения примеси ІУ^ в структуру нестехиометрического ниобата лития.
V. При абсолютном измерении яркости на основе параметрического рассеяния и преобразования света
■ необходим учет поправочного фактора, учитывающего различное влияние эффектов поглощения и отражения на измеряемое излучение и эффективную яркость нулевых флуктуаций электромагнитного вакуума;
■ измерения яркости реализуются с помощью параметрического фотометра, спектральное и пространственное разрешение которого определяются разрешающими способностями схемы регистрации сигнального излучения, характером перестроечной кривой и геометрическими характеристиками кристалла-преобразователя, точность зависит от стабильности характеристик фотометра в течение последовательного измерения сигналов параметрического рассеяния и преобразования, а также от величины поправочного фактора, учитывающего потери излучения в кристалле-преобразователе.
25
Практическая ценность работы непосредственно связана с практическими возможностями разработанных методов фотометрии и спектроскопии. Применение нового метода измерения спектральной яркости, развитого и впервые апробированного в данной работе, позволит существенным образом поднять точность абсолютного измерения энергетических характеристик высокотемпературного излучения, расширить спектральный диапазон абсолютной радиометрии. Открывается возможность проведения абсолютной калибровки источников и приемников ИК излучения на длинах волн вплоть до 10 мкм и более, с высокой точностью, доходящей до 0.01%. Оптимальный подбор составных элементов параметрического фотометра на основании данных в работе рекомендаций позволяет проводить абсолютную калибровку яркости ИК излучения с помощью некалиброванных приемников видимого диапазона, без привлечения каких-либо источников или приемников инфракрасного диапазона. Все это существенным образом снижает стоимость изготовления прибора и облегчает процедуру измерения яркости. Практическая значимость проведенных разработок нашла свое отражение также в авторских свидетельствах на изобретения и патенте РФ [235 - 237]. Разработанные методы к-спекгроскопии могут быть использованы в диагностике параметров нецентросимметричных кристаллов: определении дисперсии мнимой и действительной части диэлектрической проницаемости в ПК диапазоне, расчете частотно-угловых характеристик параметрических преобразователей частоты, исследовании структурных превращений при изменении ростовых или каких-либо внешних условий, анализе пространственной неоднородности нелинейной восприимчивости и характера нелинейной сверхрешетки в кристаллах, допускающих квазисинхронные параметрические взаимодействия.
Диссертация состоит из введения, трех разделов, каждый из которых состоит из трех глав, заключения и списка цитируемой литературы.
26
Во введении представлен краткий обзор экспериментальных и теоретических работ, посвященных важнейшим областям применения оптических параметрических процессов, включая спектроскопию поляритонных состояний и квантовую фотометрию. Обоснована актуальность темы, сформулированы цель, задачи исследований, защищаемые положения. Кратко изложено содержание диссертации.
В первой части содержатся результаты теоретических исследований параметрических процессов спонтанного рассеяния, преобразования света, и четырехволнового когерентного рассеяния света, проведенных с учетом границ и неоднородного пространственного распределения квадратичной восприимчивости среды. Эта часть состоит из 1, 2 и 3-ей глав. В первых двух главах рассмотрены пространственно-ограниченные однородные среды, в третьей главе - среды с пространственно-неоднородным распределением квадратичной восприимчивости.
В первой главе дан анализ форм линии сигнального излучения разностной частоты при параметрическом преобразовании и спонтанном рассеянии света. В приближении заданной накачки и линейного режима усиления рассмотрено влияние эффектов отражения сигнальных, холостых волн и накачки от границ нелинейной среды формы илоскопараллельного слоя с бесконечно удаленными поперечными стенками. Рассмотрены случаи возможного поглощения холостых и сигнальных волн и их влияние на тонкую интерференционную структуру линии. Анализируется эффект интерференции вакуумных состояний поля при параметрическом рассеянии света.
Во второй главе рассматривается когерентное четырехволновое рассеяние света в среде с квадратичной и кубичной восприимчивостью, ограниченной во всех трех пространственных измерениях. Проведен анализ поляритонной формы стоксовой компоненты линии рассеяния в
27
случаях, когда линейные размеры рассеивающего объема много больше длины свободного пробега поляритонной волны, сравнимы с длиной свободного пробега, но много меньше длины поляритонной волны, или имеют величину порядка длины поляритонной волны. В случае высокого поляритонного поглощения показано отличие формы линии в слое
неограниченного сечения от теоретически ожидаемой формы линии в реальном рассеивающем объеме, ограниченном во всех трех измерениях. Рассмотрены случаи одновременного проявления нескольких каскадных процессов - например, с резонансами на промежуточной разностной и промежуточной суммарной частоте.
В третьей главе с помощью метода обобщенного закона Кирхгофа исследуется форма линии параметрического рассеяния света в средах с квадратичной восприимчивостью, изменяющейся вдоль одного
направления. Получены выражения для матрицы рассеяния
(преобразования) света в среде с периодическим пространственным
изменением Х(2). Проведен анализ формы линии как трехволнового спонтанного, так и четырехволнового когерентного рассеяния света в среде с периодическим изменением х(2) в условиях нелинейной дифракции.
Во второй части приведены результаты экспериментального исследования частотно-угловых спектров параметрического рассеяния, стоксова четырехволнового каскадного когерентного рассеяния света и применения методов к-спектроскопии для исследования легированных кристаллов ниобата лития. Главы 4,5 данной части посвящены исследованию пространственно-однородных кристаллов, глава 6 -
кристаллов с периодической доменной структурой.
В четвертой главе описаны результаты измерения дисперсии диэлектрической проницаемости и показателя преломления кристаллов ЬіМЮз, ЬіПЬОзіМ^, ІлМЮз:М£№, ЬйЯЬОзгУ с различной структурой дефектов, моно- и полидоменных. Измерения проводились как в видимом
28
диапазоне стандартным методом линейной спектроскопии - методом призмы, так и в ИК диапазоне, методами лазерной спектроскопии второй гармоники и параметрического рассеяния света на верхней поляритонной ветви. Дан сравнительный анализ дисперсионных зависимостей кристаллов 1лЫЬОз:М^ с различной концентрацией примеси ]\^, исследован различный характер зависимости изменения действительной части диэлектрической проницаемости от концентрации 1У^ в видимом и ИК диапазонах спектра, выявлено присутствие резонансов поляронной природы в нередуцированных кристаллах 1лМЬОз:1У^.
Пятая глава содержит результаты исследования когерентного стоксова рассеяния света на поляритонах. Приведена схема установки для регистрации частотно-угловых спектров четырехволнового рассеяния, описана разработанная методика определения действительной и мнимой частей диэлектрической проницаемости, соотношения квадратичной и кубичной восприимчивости кристалла на поляритонных частотах по спектрам стоксова рассеяния. Проведено сравнение поляритонных линий трехволнового и четырехволнового рассеяния света в кристаллах иодата и ниобата лития. Обсуждается гипотеза формирования и диссоциации поляронных состояний в кристаллах ниобата лития в процессе лазерного облучения в видимом и ИК диапазонах спектра.
В шестой главе сообщается об экспериментальном исследовании эффектов нелинейной дифракции при трех- и четырехволновом рассеянии света в кристаллах с регулярной доменной структурой. Приведены результаты измерения периода нелинейной сверхрешетки, ориентации доменов по расположению дополнительных максимумов квазисинхронизма при четырехволновом рассеянии света и смещению перестроечных кривых квазисинхронизма при трехволновом рассеянии. Анализируется возможность применения явления нелинейной дифракции в условиях спонтанного параметрического рассеяния для исследования
- Київ+380960830922