Нелинейно-оптические эффекты в сегнетоэлектрических и магнитных наноструктурах

Содержание
Введение ............................................................ 8
Глава 1. Некоторые аспекты теории генерации второй и третьей оптических гармоник..........................................15
1.1. Феноменологическое описание генерации второй и третьей гармоник в нелинейной среде .........................................15
1.1.1. Нелинейная поляризация полубесконечной среды .... 15
1.1.2. Генерация второй гармоники в тонкой нелинейной пластине .......................................................21
1.1.3. Генерация анизотропной второй и третьей гармоник . . 2-1
1.2. Гиперрелсевское рассеяние в неоднородных средах .............27
1.3. Особенности генерации ВГ в сешетоэлектриках..................30
1.3.1. Основные положения теории фазовых переходов Ландау 31
1.3.2. Квадратичный нелинейно-оптический отклик сегнетоэлек-триков ......................................................32
1.4. Генерация второй и третьей оптической гармоник в магнитных средах............................................................34
1.4.1. Феноменологическое описание генерации второй и третьей гармоник в магнитных средах ............................35
1.4.2. Магнитный нелинейно-оптический эффект Керра на частотах второй и третьей гармоник.............................38
1.4.3. Роль эффекта внутреннего гомодинирования в усилении магнитных нелинейно - оптических эффектов ...................41
1.5. Электромагнитный механизм усиления нслииейно-оитнческих процессов: локальные поверхностные плазмоны ......................43
1.6. Особенности нелинейно-оптического отклика пространственно-периодических микроструктур.......................................52
1.7. Экспериментальные установки..................................56
1.7.1. Описание экспериментальных установок .................56
1.7.2. Интерферометрия второй и третьей гармоник ............60
Глава 2. Генерация второй гармоники в микро- и нанострукту-рированных сешетоэлектриках в окрестности фазовых пере-
2
ходов..............................................................63
2.1. Нелинейно-оптический отклик микроструктурированных пленок КМЪОъ в окрестности фазовых переходов..................66
2.1.1. Основные характеристики ниобата калия.................66
2.1.2. Исследование структурных свойств топких пленок КNbOз методом генерации второй гармоники.........................67
2.1.3. Исследование сегнетоэлектрических свойств микрострук-турированных пленок КN1)0$ методом генерации ВГ . . 70
2.2. Генерация второй гармоники в тонких эпитаксиальных пленках феррита висмута...................................................76
2.2.1. Основные характеристики феррита висмута ..............76
2.2.2. Анизотропия и направленность отклика на частоте ВГ
в эпитаксиальных пленках В1РеОъ ........................79
2.2.3. Температурные зависимости ВГ и сегнетоэлектрический фазовый переход в напряженных пленках ВгРеОз ... 80
2.2.4. Температурная зависимость ВГ для сильно напряженных пленок В1РсОз..........................................34
2.3. Исследование сегнетоэлектрических свойств и электроклииного эффекта в ячейках хирального смектического жидкого кристалла ...........................................................87
2.3.1. Описание эксперимента и измеряемых параметров ... 88
2.3.2. Анизотропия линейного и нелинейно-оптического отклика ЖК ячеек...................................................91
2.3.3. Исследование электронндуцированного переключения ЖК ячеек методами линейной оптики и генерации ВГ .... 92
Глава 3. Нелинейно-оптические свойства ленгмюровских пленок сегнетоэлектрических материалов.......................................................100
3.1. Обзор литературы.............................................101
3.1.1. Сополимер поливинилиден фторид: структура и объемные свойства...............................•.................101
3.1.2. Свойства тонких пленок сополимера поливинилиден фторида с трифторэтиленом ......................................104
3.2. Экспериментальное исследование Л Б пленок сополимера П(ВДФ:
ТФЭ) методом генерации ВГ....................................108
3.2.1. Исследуемые образцы и экспериментальная установка . 108
3
3.2.2. Анизотропия, поляризация и направленность излучения
ВГ от ЛБ пленок П(ВДФ:ТФЭ) ............................109
3.2.3. Температурные зависимости интенсивности ВГ в многослойных ЛБ пленках П(ВДФ:ТФЭ)................................110
3.2.4. Зависимости интенсивности ВГ от температуры в ленг-
мюровском монослое П(ВДФ: ТФЭ).........................116
3.3. Обсуждение результатов ......................................118
3.4. Исследование ЛБ пленок сегнстоэлектрических жидких кристаллов методом генерации второй гармоники.......................122
3.4.1. Жидкие кристаллы: основные свойства...................122
3.4.2. Образцы ленгмюровских пленок жидких кристаллов . .125
3.4.3. Анизотропия, поляризация и направленность излучения
ВГ, отраженного от ЛБ-ЖК пленок........................126
3.4.4. Зависимости интенсивности ВГ от температуры в Л Б
пленках сегнетоэлектрического ЖК.......................128
3.4.5. Обсуждение результатов ...............................132
Глава 4. Нелинейно-оптические эффекты в магнитных наноструктурах .......................................................137
4.1. Нелинейно-оптический отклик тонких пленок ферромагнитных металлов ........................................................138
4.1.1. Магнитный нелинейно-оптический эффект Керра в пленках ферромагнитных металлов..................................140
4.1.2. Интерферометрия второй и третьей гармоник в пленках
ферромагнитных металлов ...............................142
4.1.3. Меридиональный магнитный нелинейно-оптический эффект Керра...................................................145
4.2. Генерация магнитоиндуцированной ВГ и ТГ в магниторезистивных гранулярных пленках .................................... 146
4.2.1. Методика приготовления образцов ......................146
4.2.2. Исследование магнитного контраста ВГ и ТГ в наногра-
нулярных пленках СохАд\-х,Сох{А120^)\-х ...............147
4.2.3. Интерферометрия второй и третьей гармоник в гранулярных пленках СохАд1_х и 150
4.2.4. Исследование поворота плоскости поляризации волн ВГ
и ТГ в гранулярных магнитных пленках ..................153
4
4.3. Гиперрелеевское рассеяние второго порядка в магнитных ленг-
мюровских пленках ...........................................154
4.3.1. Методика изготовления образцов .......................155
4.3.2. Результаты нелинейно-оптических исследований Gti-JIB пленок ..................................................... 156
4.3.3. Магнитоиндуцированные эффекты в нелинейно-оптическом отклике Gd-ЛБ пленок ........................................158
4.4. Гиперрелеевское рассеяние света в композитных пленках с наночастицами ЖИГ .................................................163
4.4.1. Исследованные образцы.................................164
4.4.2. Гиперрелеевское рассеяние на частоте ВГ в композитных пленках с наиочастицами ЖИГ .............................166
4.4.3. Магнитоиндуцированные эффекты в гиперрелеевском рассеянии в пленках с наночастицами ЖИГ.........................168
4.5. Заключение по Главе IV ......................................171
Глава 5. Плазмонный механизм усиления иелннейно-оитического
отклика металлических наночастиц..................................173
5.1. Электромагнитный механизм усиления второй оптической гармоники в наногранулярных пленках.................................175
5.1.1. Спектроскопия второй оптической гармоники в наногранулярных пленках CoxAgi_x, Сох(А120^)i_x.....................175
5.1.2. Модельное описание спектроскопии ВГ в гранулярных пленках CorAgi-x и 17S
5.1.3. Обсуждение спектральных зависимостей ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х....................................181
5.1.4. Спектроскопия магнитоиидуцированиой ВГ в наногранулярных пленках СохАд\-х....................................182
5.2. Бислойные структуры Co/Au на поверхности кремния.............186
5.2.1. Методы нанесения, структура, магнитные и проводящие
свойства нанослоев Co/Au на кремнии ...................186
5.2/2. Магнитооптический эффект Керра в Au/Co/Si структуре 188
5.2.3. Генерация немагнитной ВГ в Au/Co/Si структуре .... 192
5.2.4. Магнитный нелинейно-оптический эффект Керра в Au/Co/Si структуре....................................................193
5.2.5. Обсуждение результатов ...............................194
5
5.3. Генерация гигантской третьей гармоники в островковых пленках серебра: плазмонный механизм усиления........................197
5.3.1. Образцы островковых пленок серебра и их структура . . 198
5.3.2. Разделение сигнала ТГ от островковых пленок серебра
и подложки Si(OOl) ....................................199
5.3.3. Квадратичный и кубичный нелинейно-оптический отклик ОПС: выделение вклада ОПС ...................................202
5.3.4. Спектроскопия ВГ и ТГ в островковых пленках серебра: влияние диэлектрических свойств подложки.....................204
5.3.5. Обсуждение экспериментальных спектров второй и третьей оптических гармоник в островковых пленках серебра 20G
5.4. Заключение по Главе V........................................209
Глава 6. Квадратичные и кубичные нелинейно-оптические эффекты в магнитофотонных кристаллах ...............................211
6.1. Магнитоиндуцированные нелинейно - оптические эффекты в
магнитофотонных кристаллах и микрорезонаторах ...............215
6.1.1. Исследованные образцы: изготовление, структура, магнитооптические свойства......................................215
6.1.2. Спектроскопия второй и третьей оптических гармоник
в магнитофотонных кристаллах и микрорезонаторах . .218
6.1.3. Обсуждение результатов ...............................228
G.2. Магнитный нелинейно-оптический эффект Керра в трехмерных композитных магнитофотонных кристаллах на основе искусственных опалов ............................................. 230
6.2.1. Основные оптические свойства искусственных опалов . . 230
6.2.2. Изготовление и характеризация образцов искусственных опалов с ЖИГ-ом .............................................232
6.2.3. Исследование оптических и нелинейно-оптических свойств искусственных опалов с ЖИГ-ом ...............................235
6.2.4. Спектроскопия магнитного нелинейно-оптического эффекта Керра в опалах, инфильтрованиых ЖИГ..........236
6.3. Кубичные эффекты самовоздействия в нелинейных фотонных
кристаллах и микрорезонаторах..............•.................239
6.3.1. Кубичный эффект самовоздействия света в планарной
микрорезонаторной структуре ...........................239
6
6.3.2. Исследованные планарные МР: структура и оптические свойства .................................................. 242
6.3.3. Эффекты нелинейной рефракции и поглощения в планарном микрорезонаторе .....................................243
6.3.4. Поляризационное самовоздействие в двулучепреломля-ющем нелинейном микрорезоиаторс.............................244
6.4. Визуализация оптического аналога эффекта Боррманна в нелинейных фотонных кристаллах .....................................247
6.4.1. Эффект Боррманна в фотонном кристалле и методы его исследования................................................247
6.4.2. Образцы и методика измерений ........................248
6.4.3. Спектроскопия эффекта светового самовоздействия вблизи края фотонной запрещенной зоны ФК и фактор Боррманна ......................................................249
6.5. Заключение по Главе VI .....................................253
Заключение .........................................................255
Список основных публикаций по теме диссертации .....................260
Литература .........................................................264
7
Введение
Вопросы взаимодействия света с веществом привлекают внимание исследователей в течение длительного времени. С момента изобретения лазерных источников круг явлений, доступных для экспериментального исследования, существенно расширился, в частности, бурное развитие получила нелинейная оптика [1, 2], т.е. область физики, изучающая оптические явления, в которых отклик вещества нелинейно зависит от амплитуды падающих на него световых полей. Термин ’’нелинейная оптика” был введен впервые С.И. Вавиловым, а первый нелинейно-оптический эффект был обнаружен задолго до открытия лазеров, в 1920 г., С.И. Вавиловым и В.Л. Левшиным, и заключался в насыщении поглощения света в урановых стеклах. Наиболее простым нелинейно-оптическим эффектом является генерация оптических гармоник, когда при распространении световых волн в нелинейной среде возникают волны с новыми частотами, например, вторая и третья гармоники падающего излучения. В нелинейной среде, взаимодействующей с интенсивным световым полем, всегда присутствуют эффекты самовоздействия света, в результате которых световой пучок изменяет показатель преломления или коэффициент поглощения вещества (нелинейная рефракция или нелинейное поглощение) и тем самым - условия для своего распространения в нем [3, 4]. Присутствие внешних воздействий, таких как статические магнитное или электрическое поле, механическое напряжение, дополнительная подсветка, также может приводить к модификации взаимодействия света с нелинейной средой. Круг иелинейио-оптических эффектов очень широк и представляет как самостоятельный интерес для исследования, так и является мощным инструментом для изучения различных материалов [1] - [8].
Преимуществами нелинейно-оптических методов исследования является их высокая чувствительность к основным свойствам твердотельных систем -электронным, симметрийным, магнитным, сегнетоэлсктрическим и др. [3, 9|. Особый интерес представляют нелинейно-оптические эффекты четного порядка, в первую очередь - генерация второй оптической гармоники (ВГ). Основной особенностью процесса генерации ВГ как нелинейно-оптического процесса четного порядка является его высокая чувствительность к состоянию поверхностей, границ раздела и наноструктур, что обусловлено существованием строгого симметрийного запрета на генерацию ВГ в объеме центросимметричных сред в электродипольном приближении. Таким образом, источники генерации ВГ пространственно локализованы в областях, где центр
8
инверсии отсутствует, т.е. на границах раздела центросимметричных сред и в наноструктурах. В то же время, генерация третьей оптической гармоники (ТГ) разрешена в среде любой симметрии. Поэтому сравнительный анализ этих двух нелинейно-оптических явлений носит взаимодополнитсльный характер, отражая основные свойства поверхности и объема нелинейных сред.
Нелинейная магнитооптика является относительно новой областью исследования. Первые эксперименты по генерации магнитоиндуцированной второй гармоники в пленках железо - иттриевого граната были выполнены в конце прошлого века [10]. Тогда же было показано теоретически и экспериментально. что магнитные эффекты при генерации ВГ могут значительно превосходить величины соответствующих линейных магнитооптических аналогов [11). В магнитных средах одновременное нарушение симметрии по отношению к инверсии времени и пространственной инверсионной симметрии на поверхностях и границах раздела, обусловленное разрывом кристаллической структуры, приводит к появлению дополнительных, магнитоиндуцированных. компонент тензора квадратичной восприимчивости, что обуславливает появление поверхностной (интерфейсной) магнитоиндуцированной составляющей ВГ. Следует заметить, что до настоящего времени практически вся нелинейная магнитооптика концентрировалась на исследовании квадратичных нелинейно - оптических эффектов, а то обстоятельство, что для магнитных наноструктур явление генерации третьей оптической гармоники может быть весьма информативным, обходилось вниманием и генерация магнито-индуцированной ТГ ранее практически не наблюдалась.
В наноструктурах возможно наблюдение новых явлений, отсутствующих в случае объемных материалов. К их числу относятся в первую очередь эффекты размерного квантования, играющие наиболее заметную роль в полупроводниковых структурах [12]. Для наноструктур и роваиных материалов становится важной, если не определяющей, роль поверхностей и скрытых границ раздела, вклад которых в формировании основных свойств материала оказывается сравнимым с вкладом ”объема” вещества и может приводить к появлению таких эффектов, как изменение точечной группы симметрии поверхности кристалла, сегнетоэлектрической и магнитной температуры Кюри, типа фазовых переходов и другим эффектам [13]. Для магнитных наноструктур можно отметить появление таких эффектов, как осцилляции обменного взаимодействия между магнитными слоями, разделенными немагнитной прослойкой, спин - зависящие рассеяние и туннелирование, гигантское магнито-сопротивление [14-17]. Появление как нового круга явлений, так и объектов
9
исследования стимулировало развитие новых, в том числе нелинейно - оптических, методов их диагностики.
Целью диссертационной работы является исследование нелинейно - оптических эффектов второго и третьего порядков в наноструктурах на основе магнитных и сегнетоэлектрических материалов: генерации второй и третьей, в том числе магнитоиндуцпрованных оптических гармоник, кубичных эффектов самовоздействия света, усиления нелинейно - оптического отклика в плазменных и пространственно - периодических структурах.
Актуальность работы обусловлена возросшим интересом физики функциональных материалов, таких как сегнетоэлектрики л магнетики, к изучению нано- и микроструктур этих материалов, имеющих широкие перспективы по практическому использованию в твердотельной электронике и в которых возможно наблюдение новых физических эффектов. В диссертационной работе развиты нелинейно - оптические методы, основанные на явлениях генерации второй и третьей оптических гармоник, а также эффектов светового самовоздействия, для изучения магнитных и сегнетоэлектрических нано- и микроструктур. Продемонстрированы уникальные возможности этих методов по иевозмущающей диагностике сверхтонких поверхностных слоев и наноструктур, связанные с особенностями нелинейно - оптического взаимодействия лазерного излучения с сегнетоэлектриками и магнетиками и открывающие новые перспективы в их диагностике.
Научная новизна результатов, представленных в диссертационной работе,
состоит в обнаружении и исследовании ряда новых эффектов в нелинейно -оптическом отклике магнитных и сегнетоэлек трических нано- и микроструктур, а именно:
• Методом генерации второй оптической гармоники обнаружены сегнето-электрические свойства в предельно тонкой двумерной планарной структуре - мономолекулярном ленгмюровском слое сегнетоэлектрического полимера ноливинилиденфторида с трифторэтиленом; развита методика диагностики неупорядоченных сегнетоэлектрических наноструктур.
• В напряженных эпитаксиальных пленках сегнетомагнетика феррита висмута наблюдается значительное снижение ссгнетоэлектри ческой температуры Кюри; развита нелинейно - оптическая методика комплексной диагностики структурных, магнитных и сегнетоэлектрических свойств сегнето-магнетиков.
• Магнитные нелинейно - оптические эффекты второго и третьего поряд-
10
ков в наноструктурах на основе магнитных материалов существенно, на один
- два порядка по величине, превосходят соответствующие линейные магнитооптические аналоги.
• Продемонстрировано, что нелинейно-оптический отклик пространственно - неупорядоченных ансамблей магнитных наночастиц наблюдается в форме магнитоиндуцированного гиисррслеевского рассеяния; предложена методика диагностики магнитных свойств таких структур, основанная на магнитном нелинейно-оптическом эффекте Керра.
• Исследованы эффекты усиления квадратичного и кубичного нелинейно
- оптического отклика металлических наночастиц в спектральной окрестности резонанса локальных поверхностных плазмонов; обнаружено возрастание интенсивности второй и третьей оптических гармоник более чем на два порядка величины в этом спектральном диапазоне.
• Обнаружено многократное усиление магнитного нелинейно - оптического отклика магнитофотонных кристаллов и микрорезоиаторов в спектральной окрестности края фотонной запрещенной зоны и микрорезонаторной моды, соответственно, связанное с выполнением условий фазового синхронизма для генерации гармоник и эффектами пространственной локализации оптического поля в фотонно-кристаллической структуре.
Практическая ценность работы состоит в возможности применения развитых нелинейно - оптических методов, основанных на эффектах генерации второй и третьей оптических гармоник и светового самовоздействия, для комплексной диагностики структурных, морфологических, оптических, магнитных, сегнетоэлектрических свойств наноструктур. Развитая методика генерации магнитоиндуцированной второй гармоники в наноструктурах является уникальной для изучения свойств скрытых границ раздела магнетиков и неупорядоченных магнитных наноструктур ввиду селективной локализации квадратичных нелинейно - оптических источников в областях с нарушенной пространственной симметрией, в первую очередь - на границах раздела в случае центросимметричных сред. Применение метода генерации второй оптической гармоники для исследования фазовых переходов в сегнетоэлектрических материалах основана на прямой пропорциональной зависимости квадратичной восприимчивости и спонтанной поляризации сегнетоэлектри-ка, что позволяет проводить изучение свойств таких объектов без нанесения на них электродов и изучать сегнетоэлектрические свойства неоднородных и иаиоструктурированиых систем. Обнаруженные эффекты усиления магнитного и нелинейно - оптического отклика в магнитофотонных и плазмонных
11
структурах могут найти применение при разработке оптических сенсоров и переключателей на их основе.
На защиту выносятся следующие основные положения:
• Метод генерации второй оптической гармоники позволяет наблюдать сегнетоэлектрические свойства в предельно тонкой планарной сегнстоэлектрической структуре - мономолекулярном ленгмюровском слое полившшди-дснфторида с трифторэтиленом.
• Механические напряжения и напоструктурированиость тонких пленок сегнетоэлектрнков приводят к заметному снижению температуры Кюри се-гнетоэлектри чсского перехода.
• В тонких планарных ячейках сегиетоэлектрического жидкого кристалла наблюдается электроклшшый эффект, заключающийся в существовании тонкого слоя молекул, не испытывающих сегиетоэлектрического переключения под действием температуры или внешнего электростатического ПОЛЯ.
• Магнитные нелинейно - оптические эффекты второго и третьего порядка в магнитных наноструктурах значительно превышают величину соответствующего линейного магнитооптического отклика.
• Возбуждение локальных поверхностных плазмопов в металлических наночастица х приводит к усилению эффективности генерации второй и третьей оптических гармоник, гиперрэлеевского рассеяния и магнитного нелинейно -оптического эффекта Керра.
• В магнитофотопных кристаллах и микрорезонаторах достигается многократное усиление квадратичных и кубичных, в том числе магнитоиндуцированных, нелинейно-оптических эффектов.
Апробация работы:
Основные результаты исследований, вошедшие в диссертацию, докладывались наследующих конференциях: Совещание’’Нанофогопнка” (2003-2009,
Н.Новгород, Россия); Международные симпозиумы.”Наноструктуры: физика и технология” (Санкт-Петербург, 2005, 2006); Международные конференции по нелинейной! оптике (NOPTI) (1998, Берлин, Германия; 2001, Найме-ген, Нидерланды); Симпозиум международного общества но изучению материалов (MRS) (2004, Бостон, США); Московский международный симпозиум по магнетизму (MISM-2005, 2008, Москва, Россия); Европейская конференция по физике поверхности (ECOSS) (1997, 2000, 2003); Международные конференции по когерентной и нелинейной оптике (ICCNC/LAT) (С.-Петербург, Россия, 2005; Минск, Белорусь, 2007); Евроазиатский симпозиум ” Прогресс в магнетизме” (EASTMAG-2004) (Красноярск, Россия, 2004);
12
Международная конференция по лазерной физике и квантовой электронике (CLEO/QUELS)(1999, Балтимор, США; 2002, Москва, Россия; 2007, Минск, Беларусь); 12-й Международный симпозиум по сегнетоелектрикам (2000, Аахен, Германия); Европейский симпозиум но фотонике (SPIE-Photonics Europe), (1997, 2000, 2006, Страсбург, Франция); Международный и европейские симпозиумы по оптике и фотонике (SPIE Optics-1-Photonics), (2005, 2009, Сан-Диего. США; 2007, 2008, Сан Хосе, США; 2009, Прага, Чехия); 3-й Российско-Финский симпозиум по фотонике и лазерной физике (PALS), (2007. Москва, Россия); Международный симпозиум по наноструктурированным материалам и магнетикам (IWNMM) (2008. Окинава, Япония); Международный симпозиум по новым магнитным наноматериалам (ICOM) (2008, Токио, Япония), Международный симпозиум ’’Spin waves” (2009, Санкт-Петербург, Россия). Результаты работы докладывались также на семинарах различных кафедр МГУ им. М.В. Ломоносова (в т.ч. участие в Ломоносовских чтениях, 2004, 2009 г.г.), Физическом институте им. П.П. Лебедева РАН, университетах г. Наймеген (Голландия), Берлина (Германия).
Личный вклад автора заключается в формулировке целей и задач представленных в работе исследований, в выборе объектов исследований, выдвижении основных идей проводившихся экспериментов и развиваемых в работе нелинейно - оптических методик изучения свойств сегнетоэлектрических и магнитных нано- и микроструктур, в проведении всех представленных в работе экспериментальных исследований, систематизации и обобщении полученных данных эксперимента, в выявлении механизмов обнаруженных и изученных нелинейно - оптических эффектов.
Работа состоит из введения, шести глав, заключения и списка литературы. В первой главе, имеющей преимущественно обзорный характер, изложены основные аспекты феноменологического описания процессов генерации второй и третьей оптических гармоник на поверхности нелинейной среды и в тонких пленках, в пространственно - неоднородных, а также в магнитных и сегнетоэлектрических средах, приведено описание использовавшихся экспериментальных установок. Вторая глава посвящена изучению особенностей нелинейно - оптических свойств наноструктурированных сегнетоэлск-трика ииобата калия и ссгнетомагпетика феррита висмута, а также планарных микроструктур сегнетоэлектричесного жидкого кристалла, в окрестности сегнетоэлектрических фазовых переходов; развитию на основе эффекта генерации второй оптической гармоники метода диагностики нанострукту-
13
рированных ссгнстоэлектриков. В третьей главе изложены результаты исследований нелинейно-оптических свойств пленок Ленгмюра - Блоджетт се-гнетоэлектрического полимера поливииилидеифторида с трифторэтиленом и жидкого кристалла. Четвертая глава посвящена исследованию магнитоиндуцированных эффектов при генерации второй и третьей оптических гармоник в магнитных наноструктурах - нанослоях и наночастицах магнетиков. В пятой! главе приведены результаты исследования особенностей нелинейно-оптического отклика металлических, в том числе магнитных, наноструктур, проявляющиеся при резонансном возбуждении в них локальных поверхностных плазмонов. Шестая, заключительная глава посвящена изучению эффектов усиления нелинейно-оптического отклика - генерации второй и третьей гармоник и эффекта светового самовоздействия - в магнитофотонных кристаллах и микрорезоиаторах.
14
Глава 1
Некоторые аспекты теории генерации второй и третьей оптических гармоник
1.1. Феноменологическое описание генерации второй и третьей гармоник в нелинейной среде
1.1.1. Нелинейная поляризация полубесконечной среды
Описание процесса генерации излучения основано на решении уравнений Максвелла в среде с соответствующими нелинейными источниками [9]. В случае ограниченной среды следует учитывать граничные условия, отражающие непрерывность тангенциальных компонент электрического и магнитного полей на границе раздела сред. Прямым следствием уравнений Максвелла является неоднородное волновое уравнение, определяющее распространение световой волны в нелинейной среде:
и отражающее взаимосвязь напряженности электромагнитного поля в точке с координатой г и в момент времени £, Е(г, £), и полной наведенной в среде поляризации, Р(г.£). Взаимодействие световых воли в среде приводит к появлению нелинейных составляющих поляризации, которую в общем случае можно выразить в виде суммы линейной и нелинейной компонент:
где Рь(г, £) - линейная поляризация среды, определяемая локальной диэлектрической проницаемостью, Рл//(г, I) - полная нелинейная поляризация среды, определяется суммой компонент поляризации, являющихся нелинейными функциями амплитуд внешних электромагнитных нолей. Ограничиваясь в выражении для нелинейной поляризации только квадратичным членом, можно представить Р1 и Рд, г- в виде [9]:
(1.1)
Р(г,*) = Р£(г,«)+РЛ>Ц)
(1.2)
ОО
15
где х(1) и Х(2) - линейная и квадратичная восприимчивости среды. Восприимчивости х(п), входящие в подынтегральные выражения 1.3, являются тензорами п+1 порядков и описывают нелинейный отклик соответствующего порядка на внешнее электромагнитное поло. В соответствии с принципом причинности интегрирование по времени в 1.3 следут проводить в интервале от —оо до поскольку поляризация в каждый момент времени может зависеть только от предыстории нелинейного взаимодействия. Малым параметром в разложении (1.1) является отношение напряженности светового поля к внутриатомному и в большинстве экспериментальных реализаций это отношение не превышает 10-2, что обеспечивает сходимость ряда. Интегрирование по пространственным переменным г. г', г" описывает пелокальпость отклика среды, тогда как интегрирование по временным переменным учитывает нестаци он арность отклика среды, или эффекты запаздывания.
Если электромагнитное поле Е(г, £) можно представить в виде суммы бесконечных плоских волн с волновыми векторами к/ и частотами о>/,
Е(г.«) = £ Е,(к,,со,) = £ Е|е'(к,г_ы,^| (ы)
то можно перейти к частотному представлению нелинейной поляризации 1.3: Р = £ Р(к,си) = ЕР(1)(к,^) + р(2)(к,а;) +Р^(к,сэ) + ..., (1 5)
к,ш к,ш К ’
где слагаемые нелинейной поляризации имеют вид: р(1)=х(1)(ка,).Б(к,Ш);
Р^)(к,ш) =х(2)(к = к|+к,,1,а> = ол+<д;т) : Е(к(,ы()Е(к,„,ыт),
Р(3>(к, ш) = х(3)(к = к, + кт + к„,ы = и, + шт + ш„) I :Е(к;,ш()Е(к
пи п
)Е(кп, сэп),
Первое слагаемое в 1.6 описывает линейную поляризацию среды с линейной восприимчивостью х^> Р^ " квадратичную поляризацию, определяемую квадратичной восприимчивостью х^, и т.д.
Тензор нелинейной восприимчивости х^ в выражении 1.6 связан с тензором нелинейной восприимчивости соответствующего ранга из 1.3 преобразованием Фурье [3]:
Х^п)(к = к] + к2 + ... + кп, о/ — и>1 4- СЦ2 4-... 4* Сс>п) =
+оо
= / х(пНг -1*1, * -1\, •••; г — г„„ (- <т)х
-оо V*''/
хехр{-/[к!(г - Г!) - - Ь{) 4- ... 4- к;,(г - гп) - ып(Ь - *«)]}><
хс1г1(И1...с1гтсИт.
16
В случае пространственно-однородной среды, когда, нелинейная восприимчивость хш(г, 0 ие зависит от координаты г, ее Фурье-образ (1.7) не зависит от волновых векторов к, к]...кт, а набор частотных аргументов и, опре-
деляется конкретным видом рассматриваемого нелинейно-оптического процесса. Например, в случае монохроматической накачки с частотой ш локальный отклик нелинейной среды на частоте второй гармоники определяется квадратичной поляризацией:
Р<2)(2и;) = х&(2ш = и> + и>): (1.8)
Аналогично, отклик на частоте третьей гармоники определяется кубичной поляризацией и имеет вид:
Р(3)(Зи>) = х(3)(Зо> = ш + + ш): Е(а;)Е(ш)Е(ш). (1.9)
Выражения 1.8, 1.9 соответствуют первой, электродииольной составляющей нелинейной поляризации, которая определяется только амплитудами Фурье - компонент поля накачки. В такой записи не учитываются эффекты пространственной неоднородности электромагнитного поля и нелинейности среды. Нелокальпость нелинейного отклика можно учесть с помощью разложения компонент нелинейной поляризации в ряд по мультиполям, при этом линейная и квадратичная поляризация среды принимают следующий вид:
Р<1>(к,а;) = х(1)-1)ИЕ(к,ш)+х(1)'(г(ы) : УЕ(к,ш) + Ух(1)'°МЕ(к,ш) + ...
Р(2)(к,и/) = = иіі + ы,) : Е(кі,и>і)Е(к,,а;,)+
+Х(2),<г(ш = ші -\-ujj) : Е(к,-, Ші)УЕ(к,-,07,)+
Ух(2)'°(о; = Ші+ш,) : Е(к;,ш;)Е(Ц,^) + ...,
(1.10)
где х^°, х^'® - тензоры дипольной и квадрупольной квадратичной воспри-имчивости.
Мультипольное разложение справедливо, если выполняется неравенство 6 « Ь, где 5— масштаб, характеризующий расстояния, на которых проявляется нелокальность отклика среды, Ь - характерный масштаб неоднородности поля. В оптическом диапазоне длин волн в объеме однородной среды параметр 5 имеет порядок боровского радиуса, а характерный пространственный масштаб изменения электромагнитного волны Ь порядка длины волны в среде. Таким образом, члены мультипольного разложения, учитывающие нелокальность нелинейного отклика и содержащие высшие градиенты поля, являются малыми поправками. Это позволяет в большинстве эксперимен-
17
тальных ситуаций ограничиться двумя членами мультипольиого разложения - дипольным и квадрупольиым.
В средах с центром инверсии квадратичная восприимчивость в электро-дипольном приближении обращается в нуль в силу правила отбора по четности: Х^'к' = (“поэтому ненулевой вклад в отклик на частоте ВГ определяется квадрупольной квадратичной восприимчивостью х(2),<3.
Решение волнового уравнения для электромагнитного поля ВГ для пло-скопараллельной диэлектрической пластины, удовлетворяющее граничным условиям на поверхности границы раздела ’’вакуум - нелинейная среда”, было впервые получено в работе Бломбергена и Першаиа в 1962 году [19]:
„ „ ч е(2и>)д2Щ2и) л
+ деГ-^0 (1Л1>
При этом было показано, что полная волна па частоте ВГ, входящая в волновое уравнение 1.11, определяется векторной суммой так называемых свободной и связанных воли второй гармоники, а также отраженной от поверхности полубесконечпой среды волны ВГ:
Е(2и) = {Е<#>ее)(2а>) + Е(/ш1)(2а>)} + Е(ге/,)(2ш), (1.12)
где Е/гее(2и>)=е'гсеА'гее ехр[—г(2о;£ — к^геег)] - свободная волна, являющаяся решением однородного волнового уравнения для ноля волны В Г, Ешй(2с*;) = е1пс1А"и1 ехр — г(2о>£ — кт^г) - вынужденная волна, которая является частным решением неоднородного уравнения 1.11, Еге^(2^) = еге-Мге^ехр[—£(2о;£ — кге/г)] - отраженная волна, е, А, к - орт поляризации, амплитуда и волновой вектор соответствующих волн, бг(2со») - диэлектрическая проницаемость нелинейной среды. Связанная волна ВГ распространяется в том же направлении, что и прошедшая волна накачки, падающая на поверхность нелинейной среды под углом 01; распространение связанной волны описывается углом к нормали в5’: О1, при этом эффективная диэлектрическая про-
ницаемость еБ=Еи- Свободная волна ВГ распространяется под углом О1, который в общем случае отличен от вБ и определяется диэлектрической проницаемостью на частоте ВГ: 8\пОТ=£~1/2(2и;) вш#1. Для выполнения граничных условий недостаточно наличия вынужденной и свободной волн в нелинейном кристалле, что приводит к появлению отраженной волны ВГ в линейной среде. Появление отраженной волны ВГ вызвано иескомпенсированностыо обратного излучения поверхностных нелинейных диполей интерференцией с излучением более глубоко лежащих слоев. Вышедшая в сторону линейной
18
среды без дисперсии отраженная волна ВГ распространяется под таким же углом к нормали 0R, что и отраженная волна накачки. Наличие фазовых множителей означает, что граничные условия должны выполняться в любой момент времени и в любой точке границы раздела сред. Однородность граничных условий накладывает требования на равенство тангенциальных компонент волновых векторов всех трех (свободной, связанной и отраженной) волн ВГ: к1;тее = кх><1 = А£еЛ Можно показать [11, что амплитуда отраженной волны ВГ определяется следующим выражением:
д -4тгshveTsuxes
2 sin(9R + в'1') sin(0s + вт) sin0«' 1 ;
Амплитуда отраженной волны оказывается нечувствительна к совпадению фазовых скоростей связанной и свободной воли ВГ в нелинейной среде, в отличие от прошедшей волны второй гармоники, которая является результатом интерференции свободной и связанной волн. Суммарное иоле прошедшей волны ВГ можно рассматривать как одну волну с волновым вектором кти с амплитудой
Et = Ar + 4тгР<2) exPH2a,c~‘(^/2cos^ - с1/2(2о;) cos 9T)z\ - 1 г
2 ' 2 " «У2 - €*/2(2>ш)
Здесь г - расстояние до границы раздела двух сред. Это выражение показывает, что интенсивность прошедшей волны ВГ будет изменяться синусоидально с увеличением толщины нелинейной среды; характерным пространственным масштабом нарастания сигнала является когерентная длина, являющаяся функцией дисперсии показателя преломления материала:
koh = 2г/[2а;с“1(б^2с08^ - €1/2(2о;) cos0r)] = . .
\ш/[А{€в2 cos 0s — Clf2(2u) cos 0T)\.
При отражении от поверхности металла одним из механизмов нелинейности является нелинейность газа свободных электронов. Выражение для квадратичной поляризации и интенсивности отраженной ВГ в рамках такой модели было впервые получено в работе Бломбергена |20|. В последующих работах [21], [22] было предложено следующее описание квадратичной нелинейной поляризации для поверхности центросимметричного изотропного металла:
Р(2w, г) = a[E((j, r)xH(w, r)]+(5-/?)(E(o;, г) V)E(w, r)+0E(u>, r)(VE(w, г)),
где а - магнито-дипольная, Р, 6 - квадрупольные нелинейные восприимчивости. Магнито-дипольный член связан с силой Лоренца, действующей на свободные электроны металла на глубине скин-слоя порядка 50 им. Второй и третий члены выражения 1.16 обусловлены наличием на границе раздела сред градиента нормальной компоненты электрического поля, Ег. Соответствующая квадратичная поляризация является фактически квадрупольно-поверхностиой, поскольку градиент поля имеет наибольшую величину в приповерхностном слое толщиной в несколько ангстрем. При наличии только тангенциально]"! компоненты поля накачки второй и третий члены выражения 1.16 обращаются в нуль, и квадратичная нелинейная поляризация определяется только магнито-дипольпым членом.
Механизм генерации квадрупольяо-поверхиостной ВГ в приповерхностном слое обусловлен резким изменением диэлектрической проницаемости, £. Так, на границе раздела вакуум-металл е меняется от единицы в вакууме до отрицательного значения в металле, т.е в приповерхностном объеме существует точка, в которой е обращается в нуль, а значит, нормальная компонента ноля Ег превращается в бесконечность. Наряду с неоднородностью поля электромагнитной волны, в приповерхностном слое существует также неоднородность квадратичной восприимчивости (1.10).
Для описания отклика приповерхностного слоя использование мульти-польпого разложения (1.10) некорректно, так как основным критерием его применимости является условие малости масштабов, на которых проявляется нелокальность отклика нелинейной среды, по сравнению с масштабом неоднородности электромагнитного поля световой волны. В данном случае этот критерий нарушен, так как для компонент электромагнитного поля, нормальных к границе раздела, 5 « Ь. Для нахождения квадратичной нелинейной поляризации приповерхностного слоя можно воспользоваться интегральным подходом Шена [23):
Р(2)(г, 2и) = | Х^(г> г//- 2^) : Е(г, сэ)Е(г, и>)д?г'$г", (1-17)
где х(2\г, г', г", 2ш)~ нелокальная квадратичная восприимчивость. Интегрирование производится по приповерхностному слою. Более строго решение нелинейного волнового уравнения можно искать с помощью формализма функций Грина для нелинейных источников. Тензорная функция Грина С волнового уравнения 1.11 есть решение уравнения:
е(2и;)'
V х V х
с2
С(г, г', 2и>) = £(г — г')1 (1-18)
20
где г и г' - радиус векторы в лабораторной системе координат, 1 - единичный оператор. Вид функции Грина для каждой конкретной системы определяется геометрией и механизмом нелинейно - оптического взаимодействия. Амплитуда поля ВГ определяется как
Методы расчета функции Грина хорошо развиты и находят широкое применение при анализе линейного и нелинейно - оптического отклика различных сред - металлов, полупроводников и наноструктур на их основе.
Спектральные свойства нелинейной среды проявляются в частотной за-симости соответствующей восприимчивости от частоты излучения накачки и отражает наличие собственных резонансов. Для квадратичной восприимчивости справедливо следующее выражение [3]:
где - матрица плотности системы, фи Е - дипольиые моменты и энергии переходов, Г - уширение. В случае твердотельных систем электронные свойства определяются уже зонной структурой, поэтому в выражении 1.20 нужно заменить энергии переходов, фигурирующие в частотных знаменателях, соответствующим законом дисперсии и проинтегрировать получившееся выражение по квазиимпульсу, q.
1.1.2. Генерация второй гармоники в тонкой нелинейной пластине
Задача о генерации гармоник в тонкой нелинейной пластине была рассмотрена в [1] ввиду ее важности для многих реализуемых экспериментально ситуаций. Генерацию оптических гармоник как правило наблюдают в плоскопараллельном образце нелинейного материала, например - в тонкой пленке. В данном разделе будет рассмотрена только генерация волны на суммарной частоте, однако принципиально аналогичная картина наблюдается и в случае генерации высших гармоник, разностной частоты и т.п. Описанная ниже модель описывает случай слабой нелинейности среды, когда может быть использовано приближение заданной накачки.
Следуя [1], рассмотрим бесконечную плоскопараллельную нелинейную пластину М с границами г = 0 и 2 = ф помещенную между линейными диэлектриками Ли Г; в первом из них будет распространяться отраженная
Е(г, 2си) = С(г,г',2о;)1^;2щ)ФУ
(1.19)
= ^1+^2) = -^д,п,п'Р
г + ....
(1.20)
21
(Reflected) полна В Г, во втором - прошедшее (Transmitted) излучение на удвоенной частоте. Две линейные волны падают на пластину из среды R (z < 0).
П /Л
В первую очередь представляют интерес волны Е3 и Е3, которые выходят из нелинейной среды с каждой из сторон пластины и которые можно детектировать В эксперименте. Эти ВОЛНЫ породят две прямые Е^м И Е2<м и две обратные полны Е^м1 и Е2ум' в нелинейной среде, они вычисляются линейным образом с помощью коэффициентов Френеля. Четыре волны в нелинейной среде порождают нелинейную поляризацию на суммарной частоте которая в общем случае состоит из четырех связанных волн:
PNL(u>,з) = Х(2) exp^fcis -f к2х)х Ч- i(k\y Ч- к2у)] х {Eii/V/E2. Мexp[i(k^ + k$l)z)+ +E1ia/E2>/. exp[i(feff - + EliA/-E2iA/exp[?(-/c^ + k$‘.)z]+
+ ElilW-E2,A/'exp[-i(fc{Y + k!il)z]} .
(1.21)
Заметим, что все связанные волны одинаково зависят от х и у. Граничные условия при z = 0 и z = d могут быть удовлетворены, если добавить четыре волны, которые являются решениями однородного волнового уравнения на частоте о;3 с одинаковой зависимостью от х и у. Все эти волны лежат в одной плоскости с нормалью к поверхности пластины. Можно рассматривать отдельно случаи, когда Е(и>3) и нелинейная поляризация перпендикулярны и параллельны этой плоскости. Отметим, что симметрия, которая имеет' место в линейном случае, между волнами, проходящими из одной среды в другую и наоборот, отсутствует в нелинейном случае. Если свет падает на границ}’ раздела из нелинейной среды, всегда есть две волны - связанная и свободная, тогда как в линейной среде есть только свободная волна.
Константа распространения для связанной (.$) волны записывается в виде U2C~lelJ2. Индекс 3 в дальнейшем рассмотрении будет опущен, так как все величины будут относиться к суммарной частоте. Граничные условия в случае s-поляризацип могут быть записаны в виде:
Ey(z = 0) = Ел = Ем + Ем> + 4nPNLS(ss - емГ\
Ey(z = d) Ет = Емехр{гфм) Ч- EM'exp{-i</>M)+
Ч-4тгPNLS(es - eM)~vexp(i<j>s),
Hx(z = 0) = -е}(2 cos QrEr = £д/2 cos Эм (Ем - ЕМ')+
+47ce1J2 cos BsPNLS{es - £м)~1,
Hx(z = d) = e1/2 cos BtEt = slJ2 cos Эм (Емехр(1фм)-
— Ем,ехр(—1фм)) + 47Z£lJ2 COS @5 X Pnls(£S - ем)~1ехр(1ф8),
(1.22)
22
где 05 и фм - сдвиги фаз связанной и свободной воли, соответственно:
05 = e1J2uc~ld cos 05, фм = £lJf2uc~~ld cos @д/. (1.23)
©то система четырех линейных уравнений, которую можно решить относительно четырех амплитуд и фаз свободной волны.
Комплексные амплитуды отраженной и прошедшей волн будут иметь вид:
Е± = 4тгРЛ LSD~l [(,У2 cos 05 — 2 cos От) (cos фм — cos ф8)(б}\ г — £5)” *4-
4-ie2 COS ©г(е]I/2 COS 0м)_1(4/2 oos ©Л/ sin 05 - elJ2 cos ©5 sill Фм)(£м - £s)_i4--f ?:(£^2 COS 0Л/ sin фм - ef COS ©s sin 05)(£л/ - S5)~l] ,
Д[' = AkPNLSD~l (£-^2COS©5 4- c^/2 COS ©5)(COS Фм — COS 05) (£Ai - ^s)-1--«£j/2COS0ie(e^2COS©A/)_1(ei/2COS©A/Sin 05 ~ £^2 COS ©5 sin 0m)(^M “ +
4-i(c^2COS©A/Sin0A/ -ej/2 COS ©5sin05)(ел/ “ ^s)“1] >
(1.24)
где:
£> = COS 0л/(£у 2 COS ©2’ 4- e){ 2 COS ©д) — 2 sin 0Л/ x X [сд2£г 2 cos 0Д cos ©r(4/2 cos ©л/)-1 4- cos 0Д/] .
Множители в числителях уравнений 1.24 сгруппированы таким образом, что каждый из них имеет конечный предел при стремлении ем к с5. Для предельного случая точного совпадения имеем:
= £s) = г2ттР^!SD~] Ju^c'1 ^1 — Ey2cos0т(^л/2соб©л/)”1^ x x ехр('г0л/) 4- sin 0м(^г/2 cos ©7’ + ^A/2 cos ©A/X^ii2 cos ©Л/)“2] >
ЕЦем = SS) = i27rPNLSD~l ехр(-гфм) [sin0A/(e^2cos©A/)_1 x
X ^1 е]/2С08©д(4/2с08©Аг)-1) СХр(20Д,/)4"
4-u>dc~l (l 4- e](2cos 0/X-A/2 cos ©Л/Г1)] *
(1.26)
Амплитуды прошедшей и отраженной волн зависят от толщины нелинейной пластины. Для отраженной волны эта зависимость появляется из-за отражения волны, бегущей вперед, от второй границы нелинейной среды. При ет = ем вторая граница, а также соответствующий член в уравнении, исчезают. В этом случае амплитуда отраженной волны зависит от толщины пластины как sin0A/, а эта фаза определяется через знаменатель Д заданный
23
уравнением (1.25). Амплитуда отраженной волны меняется от нуля до удвоенной величины выражения для амплитуды нелинейной волны, отраженной от одиночной границы, которая записывается в виде:
Е± — -4nP*LS sin2 0'i'sin Gs [sm(0# + 0т) x sin(0$ 4- 0t) sin 0д] 1.
(1.27)
Такую зависимость от толщины можно объяснить конструктивной или деструктивной интерференцией излучения дополнительных СЛОСВ ДИПОЛСГ1 при увеличении d. Средняя амплитуда для полубесконечпой среды будет равна половине амплитуды для пластины оптимальной толщины. Выражение для амплитуды прошедшей волны содержит ожидаемую составляющую, пропорциональную толщине, а также волну, отраженную от первой границы. Если ER = £\[, этот член исчезает.
В предельном случае тонкого слоя, когда d сравнима с длиной волны, выражения (1.24) упрощаются:
Еf ^ E!l « i47rP±LSLjdc~l х (4/2 cos 0^ — ej/2 cos 0д)-1. (1-28)
Амплитуды волн, излученных вперед (прошедшая волна) и назад (отраженная волна) равны для тонкого слоя. Интенсивности этих двух волн пропорциональны квадрату толщины, так как в этом случае все атомы излучают когерентно. Можно также сказать, что волны ВГ от передней и задней поверхностей интерферируют деструктивно из-за разрывности нелинейной части £, аналогично интерференции в очень тонкой пленке, когда разрыв испытывает линейная часть е. Если коэффициент отражения волны накачки велик, как, например, в интерферометре Фабри-Перо, необходимо учитывать другое неоднородное решение уравнения (1.22). Математически это означает суммирование по индексу S в уравнениях (1.24) и их предельных случаях.
Аналогично можно рассмотреть случай р-полярпзации.
1.1.3. Генерация анизотропной второй и третьей гармоник
В общем случае тензор квадратичной восприимчивости ,\д2) имеет 27 компонент, которые определяют анизотропию квадратичного нелинейно - оптического отклика среды. Тензор хд2\ как и любой тензор, описывающий свойства кристалла, инвариантен относительно преобразований симметрии точечной группы кристалла. При преобразовании симметрии координаты Х[ преобразуются следующим образом [4]:
а;' = Tijxj, (1.29)
24
где Т - тензор преобразования, соответствующий данному элементу симметрии. Аналогично, при преобразовании симметрии каждая компонента тензора квадратичной восприимчивости \Л2) преобразуется следующим образом:
хЩ' = т/г^Тых 1,1- (1.30)
Из инвариантности относительно преобразования ( 1.30) следует:
хЦ = ди^тпдкпхЦп! (1-31)
где Яу - символ Кронекера. Тогда для каждой из 27 компонент тензора получаем уравнение:
(ТцТ^Ты - 6ц5]т5кп) х^Г1 = 0. (1.32)
Система уравнений ( 1.32), записанная для всех операций симметрии кристалла, устанавливает соотношения между компонентами тензора и определяет набор его ненулевых независимых компонент. Для операции инвер-
сии Ту = -<%, и из ( 1.32) следует, что Хф = “Х$1> т0 есть х(2) = 0. Это тождество выражает енмметрийный запрет на квадратичные нелииейно-оптические эффекты в кристаллах с инверсной симметрией в электродиполь-ном приближении [3].
Рис. 1.1. Лабораторная система координат (Х'У^') и система координат, связанная с образцом (XYZ). ХУ - плоскость образца, Z - направление нормали к образцу, Ф -азимутальный угол поворота системы образца относительно лабораторной системы вокруг оси 7,,0 - угол падения. Е£, Е£ и Е^, Е^ - 5- н р-поляризованная компоненты накачки и ВГ, соответственно.
В эксперименте обычно исследуют зависимости интенсивности ВГ от азимутального угла Ф поворота образца (относительно направления нормали
25
к образцу) при различных комбинациях поляризаций зондирующего и регистрируемого излучений (рис. 1.1). Направления поляризаций накачки и ВГ обозначаются латинскими буквами р и 5. Вектор электрического поля ^-поляризованной волны лежит в плоскости образца, а р-поляризованной - в плоскости падения, которая задается волновым вектором падающей волны и нормалью к поверхности образца. На рис. 1.1 схематично изображена лабораторная (неподвижная) система координат и система координат, связанная с образцом, которая повернута относительно лабораторной на азимутальный угол Ф. Для однородной гладкой поверхности симметрийные свойства тензора квадратичной восприимчивости х^ позволяют установить поляризационные правила отбора для ['операции отраженной ВГ. Анализ анизотропии отклика излучения на удвоенной частоте показал, что существует универсальное правило - так называемып 5-запрет, согласно которому запрещена генерация изотропной 5-поляризовашюй компоненты ВГ в однородном кристалле любого класса симметрии [25).
Тензорная природа квадратичной восприимчивости приводит к анизотропии нелинейно - оптического отклика кристалла при его вращении: ненулевые компоненты становятся функциями эйлеровых углов поворота кристаллографической системы координат относительно покоящейся ”лабораторной” системы координат (СК), в которой заданы поля накачки и поле отклика. Вид анизотропных зависимостей напрямую отражает симметрию тензора х^2'- Рассмотрим простейший случай генерации анизотропной второй гармоники (ВГ) - от поверхности центросимметричного кристалла при азимутальном вращении кристалла вокруг нормали к поверхности. Пусть ось 2 ’’поверхностной” СК - нормаль к поверхности, а плоскость ху совпадает с поверхностью. При повороте кристалла вокруг нормали на угол яр компонента Х/тп преобразуется в компоненту х$, заданную в лабораторной СК
если ось 2' лабораторной СК совпадает с 2. В результате, эффективная компонента тензора восприимчивости, участвующая в генерации ВГ в данной геометрии эксперимента с определенной комбинацией поляризаций излучений накачки и ВГ, в лабораторной системе координат становится конечным
хЩ'М = ТиТітТкпХ^
(1.33)
где тензор Тар
(1.34)
26