Содержание
Список применяющихся сокращений..........................................4
Введение...................................................................5
1.1 Нанокомпозитные материалы...........................................15
1.2. Методы нелинейной оптики и нанокомпозитные материалы...............16
1.3. Ианосгруктурированные материалы для фемтосекундных технологий 20
1.4 Микроструктурированные волокна и их применение......................23
1.5 Структура и основные свойства полых фотонно-кристаллических волокон. 27
1.6 Микроструктурированные волокна в нелинейной оптике..................31
1.7 Генерация суперконтинуума в микроструктурировапных волокнах.........33
1.8 Форма и спектра излучения суперконтинуума...........................34
1.9 Соли гонный механизм генерации супсрконтинуума......................36
1.10 Четырехволновыс взаимодействия в полых волноводах и повышение
чувствительности методов нелинейно-оптического газового анализа.........39
Выводы главы первой.....................................................50
Экспериментальные схемы и методики для исследования спектральных преобразований лазерных импульсов различных длительностей и реализации спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света...................51
2.1. Наносекундный КАРС спектрометр.....................................51
2.2 Пикосекундный лазерный комплекс для транспортировки мощного излучения через полое фотонно-кристаллическое волокно...........................58
2.3. Фемтосекундная лазерная система....................................60
Выводы главы второй.....................................................70
Когерентное антистоксово расесяние света нанослруктрированных объектов. Повышение чувствительности КАРС- спектроскопии при использовании полых фотонно-кристаллических волокон...........................................71
3.1. Исследование методом КАРС нанопористых образцов аэрогеля диоксида кремния...............................................................71
3.2 Нано-КАРС в аэрогелях.............................................78
3.2.1 КАРС в аэрогеле, заполненном молекулярным азотом и кислородом 78
3.2.2 КЛРС в аэрогеле, заполненном толуолом..............................84
3.2.3 Использование аэрогелей и методики нано-КЛРС для создания газофазных адсорберов................................................86
3.3 Увеличение чувствительности КЛРС в полых МК волноводах.................89
3.4. Транспортировка мощных лазерных импульсов в полых фотонно-
кристаллических волокнах...................................................99
Выводы главы третьей:.....................................................107
Когерентное антистоксово рассеяние света с использованием новых источников перестраиваемого широкополосного излучения на основе фотоннокристаллических волокон с твердотельной увеличенной сердцевиной и заполненных нелинейной жидкостью............................................108
4.1. Демонстрация одномодового режима распространения в полом фотоннокристаллическом волокне с заполненной бензолом сердцевиной 108
4.2. Спектральное преобразование фемтосекундного излучения лазера на кристалле СгТ в МС-волокнах с увеличенной сердцевиной...................115
4.3. КАРС-микросисктроскопия кристаллического кремния.....................125
Выводы главы четвертой:...................................................135
Заключение..................................................................137
Список цитируемой литературы................................................140
Список применяющихся сокращений
МС - микроструктурированный
ФК - фотонно-кристаллический
КАРС - когерентное антистоксово рассеяние света
ДГС - дисперсия групповой скорости
ЧВВ - четырехволновое взаимодействие
ФСМ - фазовая самомодуляция
ФКМ - фазовая кроссмодуляция
ГТВ - полое волокно
ГТГ - генерация третьей гармоники
ГГВП - генерация гармоник высокого порядка
ВКР - вынужденное комбинационное рассеяние
ВГ - вторая гармоника
ГВГ - генерация второй гармоники
ФЭУ - фотоэлекзронный умножитель
ДФП - двухфотонное поглощение
4
Введение.
Актуальность работы
В последние годы появилось много новых направлений, возникших на стыке различных областей науки, а также в результате сочетания передовых научных подходов и идей с достижениями в области современных технологий. Во многих современных исследованиях показана возможность целенаправленного изменения оптических свойств вещества и управления фундаментальными (в том числе, сверхбыстрыми) процессами в веществе путем наноструктурирования материалов [1] и создания надмолекулярных структур и молекулярных агрегатов [2]. Разработка новых органических материалов с высокими оптическими нелинейностями [3], уникальных оптических нанокомпозигных материалов [4] и структур, оптические свойства которых определяются квантово-размерными эффектами |4], позволяет создавать высокоэффективные устройства для преобразования частоты и управления параметрами лазерного излучения, в том числе устройства для формирования, преобразования и переключения сверхкоротких световых импульсов. По сути, речь идет о формировании нового направления научных исследований - фемтосекундной нанофотоники. Прогресс в этом направлении приводит к революционным изменениям в области оптики сверхкоротких импульсов, нелинейной и квантовой оптики, атомной физики, химических технологий, биофотоники и позволяет глубже понять фундаментальные аспекты взаимодействия сверхкоротких импульсов электромагнитного излучения с наноструктурированной материей.
Друг им типом структур, с которыми связано большое количество заметных достижений нелинейной оптики и оптики сверхкоротких лазерных импульсов последних лет связаны с использованием нелинейных взаимодействий в оптических волноводах. Наряду с обычными волокнами все более широко используются волокна новой архитектуры - микроструктурированныс (МС) волокна [5,6]. Микроструктурированные оптические волокна — это световоды
5
нового типа, отличающиеся но своей архитектуре, принципу действия и свойствам от обычных оптических волокон. В общем случае они представляют собой микроструктуру с периодически или апериодически промодулированным показателем преломления оболочки. Волноводные моды электромагнитного излучения в микроструктурированиых волокнах формируются в результате интерференции волн, возникающих при отражении и рассеянии света на микронсоднородностях показателя преломления. Волокна этого типа привели к революционным изменениям в области нелинейной оптики, оптической метрологии и оптике сверхкоротких импульсов. Значительный прогресс, достигнутый благодаря использованию микроструктурированиых волокон в различных направлениях научных исследований, выдвигает их создание в ряд наиболее значительных достижений оптических технологий за последнее время.
Микрострукгурированные волокна позволяют достичь радикального увеличения эффективности целого класса нслиисйпо-оптичсских взаимодействий [6-8], включая фазовую само- и кросс-модуляцию, четырех волновые взаимодействия, генерацию третьей гармоники, вынужденное комбинационное рассеяние света. Благодаря новой архитектуре микроструктурированного волокна, открываются возможности варьирования в широком диапазоне дисперсионными свойствами волокон и управления степенью локализации электромагнитного излучения в направляемых волноводных модах. Это открывает возможность использования лазерных импульсов малых энергий для их эффективной спектральной трансформации, в частности генерации суперконтинуума [9] -излучения с широким непрерывным спектром. Спектральная ширина излучения суперконтинуума при определенных условиях может составлять несколько октав. Явление генерации су пер континуум а приводит к революционным изменениям в области оптической метрологии [10] и активно используется в лазерной биомедицине, спекгроскопии, фотохимии, а также оптике сверхкоротких импульсов.
Особое значение для волноводной оптики имеют полые фотоннокристаллические волокна. Они поддерживают волноводное распространение электромагнитного излучения за счёт высокой отражательной способности оболочки в области фотонных запрещённых зон.
6
Область приложений м икроструктурированных волокон неуклонно расширяется, а сами волокна становятся всё более многообразными. Конструкция волокна и геометрия его поперечного сечения модифицируется и адаптируется к конкретным задачам.
Методы нелинейной спектроскопии позволяют решать широкий круг задач, связанных с количественным и качественным анализом газов, газовых смесей, химических реакций, диагностикой пламен и т.д. [11-15].
Однако, появление новых объектов и задач нелинейно-оптических исследований требует развития новых и совершенствования известных методик в данной области современных физических исследований. Так растущий интерес к изучению нелинейно-оптических взаимодействий в газах связан как с необходимостью развития локальных невозмущающих методов диагностики быстропротекающих процессов [16], так и с возможностью использовать нелинейности подобных сред для генерации когерентного коротковолнового излучения методом оптического преобразования частоты [17]. С другой стороны, богатый арсенал поляризационных нелинейно-оптических методов, разработанный для диагностики газов и жидкостей, находит плодотворное применение для исследования нелинейно-оптических свойств фотохромных веществ, что вызвано развитием информационных технологий и является одной из наиболее актуальных научных задач современности.
Кроме этого, когерентное четырехволновое смешение довольно давно и успешно применяется для исследования молекулярных и конденсированных сред. [18]. Особенно широкое распространение получило использование когерентных четырехволновых процессов как методов зондирования пространственных неоднородностей и трехмерной микроскопии.
Как уже понятно из сказанного выше, спектроскопия четырехволнового смешения эго одно из наиболее востребованных на сегодняшний день направлений в науке. Разнообразие применений этих видов спектроскопических исследований связано, прежде всего, с высоким спектральным разрешением, которое обеспечивается как узкополосностыо лазерного излучении, так и поляризационными измерениями; когерентностью и высокой интенсивностью рассеянного сигнала. Все это позволяет снимать спектр в широком диапазоне за
7
один лазерный импульс. Временное разрешение методов четырехволнового смешения ограничивается длительностью лазерных импульсов и позволяет работать в масштабе фемтосекундных временных интервалов, а пространственное разрешение ограничивается областью пересечения перетяжек взаимодействующих волн.
Одним из современных направлений призванных улучшить современные методы исследования различных веществ с помощью использования четьтрехволновых процессов, в том числе и когерентного антистоксова рассеяния света, являются поиски возможностей увеличения чувствительности этих процессов.
Одним из решений этого вопроса является использование полых волноводов. Так как, одно из наиболее общих свойств волноводного режима нелинейнооптических взаимодействий в полых волноводах связано с тем обстоятельством, что при использовании полого волновода имеется возможность достижения высоких плотностей мощности излучения путем фокусировки пучков накачки аналогично тому, как это делается в режиме жесткой фокусировки. При этом волноводный режим распространения излучения обеспечивает увеличение длины взаимодействия пучков, что позволяет существенно повысить чувствительность нелинейно-оптических процессов сложения частот по сравнению с режимом жесткой фокусировки.
Пионерская работа по КАРС в полом волноводе [19] продемонстрировала увеличение чувствительности на порядок благодаря тому, что использование полого волновода позволяет' достичь уровней интенсивности излучения, характерных для режима жесткой фокусировки, а волноводный режим распространения обеспечивает большую длину взаимодействия пучков в режиме, близком к режиму плоских волн.
Исходя из этого, можно сформулировать цель настоящей диссертационной работы. Это исследование транспортировки и нелинейно-оптических преобразований лазерных импульсов в микро- и наноструктурах с цслыо их использования в задачах нелинейно-оптической спектроскопии, в том числе спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света.
8
Основными задачами диссертационной работы являются:
1. Разработка экспериментальной методики на основе когерентного
антистоксова рассеяния света для анализа состава и структуры нанокомпозитных веществ, в частности аэрогеля диоксида кремния. Анализ возможностей
применения нанокомпозитных веществ для реализации нелинейно-оптических сенсорных устройств.
2. Исследование условий волноводной транспортировки лазерных импульсов высокой интенсивности через полые фотонно-кристаллические волокна.
3. Разработка методики увеличения чувствительности спектроскопии
когерентного антистоксова рассеяния света газовых сред, заполняющих полые фотонно-кристаллические волокна.
4. Исследование спектрального сверхуширения фемтосекундных высокоэнергетичных лазерных импульсов в фотонно-кристаллических волокнах с увеличенной сердцевиной.
5. Разработка эффективного источника перестраиваемого излучения на основе явлений генерации суперконтинуума и солитонного самосдвига частоты в фотонно-кристаллических волокнах с увеличенной сердцевиной для целей спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света. Демонстрация использования фотонно-кристаллического волокна в качестве источника волны накачки в схеме КЛРС-микроспектроскоиии оптических фононов в структурах на основе кристаллического кремния.
Научная новизна результатов, полученных в диссертации:
1. Впервые экспериментально продемонстрировано, что в случае реализации нелинейно-оптической спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света нанокомпозитных материалов, в частности аэрогеля диоксида кремния, спектр КАРС формируется в результате интерференции резонансной части, относящейся к заполняемому поры комбинационно-акгивному веществу, и нерезонансной -относящейся непосредственно к структуре. Исследования, продемонстрировали, что отличия резонансных и нсрсзоиансных компонентов спектров КАРС,
9
проявляющихся в изменении их амплитуды, ширины и симметрии, от пробных спектральных КАРС профилей вешеств, заполняющих нанопористую матрицу, могут служить для измерения локальных значений оптических характеристик наноструктурированного материала.
2. Реализована схема спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света газовых сред с использованием полых фотонно-кристаллических волокон. Показано, что волноводный режим нелинейно-оптического взаимодействия, реализуемый в изолированных модах полых ФК волноводов, приводит к радикальному (более чем на порядок) увеличению чувствительности КАРС-сиектроскопии по сравнению с режимом жесткой фокусировки.
3. Продемонстрирована возможность транспортировки высокоинтенсивных лазерных импульсов пико- и наносекундных длительностей в изолированных модах полых фотонно-кристаллических волноводах с диаметрами сердцевины 13 и 16 мкм. Полученные плотности мощности составили 440 Дж/см2 для 10 не импульсов и 90 Дж/см2 для 40 пс импульсов.
4. 13 полом фотонно-кристаллическом волокне, заполненном жидкостью с высокой нелинейностью, экспериментально продемонстрирован одномодовый режим распространения излучения. Запаздывание оптической нелинейности в заполненном жидкостью волокне приводит к спектрально сдвинутому в красную область уширению на выходе из волокна, зависящему от длительности импульса.
5. Экспериментально продемонстрирована возможность генерации суперконтинуума микроджоулсвого уровня энергии в кварцевых микроструктурированных волокнах с большим (более 20 мкм) диаметром сердцевины.
6. Реализован источник перестраиваемого когерентного излучения на основе явлений генерации суперконтинуума и солитонного самосдвига частоты в фотонно-кристаллических волокнах с увеличенной сердцевиной для целей спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света.
7. Реализована схема двухмерной КАРС-микроспектроскопии продольных оптических фононов в структурах из кристаллического кремния с использованием перестраиваемого источника сверхкоротких импульсов на основе фотонно-кристалличсских волокон.
10
На зашиту выносятся следующие положення:
1. Использование полых фотонно-кристаллических волокон позволяет радикально (более чем на порядок) увеличить чувствительность спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света молекулярных колебаний исследуемых газов в изолированных волноводных модах по сравнению с режимом жесткой фокусировки.
2. Полые фотонно-кристаллические волокна могут применяться для волноводной транспортировки высокоэнсргстичных лазерных импульсов пико- и наносекундной длительности.
3. Применение техники когерентного антистоксова рассеяния света позволяет исследовать оптические свойства наноструктурированного материала. Различия резонансных и нерезонаисных компонент спектров КАРС, таких как изменение их амплитуды, ширины и симметрии, могут служить для измерения локальных значений оптических характеристик наноструктурированного материала. Показано, что нанокомиозитные структуры, например, аэрогели диоксида кремния, могут эффективно применяться в роли сенсоров и адсорберов при анализе качественного и количественного состава газовых сред
4. Фотоино-кристаллические волокна с большой площадью сердцевины являются источниками перестраиваемого излучения микроджоулсвого уровня энергии для использования в схемах нелинейно-оптической спектроскопии, в частности, спектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света, в качестве источника одной из волн накачки.
Диссертация построена по следующему принципу. Работа состоит из аннотации, введения, четырех глав, выводов, защищаемых положений и списка литературы.
Глава 1 посвящена обзору физических основ нанофотоники — физических явлений, обуславливающих своеобразие взаимодействия сверхкоротких лазерных импульсов с наноструктурами, ианокомпозитными материалами. Дай обзор современного типа волокон - микроструктурированных волноводов, обсуждению их основных свойств, а также возможностям их применения в современной
11
нелинейной оптике. Будет рассмотрен вопрос возможности применения микро- и наноструктур для задач современной спектроскопии, таких как увеличение чувствительности нелинейно-оптических процессов. Будет дано описание одного из частных случаев спектроскопии четырехволнового смешения с комбинационным резонансом - когерентного антистоксова рассеяния света.
Во второй главе будут описаны лазерные комплексы, а также экспериментальные схемы, построенные с их использованием. Также во второй главе дан обзор методик и процедур используемых в задачах по исследованию транспортировки излучения, спектральному преобразованию коротких импульсов и новым методам, применения КАРС спектроскопии.
Третья глава посвящена обзору и обсуждению экспериментальных результатов, по экспериментам, проводимым на нано- и пикосекундных лазерных комплексах. Таких как изучение возможностей увеличения чувствительности КАРС в полых фотонно-кристаллических волокнах; экспериментальной демонстрации возможностей передачи высокоинтенсивного излучения через подобные волноводы. Будет приведен обзор нового метода КАРС спектроскопии нано-КАРС, будут приведены экспериментальные данные подтверждающие его, кроме того, в главе представлены экспериментальные данные но возможностям применения для задач современной нелинейной оптики наноструктур аэрогелей диоксида кремния.
В заключительной главе обсуждаются экспериментальные данные по спектральной трансформации фемтосекундных лазерных импульсов в фотоннокристаллических волокнах в том числе и волокнах заполненных жидкостью с высокой нелинейностью. Представлена возможность использования такого импульса для спектроскопии КАРС. Продемонстрирована реализация микроспектроскопии когерентного антистоксова рассеяния света (КЛРС-микроспсктроскопия) в подложке кристаллического кремния. КАРС-микроспектроскопия продемонстрировала возможность разрешать микроразмерные объекты и дефекты на поверхности кремниевой подложки.
Апробация результатов
Результаты данной диссертационной работы были представлены на следующих международных конференциях:
12
1.
International Conference on Raman Spectroscopy (ICORS), Brisbane, Australia
(2004).
2. International Laser Physics Workshop (LPHYS2004), Trieste, Italy (2004).
3. International Conference on Advanced Laser Technologies (ALT'04), Rome, Italy (2004).
4. International Conference on Coherent and Nonlinear Optics, Conference on Lasers, Applications, and Technologies (ICONO/LAT), Minsk, Belarus (2007)
5. European Conference on Nonlinear Optical Spectroscopy (ECONOS 2008), Igls, Austria (2008).
А также в ряде научных публикаций:
1. Mitrokhin VP., Fedotov A.B., Ivanov А.Л., Podshivalov A.A., Kashkarov P.K., Alfimov M.V., Sakoda K., Zheltikov A.M. Two-photon absorption-induced effects in femtosecond coherent anti-Stokes Raman-scattcring microspcctroscopy of silicon photonic components // Laser Physics. 2008. V. 18. № 12. P. 1411-1415.
2. Mitrokhin VP., Fedotov A.B., Ivanov A.A., Alfimov M.V., Zheltikov A.M. Coherent anti-Stokes Raman scattering microspcctroscopy of silicon components with a photonic-crystal fiber frequency shifter // Optics Letters. 2007. V. 32. № 23. P. 3471-3473.
3. Mitrokhin V.P., Ivanov А.Л., Fedotov Л.В., Alfimov M.V., Dukcl'skii K.V., Khokhlov A.V., Shevandin V.S., Kondrafev Yu.N., Podshivalov A.A.,Zheltikov A.M. Spectral transformation of megawatt femtosecond optical pulses in largc-mode-area high-index-step photonic-crystal fibers // Laser Physics Letters. 2007. V. 4. № 7. P. 529-533.
4. Tauer J., Orban F., Kofler H., Fedotov A.B., Fedotov I.V., Mitrokhin V.P., Zheltikov A.M., Wintner E. High-throughput of single high-power laser pulses by hollow photonic band gap fibers // Laser Physics Letters. 2007. V. 4. № 6. P. 444-448.
5. Konorov S.O., Fedotov A.B., Smirnova I.E., Mitrokhin V.P., Sakoda K., Sidorov-Biryukov D.A., Zheltikov A.M. Optical nonlinearities of nanocomposite constituents selectively addressed by polarization-controlled coherent anti-Stokes Raman scattering // Journal of Raman Spectroscopy. 2006. V. 37. № 6. P. 663-668.
6. Konorov S.O., Fedotov A.B., Serebryannikov E.E., Mitrokhin VP., Sidorov-Biryukov D.A., Zheltikov A.M. Phase-matched coherent anti-Stokes Raman scattering in isolated air-guided modes of hollow photonic-crystal fibers // Journal of Raman Spectroscopy. 2005. V. 36. № 2. P. 129-133.
7. Konorov S.O., Mitrokhin V.P., Smirnova I.V., Sidorov-Biryukov D.A., Fedotov A.B., Zheltikov A.M. Experimental demonstration of nanoCARS: Coherent anti-Stokes Raman scattering in mesoporous silica aerogels infiltrated with condensed- and gas-phase Raman-active materials // Journal of Raman Spectroscopy. 2005. V. 36. № 2. P. 171-175.
13
- Київ+380960830922