-2-
Содержаиие
Введение 8
Постановка задачи....................................... 8
Защищаемые научные результаты и положения...............25
1 Экспериментальная идентификация по полному моменту АС атомов. 27
1.1 Введение к главе....................................27
1.2 Выбор объекта исследований..........................28
1.3 Введение в теорию АС атомов.........................30
1.3.1 Вычисление параметров асимметрии углового распределения оже-электронов.........................34
1.3.2 Угловое распределение оже-электропов образующихся при фотовозбуждении АС........................38
1.4 Метод идентификации АС по полному моменту 41
1.5 Правила отбора при трехступенчатом возбуждении. . 46
1.6 Методические особенности экспериментальной иден-
тификации автоипизационных состояний по полному моменту.............................................49
1.7 Описание двухступенчатых процессов возбуждения дис-
кретных уровней атомов при помощи кинетических уравнений..........................................«52
- з -
1.7.1 Влияние процесса пленения излучения на иден-
тификацию по полному моменту АС при помощи метода поляризационной лазерной спектроскопии..........................................60
1.7.2 СтолкнОвительная деполяризация при идентификации АС...........................................63
1.7.3 Описание ступенчатых процессов возбуждения
при помоши матрицы плотности....................65
1.8 Описание экспериментальной установки..................68
1.8.1 Введение к параграфу............................68
1.8.2 Лазерный комплекс...............................69
1.8.3 Описание конструкции АИГ лазера с неустойчивым резонатором....................................71
1.8.4 Лазер на красителях.............................73
1.8.5 Времяпролетный масс-спектрометр.................78
1.8.6 Источник атомного пучка.........................80
1.8.7 Система регистрации.............................82
1.9 Исследование возбужденных состояний атома Ва в
дискретной области спектра............................83
1.9.1 Введение к параграфу............................83
1.9.2 Метод измерения сечения двухквантового возбуждения дискретных уровней..........................84
-4-
1.9.3 Результаты экспериментальных измерений сечения двухквантового возбуждения дискретных уровней атомов......................................90
1.9.4 Вычисление сечения двухквантового возбуждения. . 92
1.9.5 Исследование четных состояний дискретного спектра атомов Ва.......................................95
1.9.6 Экспериментальное определение энергии АС. . . 99
1.9.7 Исследование дискретных уровней при двухступенчатом возбуждении уровней атома Ва 101
1.10 Результаты идентификации АС конфигурации 6р7р
атома Ва по полному моменту.......................106
2 Линейный и круговой дихроизм в двухступенчатых
процессах фотоионизации атомов Ва. 113
2.1 Введение к главе..................................113
2.2 Теоретическое исследование дихроизма..............114
2.3 Описание экспериментальной установки..............123
2.4 Результаты измерения дихроизма....................125
2.5 Исследование контура АС конфигурации 6р7р(3Рі) атома Ва...........................................132
2.5.1 Параметры лазерной экспериментальной установки..............................................133
\
- 5-
2.6 Результаты исследования контуров АС конфигурации 6р7'р атома Ва......................................134
2.7 Исследование углового распределения фотоэлектронов при ионизации ориентированных атомов Ва 145
2.8 Исследование возбуждения АС атома Ва при двухфотонном возбуждении промежуточного состояния. ... 158
2.8.1 Введение к параграфу..........................158
2.8.2 Теоретическое рассмотрение вопроса углового распределения фотоэлектронов........................160
2.8.3 Описание экспериментальной установки для исследования углового распределения фотоэлектронов..............................................169
2.8.4 Конструкция времяпролетного электронного спектрометра............................................170
2.8.5 Описание эксперимента и обсуждение результатов.................................................177
2.8.6 Угловое распределение электронов при двойной ионизации атомов....................................183
2.8.7 К вопросу об измерении степени поляризации синхротронного излучения............................190
2.9 Поляризационная спектроскопия АС в инертных газах Л 98
2.9.1 Введение к параграфу..........................198
2.9.2 Описание экспериментальной установки..........199
-6-
3 Поляризационная спектроскопия АС молекул НС1 и
DC1. 207
3.1 Введение к главе...................................207
3.1.1 Метод конверсии лазерного излучения видимого диапазона в ВУФ область спектра.................212
3.2 Описание экспериментальной установки, используемой для исследования АС молекул НС1 и DC1..............220
3.3 Обсуждение результатов.............................225
3.4 Угловое распределение электронов при ионизации двухатомных молекул........................................233
3.4.1 Введение к параграфу.........................233
3.4.2 Теоретическое рассмотрение вопроса углового распределения фотоэлектронов при ионизации ориентированных двухатомных молекул................234
Приложение. 240
Исследование Сео методами многофотонной лазерной
спектроскопии.................................240
Описание экспериментальной установки...............242
Экспериментальное исследование Cgojo...............242
Исследование лазерного испарения графита методами электронной спектроскопии.......................243
Заключение.
249
-7-
Список работ, опубликованных по теме диссертации 272
8-
Исследование автоиоиизационных состояний (АС) позволяет получать новую информацию о структуре атомов и молекул. Для возбуждения АС во внутренней оболочке атома или молекулы создается вакансия, например, при помоши синхротронного излучения, заполнение которой сопровождается эмиссией фотонов или электронов. Эмиссия электронов была предсказана в 1923 году в работах Росланда и впервые наблюдалась в 1925 году в работе Оже. Автоионизаниолный процесс выбивания электрона из атома за счет заполнения внутренней вакансии получил название оже-эффекта. Первые работы по исследованию оже-электронов были выполнены в ядерной физике с по.мошыо спектрометров /?-частиц. Внутренняя вакансия в атоме образовывалась за счет 7-конверсии. Исследования оже-электронов, лежаших в области сотен эВ, начались в 70-х годах прошлого века [1]. В большинстве работ изучался оже-эффект распада глубокой вакансии в атомах инертных газов при помоши электронной спектроскопии. В этих работах исследовалось угловое распределение вылета оже-электронов относительно направления движения частицы создающей вакансию в начальном состоянии атома. Интенсивность оже-линий представлялась в относительных единицах. Вероятность оже-эффекта впервые была получена Венцелем в 1927 году и определялась следующим образом
и' = (^) I <* IVI /) I2 . (0.1)
Для вычисления Кулоновского матричного элемента V между начальным | г) и | /) конечным состояниями используются различные приближения.
- 9-
Далее будут приведены сравнения с экспериментом результатов вычислений угловых распределений оже-электронов, которые были получены с использованием расчетов указанных выше матричных элементов для различных приближений.
С появлением перестраиваемых лазеров на растворах ор^нических красителей, обладающих рекордной спектральной яркостью излучения, появилась дополнительная возможность осуществлять возбуждения атомов и молекул в АС. В этом случае два излучения возбуждают одновременно два электрона в атоме из внешней оболочки. Затем, один из этих электронов переходит в основное состояние и передает энергию, за счет кулоновского взаимодействия, второму электрону. Если суммарная энергия возбуждения и переданная энергия превосходит потенциал ионизации, то электрон оказывается в непрерывном спектре и суммарная энергия соответствует энергии возбуждения АС. Процессы, описывающие два способа возбуждения АС, представлены на Рис.
1. В первом случае возбуждение двух электронов осуществляется как ./1 —> Д и ./2 —> 72- Переход в АС состояние осуществляется jl -> АС за счет кулоновского взаимодействия при переходе электрона из состояния & в У2- Второй способ возбуждения АС представлен как: ./ - начальная вакансия, которая заполняется электроном из состояния Электрон переходит в АС.
Сечение ионизации через возбуждение АС может достигать значений на два порядка превышающих сечение прямой ионизации, поэтому, изучение АС важно для решения задач нелинейной оптики, астрофизики и физики плазмы. Ионизация через АС используется в таких масс-спектрометрических приложениях, как детектирование микропримесей и лазерное разделение изото-
-10-
Рис. 1: Два способа возбуждения АС.
пов. Важнейшими задачами спектроскопии АС является их идентификация по полному моменту, определение сечения возбуждения и времени жизни. Методы поляризационной лазерной спектроскопии открывают дополнительные возможности в исследовании АС. Они позволяют проводить идентификацию по полному моменту, исследование угловых распределений оже-электронов и осуществлять постановку полного квантовомеханического эксперимента по фотоионизации. Особый интерес при использовании ступенчатых возбуждений АС представляет исследование четных АС, которые не могут быть возбуждены по правилам отбора в однофотонных процессах.
Первые экспериментальные исследования АС при помоши ступенчатого возбуждения лазерным излучением были выполнены в 1981г. для трехступенчатого возбуждения АС в атоме иттербия [2]. Появление этой работы стимулировало появление большого числа исследований АС при помоши возбуждения лазерным излучением (см. например [3—Т]). Одно из первых экспериментальных исследований АС с использованием поляризованного лазерного излучения появилось в 1986г. [8]. В указанной работе мы впервые предложили
и реализовали экспериментальный метод идентификации по полному моменту АС для атома Ва. В лазерной спектроскопии атом Ва часто используется для апробации новых спектроскопических методов. Прежде всею, этот факт объясняется такими свойствами атома, как низкие потенциал ионизации, температура плавления и большая сила осциллятора резонансного перехода. Наличие двух валентных электронов позволяет осуществлять двух электронные возбуждения АС лазерным излучением видимою диапазона. Следовательно, новые методы поляризационной лазерной спектроскопии в настоящей работе будут изучаться для атома Ва. Развитые в работе экспериментальные методы исследования АС могут быть, без ограничений предлагаемого метода, использованы при изучении любых атомов.
При исследовании высоко возбужденных ридберговских АС для их идентификации по полному моменту используются теоретические расчеты с использованием метода многоканального квантового дефекта, который был разработан М. Слетером. В этом случае получено хорошее согласие теории с экспериментом [3]. Для низко лежаших над порогом ионизации АС этот метод не может быть успешно использован. Хорошо известно, что возникают существенные расхождения расчетов с экспериментальными данными и при использовании таких приближений, как одноэлектронные и многоэлектроп-ные методы Хартри-Фока и Фока-Дирака [9-12]. Причины указанных выше расхождений до конца не выяснены. Из чего следует, что предложенный нами метод идентификации АС является в настоящее время единственным способом получения достоверной идентификации АС по полному моменту. Этот метод может служить тестом для различных теоретических моделей. В на-
-12-
стояшее время, поддерживается создание Банка Спектроскопических Данных по фотоионизации для астрофизики. Создание подобного рода Банков Данных стимулирует дальнейшее изучение фотопроцессов, создание новых методов и методик исследований.
Одним из основных направлением исследования АС является исследование углового распределения оже-электронов. Впервые существование анизотропии углового распределения оже-электронов в атомах было предсказано в работе [13]. С тех пор экспериментальное и теоретическое исследование этого эффекта получило широкое распространение. Особый интерес в этих работах представляют исследования оже-электронов, образующихся в результате заполнения глубоких вакансий.
Рассмотрим процесс фотоионизации через распад АС. Систем}' взаимодействия атома с фотоном рассмотрим в осях (ху£). Выберем ось г в плоскости реакции, которая определяется направлениям распространения пучка фотонов и направлением на детектор оже-электронов (см. Рис. 2). Для описания эмиссии оже-электронов необходимо зарегистрировать состояние однозарядного иона (А+), который, в обшем случае, может быть ориентированным или выстроенным. Состояние иона удобно описывать в терминах мультиполей состояний [9]:
<Т(7)^> = вт(1укя)6кк6кч,
(0.2)
-13-
Г. V-
Рис. 2: Система координат описывающая возбуждение АС. где мультиполь состояний определяется через матрицу плотности:
<*(!)!,> = Е (—1)1_Л '/2Г+Т Iі 1 А' ) (ІД' І Р І 1А). (0.3) л,Л' = -і V Л' -Л -ц
Фотон обладает’ тремя спиновыми состояниями | 1Л) (Л = 0, ±1), и поляризационная матрица плотности, нормированная на интенсивность пучка (1Р), дается выражением через параметры Стокса и\л Щ
Рр =
/
1 4- М2 0
0 0
^ -Vз - ііуі 0
+ ііу і 0
1—1/2
\
(0.4)
Мультиполь состояния иона А+ определяется величиной параметра Вк, ко-
- 14 -
торый определяется выражением:
В{к) = ^у(-1)Л-7Е Е*“1* + ^ - + 1)(2/{ +)
0 и А А
3 у к 1 1 1 (°*5)
Х * 7 • I тЪШ 11 Г 11 тА12)М 11 г 11 •
Здесь используется стандартное обозначение б-} символа Вигнера. Вводя параметризацию: Акд — {Т№)*Кд)/{Т(.1)5о), получим выражение для углового распределения оже-электронов:
(:МИ.4+-»а2+ _
<К1 47г
[1 4- а2А2оР2{^{9))], (0.6)
где №^4+42д. — есть интегральная по направлению траекторий оже-электронов вероятность оже-процесса, а2— параметр анизотропии углового распределения оже-электронов, А2о - параметр выстроснности (в случае изотропно ориентированного состояния А‘2о = ^») Р2— полином Лежандра и 0 - угол меж-ду направлением эмиссии оже-электронов и поляризацией излучения. Выражения для анизотропии углового распределения оже-электронов и спиновой поляризации имеют следующий вид [9, 14]:
Л (200) л 1 ЗЛ( 211) а'2 ~ Л (ООО) 02 ~ Уз л(000) ' ( )
А(Кк(}) для случая у у — связи имеет следующий вид [12, 15-17]:
-15-
А{КкЯ) = — \/{2К + 1)(2/Ь + 1) е,(сг'-ст‘'> ^(-1)^1+»+«+''
где ^ - полный угловой момент начального состояния иона Л+, 7 - полный
полный угловой оже-электрона. Здесь используется стандартное выражение для коэффициентов Клебша-Гордана и 9-] символа Вигнера.
Во многих вычислениях многоэлектронной волновой функции однозарядного иона начального состояния и двухзарядного иона конечного состояния использовался многоконфигурационный метод Фока-Дирака [9, 14, 18, 19|. При вычислении волновой функции оже-электрона выполняется ортогона-лизация к остовным орбиталям (детали см. [20]). Обычно волновые функции начального и конечного состояния вычисляются раздельно и, следовательно, они не ортогональны. Вычисления матричных элементов в таком приближении называются аппроксимация без учета эффекта релаксации и в этом случае орбитали остова "заморожены". Величины параметров углового распределения оже-электронов зависят от качества волновой функции
\
К II V I! Л) ((ЛеГЛЛ II V II А)
(0.8)
угловой момент конечного состояния иона Д2+, 1 и ] орбитальный момент и
-16-
Таблица 1: Коэффициенты а2 углового распределения для МNN оже-электронов в атомах Хе и Кг.
АС Теория [9] Эксперимент [21]
Хе М5Аг4,5Аг4,5 -0.15 0.43 ± 0.12
Кг М5МАГ2д -0.69 1.74 ± 0.83
Кг М4М Аг2,з -0.89 1.80 ± 1.04
сплошного спектра, которая во многих работах вычисляются с использова-нием довольно грубых приближениях. В частности, не учитывалось обменное взаимодействие электрона сплошного спектра с остовпыми электронами и не учитывались не диагональные множители Лагранжа, обеспечивающие ортогональность волновой функции сплошного спектра к одноэлектронным занятым состояниям иона. В Таблице 1 приведены расчеты коэффициентов углового распределения, выполненные в одноэлектронном приближении [9], которые существенно расходятся с экспериментом.
В связи с новыми возможностями, которые открывает использование фотонных фабрик, возрос интерес к двухступенчатым побуждениям АС. Рассмотрим процесс, который исследовался в работе [22]:
Ае* 15-1тгд —» АГе'}'2512р5тг —> Ае2+2522р4 . (0.9)
Вычисления указанных выше АС были выполнены с использованием приближения Фока-Дирака с наложением конфигураций. Полностью результаты вычислений приведены в работе [22] и часть спектра АС в Таблице 2. Энергия АС вычислялась как разность энергий начального и конечного состояний.
Таблица 2: Энергия АС, параметр углового распределения в [22] для АС в атоме N6.
Начальное Конечное Энергия АС (Эв) Р
состояние состояние
? 7 17.713 0.31
2з!2р5(3Р)4р25 25У1А> 17.782 0.12
7 7 18.291 0.42
7 7 18.610 0.42
2з12р5(15)4р2Р 2з2рЬ1Р\ 18.655 0.83
2з12р5(3р)5р4Р 2 $2риВ2 19.292 -0.08
2з12р5(3р)5р2£) 2зУ1£>2 19.344 0.11
2$12р5(3р)5р2Р 2зУ,£>2 19.393 -0.02
Результаты вычисленных энергий АС и параметров ао и /%, полученных с использованием промежуточного типа связи в случае релятивистского приближения для Не4** 2Б12р5пр и Ие4'* 2з°2р6пр (гс = 4,5,6) представлены в Таблице 3 [23]. Как уже отмечалось, АС этой же конфигурации исследовались в работе [22], где использовался релятивистский расчет с учетом наложения конфигураций и перекрытия промежуточных состояний. В виду того, что укачанные состояния не были приведены, воспроизведение результатов [22] представляется затруднительным. В Таблице 3 мы приводим дополнительные АС, которые небыли учтены в работе [22], что искажает идентификацию АС (см.[23]). В работе [24] были выполнены вычисления параметров анизотропии углового распределения в случае атома с открытыми оболочками. В этой работе рассматривались АС конфигурации КЬЬ для атома натрия. В этом случае было получено удовлетворительное согласие с расчетами [24] (см. Таблицу 4), тогда, как в случае АС вида Ь\\М\М<\^ в атомах Кг, Хе, Ва
-18-
Таблица 3: Энергия АС Е(эВ), параметр анизотропии углового распределения («2) и спиновой поляризации (л?г) в атоме Ке.
Конечное сост. Начальное сост. Е а2 02
2а12р5 (3Р2) 2502рб4р(2Рз) 31.7 0.046 0.03444
2а12р^{3Р1) 25°2ре4р(2Р*) 31.7 -0.78 -0.03444
2з12рь (3Р0) 2а°2р64р(2Рз 31.6 -1.0 0.0
2а12рь\1Рх) 2а°2р64р(2Р|) 20.4 -0.50 -0.00015
2а12ръ (3Р2) 2а°2р65р (2Рз) 33.4 0.043 0.0318
г^'гр5 (3Р]) 2а°2р65р (2Рз) 33.3 -0.785 -0.0318
2а*2р5 (3Ро) 2л°2р65р(2Рз) 33.3 -1.0 0.0
2а12р*(}Р1) 2л°2р65р(2Рр 21.2 -0.50 -0.0002
2з12ръ (3Р2) 2а°2р66р (2Р|) 34.3 0.04 0.0325
2з12рь (Зр/) 2а°2рс6р (2Рз) 34.3 -0.78 -0.0325
гя^р5 (3Р0) 2з°2р66р (2Р|) 34.2 -1.0 0.0
гв^р'^РО 2з°2р66р (2Р|) 22.1 -0.50 -0.0002
2з22р4(3Р2) 25'2р55р ("Яз) 23.7 0.70065 0.02943
2а22р4(3Р>) 2л12р»5р(4/>т) 23.8 -0.23399 -0.00014
2а22р4(3Р,) 2а12р55р(45|) 23.6 0.25432 -0.04364
2з22р4(3Р,) 2512р55р(4Рг) 23.7 -0.9352 0.0
2з22р4(3Р0) 2в12р55р(45|) 23.6 -1.0 0.0
2522р‘1(1Р2) 2«12р55р(45з) 20.3 0.5976 -0.00878
2522р4(‘Р2) 2з12р55р(4Рг) 20.3 -0.2339 -0.00014
2а32р4(3Р2) 2р2р54р(45|2) 21.8 0.69389 0.03030
2а22р4 (3Рг) 2а‘2р54р (4РЬ) 21.8 -0.23399 -0.00014
2а22р4(3Р0 гя'грМр^р/) 21.6 0.01045 -0.03649
2з22р4(3Р1) га^рЫрС4/?») 21.7 -0.9352 0.0
2522р4(3Р0) 2з12рЧр(*3*) 21.6 -1.0 0.0
2а22р4(1Р2) 2з*2р54р(45з) 18.2 0.5636 -0.00439
2а22р4(1Рг) 2а12р*4р (41Ь) 18.3 -0.2339 -0.00014
-19-
и Нй согласия расчетов между собой получено не было [25]. Результаты указанных вычислений представлены в Таблице 5. В работе [26] было проведено исследование АС конфигурации М~1Ьр в атоме Кг. Сравнение данных [26] с расчетами [18] демонстрирует совпадение результатов идентификации оже-резонансов, за исключением одной группы резонансов, которым в работе [26] приписывается конфигурация двойного оже-распада (4р"34с#>р). В расчетах эта область энергий оже-состояний соответствует результатам вычислений приведенных в Таблице 6.
Выше приведенные примеры подтверждают необходимость проведения экспериментальных исследований АС. В рамках выполнения диссертационной работы было создано несколько экспериментальных установок, позволяющих проводить исследования АС по таким параметрам, как полный момент АС, сечение фотоионизации, угловое распределение фотоэлектронов, исследовать явление дихроизма при ионизации ориентированных атомов. В работе уделено внимание развитию экспериментальных методов многофотонной ионизационной спектроскопии.
Для изучения АС двухатомных молекул использовались экспериментальные методы, основанные на исследовании спиновой ориентации оже-электронов Экспериментальные возможности установки позволили нам провести исследования четырехфотонной ионизации фуллеренов. Результаты этой работы представлены в Приложении. Кроме экспериментальных исследований в работе выполнено развитие некоторых теоретических методов используемых при исследовании АС атомов и молекул. Диссертационная работа состоит из Введения, трех Глав и Заключения. Глава I диссертации посвяшена экс-
-20-
Таблица 4: Параметр а-2 для KLL АС в атоме Na.
АС 9 Pi лРі lPx 3Pi 3 P'i XPI
Терм a2[ 24] (M a2
2s2p5 25і 2$2рь 2 РІ 0.706 -0.837 -1.411 0.707 -0.837 -1.411
~ 0.00 0.673 0.705 -0.003 0.672 0.705
2s2p5 2 2s2pb 2.D| 2s2pb2D\ -0.665 -0.837 0.705 -0.660 -0.837 0.705
-0.141 -0.170 -0.141 -0.146 -0.111 -0.142
0.138 0.673 -0.141 0.139 0.672 -0.141
2s2p>2sl 252р52 Pi -1.414 -0.837 -1.413 0.706 -0.837 -1.411
-0.701 -0.837 0.701 -0.363 -0.837 0.705
2s2p5 2P| 0.281 0.811 0.621 0.330 0.817 0.622
2s2p52Di -0.076 0.797 -0.061 -0.054 0.855 -0.019
2s2p} 2 ПІ -0.141 -0.035 -0.141 0.139 0.672 -0.141
2s2pb4Pj 2s2p5Apl 0.652 -0.513 0.273 0.644 -0.457 0.443
-0.141 0.820 -0.141 -0.141 0.826 -0.142
2s2p54Di 0.684 -0.837 0.698 0.682 -0.846 0.700
2s2pbAü\ 0.145 0.800 0.260 0.121 0.807 0.313
2s2p5Aül -0.141 0.202 -0.141 -0.139 0.145 -0.142
2s2p5AS\ 0.706 -0.834 0.707 0.705 -0.833 0.706
2s22pA 2 Pi ™ 0.00 -0.841 ~ 0.00 -0.688 -0.836 -0.694
2s22p4 2p\ 2s22pA 2P\ 2s22pA 2D\ -0.702 -0.837 -0.707 -0.704 -0.837 -0.708
0.517 ~ 0.00 -0.707 0.518 ~ 0.00 -0.708
-0.144 0.589 0.705 -0.146 0.598 0.705
2s22pA 2D\ -0.573 0.00 0.699 -0.571 ~ 0.00 0.700
-21 -
Таблица 5: Энергия АС Е, параметр углового распределения оже-электронов а2 для АС вида Ь$М\М^ в атомах Кг, Хс, Ва и 1^.
Терм 22 (эВ) [24] «2 [24] Е{э В) а2
Кг 1^2 1259.49 -0.081 1259.48 -0.026
3А 1266.95 -0.337 1266.93 -0.279
3^2 1267.54 0.191 1267.53 0.243
3А 1268.30 0.612 1268.29 0.570
Хе 102 2900.88 -0.234 2900.95 -0.191
3А 2909.74 -0.422 2909.82 -0.391
3^2 2918.02 0.584 2918.09 0.638
3/>з 2923.02 0.606 2923.09 0.580
Ва 3098.95 -0.211 3099.05 -0.211
«А 3107.85 -0.380 3107.95 -0.380
3А 3118.26 0.716 3118.35 0.716
3А* 3123.87 0.553 3123.95 0.553
Не ‘А 6392.3 5265.45 0.393 0.073
3А 6274.00 -0.240 6276.02 0.034
3А 6354.96 0.015 6356.95 0.402
3А> 6367.47 0.057 6369.46 0.112
- 22 -
Таблица 6: Энергия оже-перехода, коэффициенты анизотропии углового распределения аг и спиновой поляризации 02 рассчитанных суметом релаксации (+) и без учета релаксации (—) для оже-переходов 45-14р_15р для атома Кг.
Конечное состояние 4і9з
■ ^
АОг
2Е>1
2РІ
Р5
5і 2
2£>
2
2
7?- «2 Я+ <*2 ЇЇ
47.7 0.565 0.0 44.3 0.565 0.0
47.4 0.673 0.0 44.0 0.673 0.0
47.4 0.608 0.018 43.9 0.604 0.019
47.2 0.565 0.0 43.8 0.565 0.0
47.2 0.437 0.067 43.7 0.419 0.071
47.0 0.0 0.0 43.6 0.0 0.0
46.8 -0.409 -0.068 43.4 -0.390 -0.075
46.8 0.680 -0.026 43.4 0.679 -0.024
46.8 -0.636 0.050 43.3 -0.636 0.050
46.8 -1.351 0.025 43.3 -1.358 0.025
46.7 0.420 -0.023 43.2 0.463 -0.023
46.5 0.703 -0.005 43.1 0.697 -0.004
46.3 -1.409 0.023 42.9 -1.392 0.021
40.5 -0.675 -0.0 37.0 -0.727 0.0
40.4 0.149 -0.187 37.0 0.033 -0.173
40.3 0.570 0.032 36.9 0.527 0.045
40.1 -0.700 0.0 36.7 -0.706 0.0
40.1 -0.052 -0.159 36.7 0.003 -0.169
-23-
периментальному исследованию АС конс|)игурации 6р7р атома Ва методами поляризационной лазерной спектроскопии. Возбуждение АС конфигурации 6р7р атома Ва осушествлялось через промежуточные состояния 6з7р(1Р1) и 6*8р(1Р1). Используя правила отбора для ступенчатого возбуждения, была проведена идентификация АС конфигурации бр7р атома Ва по полному моменту. Проводились исследования влияния на правильность идентификации таких процессов, как эффузия излучения и столкновительиая деполяризация.
В Главе II приводится описание исследования явления дихроизма для ионизации из ориентированного возбужденного состояния. С помошью теоретических выражений для линейного и циркулярного дихроизма получены значения двух теоретических параметров, представляющих собой отношения квадратов дипольных матричных элементов для переходов из возбужденного состояния.
При помоши метода двухсотом ной спектроскопии были исследованы контуры автоионизационных резонансов конфигурации 6р7р атома Ва. Двухфо-тонное резонансное возбуждение АС 6р7р{}Р\) осушествлялось через промежуточные состояния 6з6р(1/->1) и 6з8р(1Р\). Экспериментально установлены параметры Фано (я) и время жизни для каждого АС. Получены аналитические выражения и параметры асимметрии углового распределения для оже-электронов.
В работе выполнено исследование углового распределения фотоэлектронов полученных в результате трехфотонной ионизации атомов Ва. Возбуждение атомов в четное состояние осушествлялось при помоши двухфотон-
-24-
ного процесса, линейно поляризованным излучением лазера на красителях. Излучением того же лазера это состояние ионизовалось. Поворот плоскости поляризации излучения позволял исследовать угловое распределение фотоэлектронов при фиксированном положении анализатора энергии электронов. Из экспериментально полученной зависимости величины электронного сигнала от угла поворота плоскости поляризации получен параметр описывающий асимметрию углового распределения фотоэлектронов. Были проведены экспериментальные исследования АС Л^Ог.зОо.з атома Хе при помощи фотоэлектронной спектроскопии. АС состояния возбуждались при помоши излучения 47 гармоники лазерного излучения (73 эП) видимого диапазона. При проведении этих исследований автором диссертации были разработаны и изготовлены конвертер излучения, выполненный па основе сверхзвуковой струи ксенона, вакуумный монохроматор и времяпролетный фотоэлектронный спектрометр.
Для двухфотонных переходов описывается новый метод измерения абсолютного сечения возбуждения. Выполнены измерения сечения для двух резонансов. На основании сравнения экспериментальных и рассчитанных значений сечения двухфотонного возбуждения делается вывод о механизме двухфотонного возбуждения.
В работах последних лег широко исследуются молекулярные спектры АС, расположенные выше порога ионизации. При проведении такого рода исследований используются методы многофотонной ионизации и однофотонной ионизацией ВУФ излучением. Последний метод имеет преимущество перед многофотонной ионизацией, так как он свободен от влияния взаимодействия с
-25 -
сильным электромагнитным полем. Это взаимодействие существенно усложняет идентификацию молекулярных спектров, поскольку они сильно искажаются под действием таких процессов, как полевое уширение, штарковский сдвиг линий, появление дополнительных резонансов вызванных различными дополнительными каналами ионизации.
Спектры АС, полученные с использованием методов поляризационной спектроскопии ВУФ излучением, позволяют изучать механизмы взаимодействия дискретных состояний с АС. В Главе III диссертации приведены исследования спектра компонент 2П тонкой структуры молекул НС1, а также вид углового распределения фотоэлектронов, характеризующий распад множества АС через спин-орбитальное взаимодействие в континуум, который лежит ниже 2Пз/2 состояния иона. Кроме этого, в этих спектрах содержится информация об угловой анизотропии распределения фотоэлектронов. В случае атомов эти параметры полностью описывают процесс фотоиоиизации. Для молекул, в которых отсутствует сферическая симметрия, аналитический вид выражений для матричных элементов и фазовых сдвигов в большинстве случаев неизвестен. Однако, эта экспериментальная информация представляет собой весьма чувствительный тесг для различных теоретических моделей. В этой Главе диссертации приводится не только результаты спектральных измерений фотоионизации но и измерения спиновой поляризации фотоэлектронов после возбуждения циркулярно поляризованным излучением.
Автор защищает:
-Метод идентификации АС по полному моменту на основе правил отбора для ступенчатого возбуждения поляризованным лазерным излучением.
- Київ+380960830922