- 2 -
Стр.
ВВЕДЕНИЕ......................................................... 4
ГЛАВА I. ИСПОЛЬЗОВАНИЕ ТОРМОЗНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ ЭЛЕКТРОННЫХ УСКОРИТЕЛЕЙ ДЛЯ ПРОВЕДЕНИЯ ГАт-АКТИВАВДОННОГО АНАЛИЗА ЕСТЕСТВЕННЫХ ОБРАЗЦОВ (ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР)........................................................... 10
1. Физические основы гамма-активационного метода анализа вещества...................................................... 10
2. Сравнение гамма-активационного метода с другими методами активационного анализа вещества .................... 26
3. Основные источники тормозного излучения, используемые
для^Гамма-активационного анализа и их сравнение .... 29
4. Состояние и перспективы развития гамма-активационного метода анализа с использованием тормозного излучения электронных ускорителей ...................................... 33
ГЛАВА П. ОПТИМИЗАЦИЯ УСЛОВИЙ ОБЛУЧЕНИЯ И ИЗМЕРЕНИЯ ПРИ
ПРОВЕДЕНИИ ГАММА-АКТИВАЦИОННОГО АНАЛИЗА С ПОМОЩЬЮ МИКРОТРОНА................................... 61
1. Введение................................................ 61
2. Угловое распределение тормозного излучения из толстой мишени при разных порогах регистрации гамма-квантов . 62
3. Распределение тормозного излучения микротрона вдоль
оси пучка.................................................... 68
4. Экспериментальное исследование выбора оптимальных размеров образцов.................................................. 73
5. Выбор оптимального времени измерения короткоживущих радиоизотопов при массовом гамма-активационном анализе . 80
6. Выводы.................................................. 81
- 3 -
ГЛАВА Ш. ИССЛЕДОВАНИЕ ВЛИЯНИЯ ИНТЕРФЕРИРУЮЩИХ РЕАКЦИЙ И ИХ КОЛИЧЕСТВЕННЫЙ УЧЕТ ПРИ ПРОВЕДЕНИИ ГАММА- АКТИВАЦИОННОГО АНАЛИЗА.................................................. 84
1. Введение........................................................ 84
2. Исследование интерферирующих реакций. Экспериментальные результаты.................................................... 85
3. Инструментальное определение урана и тория в образцах сложного химического состава методом активации тормозным излучением микротрона..........................................92
4. Заключение......................................................ПО
ГЛАВА 1У. ПРИМЕНЕНИЕ ТОРМОЗНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ И ФОТОНЕЙТРОНОВ
МИКРОТРОНА ДЛЯ ИНСТРУМЕНТАЛЬНОГО МНОГОЭЛЕМЕНТНОГО АКТИВАЦИОННОГО АНАЛИЗА ГОРНЫХ ПОРОД, МЕТЕОРИТОВ, ТЕШТОВ И ЖЕЛЕЗО-МАРГАНЦЕВЫХ КОНКРЕЦИЙ . . III
1. Введение....................................................... III
2. Многоэлементный инструментальный активационный анализ железистых латеритовых руд и железо-марганцевых конкреций, проводимый с помощью микротрона................... 113
3. Исследование химического состава метеоритов, тектитов, импактитов и древнейших кристаллических пород Земли активационным методом с использованием микротрона . . . 128
4. Выводы......................................................... 153
ЗАКЛЮЧЕНИЕ........................................................ 155
ЛИТЕРАТУРА........................................................ 158
- 4 -
ВВЕДЕНИЕ
За последние годы значительное развитие получило применение различных ядерно-физических методов для анализа состава вещества. Ядерно-физические методы анализа - мощное средство определения макро- и микроэлементов в природных объектах различного происхождения (геологического, биологического, сельскохозяйственного), а также контроля технологических процессов/^-28/.
Одним из важнейших ядерно-физических методов является радио активационный анализ, основанный на измерении наведенной радиоактивности нуклидов определяемых элементов, возникающей в результате ядерных реакций при облучении анализируемого образца ядерными частицами (тепловыми, надтепловыми или быстрыми нейтронами , заряженными частицами, гамма-квантами)/2*Л Активационный анализ позволяет определить содержание примесей в образцах как простого так и сложного химического состава с очень высокой чувствительностью при достаточно высокой точности и экспресснос-ти анализов^8“21/.
Ведущее место среди активационных методов анализа вещества занимает реакторный нейтронно-активационный анализ. При облучении исследуемого образца в ядерном реакторе интенсивным потоком нейтронов (Ю13 - Ю14 нейтр/см? с.) можно определить содержания элементов в образце порядка Ю“8 - ТО-*8 $/2Л
Для определения содержания многих элементов весьма эффективным является и применение гамма-активационного метода анализа (ГАА) с использованием тормозного излучения электронных ускорителей^2-28/. При облучении вещества гамма-квантами в нем
- 5 -
протекают ядерные реакции за счет их электромагнитного взаимодействия с атомными ядрами. Первая реакция этого типа, была осуществлена в 1934 году Чедвиком и Голдхаберои/22Л Они наблюдали цротоны, возникающие в результате реакции фоторасщепления дейтона ( б* + ~— Р + п ). К концу 1939 г. было выполнено около 20 экспериментальных работ по фотоядерным реакциям. Однако , лишь после 1940 г.,с созданием первого ускорителя электронов - бетатрона и получением интенсивных пучков тормозного излучения ускоренных электронов, появилась возможность систематического изучения фотоядерных реакций. Широкое изучение фотоядерных реакций началось в послевоенный период благодаря вводу в действие мощных ускорителей электронов. И уже в 1947 году было обнаружено новое явление, а именно, было установлено, что взаимодействие гамма-квантов с ядрами имеет ярко выраженный резонансный характер. Наличие этого резонанса в .сечениях фоторасщепления ядер, получившего название гигантского - универсальное свойство всех ядер. Его максимум располагается при энергиях 12-25 МэВ, а ширина меняется в пределах 4-10 МэВ^Л
За истекшие десятилетия фотоядерные реакции стали важным источником информации о строении атомного ядра. Что касается внедрения фотоядерных реакций в аналитическую практику, то первоначально оно происходило весьма медленно. Этот факт прежде всего был связан с незначительным распространением и высокой стоимостью соответствующих ускорительных установок. При этом по чувствительности анализа они значительно уступали реакторам.
Лишь успехи в конструировании ускорителей стимулировали более интенсивное развитие аналитических методов, основанных на использовании фотоядерных реакций, начиная примерно с середины 60-х годов. За последнее десятилетие метод гамма-активационного
- 6 -
анализа вещества стал важным аналитическим методом, который часто служит весьма эффективным дополнением к нейтронно-активационному анализу, проводимому с использованием ядерных реак-
торо/К'17.19'24/
Однако, несмотря на большие успехи, достигнутые в развитии гамма-активационных методов анализа веществ, существует ряд вопросов, требующих дальнейшего исследования. К этим проблемам относятся, например, проведение методических исследований, связанных с оптимизацией процессов облучения и измерения образцов, с установлением всевозможных интерферирующих реакций при проведении ГАА и способа их учета, с расширением энергетического диапазона регистрируемого вторичного излучения, с формированием и использованием смешанных пучков нейтронов и ^ - квантов и т.дУ25-32/. не менее важное значение приобретает в данном этапе развития гамма-активационного метода вопрос возможности его применения для решения насущных научно-технических и народно-хозяйственных задач/^-2,®,2*»33-38/>
В настоящей диссертационной работе проведены исследования с целью повышения эффективности использования тормозного излучения микротрона при проведении инструментального многоэлементного ГАА вещества, а также надежности результатов анализов посредством определения взаимного влияния интерферирующих реакций и установления возможного способа их количественного учета. С учетом результатов проведенных исследований разработан и опробован инструментальный гамма-активационный метод многоэлементного анализа различных образцов сложного химического состава, а также ряда объектов, имеющих важное народно-хозяйственное значение.
В главе I приведен литературный обзор современного состояния работ по использованию тормозного излучения электронных ускорите-
- 7 -
лей для проведения ГАА естественных образцов.
Рассмотрены вкратце некоторые воцросы, имеющие интерес с точки зрения понимания основных физических закономерностей фо-тоядерных реакций и в то же время несомненный интерес для наиболее эффективного внедрения фотоядерных реакций в аналитическую практику. Приводится сравнение гамма активационного метода с другими методами активационного анализа вещества. Большое внимание уделяется вопросам применения ГАА для решения научно-технических и народно-хозяйственных задач, а также главным методическим задачам, связанным с оптимизацией различных этапов гамма-активационного метода анализа.
В главе П представлены и обсуждены результаты проведенных нами экспериментальных исследований пространственного распределения тормозного излучения, образующегося в толстой тормозной мишени микротрона. С учетом полученных распределений определена оптимальная геометрия облучения образцов при проведении ГАА на микротроне. Рассмотрен вопрос выбора оптимального времени измерения радиоизотопов при массовом ГАА.
В третьей главе диссертации приведены результаты изучения взаимного влияния интерферирующих реакций и даны рекомендации по их количественному учету. В качестве примера обсужден вопрос определения урана и тория гамма-активационным методом с учетом различных конкурирующих реакций, влияющих на их определение.
В главе 1У описана разработанная нами методика инструментального многоэлементного активационного анализа с использованием для активации образцов тормозного излучения и фотонейтронов микротрона. В качестве объектов исследования использованы различные геологические образцы (древнейшие кристаллические породы Земли, железистые латериты), метеориты, тектиты, импактиты, же-
- 8 -
лезомарганцевые конкреции и почвы.
Наиболее важными результатами, полученными в настоящей диссертационной работе являются следующие:
1. Экспериментально исследовано с помощью пороговых детекторов угловое распределение тормозного излучения из толстой тормозной мишени микротрона. Впервые получена зависимость ширины углового распределения от порога регистрации тормозных гамма-квантов. Установлена полуэмпирическая формула, описывающая экспериментально наблюдаемые угловые распределения гамма-квантов.
2. Экспериментально установлен ход убывания относительной интенсивности тормозного излучения вдоль пучка гамма-квантов и зависимость степени активации облучаемого образца от его диаметра.
3. На основании полученных распределений экспериментально установлена оптимальная геометрия облучения образцов при проведении гамма-активационного анализа с использованием тормозного излучения микротрона.
4. Проведено изучение взаимного влияния интерферирующих реакций при граничной энергии гамма-квантов равной 20,5 МэВ и предложен способ их количественного учета при проведении многоэлементного ГМ с помощью микротрона.
5. Разработана и опробована новая методика инструментального многоэлементного активационного анализа кубинских железистых латеритовых руд для экспрессного определения содержания в них наиболее важных с практической точки зрения составляющих: железа, никеля, кобальта, хрома и других.
6. На основе проведенных исследований разработана и успешно испытана инструментальная активационная методика многоэлементного анализа различных уникальных образцов с использованием для
- 9 -
их активации тормозного излучения и фотонейтронов микротрона.
7. Показана роль ГАА в расширении 1фуга анализируемых элементов ( РЬ, Ъг , У и другие) и повышения чувствительности анализа ряда элементов ( М , РЬ, *П ,1г,Ъг) в сравнении с другими ядернофизическими методами.
Полученные результаты могут быть применены при планировании и разработке конкретных схем гамма-активационного анализа, проводимого с помощью микротронов. Они, в частности, успешно внедрены в практику ГАА веществ в Лаборатории ядерных реакций ОШИ и использованы при проведении совместных исследований с соответствующими лабораториями ГЕОХИ АН СССР и ВНИИЯ1Т.
Большой экономический интерес представляет разработанная методика инструментального экспрессного многоэлементного анализа железа, никеля, кобальта и других химических элементов в железистых латеритовых рудах в связи с существованием на Кубе крупных месторождений этих руд. Ожидаемые масштабы производства концентрата никеля и кобальта - около 100000 тонн в год, начиная со следующей пятилетки.
Основные результаты работы докладывались на научных семинарах Научно-экспериментального отдела структуры ядра Лаборатории ядерных реакций ОШИ и были представлены на международные конференции в Дубне (1981), Дрездене (1983), Ческе Будейовице, ЧССР, (1984), а также на Всесоюзной конференции в г. Черноголовке (1984) и на симпозиуме в Миргороде (1983).
Содержание работ опубликовано в 6 препринтах и сообщениях ОШИ и в двух статьях ( в журнале " 1зо-Ьорепргах1з "ив сборнике "Метеоритика"), а также в докладах и тезисах докладов на четырех конференциях.
- 10 -
ГЛАВА I
ИСПОЛЬЗОВАНИЕ Т0Ш03Н0Г0 ИЗЛУЧЕНИЯ ЭЛЕКТРОННЫХ
УСКОРИТЕЛЕЙ ДЛЯ ПРОВЕДЕНИЯ ГАММА-АКТИВАЩОННОГО
АНАЛИЗА ЕСТЕСТВЕННЫХ ОБРАЗЦОВ (ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР)
I.' Физические основы гамма-активационного метода анализа вещества
1.1. Фотоядерные реакции при энергиях возбуждения ниже 50 МэВ. Гигантский резонанс
Фотоядерные реакции обычно записываются в следующем виде: А( $, Ь )В, где ^ - гамма-квант, А - ядро - мишень, В - остаточное ядро и Ь - выбитые из ядра А частицы.
Порог фотоядерной реакции А(б',Ь )В совпадает с энергией связи частицы "Ь " для ядра А. В соответствии с этим соотношение величин энергии б' - кванта и энергий связи частиц в ядре определяет какие частицы " Ь " могут быть выбиты из ядра.
В диапазоне энергий гамма-квантов 50 МэВ, представляющих
интерес для аналитических целей, из ядра могут выбиваться один или несколько нуклонов, а также более сложные частицы - такие, как дейтоны, тритоны, ос - частицы. Определенную роль могут играть процессы деления (для самых тяжелых ядер) и рассеяния б* - квантов, или возбуждения изомерных уровней ядер. Основные процессы, однако - это процессы выбивания из ядра нуклонов. Простейшая система нуклонов, которая может взаимодействовать с б' - квантами - это дейтон. Поскольку не существует устойчивых возбужденных состояний дейтона, то поглощение б - кванта с
- II -
> 2,22 МэВ приводит к его расщеплению.
Сравнение теории и экспериментальных данных по фоторасщеплению дейтрона позволяет проверить правильность теоретических представлений о механизме протекания фотоядерных реакций^39/.
С аналитической точки зрения реакция фоторасщепления дейтона представляет определенный интерес. Аналогичное утверждение справедливо для реакции ^еС $ » п )8Ве. Благодаря низкому значению порога этих фотоядерных реакций (Е ПОр^ = 2,23 МэВ и 1,67 МэВ соответственно) фотонейтронному методу определения дейтерия и бериллия при использовании источника с энергией гамма-излучения в области 2-4 МэВ не мешает присутствие в образце любых других элементов и метод является для них исключительно специфичным^15,3*/. Возможны, однако, взаимные помехи, которые учитываются на практике.
Рассмотрим некоторые из наиболее важных закономерностей фоторасщепления ядер более сложных чем дейтон. Отметим, что с тех пор как был проведен первый опыт по фоторасщеплению ядра в большей или меньшей мере было исследовано взаимодействие с электромагнитным излучением большинства ядер периодической системы элементов. В связи с этим накопленный экспериментальный материал исключительно обширен и разнообразен. Мы ограничимся кратким рассмотрением полных сечений поглощения ядром -квантов - и сечений основных парциальных реакций, вызы-
ваемых б" - квантами - б ( (Г , Ь ).
Остановимся, прежде всего, на некоторых из главных особенностей сечения (э у как функции энергии возбуждения Е (последняя практически совпадает с энергией Е ^ падающего У - кванта). Как было выше отмечено, для всех ядер сечение бф- имеет форму широкого (не менее несколько МэВ) резонанса,
- 12 -
получившего в этой связи название "гигантского". В первом приближении, если не учитывать их тонкой структуры, то сечения фоторасщепления можно охарактеризовать треш параметрами (см. рис. положением основного максимума Ет , полушири-
ной Г и интегральным сечением 5^' =/б-у (Е) сіЕ . Оказывается, что Ет уменьшается по мере увеличения атомного веса А примерно от 25 МэВ в легких ядрах до 13 МэВ в тяжелых. Положение максимума гигантского резонанса Ет (МэВ) для тяжелых ядер имеет величину
Более точной аппроксимацией, справедливой для широкого диапазона изменения массовых чисел, является формула/^/
Ет = (31,2 А]/3 +20,6 А_1/б) №
Интегральное сечение гигантского резонанса О ^.нт' увеличивается с ростом атомного веса (см. рис. 2)^'. Причем зависимость от А приблизительно линейна. Характерной чертой гигантского резонанса является исчерпывание заметной части (практически полностью для ядер с массовыми числами 50 А ^ 240) так называемого энергетически взвешенного правила сумм (ЭВПС)^^ Последний факт является экспериментальным подтверждением того, что гигантский резонанс вызван преимущественным поглощением электрических дипольних б" - квантов.
В области энергий, соответствующих гигантскому резонансу, ядро, поглотившее (Г - квант наиболее часто испускает один или два нуклона. В соответствии с этим сечение полного поглощения 5у может быть приближенно представлено в виде суммы сечений парциальных реакций
- 13 -
(Эф ^ (э ( С. п) + (э(б\2п) + (?( 5", р ) + (э( Ф, пр) + ••••
Рис. I.
График зависимости сечения & ф от энергии возбуждения Е в первом приближении
Парциальные сечения также имеют форму гигантских резонансов, максимумы которых хотя и располагаются примерно в той же энергетической области, что и максимумы в сечении поглощения, однако, за исключением реакции ( (Г , п ) могут и не совпадать с ним, за счет кулоновского барьера (при испускании протона) или высокого порога реакции (при испускании двух или более нуклонов). Определим сечение фотонейтронной и фотопротонной реакций еле-
душим образом
- 14 -
5 ( ft. хр ) = & (5 ,р) + б(ф\пр)+--5 ( У .xn ) = , n ) t 5 ( У.2п ) ♦■
CD
о
2
ю
£ ' 3.0
X <о
Ю
2.0
1.0
0 50 100 150 200 А
Рис. 2.
Зависимость интегрального сечения поглощения S - квантов от массового числа А
Оказывается, что в легких ядрах ( А $ 40) энергии максимумов фотопротонных и фотонейтронных сечений, так же как и их интегральные величины, приблизительно одни и те же. По мере перехода в область тяжелых ядер Е m фотонейтронной реакции смещается в область более низких энергий по сравнению с максимумом в сечении
- 15 -
фотопротонной реакции (см. рис. 3)/23Л причем для Рь
это смещение достигает 12 МэВ. Кроме того интегральное сечение фотонейтронной реакции с ростом А увеличивается, а интегральное сечение фотопротонной реакции, наоборот, уменьшается. Это связано с необходимостью преодоления потенциального кулоновско-го барьера, что уменьшает вероятность протекания фотопротонной реакции в сравнении с реакцией с вылетом нейтрона. Очевидно, что влияние кулоновского барьера возрастает с ростом заряда ядра или заряда вылетающей из ядра частицы. Отметим, что вследствие этого факта сечение поглощения (Г - квантов тяжелыми ядрами практически совпадает с сечением фотонейтронной реакции. Например, для ядра 20ьрь интегральное сечение реакции ( б" ,хр ) составляет всего лишь 0,7$ от интегрального сечения фотонейтронной реакции^23/
Массовое число (А)
Рис. 3
Экспериментальное положение максимумов сечений фотопротонной (темные точки) и фотонейтронной (светлые) реакций в зависимости от А. При А < 50 максимумы этих сечений совпадают.
- 16 -
1.2. Описание гигантского дипольного резонанса с помощью моделей ядра
Первой моделью гигантского дипольного резонанса явилась модель Мигдала''^/, давшая правильное объяснение этому явлению.
В этой модели ядро рассматривается как совокупность взаимопроникающих сжимаемых протонной и нейтронной жидкостей. Внешнее электрическое поле вызывает колебание протонной жидкости относительно нейтронной и одновременно изменение их плотностей. Ядро, таким образом, ведет себя как осциллятор, вынужденные колебания которого возбуждаются внешним электромагнитным полем. Резонанс в сечении поглощения возникает цри совпадении частоты сю внешнего поля с собственной частотой осциллятора.
Вышеприведенные соображения указывают на существенно коллективный характер возбуждений ядер в области гигантского резонанса. В связи с этим в первые годы после открытия этого явления для его интерпретации привлекались в основном коллективные модели^42,43/. Эти модели сравнительно хорошо описывали энергетическое положение максимума гигантского резонанса для различных ядер...Однако с помощью коллективных моделей удалось объяснить не все наблюдающиеся на опыте факты. Серьезной трудностью для всех коллективных моделей явилось объяснение экспериментального наблюдаемого высокого выхода фотопротонов в реакциях ( (Г , р ) на средних и тяжелых ядрах^44^. Для объяснения этого факта была развита модель прямого фоторасщепления ядра, т.е. механизм реакции без образования составного ядра^’46^.
Признание важной роли прямого взаимодействия стимулировало развитие микроскопических теорий фоторасщепления ядер и, прежде всего, одночастичной модели оболочек^47/, согласно которой ги-
- Киев+380960830922