Введение ••••••••»••••••••••••••••••«••••«••■•••••««»•«••••••••••••••••••••••••••••••••••••••■•••••••«•••••••••••••••••••••••в« 5
Глава 1. Нелинейно-оптическое преобразование излучения (обзор литературы) 13
1.1. Нелинейно-оптическое преобразование излучения наносекундных лазерных источников.................................................................13
1.2. Нелинейно-оптическое преобразование ультракоротких импульсов 17
1.3. Использование доменных структур, реализующих квазифазовый синхронизм, в качестве нелинейно-оптических преобразователей излучения..
22
1.4. Неколлинеарная генерация излучения с помощью доменных структур. 30 Глава 2. Случайный квазифазовый синхронизм в кристалле тетрабората
34
2.1. Структура и нелинейно-оптические свойства тетрабората стронция 34
2.1.1. Методика роста кристалла тетрабората стронция..............................35
2.1.2. Оптические и нелинейно-оптические свойства кристалла тетрабората стронция....................................................................36
2.1.3. Характеризация доменной структуры тетрабората стронция 41
2.1.4. Топология преобладающих направлений ГВГ в режиме нелинейной дифракции и случайного квазифазового синхронизма в доменных структурах БВО..............................................................45
2.2. Теоретическое рассмотрение явления случайного квазифазового синхронизма......................................................................46
2.3. Результаты экспериментальных исследований ГВГ па длине волны 266 нм...............................................................................51
2.3.1. Экспериментальная установка для наблюдения случайного квазифазового синхронизма...................................................51
2.3.2. Экспериментальные результаты по ГВГ с использованием эффективного нелинейного коэффициента <1ссс.................................53
з
2.3.3. Экспериментальные результаты по ГВГ с использованием эффективного нелинейного коэффициента сісьь....................57
2.4. Расчетные характеристики ГВГ при случайном квазифазовом синхронизме в нерегулярной доменной структуре 8130..................59
2.4.1. Эволюция сигнала ВГ вдоль доменной структуры БВО.............59
2.4.2. Спектральная зависимость эффективности ГВГ ;щя типичной доменной структуры 8В0.........................................62
2.4.3. Компенсация деструктивной интерференции на заданной длине волны за счет угловой подстройки...............................63
2.4.4. Зонная структура нелинейного фотонного кристалла тетрабората стронция.......................................................65
2.5. Заключение к главе 2..............................................67
Глава 3. Нелинейная дифракция на нерегулярной доменной структуре тетрабората стронция 69
3.1. Вводные замечания.................................................69
3.2. Векторная модель нелинейной дифракции.............................70
3.3. Результаты экспериментальных исследований и их обсуждение.........74
3.3.1. Экспериментальная установка для наблюдения нелинейной дифракции......................................................74
3.3.2. Экспериментальная проверка соответствия между оптическими и кристаллоірафичсским осями 8ВО.................................75
3.3.3. Результаты экспериментальных исследований на длине волны 1.064 мкм............................................................77
3.3.4. Результаты экспериментальных исследований на длине волны 1.0798 мкм............................................................81
3.4. Заключение к главе 3..............................................84
Глава 4. Нелинейно-оптическое преобразование ультракоротких импульсов в режиме нелинейной дифракции 85
4.1. Вводные замечания.................................................85
4
4.2. Результаты экспериментальных исследований и их обсуждение...............85
4.2.1 Экспериментальная установка для наблюдения нелинейной дифракции.................................................................85
4.2.2. Измерение конфокального параметра сфокусированного пучка накачки.............................................................. 88
4.2.3. Спектральная зависимость угла нелинейной дифракции.................90
4.2.4. Энергетические характеристики генерируемого излучения..............92
4.2.5. Спектральные характеристики генерируемого излучения................98
4.3. Заключение к главе 4....................................................99
ИТЕРАТУРА ш««нни»и«»ии|»»»шин11Ж»»ч>»м«.«1ч»и»и.и»«1»ми»»»ичм««ии.ии»«и««и»н 101
5
Введение
Расширение спектрального диапазона лазерного излучения является актуальной задачей современной лазерной физики. Особую важность представляет получение когерентного излучения в области вакуумного ультрафиолета, в том числе излучения фемтосекундной длительности. Выбор нелинейных сред в этой области невелик, поскольку фундаментальный край поглощения ограничивает использование хорошо изученных к настоящему времени эффективных нелинейных кристаллических сред в указанной области спектра. Генерация излучения в газах осуществляется за счет нелинейностей более высокого порядка, что в совокупности с малой концентрацией активных частиц требует значительных плотностей мощности основного излучения. Использование газовых сред в качестве нелинейно-оптических преобразователей сопряжено с многочисленными трудностями, что существенно ограничивает их практическое применение. Для эффективного нелинейно-оптического преобразования нан осеку ндных импульсов в кристаллических средах необходимым и достаточным условием является сочетание ненулевой квадратичной нелинейности оптически прозрачного кристалла с наличием углового синхронизма. Выполнение этого условия затруднено в области длин волн короче 200 нм, особенно для импульсов фемтосекундной длительности [1].
Кристалл тетрабората стронция (8ВО) как нелинейно-оптический материал известен достаточно давно [2]. Данный кристалл имеет область прозрачности вплоть до 125 нм [3], при этом его нелинейные коэффициенты самые высокие среди кристаллов прозрачных в дальней ультрафиолетовой области спектра. Однако малое двупреломление тетрабората стронция означает отсутствие углового синхронизма в таком процессе, как генерация на суммарной частоте. В таких случаях наиболее приемлемым путем достижения эффективного нелинейно-оптического преобразования является осуществление квазифазового синхронизма [4], реализация которого требует наличия регулярной доменной
6
структуры. Такая структура может быть получена, например, путем переполяризации сегнетоэлектрического кристалла внешним электрическим полем. Однако в настоящее время нет достоверной информации, подтверждающей сегнетоэлектрическую природу тетрабората стронция.
Недавно в Институте физики им Л.В. Кирснского в кристаллах тетрабората стронция были обнаружены доменные структуры, формирующиеся в процессе роста кристалла. Доменные структуры характеризуются высокой степенью упорядоченности вдоль кристаллографических осей бис, но сильно разуиорядочены вдоль кристаллографической оси а. В таких структурах, как предсказывается [5], будет иметь место разновидность коллинеарного синхронизма, названная случайным квазифазовым синхронизмом. Генерация излучения в неколлинеарной схеме в доменных структурах получила название нелинейной дифракции [6]. Указанные типы синхронизма открывают новые возможности для преобразования излучения в ультрафиолетовую область спектра с помощью доменных структур тетрабората стронция, в том числе для фемтосекундных импульсов.
В связи с этим целью данной работы является исследование свойств доменных структур тетрабората стронция нелинейно-оптическими методами и особенностей нелинейно-оптических процессов в них.
НАУЧНАЯ НОВИЗНА И ПРАКТИЧЕСКАЯ ЗНАЧИМОСТЬ Научная новизна
Впервые обнаружено рассеяние излучения на частоте второй и третьей гармоники в кристалле тетрабората стронция. Это явление интерпретировано, как нелинейная дифракция (нелинейное рассеяние) на доменной структуре тетрабората стронция.
Впервые экспериментально зарегистрировано увеличение эффективности генерации второй гармоники вследствие эффекта случайного квазифазового синхронизма в доменной структуре тетрабората стронция.
7
Впервые теоретически рассмотрены спектральная и угловая зависимости эффекта случайного квазифазового синхронизма.
Впервые осуществлена перестраиваемая по частоте генерация второй гармоники фемтосекундного ТкяаррЫге лазера в ультрафиолетовую область спектра в режиме нелинейной дифракции. Максимальная эффективность преобразования во вторую гармонику составила 0.63%.
Предложено ввести понятие зонной структуры нелинейного фотонного кристалла. Предсказано, что при повороте кристалла эффективность генерации излучения сохраняется с увеличением длины волны излу чения накачки.
Практическая значимость
1. Кристалл тетрабората стронция, содержащий доменную структуру, может быть положен в основу компактного твердотельного перестраиваемого нелинейно-оптического преобразователя излучения фемтосекундных лазеров в ультрафиолетовую область спектра.
2. Нелинейно-оптические методы могут быть положены в основу структурного анализа доменных структур, в частности, генерация излучения в режиме нелинейной дифракции позволяет оценить спектр векторов обратной решетки и его распределение по объему нелинейного фотонного кристалла.
ЗАЩИЩАЕМЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ
1. В процессе роста в кристаллах тетрабората стронция образуются
нерегулярные доменные структуры, содержащие противоположно поляризованные домены. Доменные стенки совпадают с кристаллографической плоскостью Ьс. Доменная структура достаточно хорошо упорядочена в направлениях осей Ъ и с, но сильно разупорядочена вдоль кристаллографической оси а. В данных структурах наблюдается рассеяние лазерного излучения на частоте его второй гармоники. Угловая
я
зависимость этого рассеяния свидетельствует, что его следует интерпретировать как нелинейную дифракцию (нелинейное рассеяние). Спектр векторов обратной решетки типичных доменных структур лежит в пределах от л/0.18 до nil.2 мкм'1. Граничные значения диапазона векторов обратной решетки хороню воспроизводятся от одного ростового эксперимента к другому, в то время как детали спектров могут заметно отличаться.
2. В типичных для SBO доменных структурах, отличающихся большой степенью рандомизации, эффект случайного квазифазового синхронизма сохраняется. Угловая зависимость эффекта случайного квазифазового синхронизма радикально отличается от угловой зависимости ГВГ для монодоменных образцов и хорошо описывается в рамках предложенной нами теоретической модели. Фактор увеличения эффективности удвоения частоты излучения на длине волны 532 нм за счет случайного квазифазового синхронизма составляет 500 раз и находится в хорошем согласии с теорией. Теоретическая спектральная зависимость эффекта случайного квазифазового синхронизма для типичной доменной структуры SBO имеет вид отдельных ничков в спектральной области длин волн накачки от ближнего ИК до ближнего УФ. Фактор увеличения максимален в ближней УФ области спектра и достигает нескольких тысяч раз. Поворот доменной структуры относительно излучения накачки позволяет скомпенсировать деструктивную интерференцию генерируемого поля. Зонная структура нелинейного фотонного кристалла, образованного доменной структурой, испытывает красный вращательный сдвиг.
3. Спектр векторов обратной решетки типичной доменной структуры SBO позволяет осуществлять эффективную генерацию второй гармоники в режиме нелинейной дифракции широкополосного излучения фемтосекундной длительности в полосе перестройки центральной длины волны от 710 нм до 1020 нм. Сужение спектра излучения второй
9
гармоники не превышает 10-20%. При существующей технологии роста доменных структур наиболее эффективная генерация излучения второй гармоники наблюдается в небольшой части доменной структуры с размерами, не превышающими 40 мкм. Для эффективного нелинейно-оптического преобразования излучения фемтосекундного лазера на титан-сапфире диапазон толщин доменов должен лежать в пределах от 0.55 мкм до 0.88 мкм. Для эффективного нелинейно-оптического преобразования излучения второй гармоники фемтосекундного лазера на титан-сапфире диапазон толщин доменов должен лежать в пределах от 0.12 мкм до 0.23 мкм.
Апробация работы
Результаты работы были представлены на следующих конференциях: International Conference “Laser Optics 2008” (Санкт-Петербург 2008), 5th International Symposium “Modem Problems of Laser Physics” (Новосибирск 2008), X и XI Международная школа-семинар по люминесценции и лазерной физике (Иркутск 2006, 2008), International Conference on Coherent and Nonlinear Optics and Conference on Lasers, Applications, and Technologies “ICONO/LAT 2007” (Minsk 2007), XVIII Всероссийская конференция по физике сегнетоэлектриков (Санкт-Петербург 2008), II Всероссийская конференция по наноматериалам “НАНО 2007” (Новосибирск 2007), Всероссийская научно-техническая конференции с международным участием “Ультрадисперсные порошки, наноструктуры, материалы: получение, свойства, применение” (Красноярск 2007), XXXVI и XXXVII региональная научная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых-физиков “НКСФ-XXXVI” и “НКСФ-XXXVH” (Красноярск 2007, 2008), Конкурс-конференция молодых ученых
Красноярского научного центра (Красноярск 2007, 2008, 2009).
Основные результаты диссертации опубликованы в 16 работах:
- Київ+380960830922