СОДЕРЖАНИЕ
Введение.........................................................4
Глава 1 Двухфотонное (ДФ) примесное поглощение в квантовой точке в условиях внешнего электрического ПОЛЯ
1.1 Введение....................................................31
1.2 Дисперсионное уравнение, описывающее О' - состояние в квантовой точке при наличии внешнего электрического поля.......................32
1.3 Зависимость энергии связи 0~ - состояния от параметров квантовой точки и величины внешнего электрического поля...................... 43
1.4 Расчет вероятности двухфотонного примесного поглощения в квантовой точке при наличии внешнего электрического ноля.............49
Выводы к главе 1................................................59
Глава 2 Двухфотонное примесное поглощение в квантовой молекуле при наличии внешнего электрического поля в условиях туннельной прозрачности потенциального барьера
2.1 Введение....................................................61
2.2 Диссипативное туннелирование в квантовой молекуле в условиях внешнего электрического поля (без учета локальной моды)..............64
2.3 Расчет предэкспоненты с учетом локальной моды...............84
2.4 Зависимость вероятности двухфотонного примесного поглощения от параметров туннелирования и величины внешнего электрического поля 97
Выводы к главе 2...............................................100
Глава 3 Двухфотонное примесное поглощение в условиях двумерного диссипативного туннелирования при наличии внешнего электрического ноля
3.1 Введение...................................................101
3.2 20 - диссипативное туннелирование при наличии внешнего электрического поля.................................................102
3.3 21) - туннельные бифуркации во внешнем электрическом поле в
пределе слабой диссипации...........................................122
3.4. Особенности двухфотонного примесного поглощения в системе из двух квантовых молекул в условиях 2£> - диссипативного туннелирования
....................................................................127
Выводы к главе 3................................................129
Заключение......................................................130
Список авторских публикаций но теме диссертации.................133
Библиографический список использованной литературы..............135
4
ВВЕДЕНИЕ
В последние годы внимание исследователей привлекают необычные свойства полупроводниковых наноструктур, в которых движение носителей ограничено в двух или трех направлениях (квазиодномерных - квантовых проводов и квазинульмерных - квантовых точек (КТ)). Эффекты размерного квантования энергии в этих наноструктурах становятся более существенными, чем в квазидвумерных. Увеличиваются энергетические зазоры между электронными состояниями, и плотность состояний вместо ступенчатой для двумерной наноструктуры становится дискретной (отдельные пики) для идеальной квазиодномерной и нульмерной структуры. Квантовые ограничения в двух или грех направлениях должны приводить к более узкому спектру оптического усиления и к большим значениям дифференциального усиления [1], к увеличению энергии связи экситонов и лазерной генерации на них [2], к увеличению оптических нелинейностей [3]. Квазинуль-мерные и одномерные структуры перспективны для использования в качестве активной среды лазеров, имеющих низкий порог генерации и работающих при высоких температурах; для эффективного оптического переключения (быстрого и с малой энергией, затрачиваемой на переключение). Квазиодномерные структуры с высокой подвижностью носителей в квантовых проводах могут быть использованы при создании нового поколения транзисторов.
С другой стороны, в случае двухфотонного (ДФ) поглощения существует реальная возможность получить интенсивное объемное собственное возбуждение кристаллических образцов. Такое возбуждение позволяет изучить, в частности, объемные рекомбинационные процессы, мало искаженные влиянием реальной поверхности. С помощью ДФ накачки может быть создана инверсная заселенность однородных полупроводников.
5
ДФ спектроскопия открывает новые возможности для изучения энергетической структуры кристалла. Как показано в работе [4], ДФ поглощение может использоваться для зондирования таких состояний, которые не проявляются при однофотонном (ОФ) возбуждении. В частности, в молекулах, обладающих центром симметрии, электронные состояния можно разделить на четные (&•) и нечетные (м). ОФ переходы g —> g или и —> и запрещены в общем случае, однако ДФ переходы между этими состояниями разрешены. Таким образом, при использовании спектроскопии ДФ поглощения можно изучать набор состояний, которые нельзя наблюдать в ОФ поглощении. Следовательно, ОФ и ДФ переходы, подчиняющиеся разным правилам отбора, дают дополнительную по отношению друг к другу спектроскопическую информацию.
Как нелинейно-оптический эффект ДФ возбуждаемая люминесценция (ДВЛ) может служить источником важной информации о примесных состояниях, электронных и колебательных возбуждениях в объеме кристалла. В частности, спекгр ДВЛ несет в себе информацию о зонной структуре кристаллов, характере межзонных переходов. Особенно это важно для диэлектрических кристаллов. Также ДФ поглощение является удобным инструментом для изучения экситонов и экситон-поляритонов в полупроводниках. В спектроскопии с использованием ОФ поглощения можно лишь обнаружить существование экситон-поляритонов по наблюдению линии остаточных лучей. С помощью же ДФ поглощения можно измерить дисперсионную кривую экситон-поляритонов.
Характерной особенностью ДВЛ в кристаллах является также возможность получения спектров для достаточно толстых (0.1-100 мм) слоев образца, тогда как при резонансной ОФ фотолюминесценции (ФЛ) возбуждается лишь тонкий приповерхностный слой кристалла (~0.1 мкм). В связи с этим представляет интерес сопоставление спектров объемной ФЛ, полученных при ДФ накачке, со спектрами резонансной ФЛ, возникающей в приповерхностном слое твердого тела.
6
В последнее время была предложена новая методика наблюдения спектров флуоресценции в кристаллах, основанная на ДФ возбуждении электронных состояний кристалла при импульсно-периодической лазерной накачке с большой частотой следования импульсов генерации. При этом спектр ФЛ может быть зарегистрирован в квазинепрерывном режиме, что открывает возможности для получения новых данных о кинетике флуоресценции и ее энергетической зависимости.
При теоретическом описании процесса ДФ возбуждения вероятность и>(2) и коэффициент ДФ поглощения АГ(2) вычисляются по теории возмущений с учетом зонной структуры. При этом при расчетах импульс фотона считается малым по сравнению с импульсом электрона, который, в свою очередь, мал по сравнению с вектором обратной решетки. Рассчитанные вероятности >у(2) и коэффициент ДФ поглощения К(2) позволяют определить интенсивность излучения.
Зависимость интенсивности I от глубины проникновения х в вещество определяется из уравнения
Здесь и>(2) = а12- вероятность ДФ поглощения; %- коэффициент нерезонансных ОФ потерь в кристалле (ОФ поглощение и рассеяние излучения свободными носителями заряда, дефектами и т.д.); а- множитель, включающий постоянные вещества (эффективная масса, диэлектрическая постянная и др.), интегрируя (1), получим:
— = -2Й СШт - х! = -2Й соа? - XI •
сЬ;
о)
/=
А>ехрНрО
(2)
1 + (2й соа /0 / х) [1 - ехр(-^дг)] ’
где /0- начальная интенсивность возбуждающего излучения в веществе. Здесь считается, что /0 = /ла,(1-г), где 1пол - полная интенсивность возбуждающего излучения, падающего на поверхность вещества, г-коэффициент отражения.
При Xх «1 выражение (2) принимает вид:
Из выражения (3) следует, что затухание света, по мере его проникновения в кристалл, при ДФ поглощении происходит в меньшей степени, чем в случае ОФ поглощения, для которого интенсивность / = /0ехр(-/Г(1)л:) (здесь /С(1)- полный коэффициент ОФ поглощения). Это обстоятельство, а также сравнительно низкие значения коэффициента ДФ поглощения (для полупроводников типа А2В6 они обычно составляют доли см'1), позволяет обеспечить довольно однородную накачку на большой глубине кристалла.
Энергия ДФ возбуждаемой люминесценции зависит от энергии монохроматической накачки. Зависимость интенсивности ДВЛ от интенсивности накачки представляется в виде:
где множитель А может быть определен из эксперимента.
В настоящее время промышленность выпускает различные марки люминофоров. Основой многих люминофоров являются сульфиды цинка, кадмия и сульфоселенидные соединения. В качестве активаторов используется медь, марганец, галлий, серебро, свинец и другие вещества,
/«=
/»
О)
2ксоа10х + \
(4)
8
которые вводятся в люминофоры в небольших количествах: от единиц до сотых долей процента.
На основе цинксульфидных люминофоров выпускаются люминесцентные источники света различного назначения: светильники, световые указатели, цифробуквенные индикаторы, матричные экраны и т.д. Области применения этих источников света постоянно расширяются.
В работе [5] приводятся результаты исследования нелинейных оптических свойств полупроводниковых квантовых проволок (ЮТ) и точек методами лазерной спектроскопии насыщения с пикосекундным временным разрешением. Для образцов, содержащих КТ Сс18е [6], КП ваАз [7], Сс18е, СёЭ, и в пористом кремнии [8] зарегистрированы полосы просветления в спектрах нелинейного пропускания, полученных в различные моменты времени после возбуждения структур ультракоротким импульсом лазера. Определен физический процесс, приводящий к возникновению сильных оптических нелинейностей в полупроводниковых КП и КТ, - насыщение оптических переходов между уровнями размерного квантования при возбуждении неравновесных носителей большой, плотности. Показано, что даже в случае, когда линейные спектры поглощения образцов, содержащих полупроводниковые наноструктуры с большой дисперсией размеров и разной формы, не имеют особенностей, указывающих на дискретный характер оптических переходов, нелинейные спектры поглощения дискретны. Последнее обстоятельство, по-видимому, связано с возможностью частичного подавления неоднородного уширения линий оптических переходов при резонансном возбуждении лазером ансамбля наноструктур определенного размера (с одинаковым спектром оптических переходов). Зарегистрированы усиление и лазерная генерация на переходе между нижними уровнями размерного квантования в полупроводниковых КТ (нанокристаллы Сс18е в стеклянной матрице) [9]. Сильная и быстрая оптическая нелинейность зарегистрирована в образцах, содержащих КГ1 баАз, Сс18е, Сё8, КТ Сё8е и в пористом кремнии. Насыщение оптических
9
переходов между уровнями размерного квантования КП и КТ - основной физический процесс, ответственный за ее возникновение.
В последнее время неуклонно растет интерес к полупроводниковым структурам с пониженной размерностью, предельным случаем которых являются К'Г [10]. КТ имеют дискретный набор уровней, что соответствует электронному спектру одиночного атома. На их основе создаются новые полупроводниковые приборы: вертикально излучающие и каскадные лазеры [11, 12], фотодетекторы и излучатели для среднего и дальнего ИК диапазона [13, 14]. Одним из наиболее интересных эффектов, наблюдаемых при росте нескольких слоев КТ, является их вертикальная корреляция, установленная ранее для различных гетероэпитаксиалъных систем [15, 16]. При этом также происходит планарное упорядочение наноостровков [17, 18]. На основе этих эффектов активно развивающимся направлением является создание так называемых «квантовых молекул» (КМ) [19]. КМ представляет собой две туннельно-связанные КТ, близкие по геометрическим размерам и соответственно по электронной структуре. Образование КМ приводит к расщеплению энергетического уровня одиночной КТ на симметричное и антисимметричное состояния в зависимости от суперпозиции волновых функций электрона и дырки в КМ. В этом случае величина расщепления становится зависимой от расстояния между КТ и может контролироваться в остовом эксперименте. Такие объекты представляют не только фундаментальный интерес, но и могут быть использованы для приборных приложений, в частности в альтернативных ириемо-передающих элементах, работающих в мега- и гигагерцовом диапазонах [20, 21], а также в приборах с переключением, таких как квантовые компьютеры [22].
Вместе с тем создание системы симметричных КМ из двух туннельносвязанных слоев КТ до сих пор является нетривиальной технолошческой задачей, поскольку требует выполнения, как минимум двух условий: КТ в составе молекулы должны быть одинаковыми, спейсер между ними должен обеспечивать необходимую величину расщепления. Кроме того,
10
экспериментально не решен вопрос о возможности излучательиых переходов между соседними расщепленными состояниями, что является принципиально важным для практического использования КМ.
В [23] исследуются особенности молекулярно-пучковой эпитаксии (МПЭ) симметричных КМ в системе ІпАз/СаАБ. Структурные свойства характеризуются с помощью просвечивающей электронной микроскопии (ПЭМ). Методами стационарной (ФЛ) и ФЛ с временным расширением (ФЛВР) исследуется энергетический спектр и механизмы релаксации носителей в КМ.
Практические выводы на основе результатов, полученных из ФЛВС, могут быть сделаны в пользу реализации инверсной заселенности второго возбужденного состояния <^+по отношению к нижним $+- и р+ - состояниям. Излучаемые при этом душны волн соответствуют диапазону 13-25 мкм. С учетом фактора у = 1 (низкий темп безызлучательиой рекомбинации, низкая дефективность структуры В- типа) можно предположить, что первичное время спада в полосе б/+ является временем излучательного перехода на нижние экситонные уровни (0.8нс). Отсутствие релаксации с первого возбужденного состояния р+ в основное экситонное состояние 5+может быть
следствием близости /?|+) к точке пересечения с антисимметричным «темным» состоянием /?|-), в результате которого появляется запрет на излучательный переход а также практически отсутствует
промежуточный уровень для последовательной релаксации.
КМ наблюдались в структуре А-типа по разным причинам. Как показывают расчеты [24-26], барьер СаАь 10 нм является слишком большим для возникновения туннельной связи между КТ. Ожидаемая при этом величина расщепления (5мэВ) существенно меньше неоднородного уширеиия полос ФЛ (~ 50 мэВ) вследствие дисперсии размеров КМ. Причиной отсутствия КМ в структуре А-типа может быть также несоответствие размеров КТ. В результате укрупнения КТ не формируется
11
спектрально разрешаемая структура полос ФЛ с участием возбужденных состояний и вместо вращения изоспинов и расщепления экситонных уровней происходит перенос носителей заряда в несимметричных парах КТ.
Таким образом, в работе [23] определены технологические параметры для получения структур 1пА5ЛЗаА5 с КМ. С использованием промежуточного ВТО получены симметричные КМ со спейсером 5нм. В спектре ФЛ исследованы четыре излучаемых перехода, которые связаны с симметричными экситонными состояниями КМ (основное и три возбужденных). Времена спада ФЛ КМ указываю!* на вероятность межуровпевой излучательной рекомбинации со второго возбужденного состояния и на отсутствие какой-либо релаксации между первым возбужденным и основным экситонными состояниям КМ.
Ряд методов оптической спектроскопии [27] позволяет получить информацию о спектральных параметрах переходов и динамике возбуждений в индивидуальной КТ из анализа спектров неоднородно уширенного ансамбля КТ. Эта информация все же не является прямой и в ряде случаев может быть оспорена, поскольку эти методы используют ряд приближений, которые не всегда реализуются в исследуемых ансамблях. Поэтому вполне логичным является интерес к исследованию одиночной КТ. Развитие высокочувствительных приемников оптического излучения, например структур с переносом заряда (ПЗС - матриц) и лавинных диодов, в сочетании с оптической микроскопией с дифракционно-ограниченным пространственным разрешением (200-500 нм) позволило решить эту проблему и получить новые данные о сверхтонкой структуре электронного спектра одиночной КТ, как присущей ей самой, так и индуцированной внешними факторами, такими как световое поле, постоянные электрические и магнитные поля, наличие анизотропных напряжений и т.д.
Существуют два основных способа селекции одиночной КТ из приготовленного ансамбля. В первом из них используется образец с малой поверхностной плотностью КТ так, чтобы в области перетяжки
12
возбуждающего излучения находилась одна или несколько КТ. Этого сравнения легко добиться в случае коллоидных нанокристаллов разных размеров, синтезируемых в растворах [28], которые далее в необходимых концентрациях внедряются в полимерные пленки или другие матрицы, допускающие фиксацию положения точек и проведение низкотемпературных экспериментов. В случае выращенных в полупроводниковых гетеросгруктурах, получить образцы с малой поверхностной плотностью КТ и с различными размерами достаточно трудно. Как правило, чем меньше поверхностная плотность, тем больше размер КТ. В этих системах в совокупности с минимально возможной плотностью КТ применяют технику приготовления меза-структур, в которых для возбуждающего излучения становится доступными только считанное количество КТ или всего одна КТ [29].
В работе [30] использован довольно экзотический способ при исследовании одиночных КТ, создаваемых флуктуациями толщины сверхтонкого слоя (квантовой ямы) ОаАБ. Здесь на поверхность слоя наносилось небольшое количество полимерных наносфер с диаметром от 50 до 500 нм, после чего структура покрывалась тонким слоем алюминия. Оказалось, что наносфсры могут быть легко удалены с металлизированной поверхности, при этом остаются открытыми участки слоя с КТ, доступные для возбуждения светом. Однако такую технику надо применять с осторожностью, поскольку некоторые параметры КТ могут зависеть от размера мезаструктур.
Развитие оптоволоконных телекоммуникаций привело к необходимости создания эффективных полупроводниковых лазеров и оптических усилителей, работающих в спектральной области минимальных потерь волноводов (1.25 - 1.65 мкм). Наибольшая длина волны, достигнутая лазерами на квантовых ямах 1пСаА5ЛЗаА£, составляет 1230 нм - для устройств, генерирующих с торца [31], и 1260 нм для лазеров с вертикальным резонатором [32]. Достаточно большие пороговые токи,
13
низкая рабочая температура и невысокая температурная стабильность таких лазеров не всегда удовлетворяют требованиям, предъявляемым к высокоскоростным телекоммуникационным устройствам.
Прогресс в изготовлении многослойных структур самоорганизованных КТ соединений Л,В5, достаточно однородных по размеру и форме при большой поверхностной плотности, привел к созданию полупроводниковых лазеров с КТ в качестве активной среды [33]. В результате спектральная область 1.0 - 1.7 мкм стала доступной для генерации как для лазеров традиционной конструкции [34], так и для лазеров с вертикальным резонатором [35], использующих КТ 1пОаАз и подложки ваАв. В частности, оба типа лазеров могут генерировать излучение с длиной волны 1.3 мкм с чрезвычайно низкими пороговыми токами [36] и высокой выходной мощностью [37]. Недавно был продемонстрирован широкополосный лазер на КТ, излучающий на 1.5 мкм с плотностью тока всего в 70 А/см2 на один слой КТ при комнатной температуре [38]. Оптические усилители на основе квантово-точечных структур представляют интерес для высокоскоростной обработки сигналов со скоростью свыше 40 Гбит/с [39].
Благодаря неоднородному уширению электронных переходов в КТ возникает возможность расширения области непрерывной перестройки длины волны генерации. При некотором увеличении пороговых токов она может достигать 200 нм (1.033 - 1.234 мкм) [40].
Лазеры, использующие IпАб-КТ и 1пР - подложки, также представляют интерес, поскольку они позволяют получать генерацию в более длинноволновом диапазоне (1.8-2.3мкм), важном для применений в молекулярной спектроскопии и дистанционном контроле газовых атмосфер с помощью лидаров. В то же время, генерация излучения с длиной волны 1.9
[41] и 2 мкм [42] лазера с активной средой из такой гетероструктуры была получена пока только при низкой (77 К) температуре. Генерация на длинах волн 1.6 [43] и 1.78 мкм [44] была также продемонстрирована для лазеров на 1пАз квантовых проволоках - одномерных квантовых структурах на
- Київ+380960830922