Радиолюминесцентные и оптические свойства конденсированных лазерных сред для прямой ядерной накачки

Оглавление
Введение............................................................6
Глава 1. Радиолюминссценцин кристалла УзАІ50і2^(13+ и лазерных фосфатных стекол при возбуждении а-частицами и осколками деления
1.1.Параметры среды, необходимые для оценки энергетических характеристик лазера с ядерной накачкой........................15
1.1 Л.Характеристики спонтанного излучения, испускаемого средой при возбуждении тяжёлыми заряженными частицами..................18
1.2. Радиолюминесценция кристалла УзА130і2:Ш3г и неодимовых фосфатных стёкол...............................................20
1.2.1. Краткий обзор литературы................................20
1.2.2. Методы измерения распределений Р(>») и СХО..............23
1.2.3. Процедура обработки экспериментальных данных............28
1.2.4. Результаты измерений и их обсуждение....................30
1.3. Модель твердотельного лазера с ядерной накачкой...............42
1.4. Выводы........................................................52
Глава 2. Радиолюминссцснция конденсированных лазерных сред при гомогенном возбуждении продуктами ядерных реакций
2.1. Введение......................................................54
2.2. Метод измерения радиолюминесцентных характеристик конденсированных сред в потоках быстрых нейтронов...........................56
2.3. Радиолюминесцентные характеристики лазерных неорганических жидкостей при их возбуждении продуктами ядерных реакций в
потоке быстрых нейтронов.......................................64
2.3.1. Лазерные жидкости БОСЬ-ОаСЬ-Ш3*.........................64
2.3.2. Лазерные жидкости РОСЬ-ЗпСЦ-Ыб3*........................69
2.3.3.Лазерные жидкости 802С12-СаС13-Ж3*.........................72
2.3.4. Другие неорганические жидкости, активированные редкоземельными элементами....................................................73
2.4. Радиолюминесцентные характеристики урансодержащих лазерных неорганических жидкостей при их возбуждении продуктами ядерных реакций в потоке быстрых нейтронов.................................................78
2.4.1. Жидкости 80С12-0аС13-и022+-Ж3+............................79
2.4.2. Лазерная среда 2пС12-СаС13-и022+-Ж3+......................84
2.4.3. Жидкости 502С12-СаС1з-и022+-Ш3+...........................86
2.4.4. ЖидкостиРОС1з-8пС14-Ш22+-Ж3*..............................87
2.5. Выводы..........................................................90
Глава 3. Спектрально-люминесцентные и генерационные свойства жидких урансодержащих лазерных сред при оптическом возбуждении
3.1. Введение........................................................92
3.2. Методика измерения спектрально-люминесцентных характеристик при оптическом возбуждении среды.........................................94
3.3. Спектрально-люминесцентные свойства 1Ю22+ в РОС13-8пС14.........97
3.4 Исследование взаимодействия между уран илом и РЗЭ3+ в бинарном растворителе РОС13-8пС14..................................................102
3.4.1. Метод определения концентрации сенсибилизационных комплексов
и022+->РЗЭ3+ ...................................................105
3.4.2. Взаимодействие между 1Ю22+ и Ж3+ в РОСЬ-ЭпСЦ.............109
3.4.3. Кинетика комплексообразования 1Ю22+ - Ж3+ в РОСЬ-БпСЦ 112
3.4.4. Взаимодействие Ш22+-РЗЭ3+ (Ьп3+, Рг3+, Ег3+) в РОС13-8пС14.115
3.4.5. Взаимодействие между 1Ю22+ и Пи3+ в РОС13-8пС14 и 020....118
3.4.6. Взаимодействие между 1Ю22+ и Ж3+ в РОС13^гС14............135
3.4.7. Взаимодействие между 1Ю22+ и Ж3* в РОС13-А1С13...........139
3.5. Исследование влияния уранила на генерационные свойства
лазеров на неорганических жидкостях.................................148
3
3.5.1. Лазерные жидкости Р0С1з-8пС14-и022+-Ш3+.....................148
3.5.2. Лазерные жидкости 802С12-СаС1з-и022+-М63+...................159
3.5.3. Лазерные жидкости Р0С1з-8пС14-и022*-Еи3+....................161
3.6. Выводы.............................................................165
Глава 4. Радиолюминесценция ионов редкоземельных элементов в уранилсодержащих неорганических жидкостях при гомогенном возбуждении а-частицами изотопов урана
4.1. Введение.......................................................169
4.2. Методика абсолютных измерений выхода фотонов радиолюминесценции РЗЭ3+ при гомогенном возбуждении а-частицами........................171
4.3. Радиационно-химический выход возбуждённых ионов неодима в растворах P0Cl3-SnCl4-235U022+-Nd3+ и P0Cl3-ZrC!4-235U022+-Nd3+ ..............178
4.4. Радиационно-химический выход возбуждённых ионов европия
в растворах P0Cl3-SnCl4-235U022+-Eu3+ и D20-235U022*-Eu3+...........184
4.5. Радиационно-химический выход возбуждённых РЗЭ3+ (Pr, Er, Tb, Sm, Dy, Но, Y) в растворах POCb-SnCU-235^2*- РЭЗ34".........................189
4.6. Радиолюминесценция жидких и замороженных растворов POCl3-SnCl4-235U022+-Nd3+.......................................................197
4.6.1. Введение...............................................197
4.6.2. Методика эксперимента..................................198
4.6.3. Температурная зависимость радиолюминесценции Nd3f......200
4.7. Выводы.........................................................204
Глава 5. Оптические и лазерные свойства жидких сред при импульсном облучении на реакторе БАРС-6
5.1. Введение......................................................206
5.2. Методика экспериментов по исследованию оптических сойств жидкости, возбуждённой осколками деления.......................207
5.3. Результаты измерения дополнительных потерь, наведённых
4
осколками деления, и их обсуждение................................212
5.4. Результаты измерения усиления жидкости P0Cl3-SnCl4-235U022+-Nd3+,
возбуждённой осколками деления ................................. 218
5.5 Анализ экспериментов в рамках модели жидкостного усилителя с
ядерной накачкой..................................................220
5.6. Методика и результаты измерения эффективности накачки и времени жизни уровня 4F3/2 иона неодима при возбуждении осколками деления.......................................................224
5.7. Модель жидкостного лазера с ядерной накачкой......................230
5.8. К вопросу о радиационной стойкости лазерных жидкостей.... ....236
5.9. Выводы............................................................237
Заключение..............................................................240
Список литературы.......................................................247
Введение
Актуальность темы диссертации. Развитие новых лазерных технологий и их промышленное освоение требуют разнообразных и достаточно дешёвых источников лазерного излучения. В перспективе одними из таких источников могут стать лазеры и усилители с ядерной накачкой, в которых энергия деления атомных ядер прямо преобразуется в энергию лазерного излучения [1-3]. Сегодня уже известны более тридцати различных газовых сред, на которых получена генерация при накачке осколками деления [4,5], и показана принципиальная возможность преобразования энергии цепной реакции деления в лазерное излучение [6]. Однако параметры газовых лазеров с прямой ядерной накачкой (низкая эффективность накачки, невысокие удельные мощности лазерного излучения, большие габариты и т.д.) пока не могут в полной мере удовлетворить физиков.
Наряду с газовыми средами в лазерах широко используются конденсированные (твердотельные и жидкие) среды. Эти активные среды имеют большие времена жизни верхних лазерных уровней и высокие концентрации активных ионов, что позволяет получить большую мощность лазерного излучения. Для лазеров с ядерной накачкой конденсированные среды представляют особый интерес. В них можно гомогенно распределить делящееся вещество, что позволит на порядок увеличить эффективность ядерной накачки за счет полного использования энергии осколков деления при их торможении в конденсированной лазерной среде. Создание урансодержащей жидкой лазерной среды позволит осуществить прокачку лазерной жидкости и тем самым решить проблему отвода избыточного тепла, которая особенно актуальна в условиях ядерной накачки.
6
Несмотря на эти преимущества, исследования, связанные с поиском конденсированных активных сред и созданию на этих средах лазеров с ядерной накачкой значительно отстают от развития работ по созданию газовых лазеров с ядерной накачкой. Данное обстоятельство можно объяснить, во-первых, жесткими требованиями, предъявляемыми к конденсированной среде, которая должна содержать в своём составе делящееся вещество (например, уран-235) и при этом сохранять свои лазерные свойства. Во-вторых, явно недостаточной экспериментальной информацией о свойствах конденсированных лазерных сред при возбуждении тяжёлыми заряженными частицами. И, наконец, сложностью физических процессов, происходящих при преобразовании кинетической энергии тяжёлых заряженных частиц в оптическое излучение в конденсированных средах.
К началу исследований, представленных в диссертации, были известны всего несколько работ, в которых изучали радиолюминесцентные свойства жидких лазерных сред и которые носили противоречивый характер. Так, в работе [7] были исследованы в условиях реакторного облучения растворы хела-тов европия, содержащие уран-235, и получено, что эффективность преобразования кинетической энергии осколков деления в излучение иона Ей3' составляет 4 %. Однако, в работе [8] при исследовании аналогичных растворов в условиях реакторного облучения была получена эффективность световыхода всего 0.01 %. В работах [9,10] изучали радиолюминесцентные свойства хела-тов европия при возбуждении растворов интенсивным импульсным пучком электронов с энергией 0.9 МэВ. Максимальный энергетический КПД преобразования энергии электронов в энергию возбуждения ионов европия составил 12 %, что вполне удовлетворительно согласовывалось с данными работы [7]. В тоже время, в этих работах было отмечено, что органические растворители, к которым относятся хелаты, являются фото и радиациоино нестойкими средами и изменяют свои характеристики в процессе импульса накачки.
# В конце 60-х и 70-е годы были созданы низкопороговые мощные лазеры на апротонных неорганических жидкостях, активированные неодимом, [11,13], и практически сразу в печати появились предложения по накачке этих лазерных жидкостей осколками деления ядер урана-235 [14]. Информация о первых экспериментах по исследованию радиолюминесценции апротонных неорганических жидкостей на основе оксихлорида фосфора в условиях реакторного облучения приведена в работах [8,15]. В этих работах было получено, что эффективность световыхода растворов, соактивированных Ей3* и ураном-235, составила 0.08 % [8], а растворов соактивированных Ш3+ и ураном-235 - 0.1 % [15]. Таким образом, из работы [8] следует, что эффективность световыхода растворов европия в оксихлориде фосфора в 4-8 раз выше, чем хелатов европия. Поэтому, несмотря на низкие значения эффективности световыхода, полученные в работах [8,14] представляло несомненный интерес продолжить ис-
% следования радиолюминесцентных и оптических свойств апротонных неорга-
нических жидкостей при их возбуждения тяжелыми заряженными частицами.
В начале 70-х годов появилось сообщение о радиолюминесцентных свойствах кристалла УзА^О^Ис!3* [12] при накачке электронами с энергией Ес < 1 МэВ. В этой работе было измерено время жизни, спектры радиолюминесценции Ыс13\ эффективность накачки, квантовый выход фотонов радиолюминесценции и впервые зарегистрировано индуцированное излучение иона N6 в условиях накачки ионизирующим излучением.
Кроме того, большое количество исследований, выполненных в области сцинтилляционных методов регистрации ионизирующего излучения, показали, что радиационная стойкость неорганических сцинтилляционных материалов намного выше, чем органических. Лидирующее положение по радиационной стойкости занимают кислородосодержащие сцинтилляторы [16]. Поскольку
♦ известные лазерные среды на основе кристалла УзАЬО^, а также фосфатные стёкла и лазерные неорганические жидкости по своему составу можно отнести к кислородосодержащим материалам, то следует ожидать достаточно высокую
8
# радиационную стойкость этих материалов, что особенно актуально для ядер-ной накачки, и именно эти среды были выбраны для исследований на начальном этапе представленной работы.
Таким образом, потребности в создании лазеров и усилителей с прямой ядерной накачкой на конденсированных средах и недостаточная экспериментальная информация о процессах преобразования кинетической энергии тяжёлых заряженных частиц в свет в неорганических лазерных средах стимулиро-
* вали исследования, представленные в настоящей работе.
Цель диссертационной работы состояла в разработке методик и проведении исследований, направленных на получение экспериментальной информации об оптических свойствах конденсированных лазерных сред при их возбуждении продуктами ядерных реакций, на изучение фундаментальных физических процессов, происходящих при преобразовании энергии тяжёлых заря-ф женных частиц, в том числе осколков деления, в оптическое излучение, созда-
ние урансодержащей лазерной среды и построение моделей лазеров и усилителей с ядерной накачкой с учётом полученных экспериментальных данных.
Научная новизна работы определяется следующими результатами:
- разработаны и реализованы методы измерения параметров конденсированных лазерных материалов, необходимых для диагностики и оценки их перспективности в качестве активных сред оптических квантовых усилителей и
* лазеров с прямой ядерной накачкой;
- впервые получены данные по ширине и положению линии радиолюминесценции перехода 4Рз/2 —> 41ц/2» а также времени жизни верхнего лазерного уровня Т3/2 иона Ш3+ в лазерных фосфатных стёклах, в лазерном кристалле иттрий-апюминиевого граната и в лазерных неорганических жидкостях разного состава при их возбуждении тяжелыми заряженными частицами;
# - впервые получены количественные данные об эффективности накачки верхних лазерных уровней трехвалентных ионов редкоземельных элементов в лазерных средах разного состава при возбуждении тяжёлыми заряженными час-
9
тицами; показано, что эффективность накачки зависит как от матрицы, так и от иона редкоземельного элемента;
- исследованы спектрально-люминесцентные свойства новых урансодержащих лазерных жидкостей, активированных неодимом; обнаружено и изучено явление фотовосстановления уранила и его влияние на оптические свойства лазерных неорганических жидкостей разного состава;
- впервые в растворах РОС1з-8пС14-1Ю22*-РЗЭ3+ обнаружены гетерокомплексы, содержащие в своём составе ион уранила (1Ю22+) и активный ион редкоземельного элемента (РЗЭ3+); изучена кинетика их образования и определены константы скорости комплексообразования;
- впервые при оптической накачке получена генерация на урансодержащих ап-ротонных жидкостях Р0С13-8пС14-и022*-Ш3+ и Р0С1з-8пС14-235и022+-Кс13+;
- впервые получены данные по радиационно-химическому выходу возбуждённых ионов редкоземельных элементов при гомогенном возбуждении а-частицами изотопов урана в апротонных растворах разного состава;
- впервые измерены эффективность накачки и время жизни верхнего лазерного уровня 4Рз/2 иона неодима при возбуждении лазерной жидкости РОСЬ-БпСЦ-
'Ул.
и02 -N6 осколками деления в условиях высокоинтенсивного облучения на импульсном реакторе;
- впервые измерено дополнительное ослабление света с 1.052 мкм, наведенное осколками деления в неорганической жидкости Р0С13-8пС14-235и022+ в условиях высокоинтенсивного облучения нейтронами импульсного реактора;
- впервые получены данные по усилению света с X = 1.052 мкм жидкой средой Р0С13-5пС14-235и022+-Нс13\ возбужденной осколками деления в условиях высокоинтенсивного облучения нейтронами импульсного реактора;
- построена модель твердотельного лазера с ядерной накачкой;
- построены модели жидкостного лазера и усилителя с ядерной накачкой.
Научная и практическая ценность работы заключается в следующем
- разработаны и реализованы экспериментальные методы исследования и диагностики конденсированных лазерных сред для прямой ядерной накачки, которые позволяют отбирать перспективные среды для последующих технологических разработок по введению в них делящегося вещества и до постановки сложных и дорогостоящих генерационных экспериментов на импульсном реакторе оценивать энергетические характеристики лазера с прямой ядерной накачкой на отобранной среде;
- разработанные экспериментальные и расчетно-теоретические методики исследований и диагностики конденсированных сред могут быть использованы как для изучения процессов и механизмов преобразования энергии тяжелых заряженных частиц в энергию возбуждения активного иона, так и для создания новых материалов для лазеров с ядерной накачкой, сцинтилляционных детекторов ядерного излучения и конверторов, преобразующих энергию продуктов ядерных реакций в оптическое излучение;
- при непосредственном участии автора создана технология синтеза и получен патент на новый урансодержащий жидкостной лазерный материал на основе оксихлорида фосфора, которой по своим параметрам пригоден для использования в качестве активной среды лазера и усилителя с ядерной накачкой;
- разработанные модели усилителя и лазера с ядерной накачкой на конденсированной среде позволяют проводить предварительные расчеты оптимальных условий постановки усилительных и лазерных экспериментов на импульсном реакторе, рассчитывать коэффициент усиления, пороговые и энергетические характеристики лазера с учетом свойств конкретной урансодержащей лазерной среды, импульса накачки и параметров резонатора.
На защиту выносятся следующие основные положения и результаты:
• Методические разработки:
- методы измерений временных распределений, распределений по длинам волн, абсолютного выхода фотонов радиолюминесценции и эффективности накачки
# лазерных кристаллов и стёкол при их гетерогенном возбуждении а-частицами и
осколками деления;
- методы измерений временных распределений, распределений по длинам волн абсолютного выхода фотонов радиолюминесценции и эффективности накачки конденсированных лазерных сред при их гомогенном возбуждении продуктами ядерных реакций в условиях облучении нейтронами с энергией 14 Мэв;
- метод измерения эффективности накачки и радиационно-химического выхода
ф1
возбуждённых ионов редкоземельных элементов в жидких лазерно-активных средах, содержащих уран-235, при их гомогенном возбуждении а-частицами;
- методы исследования оптических свойств конденсированных лазерно-активных сред при их облучении на импульсном реакторе БАРС-6.
- метод определения концентрации люминесцирующих гетероядерных комплексов и022*-РЗЭ3+ в растворах.
^ • Результаты измерения спектров радиолюминесценции, коэффициентов ветв-
ления, формы и ширины линии излучения с Х= 1.052 мкм, времени жизни и эффективности накачки уровня иона неодима в кристалле УзАЬО^Ыб3* при возбуждении а-частицами и осколками деления.
• Результаты измерения эффективности накачки верхнего лазерного уровня 4Рзя иона Ыс13+ в апротонных неорганических жидкостях разного состава при возбуждении продуктами ядерных реакций.
2+-
• Эффекты сенсибилизации и образования гетероядерных комплексов и02 -РЗЭН в растворах на основе оксихлорида фосфора.
• Экспериментальные и расчетные данные по силам осцилляторов, вероятно-
го 3+
стям переходов и матричным элементам излучательных переходов иона Ьи в растворах РОС13-8пС14 и Э20.
• Результаты измерения генерационных свойств лазеров на апротонных неорганических жидкостях, соактивированных ураном и неодимом, при оптической накачке. Эффект влияния возбужденного уранила (1Ю22+) на мощность
12
+ лазерного излучения иона Nd3* в апротонных неорганических жидкостях
P0Cb-SnCl4-U022+-Nd3+ и S02Cl2-GaCl3-U022+-Nd3\
• Экспериментальные данные по радиационно-химическим выходам возбужденных 3-х валентных ионов редкоземельных элементов в растворах на основе оксихлорида фосфора, содержащих уран-235.
• Результаты измерения наведенного осколками деления дополнительного по-
235 2+
глощения света в неорганической жидкости POCl3-SnCl4- U02
• Результаты измерения усиления света с длиной волны 1.052 мкм лазерной жидкостью P0Cl3-SnCl4-235U022+"Nd34’ при возбуждении осколками деления.
Личный вклад автора. Все методические разработки и экспериментальные исследования проводились в подавляющем большинстве по инициативе, под руководством и при непосредственном участии автора, которая возглавляет научно-исследовательскую группу по конденсированным средам ла-зеров с ядерной накачкой с момента её образования (1987 г) и по настоящее время. Все результаты, выносимые на защиту, получены либо при непосредственном участии автора, либо лично автором. Анализ всего экспериментального материала, представленного в диссертации, был выполнен лично автором.
Апробация работы. Материалы, представленные в диссертации, опубликованы в работах [17-87], 19 из которых опубликованы в виде статей в ре-^ ферируемых журналах, рекомендованных ВАК. Представленные материалы
докладывались на международной конференции по лазерам «LASER'90» (США, 1990), на совещаниях по химии комплексных соединений XVII (Минск, 1990) и XVIII (Москва, 1996); на X Всесоюзном совещании «Физические методы в координационной химии» (Кишинев, 1990), на международных конференциях по физике ядерно-возбуждаемой плазмы и проблеме лазеров с ядерной накачке «ЛЯН'92» (Обнинск, 1992), «ЛЯН'94» (Арзамас-16, 1994) и
* ЛЯН'02 (Снежинск, 2002), на XXI и XXII Съезде по спектроскопии (Звениго-
род, 1995 и 2001), на европейских конференциях по применению ускорителей
13
ф в научных исследованиях ECAART-3 (Франция, 1993) и ECAART-6 (Герма-
ния, 1999), на симпозиумах по проблемам современной химии (Туапсе, 1995, 2000, 2001 и 2002 гг), на XVI Менделеевском съезде по химии (Санкт-Петербург, 1998), на 9-ой международной конференции по нетрадиционным энергетическим системам ICENES'98 (Израиль, 1998), на І-ой международной конференции по ннерциальному термоядерному синтезу IFSA'99 (Франция, 1999), на 5-ой международной конференции по возбужденным состояниям пе-реходных элементов ESTE'01 (Польша, 2001); на І-ой Всероссийской конференции по прикладной химии высоких энергий (Москва, 2001), на 1-ой международной конференции по применению лазеров в исследованиях LAP'02 (Бельгия, 2002). Результаты исследований регулярно докладывались и обсуждались на научных семинарах в ГНЦ РФ ФЭИ, на семинарах в институте кристаллографии и в С.-П. РГПУ им. Герцена.
»
14
Глава 1.
Радиолюминесценция кристалла У3АІ5Оі2:Ш3+ и лазерных фосфатных стекол при возбуждении а-частицами и осколками деления
1.1. Параметры среды, необходимые для оценки энергетических характеристик лазера с ядерной накачкой [18,25]
Прежде, чем приступить к изучению радиолюминесцентных характеристик конденсированных сред рассмотрим на примере лазерного кристалла УзА^О^Кс!3*, какие параметры среды определяют её лазерные свойства и как можно оценить перспективность той или иной среды для лазеров с ядерной накачкой до проведения дорогостоящих экспериментов на мощных импульсных реакторах. Если предположить, что урансодержащая активная среда для конденсированного лазера с ядерной накачкой создана и она представляет урансодержащие кристалл, стекло или жидкость активированные ионами неодима, то на них будет происходить генерация по хорошо известной четырехуровневой схеме (рис. I).
Рис. 1.1.
V
О (М^
Схема рабочих уровней иона Ш3\ 0 - основное состояние; 1 и 2 - нижний и верхний лазерный уровень;
3 - совокупность уровней, расположенных выше уровня 2.
Так как время жизни в состояниях 1 и 3 иона неодима мало по сравнению со временем жизни в состоянии 2 (її«із« 10’9 с, а х2 * 10'4 с), то работу лазера в режиме свободной генерации можно описать скоростными уравнениями [88]:
ам
^-=Я(0-1^2-К2/т2; ^ = (у,ВН2-1/тс)Ч;
N,=N,+N2; N,=N3=0
(1.1)
с начальными условиями ^(0)=0 и я(0)= qo, где qo - малое число фотонов в резонаторе, необходимое для возникновения генерации. В этих уравнениях N1, N2, N3 - концентрации ионов неодима в возбужденных состояниях 1, 2 и 3, МГе -концентрация ионов неодима в основном состоянии, N1 - концентрация ионов неодима в лазерно-активной среде, Н(Ц - удельная скорость накачки, В - коэффициент Энштейна вынужденного излучения, ц - полное число фотонов в резонаторе, т2 - полное (люминесцентное) время жизни верхнего лазерного уровня, уа - объем, занимаемый модой в активной среде, и тс - среднее время жизни фотона в резонаторе.
Константы системы уравнений (1.1) можно выразить через экспериментально измеряемые величины. Так скорость вынужденного излучения В связана с сечением вынужденного излучения 021 и определяется следующими выражениями:
ест.
в =
<т21 —
я4
4л с п-АЛ г21 9
(1.2)
(1-3)
где с - скорость света; V - объем, занимаемый модой в резонаторе; о>/— сечение
16
вынужденного излучения; X и ДА. - положение и ширина линии люминесценции для перехода 2—>1; п - показатель преломления среды; т21 - излучательное (спонтанное) время жизни верхнего лазерного уровня 2 относительно нижнего лазерного уровня 1 и является обратной величиной коэффициента Эйнштейна А21 для спонтанного излучения:
Т21 = 1/Аи (1.4)
Люминесцентное время жизни х2 верхнего лазерного уровня связано с излуча-тельным временем жизни соотношением
(1.5)
где т21 - излучательное время жизни верхнего лазерного уровня относительно 1-го нижнего уровня; Та - постоянная времени безызлучателыюй релаксации верхнего лазерного уровня. Объёмы, занимаемые модой в активной сред, уа, и в резонаторе, V, соответственно равны:
4 4
Здесь йо - диаметр активного элемента; I - длина активного элемента; и Ь -длина резонатора. Среднее время жизни фотона в резонаторе, тс, обратно пропорционально логарифмическим потерям у за один проход:
Гс= — . (1-6)
ус
В свою очередь логарифмические потери состоят из двух типов потерь
У, +У,
Г=Г,+/Л~, (1.7)
где у/ и у2 - логарифмические потери на зеркалах резонатора; у - логарифмические потери в активной среде. В лазерах на конденсированных средах определяющими являются потери в активной среде:
17
Ті = О',, +
(1.8)
Здесь ц„ - линейный коэффициент неактивных потерь; ца - линейный коэффи-циент активных потерь, которые появляются в процессе накачки среды.
И наконец, удельная скорость накачки верхнего лазерного уровня 2 пропорциональна удельной мощности \У,п внешнего источника возбуждения и обратно пропорциональна энергии уровня 2 :
где коэффициент пропорциональности 6 - эффективность накачки верхнего лазерного уровня.
Таким образом, для описания энергетических характеристик неодимового лазера, работающего в режиме свободной генерации с ядерной накачкой, необходимо располагать информацией об эффективности накачки 5 для данного сорта ионизирующего излучения, о положении X и ширине линии АХ, о
времени жизни верхнего лазерного уровня Х2, об нзлучательном времени жизни верхнего лазерного уровня относительно нижнего лазерного уровня Т21, и об активных потерях среды ра.
1.1.1. Характеристики спонтанного излучения, испускаемого средой при возбуждении тяжёлыми заряженными частицами.
В условиях ядерной накачки тяжёлая заряженная частица двигаясь в активной среде ионизирует и возбуждает её молекулы, атомы и ионы, в том числе и ионы активатора Ш3*. Пусть в момент времени X = 0 и на верхнем лазерном уровне 2 появляется N2(0) частиц. В процессе релаксации возбуждения переходы с уровня 2 на нижний лазерный уровень 1 будут приводить к испусканию спонтанного излучения, выход которого <321(0 даётся следующим выражением:
(1.9)
(1.10)
18
При этом населённость верхнего уровня Ы2(0 меняется по закону:
Щ0 = Ы2(0)-ехр(-1/т2) (1.11)
Тогда выражение (1.10) для выхода спонтанного излучения можно переписать в виде
СЬ.(0 = ^^ехр(-і/т2) (1.12)
т
31
Отсюда видно, что в том случае, когда известно т2| и время возбуждения среды т„мп достаточно мало (тнмп«т2), экспериментальное исследование временного распределения спонтанного излучения может дать информацию о времени жизни верхнего лазерного уровня т2 и его населённости в момент времени 1 = 0.
Для определения величины 5 предположим, что скорость накачки верхнего уровня И. пропорциональна скорости г ввода тяжёлых заряженных частиц в активную среду объёмом V, т.е. Я = М2(0)-г-1/У. Тогда, используя выражения
(1.9) и (1.12), и, учитывая, что при энергии заряженных частиц Еш удельная мощность источника возбуждения \\^п равна
\У1П = Е1п.г-1/У, (1.14)
получаем:
8 = М = 1г^1|д(,)(1, (1.15).
Щп *Т2
В случае облучения среды тяжёлыми заряженными частицами от постоянного радиоактивного источника излучения через некоторое время устанавливается равновесие между количеством возбуждённых и релаксированных ионов активатора Ш3+. Измеряя распределения фотонов радиолюминесценции по длинам волн Р(Л), можно получить информацию о ширине линии и положении максимума люминесценции, соответствующей лазерному переходу 2—>1. Зная выход фотонов радиолюминесценции в единицу времени п2| и их энергию Е21, можно определить энергетический выход люминесценции или конверсионную эффективность среды:
19
т1 = П1Гг"> О-15)
1п
Конверсионная эффективность связана с эффективностью накачки верхнего лазерного уровня соотношением:
(1.16)
Еа1 т
Отношение Т21/Х учитывает, что часть возбуждённых ионов активатора из верхнего лазерного уровня релаксирует за счёт перехода на другие нижележащие уровни, часть деградирует безызлучательно.
Итак, задача диагностики среды для лазера с прямой ядерной накачкой сводится, в первую очередь, к разработке методик и измерению двух распределений спонтанно испускаемых фотонов радиолюминесценции: временного распределения (3(1) при кратковременном одночастичном или многочастичном возбуждении активной среды тяжёлыми заряженными частицами и распределения по длинам волн Р(Я.) при облучении среды постоянным источником излучения.
1.2. Радиолюминесценция кристалла УзА^О^Ш3* и неодимовых фосфатных стёкол [17,22,37,46].
1.2.1. Краткий обзор литературы.
Поиск конденсированных сред для лазеров с ядерной накачкой и разработка методов подпороговой диагностики, а именно методов измерения распределений (3(1) и Р(А.) фотонов радиолюминесценции и измерения абсолютных выходов фотонов радиолюминесценции при возбуждении тяжёлыми заряженными частицами, были начаты с кристалла УзА^О^Ш3*. С одной стороны это наиболее распространённые лазерные кристаллы, хорошо изучены их спектрально-люминесцентные свойства не только при оптическом
20
возбуждении, но и при возбуждении высокоэнергетическим ионизирующим излучением, с другой стороны они, не гигроскопичны, легко поддаются обработке и удобны в работе при гетерогенной накачке а-частицами и осколками деления.
Лазерные кристаллы УзАЦОюДМ3* при облучении рентгеновским излучением или электронами с энергией несколько килоэлектронвольт эффективно возбуждаются [12, 89-93]. При этом ионы неодима
люминесцируют не только в традиционной ИК области спектра, но и в видимом диапазоне длин волн. Люминесценция в видимом диапазоне связана, в основном, с излучательными переходами Кс13+ с высоко лежащего метастабильного уровня 2^1ьа [90]. При оптической накачке возбуждение ионов активатора производится светом с длиной волны, соответствующей £- Г переходам Ыс13+. При этом все процессы возбуждения и релаксации локализованы в оптических центрах и протекают без участия кристалла-матрицы. В случае возбуждения высокоэнергетическим излучением энергия поглощается всей кристаллической матрицей, а затем происходит передача энергии возбуждения от матрицы к иону активатора. В работе [12] были измерены энергетический выход (конверсионная эффективность Г|) и квантовый выход люминесценции Ш3* при возбуждении кристалла У3А1зО|2:Ш3+ электронами с энергией 90 кэВ. Более того, авторами этой работы было получено индуцированное излучение Ш3* на длинах волн 400.7 и 1063.7 нм при импульсном возбуждении электронами. Величина конверсионной эффективности кристалла У3А150 *.N6 составила в видимом диапазоне длин волн 6.5±1.5 % и в ИК области - 4±1 %. Большая величина г) и получение эффекта индуцированного излучения указывают на наличие достаточно эффективного переноса энергии возбуждения от кристаллической матрицы к иону активатора.
В связи с вышесказанным, представляло несомненный научный интерес исследовать спектрально-люминесцентные свойства кристалла УзА^О^Иё3* при возбуждении тяжёлыми заряженными частицами такими как а-частицы и осколки деления. При торможении тяжёлой заряженной частицы в твёрдотельной матрице возникает трек, ось которого совпадает с траекторией движения частицы [94]. По радиусу трек неоднороден. У него есть центральная часть (сердцевина трека), где выделяется около 70% всей энергии заряженной частицы, и внешняя часть. По сравнению с электронами тяжёлые заряженные частицы имеют очень высокие удельные потери энергии, которые сопровождаются более высокой плотностью ионизации вещества в треке частицы, что может отразиться на его спектрально-люминесцентных характеристиках. Прежде всего, можно ожидать уменьшения времени жизни
Л 4
возбуждённых состояний Р25я и Рз/2 иона неодима, а также уширения линии люминесценции излучательных переходов. Вышеперечисленные причины могут приводить к снижению выхода фотонов радиолюминесценции Ыс13*, к ухудшению лазерных свойств материала и к снижению эффективности накачки верхнего лазерного уровня тяжёлыми заряженными частицами по сравнению с эффективностью накачки электронами. Для получения количественных данных об этих процессах необходимо было разработать методику абсолютных измерений выхода фотонов радиолюминесценции. В этой главе диссертации описаны методы измерения временных распределений и распределений по длинам волн фотонов радиолюминесценции, а также абсолютного выхода фотонов радиолюминесценции при возбуждении твердотельных сред тяжёлыми заряженными частицами от внешнего источника (гетерогенная накачка). С использованием этих методов были получены новые данные о свойствах лазерного кристалла УзА^О^Ис!3* и ряда лазерных фосфатных стёкол при их возбуждении а-частицами и осколками деления.
1.2.2. Методы измерения распределений Р(Х) и 0(1)
В экспериментах по измерению распределений Р(А,) источниками ионизирующего излучения были тонкие (спектрометрические в ядерном смысле) слои 239Ри и 252СГ, нанесённые на металлическую подложку. В экспериментах по измерению временных распределений 0(1) в качестве источников ионизирующего излучения использовали тонкий слой 252СГ на плёнке из окиси алюминия, прозрачной для осколков деления. Основные характеристики этих радиоактивных источников приведены в таблице 1.1.
Блок-схема эксперимента по измерению распределений Р(А.) приведена на рис. 1.1. Образец 1 в виде плоскопараллельной полированной пластины помещали на расстоянии 0.1 мм от поверхности радиоактивного слоя 2, и вся сборка располагалась непосредственно перед входной щелью светосильного монохроматора МДР-23, 3 . Выходная щель монохроматора просматривалась одноэлектронным фотоумножителем ФЭУ-62, 4, с охлаждаемым фотокатодом. Охлаждение фотокатода позволило снизить уровень темновых шумов при рабочих напряжениях на ФЭУ на несколько порядков, что в свою очередь резко повысило отношение сигнал-шум. Сигналы с ФЭУ-62 через формирователь поступали на вход пересчётного устройства 5, выполненного в
Таблица 1.1.
Основные характеристики радиоактивных источников
№ п/п Радиоак. элемент Зслоя» см2 Матер. подл. Активность, с*‘ <Еа>» МэВ <ЕГ>, МэВ эВсм^с*1
1 239Ри 0.4 А1 (1.5±0.1)105 5.0±0.1 - (9.9±0.5)10"
2 252СГ 0.2 Р1 (4.7+0.9)-104 6.0+0.1 67±1 (8.9±0.5)-1012
3 252сг 0.4 А^Оз (1.2±0.1)-103 6.1 ±0.1 92±1 -
23
2
Рис. 1.1. Схема эксперимента по измерению спектров фотонов радиолюминесценции Р(Х). 1 -образец; 2 - радиоактивный слой 239Ри или 252С£; 3 - монохроматор МДР-23; 4 - одноэлектронный фотоумножитель; 5 - перссчётное устройство; 6 - ІВМ РС; 7 - система охлаждения фотоумножителя; 8 - светонепроницаемая камера; 9 - блок питания фотоумножителя.
стандарте КАМАК [95], которое управлялось через мини-ЭВМ б. Спектры радиолюминесценции измеряли в режиме сканирования монохроматора по длинам волн. В диапазоне длин волн 380-700 нм измерения вели с использованием дифракционной решётки 1200 штрихов/мм, а в диапазоне 800-1100 нм использовали решётку 600 штрихов/мм. При работе с 239Ри спектральную ширину прибора устанавливали 2.08 нм, при работе с более интенсивным источником - 252Cf, спектральная ширина составляла либо 1.04, либо 0.52 нм.
Особое внимание было уделено измерению эффективности регистрации фотонов аппаратурой. Для измерения эффективности наиболее часто используют калиброванную температурную лампу. Эффективность измерительной системы е(Х) есть отношение зарегистрированных за одинаковый временной интервал числа фотонов R3KCM к числу фотонов R(A.), испускаемых вольфрамовой лентой калиброванной температурной лампы, изображение которой проектируется на входную щель монохроматора. Величина R(>.) зависит от яркости излучения вольфрамовой ленты, от площади S входной
24