“Be what you would seem to be’ - or, if you'd like it put more simply - ‘Never imagine yourself not to be otherwise than what it might appear to others that what you were or might have been was not otherwise than what you had been would have appeared to them to be otherwise.’”
“I think 1 should understand that better,” Alice said very politely, “if I had it written down.”
Lewis CarrolI
"Alice's Adventures in Wonderland"
Оглавление
Введение.......................................................................5
Глава 1. Оптическая спектроскопия спиновых явлений в наногетероструктурах на рубеже XX -XXI вв...................................11
1.1 Новые идеи и экспериментальные методики.............................12
1.1.1 Одиночные квантовые точки...................................12
1. 1.2 Спектроскопия быстрой спиновой динамики....................16
1.2 Полумагнитные полупроводники и наноструктуры........................22
1.2.1 Структура и свойства твердых растворов (Сс1.Мп)Те...........22
1.2.2 Квантовые ямы с полумагнитными слоями.......................32
Глава 2. Экспериментальные подходы и методические вопросы.....................37
2.1 Экспериментальные методики, применявшиеся в работе..................38
2.1.1 Спектроскопия поляризованной люминесценции наноструктур.....39
2.1.2 Спектроскопия одиночных квантовых точек.....................44
2.1.3 Спектроскопия комбинационного рассеяния с переворотом спина 46
2.2 Эффекты нагрева светом в полумагнитных квантовых ямах...............50
2.2.1 Нагрев, детектируемый по поляризации фотолюминесценции......50
2.2.2 Обсуждение возможных причин нагрева.........................55
2.3 Выводы к Главе 2....................................................63
Глава 3. Анизотропия состояний валентной зоны и поляризованная люминесценция квантовых ям и квантовых точек..................................65
3.1 Оптическая и магнитная анизофопия одиночного трионного
состояния в КТ..........................................................67
3.1.1 Нулевое магнитное поле......................................67
3.1.2 Внешнее магнитное поле......................................74
3.2 Линейная поляризация фотолюминесценции из КЯ в магнитном
ноле, параллельном плоскости слоя.......................................87
3.2.1 Образцы и экспериментальные результаты......................88
3.2.2 Теория.....................................................100
3.2.3 Обсуждение результатов...........................................108
A. Низкая симметрия и влияние подложки...........................108
B. C2v -возмущение: регулярное или хаотическое?..................109
C. Анализ вкладов в угловые гармоники поляризации................111
L). Соотношения между гармониками и природа четвертой гармоники..112
E. Спектральные зависимости поляризации..........................115
F. Полевые зависимости поляризации и дырочного расщепления.......117
3.3 Выводы к Главе 3..........................................................119
Глава 4. Спин-флип комбинационное рассеяние света в квантовых ямах CdTe/(Cd,Mn)Tc: виды отклика, механизмы, промежуточные состояния.........................................................................124
4.1 Реплики, механизмы и промежуточные состояния СФКР КЯ CdTe/(Cd,Mn)Te в поперечном и наклонном магнитном поле...................................126
4.1.1 Исследованные образцы и обзор спектров СФКР.......................126
A. Поперечное магнитное поле (геометрия Фойхта)..................126
B. Наклонное магнитное поле.................................... 130
4.1.2 СФКР на зонных электронах.........................................133
A. Профили возбуждения...........................................133
B. Природа сигналов..............................................137
C. Угловые зависимости интенсивности СФКР в фойхтовской геометрии 144
D. Реконструкция тензора дырочного g-фактора.....................150
4.1.3 СФКР на 3d5 -электронах марганца..................................154
4.1.4 Комбинированный процесс СФКР......................................162
4.2 Эффект гигантского изменения интенсивности СФКР под действием дополнительной подсветки в сине-зеленой области спектра.......................165
4.2.1. 'Экспериментальные результаты....................................166
4.2.2. Обсуждение.......................................................171
4.3 Выводы к Главе 4..........................................................179
Глава 5. Магнитооптическая спектроскопия экситонов при сильном обменном взаимодействии между электроном и дыркой....................................183
5.1 Эффект Ханле и динамика спиновой поляризации в квантовых ямах.............185
5.1.1 Модель............................................................185
5.1.2 Прямой расчет предельных случаев..................................188
A. Случай безызлучательной рекомбинации экситонов................188
B. Случай излучательной рекомбинации экситонов...................190
5.1.3 Экспериментальная реализация в КЯ CdTe/(Cd. Mg)Те.................193
5.1.4 Расчет методом матрицы плотности..................................199
A. Уравнения и их решение для стационарного случая...............199
B. Динамика спина при сильном обменном взаимодействии............201
C. Возможности обобщения модели..................................205
5.2 Межполяризационные конверсии в КТ CdSe/ZnSe...............................211
5.2.1 Расчет двухступенчатой и одноступенчатой моделей
методом псевдоспина.....................................................212
A. Двухступенчатая модель........................................215
B. Одноступенчатая модель........................................220
5.2.2 Экспериментальные результаты и обсуждение.........................221
5.3 Выводы к Главе 5..........................................................235
Заключение...........................................................................238
Список литературы....................................................................241
4
Введение
Актуальность темы. Спиновые явления в полупроводниках на протяжении нескольких десятилетий вызывают интерес исследователей. Помимо фундаментального аспекта, связанного с выявлением закономерностей спиновых и спин-зависимых явлений, этот интерес имеет и значительный прикладной аспект. Полупроводники и полупроводниковые наноструктуры играют важнейшую и все увеличивающуюся роль в жизни общества. Совершенствование полупроводниковых микросхем, создание новых микро- и нанотехнологий немыслимы без детального понимания физических процессов, протекающих в полупроводниковых кристаллах под действием света, электрического тока, внешних полей. Беспрецедентно важную роль в изучении свойств полупроводников играла и играет оптическая спектроскопия.
Свет - или, говоря шире, электромагнитное излучение видимою диапазона и примыкающих областей ультрафиолетового и инфракрасного диапазонов - является во многих отношениях идеальным агентом, позволяющим не только оказывать контролируемое воздействие на электронную подсистему полупроводника, но и выносить из кристалла информацию о происходящих в нем процессах. Хотя световая волна представляет собой векторное поле, во многих разновидностях оптической спектроскопии регистрируется лишь интенсивность световых колебаний в оптическом отклике кристалла, а информация об их направлении (о поляризации света) утрачивается. Полностью извлечь информацию, содержащуюся в оптическом отклике, позволяет лишь поляризационно-чувствительная оптическая спектроскопия. Здесь и проявляется важность спиновой физики - благодаря глубокой связи, существующей между спином, угловым моментом и поляризацией света.
Необходимо отметить, что через посредство спина в поляризационном отклике кристаллов и наноструктур проявляются отнюдь не только чисто спиновые, но и иные -структурные, динамические и т.п. свойства объекта. Так, локальная анизотропия кристаллического поля посредством спин-орбиталъного взаимодействия влияет на правила отбора оптических переходов; при этом удастся получить сведения о симметрии и форме областей кристалла размером в несколько десятков ангстрем - столь малых, что об их свойствах едва ли можно судить с помощью других методик. В методе оптической ориентации спинов разработаны способы получения информации об энергетической и импульсной релаксации, о транспорте «меченных по спину» электронов.
5
Новый импульс исследованиям физики спина в полупроводниковых объектах придали в последнее десятилетие идеи спинтроники и квантового компьютера. В их основе лежит естественная аналогия между спином электрона, характеризующимся двумя возможными проекциями на ось квантования («вверх» и «вниз»), и битом информации, принимающим в классической постановке два значения («ноль» и «единица»). Помимо перспективы революционной миниатюризации ячеек памяти, которую сулит использование одиночного электрона как информационного бита, имеются и качественные фундаментальные идеи, связанные с применением элементов квантовой логики в вычислительных устройствах. В действительности электрон подчиняется законам квантовой механики и может находиться не только в двух чистых состояниях «спин вверх» и «спин вниз», но и в бесконечно большом разнообразии смешанных (суперпозиционных) состояний. В развитие упомянутой выше аналогии ему сопоставляют квантовый бит информации, или кубит. Элементарные операции над кубитами лежат в основе квантовой логики и квантовых алгоритмов обработки данных. Теоретически доказано, что при решении некоторых важных типов задач квантовые алгоритмы принципиально эффективнее классических.
Представляется очевидным, что для «приборной» реализации функциональных элементов электронных устройств, базирующихся на спиновых переменных, необходимо глубокое понимание физики спиновых явлений в твердом теле - подобно тому, как хорошее понимание физических основ кинетики носителей заряда в полупроводниковых гомо- и гетеропереходах, достигнутое в 60-е - 70-е годы XX века, привело к бурному развитию микро- и оптоэлектроники в 80-х - 90-х годах. При этом особенно важно, что интенсивно развивающаяся с начала 90-х годов нанотехнология полупроводников открыла возможность создавать объекты с управляемыми спиновыми свойствами. Такими объектами, в первую очередь, являются квантовые ямы и квантовые точки. Квантовые точки образно называют «искусственными атомами», и эта аналогия оказывается вполне оправданной в области спиновых свойств. Спектр электронных уровней в квантовой точке классифицируется подобно структуре электронной оболочки в атоме и формируется теми же законами. Разница состоит в том, что параметрами и тонкой структурой спектра в квантовой точке можно управлять, меняя ее размеры и форму.
С учетом перспективы практического применения ключевую роль играют следующие аспекты спиновых свойств наноструктур: (а) возможность сохранения спиновой поляризации в течение достаточно долгого времени, (б) способы произвольного
6
изменения (записи) и детектирования (считывания) спинового состояния частицы, (в) способы вовлечения двух или более частиц в спин-зависимые взаимодействия с контролируемыми параметрами. Исследования, составившие основу настоящей диссертационной работы, в гой или иной мере затрагивают все три перечисленные проблемы. В части (а) это спиновая релаксация, динамика спина в квантовых ямах и квантовых точках, в части (б) - оптическая ориентация спинов в наноструктурах, поляризованная люминесценция наноструктур, рассеяние света с переворотом электронного спина, в части (в) - магнитооптические проявления межчастичных обменных взаимодействий 15 наноструктурах.
Целью работы является исследование влияния структурной анизотропии и межчастичных обменных взаимодействий на спиновые свойства и оптический отклик полупроводниковых нанообъектов - квантовых ям и квантовых точек.
Практическая значимость работы заключается в том, что в ней получена новая информация о полупроводниковых наноструктурах, их оптических и магнитных свойствах, статических и динамических характеристиках. Экспериментальные данные по оптической поляризационной спектроскопии квантовых ям и квантовых точек стимулировали теоретическую разработку проблемы влияния структурной анизотропии нанообъектов на их спиновые свойства. Это позволило выявить важные закономерности, установить механизмы ряда оптических и спин-зависимых явлений.
Научные выводы носят общий характер и не ограничиваются объектами, непосредственно исследованными б работе. Часть их относятся к классу наноструктур с полумагнитными слоями, другая часть - к еще более широкому классу полупроводниковых наноструктур. Результаты работы могут быть полезны для разработки оптических методов характеризации наноструктур.
Основная научная и практическая значимость работы заключается в фундаментальном характере исследованных явлений и установленных закономерностей.
Положения, выносимые на защиту.
I) Излучение одиночной однократно заряженной полупроводниковой квантовой точки (одиночного триона) частично линейно поляризовано в направлении, определяемом
7
анизотропией этой квантовой точки в плоскости слоя наногетероструктуры. Во внешнем магнитном поле, параллельном плоскости слоя, спектральная линия одиночного триона расщепляется на квартет линий различной интенсивности. Излучение в каждой из четырех линий полностью линейно поляризовано, причем направления поляризации также определяются анизотропией квантовой точки и не зависят от направления магнитного поля.
И) Магнитное поле, приложенное в плоскости слоя квантовой ямы или структуры с квантовыми точками, индуцирует линейную поляризацию люминесценции системы. Поляризация содержит несколько вкладов, разделить которые позволяют зависимости степени поляризации от угла поворота кристалла в азимутальной плоскости. Для наноструктур, выращенных в направлении [001], характерны вклады, имеющие симметрию нулевой, второй и четвертой угловых гармоник. За каждым из этих вкладов стоит механизм, связанный с расщеплением и/или смешиванием состояний валентной зоны.
III) 11ромежуточпыми состояниями резонансного спин-флип комбинационного рассеяния света квантовой ямой могут быть как экситонные, так и трионные состояния. Механизм рассеяния для этих двух случаев существенно различается даже для реплик, имеющих одинаковые стоксов сдвиг и уширение. Наблюдается зависимость интенсивности рассеяния от ориентации осей кристалла. Факторами анизотропии интенсивности рассеяния являются, в зависимости от типа реплики и типа промежуточного состояния, энергетическое положение вовлеченных спиновых подуровней и паулиевская блокада в трионе при низкой температуре.
IV) В квантовых ямах CdTe/(Cd,Mn)Te наблюдается изменение интенсивности резонансного оптического отклика при дополнительном освещении светом с большой энергией квантов. Эффект наиболее выражен в спин-флип комбинационном рассеянии света, интенсивность которого может при подсветке меняться на порядок величины, причем (в зависимости от образца) как увеличиваться, так и уменьшаться. Действие подсветки обусловлено модуляцией нерадиационного однородного уширения экситонных состояний.
V) В условиях оптической ориентации экситонов в квантовой яме при сильном обменном взаимодействии между электроном и дыркой контур кривой деполяризации фотолюминесценции (эффекта Ханле) содержит две составляющие, которые можно отождествить с электронным и дырочным вкладами в поляризацию. Электронная компонента деполяризации имеет лоренцевскую форму, а ее ширина зависит от величины обменного взаимодействия, времени жизни и времени спиновой релаксации дырки.
8
VI) При оптической ориентации экситонов в анизотропных квантовых точках (001)-CdSe/ZnSe наблюдаются магнитооптические межполяризационные конверсии. Наиболее адекватное описание комплекса эффектов конверсии дает двухступенчатая модель, учитывающая спиновую эволюцию в короткоживущем возбужденном состоянии экситона. Оси удлинения квантовых точек в плоскости слоя тяготеют к направлениям типа {110}, в особенности к одному из них (направлению [110]).
VII) В образцах с наноструктурами А2Вб в обычных условиях низкотемпературного оптического эксперимента наблюдаются эффекты нагрева под лучом. Локальная температура внутри освещенного пятна превышает температуру гелиевой ванны (~ 2 К) и составляет при умеренных плотностях засветки ~ 5-7 К.
международных конференций, в том числе на V, VI и VII Российских конференциях по физике полупроводников, 10-м и 13-м Международных симпозиумах «Наноструктуры: физика и технология», 26-й Международной конференции по физике полупроводников, 13-й Международной конференции по полупроводникам А2В6, XI Международном симпозиуме «Нанофизика и наноэлектроника», Международном симпозиуме «Свет и спин» памяти Б.П. Захарчени. Работы докладывались на семинарах различных лабораторий ФТИ им. А.Ф. Иоффе РАН, а также в С.-Петербургском государственном университете, университетах Бат (Великобритания) и Нотр-Дам (США). Цикл работ A.B. Кудинова и Ю.Г. Кусраева «Наблюдение новых магнитооптических эффектов в наноструктурах методом экситонной спектроскопии» в 2003 г. был удостоен премии им. Я.И. Френкеля, присуждаемой Ученым Советом ФТИ им. А.Ф. Иоффе РАН.
Публикации. Основные результаты диссертации отражены в 15 публикациях в отечественных и зарубежных изданиях £1,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13,14,15].
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения. Объем диссертации составляет 256 страниц, включая 58 рисунков и список литературы из 214 наименований, в том числе работу,i автора.
Первая 1'лава носит обзорно-справочный характер. В ней обрисованы тенденции развития поляризационной оптической спектроскопии полупроводниковых наносгруктур на рубеже XX - XXI вв. и освещены важнейшие результаты, полученные в этой области за последнее десятилетие и существенные для понимания оригинального материала. Кроме
работы. Основные результаты работы докладывались на ряде отечественных и
9
того, дан обзор оптических и спиновых свойств наноструктур с полумагнитными слоями, широко применявшихся нами в экспериментальной работе.
Во второй главе описаны и охарактеризованы применявшиеся нами экспериментальные методы. Кроме того, часть второй главы представляет собой оригинальное исследование вопроса о нагреве образца под лучом в низкотемпературном оптическом эксперименте. Этот вопрос имел определенное методическое значение в связи с экспериментами, представленными в следующих главах.
Главы е третьей по пятую целиком представляют изложение оригинального материала. В третьей главе изучаются вопросы влияния структурной анизотропии на спиновые свойства и поляризацию оптического отклика в наноструктурах различных типов - от квантовых ям с полумагнитными слоями до одиночных немагнитных квантовых точек. В четвертой главе анализируются механизмы и промежуточные состояния процессов комбинационного рассеяния света с переворотом спина в квантовых ямах. 13 пятой главе исследуются магнитооптические проявления межчастичных обменных взаимодействий в квантовых ямах и квантовых точках. Основные результаты и выводы представлены в конце каждой главы. В случаях, когда основная заслуга в выполнении отдельных смысловых частей оригинальных работ принадлежит нашим соавторам, но, тем не менее, соответствующие результаты приведены для полноты изложения, это особо оговаривается в тексте диссертации.
10
Глава 1. Оптическая спектроскопия спиновых явлений в наногетероструктурах на рубеже XX - XXI вв.
Первая глава диссертации носит обзорно-справочный характер. С одной стороны, се цель состоит в том, чтобы очертить ситуацию в оптической спектроскопии наноструктур, складывавшуюся к моменту постановки задачи нашего исследования, дать краткий обзор новых идей и экспериментальных методик. В то же время идеи и результаты, имеющие наиболее непосредственное отношение к основному содержанию диссертационной работы, в достаточной степени отражены в следующих ее главах. В разделе 1.1 охарактеризованы два активно развивающихся экспериментальных метода физики спиновых явлений в наноструктурах: спектроскопия одиночных квантовых точек и поляризационная спектроскопия со сверхвысоким разрешением во времени. Результаты, получаемые с применением этих методов в различных лабораториях мира, в значительной мере составляли научный контекст нашего исследования. Кроме того, метод одиночных квантовых точек использован в оригинальной части работы (Глава 3), а методические аспекты его конкретной реализации обсуждаются в Главе 2.
С другой стороны, целью главы является предоставление читателю информации справочного характера, необходимой для понимания основного содержания оригинальных глав. Дело в том, что хотя главные результаты диссертации относятся к полупроводниковым наноструктурам вообще и наноструктурам А2В6 в частности, довольно значительный объем экспериментального материала настоящей работы получен на примере более узкого семейства - наноструктур с полумагнитными слоями. Эти материалы обладают специфическими магнитными и магнитооптическими свойствами, которые активно изучались в 1990-е годы, в том числе нами. Детальное обсуждение «полумагнитиой специфики» в тексте оригинальных глав сделало бы работу трудночитаемой, да и к основному научному содержанию это не имеет прямого отношения. В связи с этим в разделе 1.2 дан краткий обзор магнитных свойств, оптических и поляризационных явлений в иолумагнитных кристаллах и наноструктурах.
11
1.1 Новые идеи и экспериментальные подходы
1.1.1 Одиночные квантовые точки
Исследование одиночных квантовых точек (КТ) представляет собой одно из наиболее интенсивно развивающихся направлений в спектроскопии наногетероструктур. Это связано, в первую очередь, с перспективами применения структур с КТ в опто- и наноэлектронике и спинтронике. Спектроскопия одиночных КТ обеспечивает наиболее детальную и непосредственную проверку имеющихся представлений о физических явлениях в КГ, в том числе об их спиновых свойствах. В отличие от обычной оптической спектроскопии, в спектроскопии одиночных КТ оптический отклик нс испытывает неоднородного уширения, связанною с флуктуациями размеров и формы КТ. Поэтому в оптических спектрах одиночных немагнитных КТ в полной мере проявляется дискретный атомоподобный характер энергетического спектра электронных состояний в КТ, собственно и обусловливающий уникальность этих систем.
В экспериментальном отношении измерение оптического сигнала одиночной КТ -объекта размером от единиц до сотен нанометров представляет собой вызов, на который научное сообщество сумело ответить в середине 1990-х годов |16,17,18]. Помимо слабых сигналов и необходимости хорошего спектрального разрешения, возникает еще необходимость отделить тем или иным способом и направить на детектор сигнал от одной (или от небольшого числа) КТ. Для различных семейств КТ характерны различные значения (двумерных) концентраций КТ, поэтому для выделения сигналов применялись разные способы: вытравливание мезоструктур (мез), содержащих ограниченное число КТ [16], возбуждение малой области поверхности образца электронным пучком ['*), нанесение на образец .металлических масок с малыми отверстиями [|9], сбор сигнала через оптический микроскоп [20]. В пионерских работах регистрируемые спектры зачастую представляли собой «лес» из узких линий, и главной задачей являлось доказательство факта стабильности этого «шумоподобного» спектра во времени, то есть фактически принадлежности узких линий отдельным КТ. Однако по мере отработки экспериментальных режимов появилась возможность уверенно выделять спектры, относящиеся к одной КТ.
Вскоре после начата исследований была обнаружена тонкая структура спектра экситона [19,21,22] и биэкситона |22] в одиночной КТ. Уже в этих работах спектры измерялись с
12
применением поляризационной оптики, что позволило не только спектрально разрешить линии тонкой структуры, но и доказать, что наблюдаемое дублетное расщепление обязано анизотропному обменному взаимодействию между электроном и дыркой в оптически активном («светлом») экситонном состоянии. Спектр возбуждения экситона также оказался состоящим из дискретных уровней с дублетным расположением и взаимно ортогональными линейными поляризациями [,9]. Для рекомбинационного излучения биэкситона характерно «зеркальное» (по отношению к экситону в той же КТ) расположение поляризованных линий дублета, поскольку источником тонкой структуры спектра для биэкситона является конечное состояние рекомбинационного перехода, а эго конечное состояние - экситон [22,23,24].
Оптически неактивное («темное») экситонное состояние проявляется в спектрах люминесценции одиночных КТ при приложении внешнего ноля. Внешнее ноле перемешивает экситонные состояния, снимая запрет по угловому моменту на переход с испусканием фотона. В частности, при приложении магнитною поля в фойхтовской геометрии или при изменении конфигурации эксперимента от фарадеевской к фойхтовской в спектре люминесценции возгорается линия «темного» экситона [25]. В квантовых точках с особенно низкой симметрией «темные» состояния бывают видны даже в отсутствие внешнего поля.
Помимо нейтральных квантовых точек, в реальных (даже номинально нелегированных) образцах встречаются заряженные КТ [26]. Если экситон есть возбужденное состояние нейтральной КТ, то для однократно заряженной КТ фундаментальным возбуждением является трион. Заряженные КТ отличаются от нейтральных отсутствием тонкой структуры в нулевом магнитном поле, спектр их излучения представляет собой одиночную линию, поскольку и начальное (трион в КТ) и конечное (одиночный носитель в КГ) состояния рекомбинационного оптического перехода представлены крамерсовыми дублетами. Таким образом, в основном сишлетном состоянии триона обменное взаимодействие электрона и дырки подавлено, что дает возможность исследовать в чистом виде их взаимодействие с магнитным полем, а также спиновую релаксацию одиночной частицы [2 ]. Тонкую структуру имеет лишь возбужденное состояние триона, и исследовать эту тонкую структуру позволяет излучение заряженных биэкситонов, при котором в акте рекомбинации возбужденный («горячий») трион является конечным состоянием |28].
13
При приложении магнитного поля наблюдаются диамагнитный сдвиг и зеемановское расщепление линий люминесценции одиночных КТ [23,29,30]. В зависимости от направления поля и симметрии конкретной КТ встречается несколько вариантов магнитополевой зависимости расщепления нейтрального экситона. При наличии обменного взаимодействия в слабых полях расщепление может нарастать линейно или квадратично по величине приложенного поля [30]. Кроме того, при наличии анизотропного обмена расшегшение «светлого» экситона имеется уже в нулевом поле. Что касается триона, то в его основном состоянии при любой ориентации приложенного магнитного поля величина зеемановского расщепления линейна по полю [30, ~,!] (см. также в Главе 3).
Для детального исследования спиновых свойств одиночных КТ чрезвычайно полезной оказалась возможность произвольно менять их зарядовое состояние. Даже в отсутствие внешних воздействий в некоторых реализациях спектроскопии одиночных КТ (а именно в тех, где можно уверенно относить наблюдаемый оптический отклик к конкретной КТ) при непрерывном возбуждении сигналы экситона и триона из одной и гой же КТ наблюдаются одновременно. Это происходит потому, что при освещении, особенно надбарьерном, имеют место различные процессы перезарядки КТ. В результате конкретная КТ часть времени может проводить в электрически нейтральном состоянии, давая экситонный но характеру отклик, а другую часть времени - в однократно заряженном состоянии, давая при этом трионный отклик. Однако процесс перезарядки КТ можно сделать управляемым, прикладывая к структуре электрическое смещение. Около 2000 г. появились сообщения о реализации указанной идеи [26.32,33,34]. На практике обычно используют образцы, в которых КТ помещаются в полуизолирующем слое диода Шоттки или в канале полевого транзистора. Прикладывая напряжение, либо инжектируют электроны из металла в полупроводник, либо соответственно вытесняют электроны из канала. В результате при различных величинах электрического смещения удается наблюдать целый спектр различных зарядовых состояний одной и той же КТ - например, от одной резидентной дырки до грех резидентных электронов в КТ. Измерения на подобных структурах имеют то преимущество, что в них остаются неизменными существенные параметры КТ - ее размеры и форма. Менять зарядовое состояние КТ можно не только электрически, но и оптически - применяя слабую надбарьерную подсветку. Однако при этом процессы перезарядки в меньшей степени поддаются контролю (см. оригинальные результаты об эффектах подсветки в Главе 4).
14
В связи с идеями об использовании полупроводниковых КТ в спинтронике появилось немало работ, рассматривающих теоретические или экспериментальные аспекты проблемы управления спинами частиц в одиночной КТ. Большинство идей основано на однократно отрицательно заряженных КТ, в которых носителем элементарной информации является резидентный электрон, а управление его спином осуществляется оптически через трионное состояние. Спин резидентного электрона в КТ может сохраняться в течение микро- и даже миллисекунд, что было продемонстрировано сначала в ансамблевых измерениях, а в последнее время - и на одиночных КТ [35,36]. Даже столь долгие времена, возможно, ограничиваются не свойствами спина как такового, а временем жизни электрона в КТ, то есть теми же процессами перезарядки. Эти обнадеживающие результаты стимулируют дальнейший поиск систем с рекордно долгими временами спиновой релаксации.
Другими перспективными объектами для спинтронных приложений считаются одиночные КТ как эмигтеры «спутанных» (entangled) фотонов, на основе которых предложено создание защищенных от прослушивания оптических линий связи, а также системы квантовомеханически связанных КТ. Динамика и фазовые корреляции при каскадном излучении биэкситонов и заряженных биэкситоиов из одиночных КТ в последнее время являются предметом активного исследования [3 ','8,39,40,4! J. Изучают также взаимодействие между одиночными КТ в слоях, близко расположенных один над другим [42,43,44]. В зависимости от латерального смещения между центрами КТ в парс взаимодействие может изменяться от слабого (независимые КТ) до сильного (связанные КТ). Пара квантовомеханически взаимодействующих спинов в соседствующих КТ представляет собой прообраз бинарной логической операции над кубитами.
В последние годы появились экспериментальные исследования сложных спиновых систем на основе одиночных КТ, в частности взаимодействия электронных состояний с ядрами решетки и парамагнитными примесями. Несколько неожиданно оказалось, что из-за
'У Z
небольших размеров КТ, характерных для гетеросистем А‘В , ядерные эффекты в них проявляются не менее отчетливо, чем для гетеросистем AJB5 [45]. (Для массивных кристаллов А2В6 взаимодействие электронов с ядрами практически не отмечено, как считается - в связи с малой естественной распространенностью высокоспиновых изотопов соответствующих химических элементов.) Недавно была теоретически предложена модель одиночной квантовой точки как миниатюрного ядерного магнита [46].
15
Взаимодействие с магнитными примесями изучалось для двух предельных случаев: случая большой концентрации примесей (полумагнитные КТ) и случая одиночного парамагнитного центра. В первом случае линии излучения одиночных КТ испытывают сильное неоднородное уширение, связанное с флуктуациями среднего магнитного момента ансамбля примесей во времени [47]. При ослаблении связи с магнитными ионами (связь через немагнитный спейсер) уширение уменьшается, но магнитные свойства и механизмы спиновой релаксации сохраняют свои особенности [48]. В случае КТ с одиночным магнитным ионом спектр излучения расщепляется на множество линий, соответствующих различным спиновым конфигурациям системы «экситон+магнитный ион» [49,50]. Оказалось, что анализ поляризаций и расшеплений линий в такой системе требует учета спиновой анизотропии валентной зоны в плоскости КТ, природа и характер которой для обычных немагнитных КТ рассмотрена в Главе 3 настоящей работы.
1.1.2 Спектроскопия быстрой спиновой динамики
Уже первые оптические эксперименты по спиновой ориентации и эффекту Ханле в полупроводниках [51] были в известном смысле исследованиями быстрой динамики спина. Величина сигнала оптической ориентации и ширина контура эффекта Ханле позволяют судить о временах жизни неравновесного спина электронов в полупроводнике, значения которых чаще всего не превышает наносекунды. Применение метода, основанного на эффекте Ханле, к различным полупроводниковым объектам дало впечатляющую по объему и разнообразию информацию об их спиновых свойствах [52]. Однако в подобных экспериментах, проводимых в режиме непрерывного оптического возбуждения, часть информации утрачивается из-за интегрального характера сигнала, и по той же причине экспериментальные результаты не всегда можно правильно интерпретировать. Кроме того, для применения этого метода необходимо располагать независимой информацией о величине электронного g-фактора в исследуемой системе.
Отмеченные недостатки группы косвенных методов, базирующихся па поляризационной спектроскопии в условиях стационарного возбуждения, стимулировали поиск новых, более прямых средств исследования спиновой динамики. К таковым в первую очередь следует отнести методы поляризационной спектроскопии с высоким разрешением во времени. Эта группа методик предполагает возбуждение объекта коротким световым импульсом. Регистрация сигнала происходит либо через узкое временное «окно» с регулируемой задержкой относительно возбуждающего импульса, либо на быстро (в
16
реальном времени) реииициализируемый детектор. В том и другом случае удастся избежать перемешивания оптических откликов, производимых исследуемой системой спустя различные промежутки времени от импульса возбуждения. Если измерения к тому же производятся с применением поляризационной оптики, то можно наблюдать за развитием сигнала поляризации во времени, что обеспечивает максимально полную информацию о динамике спинов в образце.
Характерные времена основных спиновых явлений в полупроводниковых наноструктурах зачастую лежат в пикосекундном, а иногда - в субпикосекундном диапазоне. Это определяет исключительно высокие требования, предъявляемые к экспериментальным установкам время-разрешенной спектроскопии: во всяком случае, ни длительность импульса возбуждения, ни временное разрешение регистрирующей системы не могут превышать характерных времен изучаемого процесса. Реализация спектроскопии с пикосекундным и субпикосекундным разрешением стала возможной в первой половине 1990-х годов в связи с развитием приборной базы сверхбыстрой электроники и фототеки. При этом почти одновременно развивались два независимых подхода: спектроскопия квантовых биений фотолюминесценции [53,54,:’5,'6] и разновидности метода ришр-ргоЬе, в частности фарадссвскос и керровское вращения с разрешением во времени ['V8,59].
Спектроскопия квантовых биений интенсивности и поляризации фотолюминесценции представляет собой как бы прямую модификацию традиционных магнитооптических методик. О типичных экспериментах в поперечном магнитном поле даже говорят как о время-разрешенном эффекте Ханлс [60]. Благодаря тому, что в этих экспериментах не происходит усреднения сигнала во времени, прецессия электронного спина во внешнем магнитном поле проявляется в виде квантовых биений - осцилляций интенсивности и/или поляризации излучения как функций времени задержки. (В стационарном эффекте Ханле виден только результат прецессии - уменьшение поляризации интегральной фотолюминесценции.) Осцилляции возникают из-за наличия правил отбора оптических переходов по проекции утлового момента. Прецессируя, электронный спин в разные моменты времени в разной степени вовлечен в рекомбинационные переходы с излучением право- и левополяризованного света. Период квантовых биений определяется ларморовской частотой, то есть, в большинстве случаев, величиной электронного g-фактора. Соответственно, не возникает необходимости определять эту величину особо. О скорости спиновой релаксации электронов судят по затуханию квантовых биений.
17
Поскольку возбуждение производится импульсом циркулярно поляризованного света, в первый момент времени поляризованными по спину оказываются и электрон, и дырка. Если время спиновой релаксации дырок короче, чем период прецессии электронного спина, то дырки можно считать неполяризованными и биения наблюдаются только в сигнале поляризации света. В противном случае возможны осцилляции полною сигнала интенсивности фотолюминесценции.
В наноструктурах, как правило (и не только при гелиевых температурах), рекомбинационное излучение имеет экситонную природу. Энергетический спектр экситона обладает тонкой структурой, поскольку между электроном и дыркой имеется обменное взаимодействие. Однако зачастую обменное расщепление не проявляется в квантовых биениях [6|,62]. Это происходит опять-таки вследствие быстрой спиновой релаксации дырок, из-за которой эффективное среднее обменное поле дырки на электроне обращается в ноль. Лишь при слабых интенсивностях оптического возбуждения, когда большинство экситонов, участвующих в излучении, локализованы и наиболее эффективные механизмы спиновой релаксации дырок «выключены», удается наблюдать нелинейность зависимости ларморовской частоты от внешнего поля, обусловленную обменным взаимодействием [’ , ]. По сути дела, это результат прецессии электронного спина в обменном поле дырки. Теория экситоиных квантовых биений с учетом эдектрон-дырочного обменного взаимодействия и подробный анализ соответствующих экспериментальных результатов представлены в [65].
Результаты, полученные методом квантовых биений, позволили установить, что если в широких квантовых ямах спиновая релаксация дырок, как и в объемных кристаллах, является очень быстрым субиикосекундным процессом, то в узких квантовых ямах для холодных дырок она резко замедляется из-за большого энергетического зазора между тяжелой и легкой подзонами валентной зоны. Также весьма велики времена спиновой релаксации электронов, дырок и экситонов в квантовых точках: в типичной ситации они превышают соответствующие времена жизни, то есть больше чем 1 п$.
Помимо рутинной информации - значений электронного ё-фактора, времени жизни, времени спиновой релаксации электронов, иногда времени спиновой релаксации дырок и величины электрон-дырочного обменного взаимодействия - метод квантовых биений обеспечивает доступ к таким тонким эффектам как, например, анизотропия времени спиновой релаксации электронов в квантовых ямах. Например, в квантовой яме,
18
выращенной вдоль направления 1110]. для электронного спина вдоль оси роста не работает механизм спиновой релаксации Дьяконова-1 1ереля, и время спиновой релаксации лимитируется механизмом Бира-Аронова-Пикуса. Однако механизм Дьяконова-Переля весьма эффективен для поперечных компонет спина. Поэтому при включении магнитного поля наблюдается резкое ускорение релаксации электронного спина, который в результате прецессии половину времени проводит в состоянии с быстрой спиновой релаксацией. Времена поперечной и продольной спиновой релаксации, определенные для этой ситуации в [66] по огибающим квантовых биений, различались по величине на порядок. Другой известный пример применения метода квантовых биений - демонстрация эффективности электрической инжекции спина в полупроводник [6'].
Однако при всех преимуществах метод квантовых биений не свободен от недостатков. Если оценивать его по сравнению с методами ришр-ргоЬе, то основными минусами метода биений являются (0 ограниченность временного диапазона, гак как с увеличением задержки сигнал люминесценции ослабевает и нет возможности изучать медленные либо долго продолжающиеся процессы, инициированные импульсом возбуждения; (11) неизбежное присутствие в исследуемой системе фотодырок, а значит - возможности соответствующих осложнений, таких как обменное взаимодействие или релаксация Бира-Аронова-Пикуса.
Группу методов ритр-ргоЬе характеризует использование двух импульсов: накачивающего и пробного (зондирующего). Как правило, система накачивается мощным импульсом циркулярно поляризованною света, который выводит спиновую систему из равновесия и индуцирует их прецессию во внешнем магнитном иоле. Слабый зондирующий импульс линейно поляризован, а его задержку относительно накачивающего импульса можно произвольно менять. Измеряемой величиной является угол поворота плоскости поляризации зондирующего импульса. Если в эксперименте зондирующий импульс проходит насквозь через образец, говорят о время-разрешеином фарадесвском вращении, если импульс отражается от образца - о время-разрешенном керровском вращении. В методах ритр-ргоЬе достигается более высокое временное разрешение, чем в методе квантовых биений (десятки фемтосекунд). Оно в основном определяется длительностями накачивающего и зондирующего импульсов.
Очевидно, что в экспериментах ритр-ргоЬе нет ограничения по диапазону времен задержки, так как измеряемый сигнал впрямую не связан с рекомбинационным
19
излучением объекта. С равным успехом можно исследовать как область малых задержек, когда в наноструктуре еще присутствуют электроны и дырки, возбужденные накачивающим импульсом, так и область больших задержек, когда электроны и дырки уже рекомбинировали. Эта вторая область, недоступная методу квантовых биений, обычно представляет наибольший интерес. В частности, с помощью методов ритр-ргоЬс исследовалась долго длящаяся прецессия спинов ионов марганца в полумагнитмых квантовых ямах [68], а также долгие времена спиновой релаксации электронов в образцах п-ОаАз [69]. Было показано, что наибольшие значения времени спиновой релаксации, превосходящие десятки наносекунд, наблюдаются при уровнях легирования порядка 110’6 от-3 , вблизи перехода Мотта. Поскольку на долгих временах дырки уже рекомбинировали, спиновую релаксацию определяет взаимодействие с ядрами (для меньших степеней легирования) и механизм Дьяконова-Переля (для больших степеней легирования). От степени легирования зависит не только затухание осцилляций сигнала (следствие спиновой релаксации), но и период осцилляций (следствие заполнения зоны проводимости и зависимости ё-фактора от энергии). 11а коротких временах наблюдаемая методом ритр-ргоЬе спиновая динамика в квантовых ямах напоминает результаты, получающиеся в методе квантовых биений. Наблюдаются затухающие осцилляции, соответствующие прецессии электронного спина, и быстрый спад поляризации, соответствующий спиновой релаксации дырок [б8].
Принципиальный недостаток метода ритр-ргоЬе заключается в том, что регистрируемый сигнал пропорционален просто г-проекции намагниченности системы. Поэтому в этом методе, вообще говоря, трудно отличить спад сигнала, связанный со спиновой релаксацей, от спада, связанного с рекомбинацией. Для этого необходимо дополнительно контролировать текущие концентрации электронов и дырок. Для метода ритр-ргоЬе характерны также эффекты типа эхо-откликов, связанные с частотой повторения имульсов накачки [69]. В частности, в образцах п-типа амплитуда осцилляций сигнала, обусловленного прецессией резидентных электронов, может сильно зависеть от магнитного поля или частоты следования импульсов накачки. Резонансное усиление наступает в тех случаях, когда каждый следующий импульс накачки приходится в максимум осцилляций, инициированных предыдущим импульсом: период колебаний вынуждающей силы кратен периоду собственных колебаний системы.
Методы с временным разрешением обладают следующими общими недостатками. Во-первых, в них приходится использовать высокие пиковые мощности накачки, что ведет к
20
большим концентрациям носителей и к нагреву спиновой системы. Получающиеся результаты в большей степени относятся к свободным частицам, чем к локализованным, а температура системы далека от температуры термостата. Во-вторых, спектральная селективность импульсных методов является низкой, сильно уступая селективности непрерывных методик. Спектральная ширина короткого импульса (цуга) световых колебаний увеличивается при его укорочении, поэтому высокое разрешение по времени в методе квантовых биений достигается за счет спектрального разрешения. В методе ришр-ргоЬе с его ультракороткими импульсами о спектральной селективности вообще практически говорить не приходится, поэтому часто используют так называемую вырожденную разновидность этого метода, когда несущая (световая) частота пробного импульса совпадает с несущей частотой возбуждающего импульса.
В целом, методы с временным разрешением оказались мощным средством исследования спиновых явлений в наноструктурах. Каждый из них обладает своими сильными и слабыми сторонами, но ни один пока не может полностью заменить классические интегральные спектроскопические методики.
21
1.2 Полу магнитные полупроводники и наноструктуры
Полумагнитные полупроводники (другие употребительные названия - магнитосмешанные полупроводники и разбавленные магнитные полупроводники) представляют собой особый класс полупроводниковых материалов. Стабильно высокий интерес к их исследованию на протяжении уже более 30 лет обусловлен уникальным сочетанием типичных полупроводниковых свойств с ярко выраженными магнитными свойствами. Это дает возможность перестраивать энергетический спектр электронов, дырок и экситонов в полупроводнике при помощи внешнего магнитного поля. В условиях структурной неупорядоченности, характерной для полумагнитных кристаллов, комплекс обменных взаимодействий зонных носителей заряда с магнитными ионами и магнитных ионов между собой приводит, кроме того, к ряду специфических явлений - это, в частности, эффект магнитного иолярона и фазовый переход парамагнетик - спиновое стекло.
В статьях, послуживших основой настоящей диссертационной работы, значительная часть экспериментов была выполнена на полумагнитных наноструктурах системы (СМ.Мп)'Гс. Имея опыт оптического исследования спиновых явлений, присущих именно полумагнитным материалам [ °], мы на этот раз выбирали полумагнитные наноструктуры в основном из соображений удобства. Дело в том, что из-за гигантского спинового расщепления зон (см. ниже) многие эффекты в полумагнитных образцах можно наблюдать с применением более слабых внешних полей, чем в их немагнитных аналогах. И хотя, на наш взгляд, основные результаты диссертационной работы выходят за рамки полумагнитной тематики, в экспериментах и при интерпретации результатов специфику исследуемых материалов нужно было всякий раз учитывать. В подразделе 1.2.1 дан краткий обзор основных спиновых свойств полумагнитных материалов на примере (Сс1,Мп)Те - модельного представителя семейства. В подразделе 1.2.2 рассматриваются особенности спиновых явлений в наноструктурах с полу магнитным и слоями.
1.2.1 Структура и свойства твердых растворов (С(1,Мп)Те
Теллурид кадмия-марганца в кристаллическом состоянии по структурным свойствам представляет собой типичный твердый раствор замещения. В системе Сф-* МпдТе стехиометрические твердые фазы образуются в интервале концентраций марганца * = 0-0.77, причем во всем диапазоне растворимости твердые растворы наследуют тип кристаллической решетки теллурида кадмия - это решетка цинковой обманки. (Другой
22
- Київ+380960830922