Оглавление
Введение 3
1 Обзор литературы 7
1.1 Квазиодномерные магнитные системы.......................7
1.2 СиОеОз................................................. Ю
1.3 14
2 Описание эксперимента 18
*2.1 Исследуемые образцы .................................. 18
2.1.1 СиОеОз.......................................... 18
2.1.2 КаУ205 ......................................: 20
2.2 Экспериментальная установка .......................... 21
2.2.1 Спектральный прибор............................. 21
2.2.2 Криостаты....................................... 23
2.2.3 Методика измерения спектров пропускания ... 23
2.2.4 Методика измерения спектров отражения.......... 24
3 Моделирование спектров
1
26
ОГЛАВЛЕНИЕ 2
4 Оптические свойства спин-пайерлсовского купрата СиОеОз 30
4.1 Электронные спектры ................................... 30
4.2 Исследование спин-пайерлсовского перехода но спектрам
в далекой ИК-области.................................. 34
5 Инфракрасная спектроскопия квазиодномерного магнетика а'-КтаУ205 44
5.1 Фононные спектры и симметрия кристаллической решетки а'ЧЧаА^Об в высокотемпературной фазе................ 44
5.2 Высокочастотная диэлектрическая аномалия в «дММаУзОб
и характер зарядового упорядочения ................. 54
5.3 Электронные спектры с/^аУ205........................... 59
5.4 Колебания решетки низкотемпературной фазы а'-КаУ'гОб. “Сложенные” фононные моды.................................. 61
ф
6 Заключение 76
Введение
Низкоразмерные магнитные системы являются очень популярным объектом как теоретических так и экспериментальных исследований из-за их необычных свойств и практической значимости. Широко известны, например, ВТСП соединения ИВа-гСизОт-г, в которых важную роль играют магнитные взаимодействия в двумерных слоях и цепочках медь-кислород. Одномерные магнитные системы характеризуются и другими интересными квантовыми эффектами, одним из которых является т. н. спин-пайерлсовский фазовый переход.
Спин-пайерлсовский переход был предсказан теоретически в 1962 году Макконнелом и Линден-Беллом. В их статье [15] рассматривались одномерные антиферромагнитные гайзенберговские цепочки спинов с 5 = 1/2. Такая система, как известно, не может прийти в упорядоченное (антиферромагнитное) состояние даже при нуле температур (ан-зац Бете). Авторы предположили, что упорядоченное состояние все же может при определенных условиях достигаться за счет альтернирования цепочки. При этом происходит удвоение ее периода — противоположно ориентированные магнитные атомы попарно сближаются и,
3
ВВЕДЕНИЕ 4
спариваясь, образуют димеры. Основное состояние димеров является синглетным и немагнитным. Поэтому такой переход характеризуется резким изотропным падением магнитной восприимчивости практически до нуля. Кроме того, разумеется, происходит удвоение периода кристаллической решетки вдоль направления цепочек (и, возможно, в других направлениях тоже). Такой эффект, являясь магнитным аналогом пайерлсовского фазового перехода в квазиодномерных проводниках, получил название спин-пайерлсовского перехода.
Впервые экспериментальные доказательства существования спин-пайерлсовского перехода были получены в 1975 году на сложных органометаллических соединениях (ТТГ-Си34С4(СГз)4, Тс = 12К и ТТГ-АиБ4СА{СТг)4, Тс = 2К). Однако эти соединения, в силу своей сложности, представляли не слишком удобный объект для исследований, как экспериментальных так и теоретических. Поэтому неудивительно, что сообщение о наблюдении спин-пайерлсовского перехода в относительно простом неорганическом соединении СиСеОз ([16], 1993, Тс = 14 К) сразу вызвало живейший интерес во всем мире. В короткий срок было опубликовано большое количество работ, в которых кристаллы СиСеОз изучались с помощью таких методик как измерение магнитной восприимчивости, рентгеновское и нейтронное рассеяние, ЭПР, и, несколько позже, комбинационное рассеяние света. Однако практически отсутствовали исследования оптических спектров пропускания и отражения, а в немногочисленных опубликованных работах оптические спектры снимались с недостаточой чуствительностью и разрешением для
ВВЕДЕНИЕ 5
обнаружения эффектов, вызванных переходом.
Через три года после обнаружения спин-пайерлсовского перехода в СиСеОз, характерные черты этого перехода обнаружили во втором неорганическом соединении аМ^аУгО* ([17], 1996, Тс = 35К). Первые же измерения ИК-спектров пропускания Ма^Об [18] (проведенные в ИСАН нашей группой) показали перспективность оптических методов в исследовании этого интересного соединения. К тому времени результаты исследования НаУгОз в печати практически отсутствовали.
Целью настоящей работы являлось исследование низкоразмерных магнитных соединений СиСеОз и а'-МаУгС^ методом фурье-спектро-скопии высокого разрешения в видимом и ИК-диапазоиах спектра в широком интервале температур (4-300К). При этом основной задачей был поиск изменений в оптических спектрах СиСеОз и а'ЧЧаУгОб, сопровождающих фазовый переход, и их интерпретация. По мере накопления экспериментальных данных о фазовом переходе в первоначально практически неисследованном соединении аМЧаУ205, происходил пересмотр представлений о нем и появление новых интерпретаций. В связи с этим возникали следующие задачи: определение группы симметрии кристаллической решетки а'-14аУгОз в высокотемпературной фазе; определение возможного способа упорядочения заряда в а'ЧЧаУгОб при фазовом переходе.
Диссертация построена следующим образом. Первая глава представляет собой литературный обзор, в котором рассмотрены теоретические положения, необходимые для анализа и интерпретации резуль-
- Київ+380960830922