Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации возбужденных атомов и молекул

Генерация аттосекундных импульсов при лазерной
ионизации возбужденных атомов и молекул
Содержание
Введение
1. Общая характеристика работы
2. Обзор литературы
Глава 1. Генерация аттосекундных импульсов при лазерной ионизации атома водорода
1.1. Постановка задачи
1.2. Численное моделирование процесса генерации аттосекундных импульсов
1.2.1. Описание алгоритма
1.2.2. Нахождение стационарных состояний
1.2.3. Диполыюе приближение
1.2.4. Результаты численного моделирования процесса генерации апосекундного импульса
1.2.5. Сравнение результатов двумерного и трехмерного моделирования
1.3. Асимптотическая теория (начальные 8-состояния)
1.3.1. Основные используемые уравнения и приближения
1.3.2. Эволюция электронной плотности в центре пакета
1.3.3. Форма электронного волнового пакета на больших временах
1.3.4. Генерация аттосекундных импульсов
1.4. Полная теория (произвольные начальные состояния атома)
1.4.1. Основные используемые приближения
1.4.2. Эволюция электронного волнового пакета
1.4.3. Генерация аттосекундных импульсов
1.5. Сравнение механизмов генерации одиночных аттосекундных импульсов на свободно-связанных и свободно-свободных переходах
1.6. Обсуждение результатов
1.7. Основные результаты и выводы
Глава 2. Генерация аттосекундных импульсов при лазерной
ионизации возбужденных молекул
2.1 Общая постановка задачи
2.2. Факторы, влияющие на эффективность генерации гармоник в молекулярных газах
2.2.1. Выстраивание молекул
2.2.2. Размеры и конфигурация молекул
2.2.3. Тип молекулярной орбитали
2.3. Генерация аттосекундных импульсов при колебательном возбуждении выстроенных молекул (основное электронное состояние)
2.4. Использование квантовой интерференции при колебательновращательном возбуждении молекул для управления спектром генерируемого аттосекундного импульса (основное электронное состояние)
2.4.1. Двумерный численный расчет
2.4.2. Аналитическое описание
2.4.3. Трехмерный численный расчет
2.5. Генерация аттосекундных импульсов при электронном возбуждении молекул
2.5.1. Колебательное возбуждение выстроенных молекул
2.5.2. Колебательно-вращательное возбуждение молекул
2.6. Компенсация влияния магнитного поля лазерного импульса за счет использования молекулярных структур
2.7. Основные результаты и выводы
Глава 3. Использование процесса генерации высоких гармоник и аттосекундных импульсов для сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга
3.1. Методы сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга
3.2. Использование процесса генерации высоких гармоник для зондирования долговременной динамики легких молекул
3.2.1. Схема моделируемого эксперимента и основные приближения
3.2.2. Двумерное моделирование
3.2.3. Ядерная динамика молекулярного иона П2Ч
3.2.4. Генерация высоких гармоник при ионизации иона Н2+ ф2+). Эффект ускоренной ионизации. Эффект деструктивной интерференции
3.2.5. Зондирование ядерной динамики иона Э2 . Определение моментов возрождений ядерного волнового пакета
-3-
3.2.6. Зондирование ядерной динамики иона Н2+
3.2.7. Обсуждение результатов
3.3. О возможности использования квантовой интерференции при генерации аттосекундных импульсов для зондирования молекулярной динамики
3.4. Основные результаты и выводы
Заключение Приложения
ПРИЛОЖЕНИЕ П.1.
Проблема кулоновской сингулярности при трехмерном численном моделировании ПРИЛОЖЕНИЕ П.2.
Метод динамической сетки для трехмерного численного моделирования ПРИЛОЖЕНИЕ П.З.
Расчет эволюции электронной плотности в центре волнового пакета ПРИЛОЖЕНИЕ П.4.
Вычисление интегралов /-М
Список работ, содержащих основные материалы диссертации
Литература
Введение
1. Общая характеристика работы
Последние несколько лет отмечены значительными успехами в создании источников световых импульсов субфемтосекундной длительности и в разработке методик их применения для зондирования и контроля сверхбыстрых процессов в веществе [1]. Достигнутый в этой области прогресс ознаменовал возникновение нового научного направления - аттосскупдной физики [2, 3], которое в настоящее время бурно развивается (1 ас = 10'18 с).
Данная работа посвящена детальному исследованию процесса генерации аттосекуидных всплесков излучения при взаимодействии мощных фемтосекундных лазерных импульсов с атомарными и молекулярными газами. При этом особое внимание в работе уделяется динамике электронных волновых пакетов в процессе их эволюции в континууме после вырывания из атома или молекулы под действием лазерного поля. Для атомарных газов исследуется влияние предварительного электронного возбуждения атомов на характеристики генерируемого излучения. Для молекулярных газов кроме электронного исследуется также влияние предварительного колебательно-вращательного возбуждения молекул. Полученные в работе результаты представляют интерес как с фундаментальной точки зрения, так и с точки зрения их использования для практических приложений.
Актуальность работы. Получение ультракоротких импульсов электромагнитного излучения является на протяжении многих лет одной из важнейших задач лазерной физики. Первые лазеры, созданные в начале 60-х г.г., обеспечивали длительности импульсов порядка десятков-сотен микросекунд. К настоящему времени для широко распространенных лазеров ближнего ИК и видимого диапазонов рекордные длительности импульсов составляют около 3.5-4 фемтосекунд [4, 5].
Одно из основных применений ультракоротких импульсов - исследование динамики быстропротекающих процессов в веществе. Обычно используемый для этого метод ритр-ргоЬе (накачка-зондирование) основан на проведении серии измерений, в каждом из которых система подвергается воздействию последовательности двух импульсов - возбуждающего и зондирующего. Импульс накачки играет роль спускового крючка, инициирующего исследуемый процесс, а зондирующий импульс, посылаемый с регулируемой временной задержкой, используется для измерения той или иной физической величины, характеризующей состояние исследуемого образца. Характерные времена колебаний атомов в молекулах изменяются от десятков
-5-
пикосекуіщ (тяжелые молекулы) до примерно 15 фс (легкие молекулы). Именно поэтому фемтосекундные лазеры стали мощным инструментом для исследования процессов в веществе, связанных с движением ядер. О важности таких исследовании свидетельствует присуждение в 1999 г. Нобелевской премии по химии Ахмеду Зивейлу за спектроскопию сверхвысокого временного разрешения и исследование динамики начальных стадий фотосинтеза [6]. ■
Поскольку электрон легче протона примерно в 2000 раз, характерные временные масштабы процессов, обусловленных движением электронов, на порядки величины меньше соответствующих времен для ядерной подсистемы. Это означает, что для зондирования электронной динамики методом ришр-ргоЬе требуется использование импульсов атгосекундной длительности. К настоящему моменту с помощью аттосекундных импульсов уже удалось прописать временной профиль осцилляций электрического поля лазерного импульса [7], измерить время Оже-процесса в атомах криптона [8], они уже нашли свое применение в аттосекундной туннельной спектроскопии [9].
Однако, в настоящее время эффективность генерации аттосекундных импульсов невысока, что накладывает существенные ограничения на области их возможного применения. Поэтому повышение эффективности генерации аттосекундного излучения является одной из актуальных в настоящее время задач. Также значительный интерес вызывают проблемы сокращения длительности аттосекундных импульсов и управления спектральным составом генерируемого излучения. Решению этих важных задач посвящены первые две главы данной работы.
Кроме непосредственного использования уже полученных аттосекундных импульсов для зондирования электронной динамики, сам процесс их генерации (а также процесс генерации высоких гармоник) представляет интерес с точки зрения сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга [10] (то есть зондирования ядерной динамики в молекулах со сверхвысоким временным разрешением), что обусловлено зависимостью характеристик излучения, генерируемого в молекулярных газах, от конфигурации молекул. Достигаемое при этом временное разрешение может приближаться к иороіу в 1 фс и даже превышать это значение, позволяя осуществлять мониторинг молекулярной динамики на аттосекундных временных масштабах, если это необходимо. Третья глава данной работы посвящена разработке новых методов сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга, основанных на процессе генерации аттосекундных импульсов или высоких гармоник оптического излучения в молекулярных газах.
-6-
Целью работы является:
- разработка методов аналитического описания и численного моделирования процесса генерации аттосскундных импульсов и высоких гармоник оптического излучения при ионизации атомов и молекул фемтосекундным лазерным импульсом;
- применение развитых методов и созданных программ для выявления оптимальных условий взаимодействия фемтосекундного лазерного импульса с ионизуемой частицей с точки зрения эффективности генерации и длительности аттосскундного импульса, а также управления спектральным составом генерируемого излучения;
-разработка на основе развитых аналитических и численных подходов новых методов зондирования ядерной динамики в молекулах со сверхвысоким временным разрешением.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, четырех приложений и списка литературы. Общий объем работы - 168 страниц, включая 58 рисунков. Список цитируемой литературы состоит из 162 наименований.
В первой главе детально исследуется процесс генерации аттосскундного всплеска излучения при ионизации атома водорода на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса в режиме подавления кулоновского барьера [11]. Рассматривается ионизация как из основного электронного состояния атома, так и из возбужденных. Данный режим существенно отличается от обычно рассматриваемого режима генерации высоких гармоник. В случае если пиковая интенсивность лазерного импульса намного превышает критическое значение, соответствующее возникновению надбарьерной ионизации, отрыв электрона может происходить за промежуток времени, существенно меньший по сравнению с периодом поля. Волновой пакет освободившихся электронов движется затем вне атома как единое целое и может, будучи ускоренным в электрическом поле лазерного импульса, возвратиться к родительскому иону и столкнуться с ним, вызвав одиночный всплеск излучения аттосскуцдной длительности [12]. При этом генерация высокочастотного излучения происходит не вследствие рекомбинации электрона и родительского иона, а за счет классического тормозного механизма. Данный механизм генерации аттосекундных импульсов до последнего времени оставался слабо исследованным.
В данной главе развиваются аналитические подходы к решению уравнения Шредингера для электрона, быстро вырываемого из атома лазерным полем [13]. При
-7-
этом используется приближение сильного поля [14], то есть пренебрегается влиянием поля иона на движение электрона в континууме. Также предполагается, что при отрыве не происходит искажения формы электронного волнового пакета. Сначала задача об эволюции волновых пакетов, соответствующих в начальный момент времени Б-состояниям атома водорода, решается в различных асимптотических приближениях. Находится эволюция электронной плотности в центре пакета и форма пакета на больших временах свободной диффузии. Кроме того, в асимптотическом приближении удается аналитически вычислить профиль атгосекундного импульса, генерируемого при столкновении электронного волнового пакета с ядром. Далее строится полная аналитическая теория, описывающая эволюцию волнового пакета из произвольного стациопарного состояния атома водорода на любом интервале времени. На основании полученных выражений для формы волнового пакета путем численного интегрирования рассчитываются профили аттосекундных импульсов, генерируемых при столкновении электрона с ядром.
Также в данной главе развивается численный подход к решению уравнения Шредингера, описывающий на единой основе все этапы электронной динамики: 1) ионизацию; 2) движение электронного волнового пакета под действием электрического поля лазерного импульса и кулоновского поля иона в континууме; 3) рассеяние волнового пакета на ионе, сопровождающееся генерацией высокочастотного излучения.
Па основе сравнения аналитических и численных моделей показано, что асимптотическая теория дает лишь качественное описание наблюдаемых эффектов, в то время как полная аналитическая теория дает не только качественное, но и хорошее количественное согласие с результатами трехмерного численного моделирования.
В рамках как аналитических подходов, так и численного моделирования продемонстрировано существенное повышение эффективности генерации (более, чем па 4 порядка по спектральной плотности мощности) [13, 15] и значительное сокращение длительности генерируемых аттосекундных импульсов (вплоть до значений порядка 10 ас) [16,17] при переходе от невозбужденного атома к возбужденному. Данный факт объясняется значительным уменьшением скорости расплывания электронного волнового пакета во время его эволюции в континууме вследствие значительно меньшей степени локализации волновой функции электрона, описывающей возбужденное состояние атома. Показано, что для каждой длины волны ионизующего лазерного излучения существует оптимальная степень начального возбуждения атома [13, 15, 16]. В данной главе проведено также исследование
-8-
физических ограничений, накладываемых на характеристики генерируемых аттосекундных импульсов, при использовании рассматриваемого механизма генерации, связанных с размерами электронного волнового пакета перед столкновением с родительским ядром, а также с влиянием магнитного поля лазерного импульса.
Кроме того, в дайной главе проведено сравнение исследуемого механизма с традиционным механизмом генерации высоких гармоник [18, 19] с точки зрения проблемы получения одиночного аттосекундного импульса. Показано, что использование первого из механизмов позволяет получать существенно болсс короткие аттосекундные всплески, при этом значения пиковой интенсивности и энергии, запасенной в аттосскундном импульсе, могут заметно превосходить таковые для второго из механизмов [20].
Во второй главе продолжается исследование механизма генерации аттосекундных всплесков излучения при ионизации газа на переднем фронте мощного лазерного импульса. В данной главе на примере иона Н2+ подробно исследуются молекулярные структуры, находящиеся в возбужденном электронном или колебательно-вращательном состоянии. При этом активно используются развитые в первой главе численные и аналитические подходы к описанию электронной динамики и процесса генерации аггосекуцдного импульса.
Сначала рассматривается колебательное возбуждение молекулы, ориентированной поперек электрического поля в лазерном импульсе. Показано, что существует оптимальное расстояние между ядрами, значительно превосходящее равновесное, при котором эффективность генерации аттосекундных импульсов может быть существенно выше, чем в случае невозбужденного атома [21,22]. Это обусловлено присутствием делокализованной компоненты в электронном волновом пакете неравновесных молекулярных состояний, благодаря чему увеличивается число частиц, участвующих в генерации тормозного излучения в процессе возвратных соударений ускоренных лазерным полем электронов с молекулярным остовом.
Далее задача ставится более широко и исследуется произвольная ориентация молекулы по отношению к лазерному полю. При этом продемонстрирована возможность управления спектром генерируемого одиночного аггосекуцдного импульса [17,23]. Как следует из численных расчетов, частотная перестройка аттосекундного излучения может осуществляться за счет использования интерференции волн де Бройля, исходящих при ионизации от разных ядер в молекуле. Для описания наблюдаемого эффекта на основе развитого в первой главе подхода
получены аналитические формулы, описывающие зависимость периода интерференционных структур, возникающих в электронном волновом пакете в результате ионизации молекулы, от ее конфигурации (межъядерного расстояния и угла ориентации). 11олученные выражения позволяют рассчитывать положение характерных особенностей в спектре генерируемого излучения в зависимости ог молекулярных параметров и хорошо согласуются с результатами численных расчетов.
В данной главе исследуется также наиболее общий случай - к колебательно-вращательному добавляется электронное возбуждение молекулы. В результате получено, что, независимо от межъядерного расстояния и ориентации молекулы, электронное возбуждение приводит к существенному повышению эффективности генерации аттосекундных импульсов [22], как это наблюдалось и в случае атома. При этом в спектре излучения пропадает ярко выраженная несущая частота, что связано с более сложным устройством начальной волновой функции возбужденного электронного состояния в молекуле по сравнению с основным.
Кроме этого, в данной главе продемонстрирована возможность компенсации негативного влияния магнитного поля ионизующего лазерного импульса на эффективность процесса генерации одиночного аттосекундного импульса за счет использования молекулярных структур в предварительно возбужденных электронных состояниях [17], ориентированных перпендикулярно электрическому ПОЛЮ ионизующего лазерного импульса.
Несмотря на то, что в данной и в первой главе исследуется механизм генерации аттосекундного импульса при ионизации атома или молекулы лазерным полем в режиме подавления кулоновского барьера, полученные выражения, описывающие динамику волнового пакета в континууме, с успехом могут быть использованы и для объяснения ряда эффектов, наблюдаемых при генерации высоких гармоник в молекулярных газах (то есть, когда реализуется туннельный режим ионизации [24-26]).
В третьей главе на основе численного моделирования процесса генерации высоких гармоник в двухъядерной молекуле и на основе результатов, полученных в предыдущей главе, исследуются возможности получения высокоточной информации о структуре молекулы и предлагаются новые методы осуществления сверхбыстрого молекулярного динамического имиджинга.
Первый из предлагаемых методов основан на измерении суммарной энергаи гармоник в определенном спектральном интервале [22]. В данной главе представлены результаты численного моделирования эксперимента по схеме «накачка-зондирование»
для молекул D2 и Н2 при использовании в качестве зондирующего импульса излучения Ti:Sa лазера длительностью 8 фс и пиковой интенсивностью 1014 Вт/см2. Для зондирования ядерной динамики предложено регистрировать интегральный сигнал гармоник в фиксированном спектральном интервале, сильно зависящий от межъядерного расстояния в молекуле, как функцию времени задержки между импульсом накачки и зондирующим. На основе численного моделирования показано, что данный метод позволяет зондировать долговременную колебательную ядерную динамику как в тяжелых, так и в легких молекулах с временным разрешением примерно в 1-2 фс [27]. Продемонстрирована возможность наблюдения дробных возрождений кратности до 1/5 и 1/10 для иона Ü2+ и кратности до 1/8 для иона Нг+. Особенностью предложенного метода является возможность проведения эксперимента по динамическому имиджингу без предварительного выстраивания молекул, что также продемонстрировано в ходе численных расчетов.
Второй предложенный в данной главе метод зондирования использует результаты, полученные в предыдущей главе. В основе метода лежит зависимость положения характерных особенностей в спектре аттосекундного всплеска излучения, генерируемого при ионизации молекулы в режиме подавления кулоновского барьера на фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса, от конфигурации молекулярной системы, обусловленная интерференцией волн де Бройля при ее ионизации. Показано, что данный метод, так же как и первый, подходит для зондирования долговременной колебательной ядерной динамики как в тяжелых, так и в легких молекулах. Кроме того, в силу своей специфики, он предоставляет возможность осуществления молекулярного динамического имиджинга с аттосекундным временным разрешением.
Научная новизна работы заключается в следующем:
1. Построена аналитическая теория, позволяющая описывать динамику свободных электронных волновых пакетов и процесс генерации одиночного аттосекундного импульса при ионизации атома в режиме подавления кулоновского барьера на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса.
2. Предложен метод управления спектральным составом генерируемого аттосекундного импульса, основанный на квантовой интерференции волн де Бройля при ионизации молекулы, находящейся в возбужденном колебательно-вращательном состоянии.
-11 -
3. Показано, что за счет использования предварительного электронного возбуждения атома или молекулы эффективность генерации атгосекундного импульса может быть существенно повышена, а длительность значительно сокращена.
4. Проведено теоретическое сравнение методов получения одиночного атгосекундного импульса, основанных на тормозном механизме излучения и на рскомбипации электрона с родительским ионом.
5. Предложен метод зондирования долговременной внутримолекулярной динамики, основанный на эффекте генерации высоких гармоник. Метод применим как к тяжелым, так и к легким молекулам, не требует их предварительного выстраивания и обладает временным разрешением в 1-2 фс.
6. Предложен метод мониторинга внутримолекулярной динамики с использованием процесса генерации атгосекундного импульса. Метод позволяет зондировать долговременную ядерную динамику как в тяжелых, гак и в легких молекулах с атгосекундным временным разрешением.
Практическая ценность. Предложены способы повышения эффективности генерации аттосекундиых импульсов и управления их характеристиками за счет оптимизации начального состояния атомов или молекул газа. Кроме того, в диссертации предложены новые методы зондирования ядерной динамики в молекулах со сверхвысоким временным разрешением.
На защиту выносятся следующие основные положения:
1. Использование предварительного электронного возбуждения атомов или молекул позволяет существенно повысить эффективность генерации и значительно сократить длительность аттосскундных импульсов, генерируемых при последующей ионизации газа на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса в режиме подавления кулоновского барьера.
2. Путем предварительного выстраивания и колебательного возбуждения молекул можно осуществлять управление спектральным составом атгосекундных импульсов, генерируемых при ионизации газа на переднем фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса, за счет использования интерференции волн де Бройля электронов, испускаемых от различных ядер в молекуле в процессе ее ионизации.
- 12-
3. Использование молекул, находящихся в возбужденном электронном состоянии и ориентированных перпендикулярно электрическому полю ионизующего лазерного импульса, позволяет компенсировать негативное влияние магнитного поля лазерного импульса на эффективность процесса генерации высокочастотного излучения при возвратном столкновении электрона с родительским ионом.
4. Зависимость эффективности генерации высоких гармоник и зависимость положения характерных особенностей в спектре генерируемого атгосекундного импульса от конфигурации молекулярной системы могут быть использованы для зондирования ядерной динамики в молекуле со сверхвысоким временным разрешением.
Достоверность полученных результатов подтверждается хорошим согласием аналитически полученных выводов с результатами численных расчетов и экспериментальными данными.
По первой главе - аттосекундные всплески излучения, рассчитанные по формулам, полученным в рамках развитой аналитической теории, хорошо согласуются с результатами численных расчетов как качественно (асимптотическая теория), так и количественно (полная теория). Наблюдаемое в теории повышение эффективности генерации высокочастотного излучения при переходе к возбужденным состояниям подтверждается экспериментальными данными.
По второй главе - аналитически предсказанные положения характерных особенностей в спектрах аггосекундных импульсов хорошо согласуются с результатами численного моделирования. Также наблюдается качественное согласие полученной зависимости эффективности генерации высокочастотного излучения от межъядерного расстояния в молекуле с экспериментальными данными.
По третьей главе - набшодается согласие спектров высоких гармоник, полученных в результате численного моделирования, с экспериментальными данными. Также имеется хорошее совпадение с экспериментом полученных результатов по зондированию ядерной динамики в молекулярном ионе Иг*’.
- 13-
Апробация работы. Основные результаты работы докладывались на 36 российских и международных физических конференциях, в том числе лично:
2003 г.: Н. Новгород (Россия), С.-Петербург (Россия), Саратов (Россия).
2004 г.: Н. Новгород (Россия).
2005 г.: Н. Новгород (Россия), Орфорд (Квебек, Канада).
2006 г.: Н. Новгород (Россия), Лондон (Великобритания), Саламанка (Испания), Москва (Россия).
2007 г.: Н. Новгород (Россия), Ираклион (Крит, Греция), Минск (Белоруссия) -приглашенный доклад.
2008 г.: Н. І Іовгород (Россия).
По теме диссертации опубликовано 46 работ, из которых 7 статей в реферируемых научных журналах и 39 публикаций (в том числе, 2 статьи) в сборниках трудов и тезисов докладов конференций.
- 14-