Содержание
Введение...........................................................................4
Глава 1. Взаимодействие интенсивного остросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения с прозрачными диэлектриками....................................9
1.1. Экспериментальное изучение самоканалирования (филаментации) и остаточных
микромодификаций в прозрачном твердотельном диэлектрике........................10
1.2. Теоретические модели взаимодействия фемтосекундного лазерного излучения с прозрачными твердотельными диэлектриками.....................................24
1.3. Запись микромодификаций в прозрачных диэлектриках.........................29
1.4. Генерация второй гармоники в условиях острой фокусировки и плазмообразования.ЗЗ
1.5. Модификация поляризации лазерного излучения в кубических кристаллах 38
1.6. Выводы по результатам главы 1.............................................43
Глава 2. Нелинейное пропускание прозрачных твердотельных диэлектриков остросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения видимого и ближнего ИК диапазонов........................................................................45
2.1. Экспериментальная система для измерения пропускания, спектров прошедшего
излучения и длин остаточных модификаций........................................46
2.2. Распространение лазерного излучения в условиях плазмообразования с использованием излучения второй гармоники хром-форстеритовой лазерной системы. 54
2.3. Эксперименты по распространению излучения в условиях плазмообразования с использованием основного излучения хром-форстсритовой лазерной системы.......65
2.4. Модель расчёта поглощения жестко сфокусированного фемтосекундного лазерного излучения в прозрачном диэлектрике...........................................72
2.5. Выводы но результатам главы 2.............................................87
Глава 3. ГВГ фемтосекундного лазерного излучения при острой фокусировке и образовании плазмы................................................................89
3.1. Экспериментальная система для измерения ГВГ в режиме плазмообразования 91
3.2. ГВГ в под- и надпороговом режиме плазмообразования в кристалле КЭР при острой фокусировке...........................................................94
3.3. ГВГ в под- и надпороговом режиме плазмообразования в кристалле ниобата лития.101
3.4. Зависимость эффективности ГВГ от положения фокуса в кристалле............105
3.5. Теоретический анализ процесса ГВГ в условия плазмообразования............108
3.6. Выводы по результатам главы 3............................................118
Глава 4. Изменение поляризации высокоинтенсивного фемтосекундного лазерного
излучения видимого диапазона при распространении в ВаР2..........................119
4.1. Схема эксперимента по поляризационным измерениям.........................120
2
4.2. Эксперименты по нелинейному вращению поляризации фемтосекундного лазерного излучения в режиме мягкой фокусировки..........................................122
4.3. Теоретические оценки для описания экспериментальных данных..................130
4.4. Эксперименты но нелинейному вращению поляризации фемтосекундного лазерного излучения в режиме острой фокусировки..........................................133
4.5. Выводы по результатам главы 4...............................................137
Заключение.........................................................................138
Благодарности......................................................................140
Литература.........................................................................141
3
Введение
Актуальность темы.
Процессы, происходящие в прозрачных твердотельных средах при воздействии на них низкоэнергетического (суб и микроджоульного уровня) остросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения с интенсивностью, превышающей порог плазмообразования конденсированного вещества (~ 10!3 Вт/см2), в настоящее время активно исследуются, как в плане фундаментальных исследований, так и для создания различных микроструктур в объёме материалов. Среди изучаемых физических процессов: формирование микроплазмы [1 -8], каналирование лазерного излучения в твердотельном веществе [9 - 31], наведение в твердых прозрачных материалах дефектов заданной
формы для использования в фотонике [32-34] и многое другое. Характерное время образования плазмы сопоставимо с длительностью сверхкороткого импульса. За это время происходят процессы многофотонного (МФП) и туннельного поглощения, ионизация и разогрев электронной подсистемы. В то же время кристаллическая решетка в процессе взаимодействия остается холодной и неподвижной. Наблюдаемые в объеме дефекты являются остаточными модификациями, образующимися через десятки пикосекунд после прохождения лазерного импульса в результате передачи энергии от нагретых электронов к атомам кристаллической решетки.
Работы по изучению процессов МФП, плазмообразования и формирования
остаточных модификаций в широкозонных диэлектриках проводятся различивши
научными группами [10,11,13,17,19,22,26,27,29,31,33]. Подавляющее число
опубликованных работ связано в той или иной степени с изучением процесса
формирования микромодификаций при острой фокусировке фемтосекундного лазерного
излучения в интересах записи информации. Основными материалами для них выступает
либо плавленый кварц, либо полимеры [32], то есть центросимметричные материалы.
Образование микромодификации производится, в основном, при многократном облучении
одной и той же области мишени. Это, в свою очередь, сопряжено с изменением начальных
условий процесса взаимодействия из-за известных проблем снижения порога
формирования микромодификаций (пробоя) в результате накопительного эффекта
дефектообразования [21]. В то же время ряд вопросов в проблеме взаимодействия
одиночного остросфокусированного высокоинтенсивного фемтосекундного лазерного
излучения с диэлектриками остаются открытыми. Неизученным является вопрос,
связанный с зависимостью процесса формирования плазмы от таких параметров
4
лазерного излучения как длина волны, длительность и энергия. Основной источник излучения, применяемый в подавляющем большинстве работ, это фемтосекундный титан-сапфировый лазер с длиной волны генерации порядка 0,8 мкм. Переход к использованию излучения ближнего инфракрасного диапазона (это может быть фемтосекундный хром-форстеритового лазера с длиной волны X-1,24 мкм) позволяет увеличить фотонность процесса поглощения, выйти на создание меньшего размера микромодификаций и, тем самым, реализовать условия, например, более плотной записи информации. Это относится к пороговым режимам формирования микромодификаций. Использование излучения второй гармоники в качестве источника видимого диапазона позволит провести сравнительные исследования особенностей нелинейных процессов взаимодействия от длины волны.
Открытым также остаётся вопрос о поведении нелинейно-оптических восприимчивостей при высоких значениях интенсивности лазерного излучения, в том числе и в режиме образования плазмы. Так, если обратиться к разложению поляризуемости среды Р по степеням напряжённости электрического поля Е, то прослеживается сильная зависимость от Е: Р = х(1)Е + х(2,Е‘Е + Х(3^‘Е'Н+..., где х<п) -тензор нелинейной восприимчивости среды п-го ранга. При высоких значениях интенсивности, приближающихся к интенсивности, соответствующей или превышающей режим плазмообразования, с одной стороны, последующие члены в разложении поляризуемости могут оказаться сравнимыми с первым [35], а с другой - образовавшаяся плазма может приводить к модификации самих значений компонент тензоров нелинейных восприимчивостей из-за возмущения электронной подсистемы. Таким образом, вопрос о возможной модификации нелинейных восприимчивостей является принципиальным с точки зрения изучения физики взаимодействия высокоинтенсивного лазерного излучения с веществом. Отметим, что использование фемтосекундного лазерного излучения в данном контексте является принципиальным, поскольку позволяет изучать процесс взаимодействия только с электронной подсистемой, так как времена передачи возбуждения отдельным атомам существенно превышают эту длительность лазерного импульса [21]. Именно электронная подсистема ответственна, в частности, за реализацию таких безынерционных нелинейно-оптических процессов как генерация гармоник.
Простейшим процессом, характеризующим нелинейность поляризуемости вещества по внешнему полю, является генерация второй гармоники ГВГ [36-40]. На процесс ГВГ может оказывать влияние образовавшаяся плазма. Это влияние, как уже сказано, может
5
быть связано с модификацией значений компонент тензоров линейных и нелинейных восприимчивостей, что естественно должно привести к изменению условий синхронизма и изменению эффективности ГВГ. Высокая же интенсивность может вызвать нелинейный набег фазы у распространяющегося излучения из-за процесса фазовой самомодуляции за счет нелинейного показателя преломления пг. Такой нелинейный набег фазы, связанный с кубической нелинейностью среды П2 ~ х » также будет оказывать влияние на условия генерации второй гармоники [41]. В свою очередь П2 также может модифицироваться при наличии плазмы. Следует отметить, что режим острой фокусировки отличается малой длиной, на которой развивается процесс фазовой самомодуляции - тем самым ограничиваются возможности перекачки энергии из-за генерации суперконтинуума [41]. Вопрос об эффективности ГВГ в режиме каналообразования (режим филаментации при острой фокусировке фемтосекундного лазерного излучения) и роли длины канала в этом процессе также является открытым.
Наличие двулучепреломления в нелинейно-оптических кристаллах позволяет использовать это явление для управления формой, направлением и числом образующихся каналов за счет изменения поляризации падающего излучения и, соответственно, перераспределения энергии в формирующихся световых пучках. Литературные данные по этой проблеме отсутствуют.
Вращение поляризации излучения в процессе нелинейного взаимодействия вида со = со -г- со — со на кубической нелинейности х(3), в результате которого появляется компонента излучения, имеющая ортогональную поляризацию, относится к одному из интересных и перспективных направлений поляризационной нелинейной оптики [42,43,44]. Практический интерес к такому процессу связан с тем, что интенсивность генерации ортогонально поляризованной компоненты излучения пропорциональна кубу интенсивности падающего излучения, в результате чего излучение с ортогональной поляризацией имеет существенно лучший временной и пространственный контраст, чем исходное высокоинтенсивное (~ 10,2Вт/см2) фемтосекундное лазерное излучение [45- 47]. При переходе большим значениям интенсивности (более 1013 Вт/см2) можно ожидать существенного влияния плазмы на процесс нелинейного вращения плоскости поляризации и генерации ортогонально поляризованного излучения. Интересно проследить в таком процессе возможное изменение кубической нелинейности и оценить анизотропию кристалла.
Таким образом, можно сформулировать основные цели работы.
6
Цели работы.
1. Создание экспериментальной установки для изучения нелинейных режимов взаимодействия остросфокусированного высокоинтенсивного фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК (1,24 мкм) и видимого (0,62 мкм) диапазонов микроджоульного уровня энергии с прозрачными твердотельными материалами.
2. Изучение нелинейного пропускания и модификации спектра высокоинтенсивного фемтосекундного лазерного излучения видимого и ближнего ИК диапазонов при распространении в кристаллах КОР, ГлМЬОз, ВаРг.
3. Исследование условий образования остаточных микромодификаций при взаимодействии низкоэнергетичного ос гросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения видимого и ближнего ИК диапазонов с прозрачными диэлектриками.
4. Экспериментальное изучение эффективности генерации второй гармоники в нелинейных кристаллах КОР и ЫМЬОз под действием остросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения видимого и ближнего ИК диапазонов в условиях плазмообразования.
5. Изучение особенностей нелинейного вращения плоскости поляризации фемтосекундного лазерного излучения видимого диапазона в кубическом кристалле Ва?2 в режиме плазмообразования.
Защищаемые положения.
1. В зависимости пропускания остросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК диапазона (X = 1,24 мкм) кристаллами КОР и Ы№Оз существует немонотонность.
2. Максимальная интенсивность остросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения в объёме кристаллов КЭР и ЫМЬОз зависит от длины волны и, в условиях
13 2 л
проведённых экспериментов, ограничена на уровне ~ 2*10 Вт/см (X = 0,62 мкм) и ~4-1013Вт/см2 (Х = 1,24мкм).
3. В кристалле ЫМЬОз в режиме острой фокусировки излучения фемтосекундного хром-форстеритового лазера наноджоульного уровня энергии возможно преобразование во вторую гармонику с эффективностью порядка 70%. Спад эффективности ГВГ при росте энергии излучения, связан с развитием процесса фазовой самомодуляции и плазмообразования.
4. Процесс нелинейного изменения состояния поляризации фемтосекундного лазерного излучения в кубическом кристалле Вар2 носит аномальный характер при
7
интенсивности фемтосекундного лазерного излучения видимого диапазона более 2,5 ТВт/см2.
Публикации по результатам исследований, выполненных в диссертационной работе.
Основные результаты исследований, представленных в диссертации, докладывались на следующих конференциях: 10,h International Conference NOLPC (Alushta, Ukraine, 2004), ICONO/LAT (Санкт-Петербург, Россия, 2005), CLEO (Germany, Munich, 2005), Демидовских чтениях (Москва, Россия, 2006), 10-ой Всероссийской научной школе-семинаре «Волны - 2006» (Звенигород, Россия, 2006), Laser Physics Workshop (Lausanne, Switzerland, 2006), ILLA-2006 (Smolyan, Bulgaria, 2006).
По теме диссертации опубликовано 4 работы в рецензируемых научных изданиях, 7 тезисов докладов и 2 статьи в трудах конференций.
8
Глава 1. Взаимодействие интенсивного остросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения с прозрачными диэлектриками
В первой главе проводится рассмотрение имеющихся в литературе результатов по взаимодействию мощного лазерного излучения с прозрачными диэлектриками, а тахже даётся мотивация выбранной темы исследований. Рассматриваемые работы можно разделить на несколько групп.
К первой группе относятся работы, касающиеся экспериментального изучения физических вопросов каналирования излучения, процесса разрушения структуры материала и остающихся после прохождения импульса остаточных модификаций [9-30].
Вторая группа работ связана с рассмотрением теоретических моделей взаимодействия интенсивного (всё в том же диапазоне интенсивностей 1012+1014 Вт/см2) фемтосекундного излучения с прозрачными диэлектриками - механизмы ионизации вещества, оптическою пробоя и филаментации [1-8].
Третья группа работ связана с практическим применением интенсивного фемтосекундного излучения для записи микро.модификаций в прозрачных средах. Эту группу работ можно разделить на несколько подгрупп, в зависимости от конкретного практического применения создаваемых микромодификаций. Основные применения - это трёхмерная запись информации - ЗЭ-память [64,65], создание волноводов для оптических коммуникаций [66-77], запись трёхмерных периодически упорядоченных структур из микромодификаций для создания фотонно-кристаллических устройств, применяемых в фотонике [78-80].
Далее, рассматривается генерация гармоник лазерного излучения в режиме острой фокусировки [48-51], а также генерация ортогонально поляризованного излучения в кристалле ВаГг. В этом случае преимуществом острой фокусировки является то, что при этом мы избегаем генерации суперконтинуума и можем изучать взаимодействие лазерного излучения с объёмом кристалла, избегая пробоя, и нелинейных эффектов на поверхности.
Рассмотрим теперь более подробно полученные в различных научных группах результаты, касающиеся проблем, рассматриваемых в данной диссертации.
9
1.1. Экспериментальное изучение самоканалирования (филаментации) и остаточных микромодификаций в прозрачном твердотельном диэлектрике.
Проанализируем вначале основные экспериментальные работы по самоканалированию фемтосекундных лазерных импульсов и созданию остаточных микромодификаций в объёме прозрачных твердотельных диэлектриков.
Как уже отмечаюсь, в подавляющем числе экспериментальных работ в качестве источника фемтосекундного лазерного излучения использовался титан-сапфировый лазер с характерными параметрами: длина волны ~ 800 нм, длительность импульса -100 фс, энергия от долей до сотен микроджоулей. Поэтому, если далее не указан тип лазерной системы, предполагается, что это титан-сапфировый лазер. Запись модификаций проводилась как в одиночном выстреле, так и в режиме многократного облучения одной точки. В качестве наиболее используемого материала для экспериментов выступает плавленый кварц, иногда рассматриваемый в сочетании с другими материалами.
Впервые детальное исследование самоканалирования в плавленом кварце в одиночном импульсе при мягкой фокусировке (линза с К = 80 мм), проведено в работе [9]. Авторы использовали одиночные импульсы с энергией до 2 мкДж, и оценили интенсивность излучения в филаменте ~1013 Вт/см2. Диаметр филамента в данной работе изменялся в пределах 10-40 мкм, длина достигала нескольких миллиметров, после его прохождения формировалась постоянная остаточная модификация. Спектр излучения, прошедшего образец длиной 10 мм, уширялся до видимого диапазона в коротковолновую область и, настолько же, в длинноволновую, то есть происходила генерация суперконтинуума. Таким образом, не очень жёстко фокусируя излучение, в данной работе продемонстрировано одновременное появление двух процессов - образование филамента и генерация суперконтинуума.
В работах [10-12] получен новый тип остаточной модификации в плавленом кварце, представляющий собой двулучепреломляющую область с аксиальной симметрией, толщиной несколько микрон и длиной в десятки микрон. Для получения таких модификаций использовалась уже более сильная фокусировка в объём мишени, объективом с числовой апертурой ЫА около 0,5. Напомним, что для плоской волны, фокусируемой тонкой линзой:
ЫА = п*ят0 ~ пБ/2Г, (1.1)
10
где 0 - половина угла раствора линзы, D - диаметр пятна падающего излучения (или апертуры линзы, если она меньше пятна излучения), f - фокусное расстояние линзы, п -показатель преломления среды [52]. Пластинку кварца перемещали перпендикулярно излучению, тем самым осуществляя запись длинных областей с изменённым показателем преломления - волноводов. Было обнаружено наличие двух порогов по падающей мощности импульса, при которых изменялись свойства микромодификации. При мощности выше 0,6 МВт, начинали образовываться модификации с изотропным возрастанием показателя преломления, в максимуме до Ап ~ (5±2)*10'3. Модификации были обратимыми и полностью исчезали при нагревании образца до 900 °С. Образование структур с такими свойствами продолжалось до второй пороговой мощности 1,9 МВт, близкой к критической мощности самофокусировки, при этом нелинейное поглощение падающего излучения повышалось от нуля до примерно 30%.
Выше второго порога образовывались микромодификации второго типа. В таких наведённых областях диаметром 3-4 мкм (6-7 мкм при использовании менее сильного объектива с NAH),25), возникало двулучепреломление. Нагрев материала до 900 °С в течение часа не приводил к их исчезновению. Изменение показателя преломления в такой модификации составляло 10'2. Поглощение фемтосекундного лазерного излучения возрастало линейно до 60% при мощности 7,8 МВт. С использованием сканирующего элекгронного микроскопа была детально исследована форма модификации второго типа. Было определено, что она состоит из двух существенно различающихся областей. Первая, каплеобразная область - диффузная, длиной до 20 мкм и примерно вдвое толще, чем вторая. Её происхождение связано с разрушением структуры материала вследствие ионизации при высокой интенсивности лазерного излучения в фокусе. За ней следует вторая - однородная область, длиной до 80 мкм (при мощности 8,4 МВт), существенно тоньше - как и в первом случае. При этом наведённое двулучепреломление наблюдалось в скрещенных поляризаторах только в первой зоне. В [11] проведён также численный расчёт, который показал, что форма остаточной модификации, измеренная с помощью сканирующего электронного микроскопа, очень хорошо повторяет форму области, где плотность электронов в результате всех видов ионизации достигла 3-1020 см'3.
В работах 113,14] фемтосекундное излучение титан-сапфирового лазера фокусировалось ещё более жестко, объективом с числовой апертурой NA = 0,65 в плавленый кварц, стекло и ниобат лития. Как и следовало ожидать, остаточные модификации стали более короткими, чем в работах [9-12]. В работе оценены
И
энергетические пороги каналирования: для плавленого кварца порог составил 0,33 мкДж, для стекла - 0,05 мкДж. Длины модификаций при максимальных энергиях импульса -20 мкДж достигали 50 мкм для плавленого кварца и 70 мкм для стекла, начало модификации находилось в точке фокуса объектива. Следует отметить, что в ниобате лития остаточные модификации наблюдались лишь при энергии импульса выше 63 мкДж. При этом их длина была крайне мала - от 5 мкм до 40 мкм при энергии 670 мкДж. В работе отмечается, что модификации представляют собой полости. Это подтверждается изображением такой полости, полученным с помощью атомно-силового микроскопа. Для больших энергий, в плавленом кварце, вместо полостей наблюдалось образование протяжённых микромодификации. Для совсем больших энергий, выше 50мкДж, в плавленом кварце на месте филаменгов остаются несколько полостей, которые соответствуют периодическому изменению диаметра плазменного канала. В стекле и ниобате лития такою поведения не наблюдалось. Для всех трёх материалов зависимость длины канала от энергии выходит на насыщение. Ещё большее изменение диаметра, приводящее к образованию двух светящихся филаментов на оси распространения излучения, разделённых темным промежутком сравнимой с филаментом длины, наблюдалось в работе [15] в условиях мягкой фокусировки.
В работе [16], экспериментально изучена зависимость размеров остаточных модификаций, являющихся следствием оптического пробоя, в плавленом кварце от длительности импульса, в диапазоне 150-500 фс. Диаметры и длины микромодификаций медленно уменьшались при увеличении длительности импульса, что объясняется уменьшением интенсивности при одинаковой энергии импульса. Таким образом, импульсы с большей длительностью лучше подходят для прецизионной записи модификаций нужного размера. Экспериментальный разброс значений длин и диаметров каналов был достаточно большим, в пределах 15% и авторы связывают это обстоятельство со статистическим характером оптического пробоя.
Как уже указано выше, существуют два отличающихся процесса - развитие филамента, как протяженной области с постоянной интенсивностью лазерного излучения, и оптический пробой, как катастрофическое (необратимое) повреждение материала мишени, вызванное лазерным полем [53]. Развитие какого-либо из них зависит от условий фокусировки. Обсудим вопрос об экспериментальном определении режимов формирования каналов и оптического пробоя. Критериев для определения существует несколько.
12
- Київ+380960830922