Термоиндуцированные механизмы записи динамических голограмм в гетерогенных средах

2
ОГЛАВЛЕНИЕ
ВВЕДЕНИЕ..........................................................3
ГЛАВА 1. ТЕРМОИНДУЦИРОВАННЫЕ МЕХАНИЗМЫ ЗАПИСИ
ДИНАМИЧЕСКИХ ГОЛОГРАММ........................................19
1.1. Методы и схемы исследования сред для динамической голографии...................................................19
1.1.1. Четырехволновое смешение излучения в среде с кубичной нелинейностью.............................................19
1.1.2. Динамические голограммы на отражающей поверхности .23
1.1.3. Четырехволновое смешение поверхностных электромагнитных
волн................................................25
1.1.4. Самовоздействие излучения..........................29
1.1.5. Эффективность записи динамических голограмм........37
1.2. Тепловая нелинейность однокомпонентных сред..............39
1.3. Термодиффузионный механизм нелинейности многокомпонентных сред.........................................................45
1.4. Термоиндуцированный фазовый переход полупроводник-металл... 58
1.4.1. Фазовый переход в диоксиде ванадия У02.............59
1.4.2. Оптические свойства пленок У02.....................61
1.4.3. Композитные среды с наночастицами диоксида ванадия.72
1.5. Рельефные динамические голограммы........................76
ГЛАВА 2. КОНЦЕНТРАЦИОННЫЕ МЕХАНИЗМЫ ТЕРМОИНДУЦИРОВАННОЙ
НЕЛИНЕЙНОСТИ МНОГОКОМПОНЕНТНЫХ СРЕД...........................87
2.1. Самовоздействие излучения в двухкомпонентной среде.......87
2.2. Кубичная нелинейность....................................90
2.3. Термодиффузионный механизм нелинейного поглощения двухкомпонентной среды.......................................96
2.3.1. Просветление среды гауссовым пучком излучения......96
2.3.2. Экспериментальное исследование просветления двухкомпонентной среды....................................99
3
2.3.3. Амплитудные динамические голограммы.................106
2.4. Термодиффузионная и электрострикционная нелинейности
в микрогетерогенной среде..................................109
2.4.1. Электрострикционная нелинейность....................110
2.4.2. Самовоздействие излучения в микрогетерогенной среде.111
2.4.3. Микрогетерогенная среда с электрострикционной и термодиффузионной нелинейностями..........................113
2.5. Термокапиллярная нелинейность пузырьковой жидкости.........115
ГЛАВА 3. НЕЛИНЕЙНЫЕ СРЕДЫ С ТЕРМОИНДУЦИРОВАННЫМ ФАЗОВЫМ
ПЕРЕХОДОМ.......................................................123
3.1. Фазовый переход полупроводник-металл в диоксиде ванадия....125
3.1.1. Экспериментальное исследование нелинейно-оптических
свойств окиснованадиевых пленок.......................126
3.2. Голографическая чувствительная пленок V02..................139
3.3. Нестационарные режимы нелинейного отражения ИК-излучения 145
3.4. Четырехволновое смешение поверхностных электромагнитных волн
на границе раздела двуокись ванадия-диэлектрик.............150
3.5. Фотоиндуцированное изменения оптических констант в халькогенидных стеклообразных полупроводниках.................159
ГЛАВА 4. ДИНАМИЧЕСКИЕ РЕЛЬЕФНЫЕ ГОЛОГРАММЫ..........................177
4.1. Рельефные голограммы в среде с фазовым переходом...........177
4.2. Экспериментальное исследование ОВФ ИК излучения в пленках атмосферного льда..............................................182
4.2.1. Схема экспериментальной установки.....................182
4.2.2. Механизм формирования рельефной пленки льда...........185
4.3. Термодеформационный механизм образования рельефа в тонких полимерных пленках.............................................202
4.4. Модель тонкослойной микропористой среды для рельефной динамической голографии........................................209
4
ГЛАВА 5. ФОТО- И ТЕРМОЭДС В ГЕТЕРОСТРУКТУРЕ
МЕТ АЛ Л-СЕГНЕТОЭЛ ЕКТРИК-МЕТАЛЛ..............................213
5.1. Механизмы фото- и термоэлектрического отклика
в пироэлектриках...........................................215
5.1.1. Пироэлектрический эффект............................215
5.1.2. Динамический пироотклик.............................216
5.1.3. Релаксационные токи.................................218
5.1.4. Фотогальванический эффект...........................227
5.2. Термостимулированная ЭДС в легированных кристаллах ниобата лития.........................................................230
5.2.1. Экспериментальная установка.........................233
5.2.2. Экспериментальное исследование термоэдс в кристаллах ниобата лития..............................................235
5.2.3. Электретная модель явления..........................237
5.3. Экспериментальное исследование фотоэдс...................247
5.4. Приемник излучения.......................................254
ГЛАВА 6. ХАРАКТЕРИСТИКИ ОВФ-ЗЕРКАЛ НА ОСНОВЕ СРЕД С ТЕПЛОВОЙ
НЕЛИНЕЙНОСТЬЮ.................................................258
6.1. Четырехволновое смешение излучения.......................258
6.2. ОВФ отражающей поверхностью..............................260
6.3. Влияние теплового самовоздействия излучения на характеристики ОВФ-зеркала...................................................262
ЗАКЛЮЧЕНИЕ........................................................268
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ..................................................271
5
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ ВР - вынужденное рассеяние
ВРМБ - вынужденное рассеяние Мандельштамма-Бриллюена
ГС - гетерогенная среда
ДГ - динамическая голограмма
ИК - инфракрасный
МГС - микрогетерогенная среда
МИС - многослойная интерференционная структура
нжк - нематический жидкий кристалл
ОВФ - обращение волнового фронта
ОВФ-П - обращение волнового фронта отражающей поверхностью ПЭВ - поверхностная электромагнитная волна ТДВР - термодиффузионное вынужденное рассеяние ТЛ - тепловая линза
ФИИОК - фотоиндуцированные изменения оптических констант ФП - фазовый переход
ФППМ - фазовый переход полупроводник-металл
ФТИРОС - фазово-трансформационный интерференционный реверсивный отражатель света хсп - халькогенидные стеклообразные полупроводники ЧВС - четырехволновое смешение излучения
7
временной структурой можно осуществить только методами нелинейной оптики.
Одним из первых экспериментально реализованных методов ОВФ излучения является ОВФ при вынужденном манделынтамм-бриллюэновском рассеянии (ВРМБ) [8]. Однако, из-за порогового характера процесса вынужденного рассеяния, этот метод пригоден лишь для ОВФ достаточно мощного импульсного излучения. Во-вторых, ОВФ при ВРМБ реализовано лишь в видимом и ближнем ИК диапазоне спектра. Распространение метода на средний ИК-диапазон, где существуют наиболее мощные и эффективные газовые лазеры (на молекулах СО, С02, Я/% ДЕ), наталкивается на ряд трудностей принципиального характера [8-11]. В связи с этим в ИК диапазоне значительно более широко распространен метод ОВФ при четырехволновом смешении (ЧВС) излучения [2-4].
В общем случае ЧВС - это нелинейный процесс, в котором взаимодействие трех волн в нелинейной среде приводит к генерации четвертой волны. Механизм образования этой волны с точки зрения динамической голографии выглядит следующим образом. Две волны - опорная Е\ и сигнальная (которую требуется обратить) - записывают в нелинейной среде динамическую решетку диэлектрической проницаемости (например, беи-*, где х(3) - нелинейная восприимчивость третьего порядка). Вторая опорная волна £2, распространяясь навстречу Е\ (фазовосопряженная с Е\), дифрагирует на этой решетке, генерируя обращенную волну Е4~(%®Е[Е2)Ез. Эффективность ЧВС излучения характеризуется коэффициентом отражения ЛрсНЕ}2/\Е2\2 и определяется величиной %(3). В случае нерезонансной нелинейности (для слабопоглощающих сред) чаще используют другой параметр п2={дп1д1), который связан с х(3): п2[см2/кВт]=(2к/п0)21О) ед. СГСЕ.
8
Динамическая голограмма может представлять собой решетку амплитудного френелевского коэффициента отражения р («поверхностную» голограмму). Соответствующий метод ОВФ излучения отражающей поверхностью (ОВФ-П) впервые предложен Б .Я. Зельдовичем с сотрудниками [8]. Особенность этого метода состоит в том, что здесь требуется только одна опорная волна Е0, которая записывает решетку 8р, интерферируя с сигнальной волной Е3 (8р~ЕоЕ}\ и одновременно дифрагирует на этой отражательной решетке. Фазовое сопряжение будет точным, если волновой фронт опорной волны совпадает с формой отражающей поверхности (которая может быть и неплоской). Главным отличием метода ОВФ-П является отсутствие условий синхронизма, ограничивающих эффективность ЧВС излучения в объемных средах. Это связано с тем, что динамические голограммы при ОВФ-П считываются лишь в тонком слое толщиной порядка или меньше длины волны падающего излучения. Поэтому, например, становится возможной реализация ОВФ сигнала с большим угловым поворотом. Во-вторых, частотный диапазон обращаемого излучения ограничен лишь временем инерционности механизма нелинейности. К преимуществам метода можно отнести и значительное уменьшение эффектов самовоз-действия, что особенно актуально для ОВФ непрерывного излучения.
Механизмы нелинейности сред, используемые для записи динамических голограмм, весьма разнообразны [8-12]. Наибольшие значениями %(3) обеспечивают резонансные нелинейности - насыщение поглощения в газах, насыщение межзонного перехода в полупроводниках [8-11]. Однако применение этих механизмов нелинейности ограничено узким спектральным диапазоном.
Свободным от этого недостатка и более перспективными с точки зрения ОВФ многочастотного излучения являются среды с тепловой нелинейностью. Механизмы этого типа обеспечивают достаточную высокую эф-
9
фективность нелинейного взаимодействия импульсного излучения в видимом и ИК-диапазонах спектра. Именно тепловая нелинейность была использована в первой экспериментальной работе по ЧВС излучения [13].
Физическая природа термоиндуцированного нелинейного отклика может быть различной. Наиболее универсальный нелинейный механизм, наблюдающийся в газах, жидкостях и твердых телах, основан на таком явлении как тепловое расширение среды. Величина коэффициента нелинейности определяется амплитудой температурной решетки 5Т для данной поглощенной интенсивности, и собственно нелинейным параметром (дп/дТ)р, где п - показатель преломления среды, р - давление. Параметр (дп/дТ) примерно одинаков для большинства органических жидкостей и составляет (4*7)10“4 К1, еще меньше в твердых телах - (1-гЗ)10‘4 К1 [11]. Рекордной величиной (дп/дТ) обладают нематические жидкие кристаллы (НЖК) -
2 у
вблизи фазового перехода (дп/дТ) может достигать 10’ К [18]. Однако для эффективной записи динамических голограмм излучением с интенсивностью в несколько мВт/см2 требуются среды с большей величиной коэффициента нелинейности.
Тенденция перехода к микрогетерогенным средам в направлении поиска больших нерезонансных нелинейностей прослеживается достаточно легко. Если в первых работах использовались нелинейные среды с типичной величиной я2~1 О*13 см2/Вт (например, молекулярная керровская нелинейность), то сейчас в микроэмульсиях экспериментально достигнуты величины пг~\(Г6 см2 /Вт (электрострикционная нелинейность) [9]. Многокомпонентные дисперсные среды (жидкофазные смеси, суспензии, эмульсии) характеризуются наличием целого ряда специфических механизмов нелинейности, которые отсутствуют в однокомпонентных средах. В частности, к ним относятся концентрационные нелинейности, обусловленные перераспределением компонент двухфазной среды в поле лазерно-
10
го излучения. При этом концентрационные потоки в среде могут вызываться различными механизмами взаимодействия излучения с веществом. К термоиндуцированным механизмам дрейфа частиц в неоднородном температурном поле относятся термодиффузия (термофорез) в газах, суспензиях, эффект Соре в жидкофазных бинарных смесях [19-24]. При этом термоиндуцированная нелинейность жидкофазной двухкомпонентной среды, как показано экспериментально в работах [21-24], может значительно превышать таковую для гомогенных сред.
Наиболее актуально исследование указанного класса сред, обладающих большой нерезонансной термоиндуцированной нелинейностью, для ИК-диапазона спектра, где отсутствуют эффективные фоточувствительные механизмы нелинейности, успешно «работающие» в видимой части спектра и источники когерентного излучения в котором обладают, как правило, сложным и нестабильным спектральным составом.
Целью настоящей диссертации является исследование термоиндуцированных механизмов нелинейности гетерогенных сред, пригодных для записи динамических голограмм низкоинтенсивным излучением в широком спектральном диапазоне.
Основные задачи диссертационной работы:
1. Исследование концентрационных механизмов тепловой нелинейности микрогетерогенных дисперсных сред с жидкой дисперсионной средой с целью определения эффективности записи фазовых и амплитудных голограмм, взаимного влияния электрострикционной и термодиффузионной нелинейностей.
2. Выявление взаимосвязи электрофизических и нелинейно-оптических свойств окиснованадиевых пленок в области термоиндуцированного фазового перехода полупроводник-металл (ФППМ) с целью определения ха-
11
рактеристик динамических голограмм в среднем ИК-диапазоне спектра, изучение возможностей их оптимизации, в том числе за счет использования различных методов - трехволнового смешения излучения на поверхности среды и ЧВС поверхностных электромагнитных волн (ПЭВ).
3. Исследование эффективности записи рельефных динамических голограмм на основе термоиндуцированного фазового перехода (плавления) в тонкослойной среде и реализация обращения волнового фронта излучения среднего ИК-диапазона спектра.
4. Определение вклада термоиндуцированной составляющей в квази-стационарный фототок в легированном железом кристалле ниобата лития с электродами из разных металлов с целью выявления влияния электродов на фотогальванические свойства приэлектродной области кристалла. Исследование зависимостей величины термоиндуцированной составляющей от концентрации легирующей примеси, температуры и геометрии кристалла.
5. Определение эффективности отражения, динамического диапазона и пространственно-частотных характеристик ОВФ-зеркал на основе сред с термоиндуцированной нелинейностью, а также диапазона технологического управления параметрами конкретных нелинейных сред.
Научная новизна работы заключается в следующем:
1. Проанализирован концентрационный механизм записи фазовых динамических голограмм в микрогетерогенной жидкофазной среде, включающий термодиффузионный и электрострикционный вклады, определена их роль в эффектах самовоздействия излучения.
2. Экспериментально реализован термодиффузионный механизм просветления суспензии поглощающих частиц, проанализирована эффектив-
12
ность записи амплитудных динамических голограмм в среде с различающимися коэффициентами поглощения компонент.
3. Экспериментально исследована эффективность записи динамических голограмм на поверхности пленок двуокиси ванадия в окрестности термоиндуцированного ФППМ в среднем ПК-диапазоне спектра, исследован диапазон технологического управления голографической чувствительностью данной среды.
4. Предложено использовать среды с термоиндуцированным ФППМ для реализации ОВФ при ЧВС поверхностных электромагнитных волн, рассмотрены эффекты самовоздействия поверхностных электромагнитных волн в таких средах.
5. Исследована эффективность записи рельефных динамических голограмм в среде с термоиндуцированным фазовым переходом (плавлением). Экспериментально продемонстрировано ОВФ многочастотного излучения СО-лазера на основе данного механизма в пленках атмосферного льда.
6. Показано, что возникающий под действием излучения квазистацио-нарный фототок в гетероструктуре металл - кристалл ниобата лития (1лМЪОз:Ре) - металл включает термостимулированную компоненту, величина которой пропорциональна температуре кристалла; обнаружена координатная зависимость фототока. Выявлена зависимость величины термостимулированной компоненты от геометрии образца и концентрации примеси.
7. Определены основные характеристики обращающих волновой фронт зеркал на основе сред с термоиндуцированной нелинейностью: эффективность нелинейного отражения, пространственно-временное разрешение, динамический диапазон; установлена их взаимосвязь и зависимость от физических параметров среды.
13
Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы опубликованы в отечественных и зарубежных журналах, монографии, материалах и трудах научных конференций и докладывались на VII и VIII Всесоюзных конференциях по взаимодействию оптического излучения с веществом (г. Ленинград, 1987, 1990 гг.); I Российской конференции по тепломассообмену (г. Москва, 1998); II Всесоюзной конференции «Обращение волнового фронта в нелинейных средах» (г. Минск, 1989 г.); V Всесоюзном семинаре «Фотофизика поверхности» (г. Ленинград, 1989); Международной конференции молодых ученых «Горячие электроны и коллективные явления в полупроводниках» (г. Вильнюс, 1990 г.); IV и VII Всероссийских школах - семинарах "Люминесценция и сопутствующие явления" (г. Иркутск, 1998, 2001 гг.); X и XI Международных Вавиловских конференциях по нелинейной оптике (г. Новосибирск, 1990, 1997 гг.); I и III Международных симпозиумах «Принципы и процессы создания неорганических материалов» (г. Хабаровск, 1998, 2006 гг.); 2-й и 3-й Международных конференциях молодых ученых и специалистов "Оптика-200 Iй, "Оптика-2003" (г. Санкт-Петербург, 2001, 2003 гг.); региональных научных конференциях «Физика: фундаментальные и прикладные исследования, образование» (г. Хабаровск, 1998 г.; г. Благовещенск, 2002 г.); Международной конференции «Кристаллы: рост, свойства, реальная структура, применение» (г. Александров, 2003 г.); Международной юбилейной конференции «Single crystals and their application in the XXI century-2004»(r. Александров, 2004 г.); VII Международной конференции «Опто-, наноэлектроника, нанотехнологии и микросистемы» (г. Ульяновск, 2005 г.); VII, XI и XII Международных симпозиумах «Оптика атмосферы и океана» (г. Томск, 2000, 2004, 2005 гг.); Международном оптическом конгрессе «Оптика XXI-век» (г. Санкт-Петербург, 2004 г.); I и IV Азиатско-тихоокеанских конференциях «Фундаментальные проблемы опто- и мик-
14
роэлектроники» (г. Владивосток, 2000 г.; г. Хабаровск, 2004 г.); Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике «1СОЫО/ЬАТ-2005» (г. Санкт-Петербург, 2005 г.).
ОСНОВНЫЕ ЗАЩИЩАЕМЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ
1. Концентрационный механизм нелинейности жидкофазной микроге-терогенной среды (суспензии, микроэмульсии) обусловлен термодиффузионным и электрострикционным эффектами, вклады которых для размера дисперсных микрочастиц в несколько десятков нм могут быть сравнимы по величине.
2. Термодиффузия в бинарной жидкофазной смеси с различающимися коэффициентами поглощения компонент обеспечивает эффективность записи амплитудных динамических голограмм, сравнимую с таковой для тепловой нелинейности однокомпонентных сред.
3. Окиснованадиевые пленки в области термоиндуцированного фазового перехода полупроводник-металл пригодны для реализации фазового сопряжения непрерывного излучения среднего ИК-диапазона в схеме обращения волнового фронта отражающей поверхностью. Величины эффективности и динамического диапазона нелинейного отражения могут целенаправленно изменяться в широких пределах (в десятки раз) в зависимости от технологических условий получения образцов. Использование четырехволнового смешения поверхностных электромагнитных волн в средах с фазовым переходом полупроводник-металл позволяет значительно увеличить эффективность взаимодействия излучения (по сравнению со случаем объемных волн) и добиться угловой селективности нелинейного отражения.
15
4. Механизм модуляции рельефа границы раздела сред на основе термоиндуцированного фазового перехода (плавления) обеспечивает эффективное (до 40 % для интегральной по спектру мощности) обращение волнового фронта низкоинтенсивного (несколько Вт/см2) многочастотного излучения ИК-диапазона спектра.
5. Квазистационарный фототок в легированных железом кристаллах 1лМЮ3 с двумя тонкопленочными электродами из различных металлов содержит, кроме фотогальванического тока, термостимулированную компоненту, величина которой пропорциональна температуре кристалла и зависит от концентрации примеси и геометрии образца.
6. Динамический диапазон, пространственно-временное разрешение и эффективность записи динамических голограмм в средах с тепловой нелинейностью являются взаимосвязанными характеристиками и определяются термодинамическими параметрами среды.
Практическая ценность результатов работы состоит в следующем:
Результаты исследования термоиндуцированных концентрационных нелинейностей позволяют существенно повысить точность известных нелинейно-оптических методов изучения свойств многокомпонентных сред (таких, как метод тепловой линзы, термодиффузионное вынужденное рассеяние излучения), а также развить новые (например, метод самомодуля-ции поглощения среды, амплитудной динамической голографии в поглощающих многокомпонентных смесях).
Предложены способы технологического управления нелинейнооптическими параметрами окиснованадиевых пленок, что значительно расширяет функциональные возможности нелинейно-оптических устройств на их основе.
16
Полученные в работе результаты исследования термоиндуцированных механизмов записи рельефных динамических голограмм могут быть использованы для разработки эффективных нелинейно-оптических методов исследования теплофизических параметров сред.
Экспериментально продемонстрировано использование структуры ме-талл-ниобат лития-металл для регистрации потоков излучения широкого спектрального диапазона в области инфранизких частот модуляции.
Прикладной характер имеют результаты исследования влияния теплового самовоздействия излучения на эффективность и качество фазового сопряжения при ЧВС излучения, предложена схема компенсации тепловой линзы, образованной опорными волнами в нелинейной среде.
Личный вклад автора. Автору принадлежит постановка конкретных экспериментальных и теоретических задач, разработка экспериментальных методик, интерпретация и обобщение экспериментальных и теоретических исследований, разработка основных защищаемых положений.
Структура и объем работы. Диссертационная работа состоит из введения, шести глав, заключения и списка литературы. Общий объем работы составляет 314 страниц, в том числе 96 рисунков и 8 таблиц. Список цитированной литературы содержит 384 библиографические ссылки, включая 58 публикаций автора по теме диссертации [39, 104-118, 120-124, 171-182, 202,203,235-240, 334-344,357-362].
В первой главе приведен обзор работ, посвященных исследованию термоиндуцированных механизмов записи динамических голограмм в различных средах. Рассмотрены концентрационные нелинейности дис-
17
персных гетерогенных сред, тепловые механизмы записи голограмм на .поверхности раздела сред.
Вторая глава содержит результаты теоретического и экспериментального исследования термодиффузионного механизма нелинейности двухкомпонентной жидкофазной среды. Рассмотрены эффекты образования тепловой линзы и термоиндуцированного изменения коэффициента поглощения среды. Проведен теоретический анализ термодиффузионного самовоздействия излучения в микрогетерогенной среде с учетом электрострикционной нелинейности. Описаны результаты экспериментального исследования термоиндуцированного просветления двухкомпонентных сред лазерным излучением. Проанализирована эффективность записи фазовых и амплитудных динамических голограмм в двухкомпонентных средах с термодиффузионным и электро-стрикционным откликом.
В третьей главе приведены результаты исследования эффективности записи динамических голограмм в пленках двуокиси ванадия излучением среднего ИК-диапазона. На основе полуфеноменологической модели среды с размытым фазовым переходом полупроводник-металл проанализирована чувствительность среды и диапазон технологического управления ее характеристиками. Рассмотрены возможности технологического и динамического управления голографической чувствительностью окиснованадиевых пленок.
В четвертой главе рассмотрены тепловые механизмы записи голограмм на основе модуляции рельефа поверхности раздела сред. Экспериментально исследовано ОВФ многочастотного ИК излучения в пленке атмосферного льда. Приведены результаты экспериментального исследования образования рельефа на поверхности тонкой полимерной пленки под действием падающего лазерного излучения.
18
В пятой главе приведены результаты экспериментального исследования фото- и термоэдс в сэндвичной гетероструктуре металл-ниобат лития-металл с целью выявления влияния электродов на фоторефрактивную чувствительность приэлектродной области кристалла. Исследован вклад в стационарный фототок термостимулированной составляющей в легированном кристалле ЫМЮз^е с двумя электродами из разнородных металлов.
В шестой главе рассмотрены характеристики ОВФ-зеркал, их взаимосвязь с параметрами среды. Изложены результаты экспериментов по ЧВС ИК-излучения в поглощающих жидкостях в условиях сильного теплового самовоздействия опорных волн.
19
ГЛАВА 1. ТЕРМОИНДУЦИРОВАННЫЕ МЕХАНИЗМЫ ЗАПИСИ ДИНАМИЧЕСКИХ ГОЛОГРАММ
В данной главе кратко описаны принципы динамической голографии, рассмотрены методы и схемы исследования нелинейных сред, а также приведен обзор работ, посвященных исследованию термоиндуцированных механизмов записи динамических голограмм.
1.1. Методы и схемы исследования нелинейных сред
Простейшая схема динамической голографии - двухволновая, в которой два когерентных пучка пересекаются в нелинейной среде [4]. Создаваемая ими интерференционная картина приводит к пространственной модуляции оптических констант среды, т. е. к записи голограммы, на которой эти пучки дифрагируют. Самодифракция пучков может приводить к изменению их амплитуд, т.е. к перекачке энергии между волнами. В стационарном случае это возможно, однако, только в средах с нелокальным откликом, в которых записанная решетка сдвинута относительно интерференционной картины [4]. Ниже рассмотрены основные методы исследования нелинейных сред с локальным откликом, к которым, как правило, относятся среды с тепловыми нелинейностями.
1.1.1. Четырехволновое смешение излучения в среде
с кубичной нелинейностью
Стандартная схема четырехволнового смешения (ЧВС) излучения приведена на рис. 1.1,а. В нелинейной среде распространяются две плоские
опорные волны Ех и Е2, точно встречные друг к другу (Е2~Е*, Е[ - вол-
20
на, комплексно сопряженная Ех). В случае появления сигнальной волны £3, когерентной с опорными волнами, интерференция волн приводит к возникновению в среде попутной (записываемой волнами Ех и Е3) и встречной (записываемой волнами Е3 и Е2) голографических решеток диэлектрической проницаемости. Рассеяние опорных волн на этих решетках дает обращенную (волну с комплексно сопряженным волновым фронтом) волну. Для определения эффективности нелинейного отражения рассмотрим описание процесса ЧВС в терминах нелинейной оптики (см., например, [8]).
В среде с кубичной нелинейностью нелинейная поляризация (ди-польный момент единицы объема) в присутствии внешнего поля записывается как:
Рил =Х0)ЕЕЕ*е~](0{. (1.1.1)
Здесь х(3) - кубичная восприимчивость среды (для простоты рассматриваем случай вырожденного ЧВС, когда частоты всех волн одинаковы). Выражение (1.1.1) содержит слагаемое, ответственное за излучение обращенной волны:
РА = 2гтЕ{Е2Е1(г)е-1ш. (1.1.2)
Используя стандартные для нелинейной оптики укороченные уравнения для медленной амплитуды Е4 поля обращенной волны Е4(г)ехр(1к4г-имеем в борновском приближении (£4«£3,£1(£2)[8]:
2г£(</£4 Д/г) = -(со2/с2)8лх(3)£,|£’2£'з •
(1.1.3)
21
Е,
►
I
Рис. 1.1. Схема ОВФ излучения:
а - ЧВС с независимыми накачками Е\ и £2» б - ЧВС с одной опорной волной £,, в - отражающей поверхностью (ОВФ-П)
22
Без потери общности все волны считаем плоскими, к4 = ~А3, | | = к.
Интегрируя, получаем для коэффициента нелинейного отражения
Rpc -fcfW (при £4(0) = 0):
^=|yl|2-/,/2> у = 8л2х(3) /(А.е1/2), (1.1.4)
где /| 2 - интенсивности опорных волн, I - длина нелинейного взаимодействия, X - длина волны излучения, s - диэлектрическая проницаемость среды.
В случае среды с линейным поглощением (коэффициент поглощения а = const) в выражение (1.1.3) добавляется член - 0,5a£4(z) и коэффициент отражения оказывается равным [8]:
R^ = /02|ylf exp(-a£)[(l - exp(-al))/alf. (1.1.5)
Здесь интенсивности опорных волн одинаковы /j = /2 = /0. Максимальная величина Rpc достигается при оптимальной толщине среды Lonm = a“11пЗ.
Часто используется схема ЧВС излучения, в которой вторая опорная волна получается отражением первой опорной волны Е\ от зеркала с ко-эффициентом отражения Л3 (Рис. 1.1,б). В этом случае аналогичный анализ дает для эффективности отражения (при EA{z-L) = 0):
Rpc = Io\yIoL\lR3 -exp(-ai)[(l-exp(-al))/alf. (1.1.6)
Здесь также существует оптимум по параметру odL, соответствующий 50% пропусканию образца - Lonm =0,7сГ1. При этом максимальный коэффициент отражения:
*r=Woa'')2A6. (1-1.7)
Приведенные выражения для коэффициента отражения верны в приближении заданных опорных волн и при Rpc «1. В случае больших
коэффициентов отражения (пренебрегая, по-прежнему, истощением нака-
23
чек) рассчитать эффективность ЧВС можно, используя пару связанных уравнений для Е^и ЕА [8].
1.1.2. Динамические голограммы на отражающей поверхности
При ЧВС излучения в средах с нелинейной восприимчивостью третьего порядка записываются обычно «толстые» (или объемные) голограммы. В ряде случаев, однако, предпочтительнее оказываются «тонкие» голограммы или поверхностные - в режиме отражения излучения [8]. В последнем случае динамическая голограмма представляет собой решетку амплитудного френелевского коэффициента отражения р (при условии, что оптические характеристики поверхности раздела двух сред могут изменяться под действием падающего излучения). Особенность этого метода состоит в том, что здесь требуется только одна опорная волна Е0, которая записывает решетку 5р, интерферируя с сигнальной волной Е3 (бр ~ Е0Е3), и одновременно дифрагирует на этой отражательной решетке. Фазовое сопряжение будет достигаться, если волновой фронт опорной волны совпадает с формой отражающей поверхности (которая может быть неплоской). Особенностью метода ОВФ-П является отсутствие условий синхронизма, ограничивающих эффективность ЧВС излучения в объемных средах. Это связано с тем, что динамические голограммы при ОВФ-П считываются лишь в тонком слое толщиной порядка или меньше длины волны падающего излучения. Поэтому, например, становится возможной реализация ОВФ сигнала с большим угловым поворотом. Во-вторых, частотный диапазон обращаемого излучения ограничен лишь временем инерционности механизма нелинейности. К преимуществам метода можно отнести и значительное уменьшение эффектов самовоздействия (что особенно актуально для ОВФ непрерывного излучения).
24
Механизмы "поверхностной" нелинейности могут быть различными, однако все их можно описать, используя зависимость комплексного
амплитудного коэффициента отражения от интенсивности 1(г) = \Е(г)\ падающего излучения [8]:
Р(/) = р(/0) + (др/д1)[1(г) (1.2.1)
где /0 - среднее значение интенсивности излучения,
р = Е0ТР(х,у)/ЕПАд(х,у), г- радиус вектор в плоскости раздела сред (*,.)'), Р = (3р/Э/) - коэффициент поверхностной нелинейности. Пусть на зеркально отражающую поверхность падают строго нормально плоская опорная волна £0ехр(-/Аг) и под углом 03 к нормали когерентная с ней слабая сигнальная волна Е3 (Рис. 1.1,в). В результате интерференции волн Е0 и Е3 коэффициент отражения окажется промодулированным:
рИ=Ро + р[^0£з*(г)ехр(- «V)+ЕоЕг (г)ехр(/Ьз)+|£'з|2]. (1.2.2)
Отраженное от поверхности поле в плоскости г - 0 имеет вид:
ЕотР 0) = Ро-Ео + (Ро + Э|^о12 )Ег И ехр(/А:3г) + р£02 £3 ехр(-/£3г). (1-2.3)
у
В (1.2.3) пренебрегаем слагаемыми, пропорциональными Е3. Результирующее поле состоит из зеркально отраженных опорной и сигнальной (второе слагаемое) волн, а также обращенной (по отношению к сигнальной) волны £4:
£4=Р|£0|2£3*ехр(-*3г)- (1-2.4)
Коэффициент отражения сигнала в обращенную волну (по интенсивности) равен:
^ = (/4//зНР|2'о. (1-2-5)
где /0- интенсивность опорной волны.
25
1.1.3. Четырехволновое смешение поверхностных электромагнитных волн
Поверхностными электромагнитными волнами, или поверхностными поляритонами, называются волны, распространяющиеся вдоль границы раздела двух разнородных сред и существующие одновременно в них обеих [25-28]. Поля, переносимые этими волнами, локализованы вблизи поверхности и затухают по обе стороны от нее. В отличие от объемных, чисто поперечных электромагнитных волн ПЭВ являются частично продольными волнами ТМ - типа. Электрический вектор Е имеет две составляющие (рис. 1.2а): Ех - вдоль волнового вектора ПЭВ к5 и Е2 - перпендикулярно поверхности; магнитный вектор Я перпендикулярен направлению распространения волны и лежит в плоскости поверхности. ПЭВ описываются обычными волновыми уравнениями со стандартными граничными условиями, но являются их особым решением. Распределение каждого из компонентов и электрического и магнитного полей на частоте © в плоской ПЭВ. бегущей вдоль оси х, имеет вид:
где 1/0 - амплитуда, к{ > 0 и к2 > 0 - коэффициенты затухания ПЭВ в средах 1 и 2; / - время. Знак "плюс” относится к среде 1 (г<0), "минус" - к среде 2 (г>0, рис. 1.26). Постоянная распространения ПЭВ к8 отличается от волнового числа света =©/с0, где с0 - скорость света в вакууме, и через диэлектрические проницаемости обеих сред зависит от частоты:
и = и0 ехр(±К! 2г)со8(©/ -к5х)
(1.3.1)
£ -I, е!£2
(1.3.2)
26
Важный параметр ПЭВ - толщина слоев /, 2 = 1/ к1>2, в которых переносится энергия волны по каждой из сред 1 и 2, также зависит от их диэлектрических проницаемостей и тем самым от частоты света:
Из формул (1.3.1-3) следует, что ПЭВ могут существовать и распространяться только вдоль границ раздела сред с диэлектрическими проницаемостями разных знаков. Если, например, в среде 1 > 0, то диэлектрическая
проницаемость среды 2 (ее действительная часть Яее2) должна быть отрицательной (б2 < 0, |е21 > ).
ПЭВ могут возбуждаться на поверхности металлов и легированных полупроводников с высокой концентрацией свободных носителей. Эти ПЭВ называют также поверхностными плазмон-поляритонами. поскольку отрицательный знак Лее здесь обусловлен доминирующим вкладом электронного газа (плазмы) в поляризуемость вещества. Например, в металле
ПЭВ затухают на глубине /2 = к2] ~с0/ сор ~ КГ6 см, совпадающей с глубиной скин-слоя 5 (то есть с глубиной проникновения в металл объемной волны), а в воздухе сосредоточены в слое
| ^ Л 4
= кр «8(сор/б)) ~ (10“ -10 )5~ 1-100 мкм в зависимости от частоты. Если основной вклад в потери вносит поглощение света в металле, то длина пробега Ь = с01{(у/2)"! и в средней ИК-области (А,~10 мкм) достигает нескольких см.
(1.3.3)
27
К
Рис. 1.2. Поверхностные электромагнитные волны: а - ориентация электрического и магнитного векторов в ПЭВ, бегущей вдоль поверхности в направлении оси х; б - распределение полей в ПЭВ в плоскости, перпендикулярной направлению распространения [26]
ПЭВ возбуждаются с помощью призм и резонансных дифракционных решеток. Ппростые и эффективные методы возбуждения ПЭВ разработаны относительно недавно. Тем не менее, ряд преимуществ использования данного метода уже продемонстрирован [28-31].
Вырожденное ЧВС ПЭВ впервые рассмотрено в [28], в [30-31] продемонстрировано увеличение эффективности нелинейного взаимодействия за счет участия ПЭВ.
28
Анализ ЧВС ПЭВ во многом аналогичен случаю объемных волн. В борновском приближении имеем для составляющей Е4% сопряженной волны следующее уравнение [28]:
<1Е42/их=:фЕ42*-к8"Е42, (1.3.4)
где Р = у|£1г|Е2г|, у- коэффициент нелинейности, к8 =к8'+]к8" - волновой вектор ПЭВ.
с
Решая (1.3.4), находим для Ярс:
4 = Ы2/\Е22\2 = Щ2К\2\Е22\2 ехр(-2 к5"1).
В [30] экспериментально и теоретически исследовано ОВФ объемных волн в схеме вырожденного ЧВС, где в качестве промежуточной стадии использовано ЧВС ПЭВ (см. рис. 1.3) в схеме Кретчмана. Там же было показано, что в случае использования тепловой нелинейности жидкого диэлектрика эффективность ОВФ излучения с участием ПЭВ отличается от случая объемных волн на множитель е2Г2 (где е2 - 0,2; Т характеризует
•у
усиление поля на границе и может достигать 10-10 ).
Для определения нелинейной поляризации использовалась эффективная амплитуда решетки диэлектрической проницаемости [30]:
5б2 (г, г)=(с1г2 /с1Т )5Г0(/, г).
Выражение для коэффициента нелинейного выражения в этом случае выглядит как [30]:
Яре = ((«>/4> уРРУ (<1г2/с1Т)(\-г)о1 /,//, где 1^12 - интенсивности опорных волн, г - коэффициент френелевского
29
отражения, ру и ср - удельные плотность и теплоемкость диэлектрика, со -
частота излучения, с - скорость света, Т - температура, £ - фактор усиления поля на границе раздела сред.
Описанные выше отличительные физические особенности ПЭВ (чисто электродинамическое по своей природе усиление светового поля на поверхности среды и значительная длина пробега) позволили разработать новые методики исследования лазерно-индуцированных физикохимических процессов на поверхности и нелинейных оптических явлений [27].
Рис. 1.3. ОВФ при ЧВС излучения с участием ПЭВ [30]
1.1.4. Самовоздействие излучения
Одним из нелинейно-оптических эффектов, проявляющимся в средах с кубичной нелинейностью, является самовоздействие излучения, заключающееся, в частности, в образовании ограниченным в поперечном сечении пучком самонаведенной линзы. В зависимости от знака нелинейности возникает самофокусировка или дефокусировка излучения. Помимо них