Преобразование частоты лазеров ИК-диапазона в тройных и смешанных нелинейных кристаллах

6
28
28
39
42
47
56
66
70
71
72
79
81
82
86
91
98
2
ОГЛАВЛЕНИЕ
Введение
Физические свойства исследуемых нелинейных кристаллов
Линейные оптические характеристики кристаллов Те, СсЮеА^, 2пСеР2, ТізАбЗєз . AgGaSe2, Оа8е и СсіЗе
Анализ возможностей модификации оптических характеристик
нелинейных кристаллов путем легирования
Линейные оптические характеристики новых нелинейных кристаллов Исследование и сравнительный анализ линейных оптических характеристик кристаллов ^Оа284,1л1п82 и ЬіІп8е2 Линейные оптические характеристики смешанных нелинейных
кристаллов AgInxGal.xSe2, С(1хЬ^і.хСа284 и AgGaGexS2(I+x)
Линейные оптические харакгеристики смешанных нелинейных
кристаллов А§Са(8еі.х8х)2, ЛgGa(Se1_xTex)2 и А§Са(81.хТех)2 Сравнительный анализ линейных оптических свойств традиционных и новых нелинейных кристаллов
Исследование нелинейных оптических харакгеристик кристаллов Нелинейные свойства новых нелинейных кристаллов Сравнительный анализ нелинейных свойств традиционных и новых нелинейных кристаллов Исследование лучевой стойкости кристаллов
Экспериментальное исследование зависимости лучевой стойкости кристаллов от параметров излучения накачки
Сравнительный анализ лучевой стойкости традиционных и новых
нелинейных кристаллов
Исследование теплопроводности кристаллов
Выводы по Главе 1
103
104
ИЗ
121
125
131
137
140
144
149
157
162
162
166
172
185
193
207
210
3
Условия фазового согласования для трехчастотных взаимодействий в нелинейных кристаллах
Сравнительный анализ условий фазового согласования для
трехчастотиых взаимодействий
Генерация второй гармоники
Генерация суммарных и разностных частот
Условия синхронизма для параметрической генерации света
Исследование угловых, температурных и спектральных ширин синхронизма
Исследование возможностей реализации условий некритичного фазового синхронизма в смешанных нелинейных кристаллах Условия группового согласования для трехчастотных взаимодействий фемтосекундных импульсов Генерация второй гармоники
Генерация разностных частот лазеров ближнего ИК-диапазона и параметрическая генерация Выводы по Главе 2
Моделирование и оценки 'эффективностей преобразователей частоты
Физические основы работы нелинейно-оптических преобразовал слей частоты
Анализ потенциальных эффективностей преобразователей частоты Оценки влияния теплового самовоздействия при ГВГ излучения С02-лазера
Моделирование генерации субмилл и метрового излучения путем вычитания частот линий излучения С02-лазеров
Моделирование параметрических генераторов с накачкой твердотельными лазерами 2-3 мкм диапазона Выводил по Главе 3
210
211
215
218
222
223
230
234
236
239
242
247
250
255
259
264
268
268
4
Экспериментальное исследование преобразователей частоты ИК- лазеров
Экспериментальное исследование генерации второй гармоники С02-лазеров в традиционных нелинейных кристаллах Генерация второй гармоники излучения С02-лазеров различного типа в кристалле ZnGeP2
Генерация второй гармоники С02-лазсра в кристалле GdGeAs2 Генерация второй гармоники в кристаллах Tl3AsSe3, Те, GaSe Преобразование частоты излучения С02-лазера в новых и новых смешанных нелинейных кристаллах Генерация второй гармоники в кристалле AgGaxlni_xSe2 Генерация второй гармоники в кристаллах HgGa2S4 и CdxHg|.xGa2S4 Генерация второй гармоники в кристалле LiInSe2 Генерация второй гармоники в кристалле AgGaGcS4 Генерация второй гармоники излучения ЫН3-лазера Преобразование частоты излучения лазеров на окиси углерода Каскадная генерация гармоник излучения ТЕЛ С02-лазеров Генерация суммарных и разностных частот излучения газовых ИК-лазеров
Генерация суммарных и разностных частот излучения С02- и Er3+:CaF2-, Er3+:YAG-лазеров
Преобразование частоты нетрадиционных полос излучения С02 лазера Выводы по Главе 4
Применения преобразователей частоты инфракрасных лазеров в устройствах прикладной оптики
Трассовый газоанализатор на основе непрерывных И К лазеров с преобразователями частоты
Результаты полевых испытаний измерительного комплекса дифференциального поглощения на основе С02- и СО-лазеров с
5
преобразователями частоты 277
5.3. Применение преобразователей частоты излучения для оптической
накачки OCS-лазера 290
5.4. Исследование возможностей повышения чувствительности регистрации лидарных сигналов путем ап-конверсии 293
5.5. Измерение содержания глюкозы с на длинах волн С02 лазера и его
второй гармоники 304
5.6. Применения в установке для лазерного термоядерного синтеза и 306
другие применения
Выводы по Главе 5 313
Заключение 314
Литература 319
Приложение 342
I
6
ВВЕДЕНИЕ
Актуальность темы. Для решения ряда научных и прикладных задач, связанных с резонансным воздействием лазерного излучения на вещество, таких как спектроскопия, дистанционное зондирование, разделение изотопов и т.д., необходим!,I перестраиваемые по частоте в различных спектральных диапазонах источники когерентного излучения. Одним из самых перспективных путей решения проблемы освоения новых спектральных участков яатяется применение такого результативного способа генерации когерентного излучения, как параметрическое преобразование частоты (ППЧ) излучения хорошо отработанных в техническом плане лазеров методами нелинейной кристаллооптики. За последние четыре десятилетия было выращено большое количество нелинейных кристаллов, которые использовались для эффективного ППЧ лазеров УФ, видимого и ближнего ИК-диапазона [1].
В средней ИК-области спектра сложилась иная ситуация. Генераторы второй (ГВГ) и высших гармоник, а также смесители частоты наиболее распространенных лазеров этого диапазона в настоящее время находятся лишь в стадии освоения коммерческого выпуска. Пристальное внимание уделяется созданию полностью твердотельных источников излучения с широким диапазоном перестройки частоты, а именно, параметрических генераторов света (ПГС) с накачкой твердотельными лазерами ближнего ИК-диапазона. Однако пока они нашли применение лишь в системах специального назначения и в лабораторных исследованиях. Особое место занимает разработка ПГС с накачкой излучением ЫсйУАв-лазера, поскольку открывается перспектива принципиального расширения функциональных возможностей многочисленных существующих бортовых систем на базе этого наиболее распространенного твердотельного лазера. Кроме того, при дополнительном использовании традиционных преобразователей частоты в коротковолновую область спектра открывается возможность создания источника излучения, перестраиваемого но частоте в диапазоне 0,2-14 мкм.
Важнейшим направлением развития лазерной техники последнего времени являются создание и исследование перестраиваемых источников излучения, имеющих предельно короткие длительности импульсов излучения и чрезвычайно
7
широкий, от долей до единиц микрометров, спектр излучения. Такие источники являются незаменимым средством исследования сверхбыстродействующих полупроводниковых элементов для систем оптической связи, базовыми компонентами лидаров-газоанализаторов нового поколения и т.д. Однако, энергия импульсов излучения среднего ИК-диапазона, полученных путем ППЧ существующих фемтосекундных лазеров ближнего ИК-диапазона (0,7-1,32 мкм), не превышает десятков наноджоулей. И, наконец, быстрое развитие твердотельных микрочипных лазеров ограничено применением в них лишь генераторов второй гармоники, в частности, отсутствуют смесители частоты микрочипных твердотельных и полупроводниковых лазеров.
Основные трудности решения упомянугых задач обусловлены недостатками используемых кристаллов. Работающие при криогенных температурах СсЮеАэг имеют высокие потери на длинах волн второй гармоники, а Те и 2пСеР2 - на длинах волн фундаментального излучения С02-лазера. Кристаллы ЛзАэБез и AgGaSe2 обладают неудовлетворительными тепловыми, а ваЗе - чрезвычайно низкими механическими свойствами. Отсюда, в частности, вытекают проблемы создания эффективных и надежных генераторов гармоник С02-лазеров. Существует ряд трудно преодолимых препятствий и при создании ПГС. Эффективные кристаллы среднего ИК-диапазона: Те, С<ЮеАз2, ZnGeP2, Т13А83е3, AgGaSe2 и ОаЗе имеют высокий уровень оптических потерь или непрозрачны в спектральной области 0,7-3 мкм, где работают твердотельные, в том числе фемтосекундные лазеры, а также наиболее мощные СаАэ-полупроводниковыс лазеры. Длинноволновая граница ПГС на основе кристаллов УФ, видимого и ближнего ИК-диапазона, типа КТР, КТА, ВВО и СЫЮ, имеющих высокую лучевую стойкость и хорошие нелинейные свойства, простирается лишь до 3-5 мкм. Немногие известные кристаллы прозрачные в видимом, ближнем и среднем ИК-диапазоне, такие как AgGaS2 и Ы1п32, имеют низкие нелинейные свойства по сравнению с кристаллами первой группы и малую лучевую стойкость по отношению к кристаллам второй 1рупны. Их недостаточное двулучепреломление не позволяет создать целый ряд преобразователей частоты, в частности, эффективные аи-конверторы излучения С02-лазеров в область спектральной чувствительности ФЭУ.
8
Таким образом, основным сдерживающим фактором в разработке целого ряда перспективных ППЧ является отсутствие нелинейных кристаллов, прозрачных в видимом, ближнем и среднем ИК-диапазоне, и одновременно обладающих рядом физических свойств: прежде всего, высокими нелинейными свойствами, лучевой стойкостью, достаточным для обеспечения выполнения условий фазового синхронизма двулучепреломлением, хорошими механическими свойствами и большой теплопроводностью. Для эффективного ППЧ сверхкоротких импульсов должны одновременно выполняться и условия группового синхронизма в направлении фазового синхронизма. Существенными являются оптическое качество, длина и апертура выращиваемых образцов монокристаллов. Усложнение состава кристаллов позволяет в широком диапазоне варьировать их физические свойства и в конечном итоге удовлетворять требованиям, предъявляемым к элементной базе нелинейной оптики. Вес вышесказанное стимулировало поиск и исследование новых нелинейных материалов среди тройных и смешанных соединений, наиболее подходящих для решения упомянутых задач.
Целью диссертационной работы являлись поиск новых нелинейных кристаллов, исследование их физических свойств и создание преобразователей частоты лазерного излучения с более высокой, по сравнению с известными кристаллами, эффективностью преобразования частоты в ИК-диапазоне, а также изучение возможностей их применения в лидарах дифференциального поглощения и других устройствах прикладной оптики.
Для достижения поставленной цели требовалось решить следующие задачи:
1. Исследовать линейные и нелинейные оптические свойства рассматриваемых кристаллов, условий фазового и группового согласования для взаимодействующих в них излучений, а также уровни и зависимости лучевой стойкости от параметров излучения накачки.
2. Провести модельное исследование процессов преобразования частоты и потенциальных возможностей преобразователей на основе новых нелинейных кристаллов с использованием созданного банка данных о физических свойствах, провести оптимизацию параметров нелинейных элементов с учетом характеристик излучения накачки.
9
3. Экспериментально исследовать преобразователи частоты: генераторы гармоник, суммарных и разностных частот лазеров среднего ИК-диапазона: C02-, СО-, Er:YAG-, Er.YSGG-, Nd:YAG- на основе тройных и смешанных нелинейных кристаллов.
4. Выяснить возможности и создать источник излучения с широким спектром излучения и высокой спектральной плотностью преобразованных по частоте линий излучения на основе одного перестраиваемого по частоте С02-лазера низкого давления, генерирующего в том числе, и на нетрадиционных переходах.
5. Исследовать возможности и разработать преобразователи частоты С02- и NH3-лазеров на основе кристалла CdGeAs2, имеющего предельно высокое значение коэффициента нелинейного качества среди известных кристаллов.
6. Разработать и апробировать преобразователи частоты в различных лидарных системах дифференциального поглощения на основе газовых лазеров и других устройствах прикладной оптики.
Методы исследования. Поставленные цели достигались путем использования экспериментальных методов исследования, включающих в себя измерение энергетических, пространственно-временных и спектральных характеристик преобразованного излучения. При теоретическом исследовании процессов параметрических преобразований частоты основным методом являлось численное моделирование. Наряду с этим в некоторых оправданных случаях использовались аналитические решения и оценочные расчеты.
Научная новизна работы заключается в следующем:
1. Рассчитано отношение смешения х в смешанных кристаллах AgGa,.xInxSe2 и CdxHg1.xGa2S4 и экспериментально реализовано условие некритичного фазового синхронизма для ГВГ всего спектра излучения С02-лазеров.
2. Показано, что изменением отношения смешения х в кристаллах твердых растворов можно регулировать условия выполнения группового синхронизма в направлении фазового.
3. Предложен способ повышения нелинейного коэффициента качества и расширения диапазона прозрачности смешанных анизотропных нелинейных кристаллов по сравнению с исходными кристаллами HgGa2S4 и CdGa2S4.
10
4. Показана идентичность желтой и оранжевой фаз кристалла Н^Са284.
5. Определены нелинейные кристаллы Н§Са284, С(1х^1.хОа284, А§СаОех82(|+Х) Шп52, и Ы1п8е2, позволяющие решить задачу создания более эффективных преобразователей частоты в пределах среднего ИК-диапазона.
6. Впервые составлен банк данных о линейных и нелинейных оптических свойствах этих кристаллов и разработан пакет' программ для расчета характеристик преобразователей частоты.
7. Исследована структура спектров поглощения смешанных кристаллов AgGal.xInxSc2 и С<и^1.хОа284.
8. Определены условия и ширины фазового синхронизма для генерации второй гармоники, суммарных и разносгных частот и параметрической суперлюминесценции в кристаллах Г^ва^, Сс^^ьхСа^, А§ОаОех82(1+х)>Ы1п82, и Ы1п8е2.
9. Экспериментально установлено превышение порога поверхностного разрушения исследованных нелинейных кристаллов над известными кристаллами среднего ИК-диапазона: СсЮеА$2, гпОеР2, AgGaSe2, С(18е, Оа8е и А§зА$83.
10. Впервые реализована излучения ГВГ С02-лазера в кристаллах
СсУ^1.хСа284, AgGaGexS2(l+X)И Ы1п8е2 и СО-лазера в 1л1п82.
11. Установлено, что 1Л1п8г являются единственными кристаллами, обеспечивающими выполнение условий группового синхронизма в направлении фазового для ГВГ излучения лазёров 3 мкм диапазона.
12. Экспериментально продемонстрировано превосходство по эффективности ГВГ С02-лазеров смешанных нелинейных кристаллов AgGao,6Іno.4Se2 над кристаллами ZnGc?21 являющимися эталонными.
Достоверность результатов, выводов и положений диссертационной работы обеспечивается:
- комплексностью проведенных модельных и экспериментальных исследований физических свойств кристаллов и параметров преобразователей частоты на их основе; высокой, в пределах ^ ±7,4%, воспроизводимостью результатов в различных экспериментальных ситуациях, например, в Институте лазерной физики СО РАН и Харбинском технологическом университете, г. Харбин, КНР;
11
- последующим использованием полученных результатов при разработке устройств прикладной оптики, параметры которых контролировались в реальных экспериментах и соответствовали данным, полученным с помощью других технических средств. Например, уровень содержания СО в атмосфере, измеренный трассовым газоанализатором с использованием преобразователей частоты, с точностью ±15% совпал с результатами параллельных измерений, проведенных измерителем на основе полупроводникового лазера; _
- удовлетворительным качественным и количественным согласием полученных данных с результатами, полученными независимо параллельно и впоследствии другими авторами.
Научная ценность работы заключается в том, что:
1. Созданный банк данных в совокупности с методикой оценки физических свойств нелинейных смешанных кристаллов являются теоретической базой для последующего исследования, как самих смешанных кристаллов, так и процессов трехчастотного взаимодействия в них.
2. Новый тип смешанных нелинейных кристаллов CdxHgj_xGa2S4 и AgGai.xInxSe2 позволяег подбором отношения смешения х при комнатной температуре обеспечить выполнение условий некритичного фазового синхронизма и регулировать условия выполнения группового синхронизма в направлении фазового.
3. Дисперсионные зависимости двухосных нелинейных кристаллов AgGaGexS2(i+X) имеют 3 изоточки, препятствующие характеризации стереографических проекций условий фазового синхронизма в соответствии с какой-либо известной классификацией, что побуждает к созданию новой более общей классификации.
4. Физическая идентичность желтой и оранжевой фаз кристаллов HgGa2S4 и совпадение знаков коэффициентов нелинейной восприимчивости (in и dj{j. позволили достигнуть эффективности ГВГ TEA ССЬ-лазера с длительностью импульса 30 не свыше 40%.
5. Методика оценки оптимальных параметров нелинейных элементов, учитывающая тепловое самовоздействие излучений накачки и второй гармоники, позволяет адекватно интерпрегировать экспериментальные факты по ГВГ излучения лазеров импульсно-периодического действия в нелинейных кристаллах различного
12
типа и определить границы применимости решений, не учитывающих тепловые эффекты.
6. Лучевая стойкость нелинейных кристаллов HgGa2S4, LiInSe2 AgGaGexS2(i+X)> AgGaj.xInxSe2 и CdxHg|.xGa2S4 имеет промежуточное значение между лучевой стойкостью полупроводниковых нелинейных кристаллов прозрачных в среднем ИК-диапазоне и лучевой стойкостью оксидных кристаллов прозрачных в видимом и ближнем ИК-диапазоне, что позволяет пересмотреть существующую классификацию нелинейных кристаллов по величине коэффициента нелинейного качества.
7. Двухосные нелинейные кристаллы AgGaGexS2(i+x) при отношении смешения х £ 6 превосходят но потенциальной эффективности преобразования частоты кристаллы среднего ИК-диаиазона, обладают достаточным двулучепреломлени-ем, что позволяет преобразовывать по частоте излучение Ti:sapphire и Cr:forsteritc лазеров с выполнение условий группового синхронизма.
Практическая значимость работы состоит в том, что:
1. Условия некритичного фазового синхронизма, реализованные в кристаллах AgGa|.xInxSe2 подбором отношения смешения обеспечили увеличение эффективности ГВГ С02-лазеров в 1,9 раза по отношению к исходному кристаллу AgGaSe2 и в 1,6 раза по отношению к широко используемому кристаллу ZnGeP2.
2. Оптимизация параметров нелинейных элементов из кристаллов ZnGeP2 и HgGa2S4, изготовленных для ГВГ' излучения ТЕЛ С02-лазеров и лазеров с модуляцией добротности, а также для каскадной ГЧГ излучения наносекундного лазера, позволила довести эффективность преобразования до уровня 10-50%, а Г'ВГ излучения наносекундного лазера свыше 50%.
3. Созданы генераторы второй гармоники С02-лазеров на основе кристаллов HgGa2S4 и Cd0.35Hgo.65Ga2S4, превосходящие в три раза по эффективности генераторы второй гармоники на ZnGeP2.
4. Создан банк данных о линейных и нелинейных оптических свойствах двухосных кристаллов LiinS2, LiInSe2 и AgGaGexS2(i+x), позволяющий оценить возможности преобразователей частоты фемтосекундных импульсов лазеров ближнего ИК-диапазона на их основе.
13
5. Предложен и реализован перестраиваемый в диапазоне 2-12 мкм, источник излучения на основе С02-лазера низкого давления, излучающего в основных, вторых секвенционных и 4,3 мкм полосах с набором преобразователей частоты: генераторов гармоник и комбинационных частот из кристаллов 2гЮеР2 с эффективностью преобразования до 10% и плотностью преобразованных линий излучения до 10'3 см'1.
6. Предложен и реализован комбинированный преобразователь частоты С02-лазера в область 5,85 мкм по схеме оптический трансформатор частоты ( КНз-лазер с оптической накачкой излучением С02-лазера) - удвоитель частоты излучения ЫНз-лазера из кристалла С<ЮеА$2 (77 К) с 5% эффективностью преобразования.
7. Реализован ап-конвертор излучения С02-лазера микросекундной длительности в область 0,967 мкм с эффективностью преобразования 2% и в область 2,3 мкм с максимальной эффективностью преобразования 12%.
8. Предложены оптическая схема и нелинейные элементы, позволяющие создать сверхширокодиапазонный 0,2-14,0 мкм источник излучения на базе распространенного Ы(1:УАО-лазера.
9. Продемонстрирована возможность применения генератора суммарных частот излучения двух С02-лазеров в составе лидаров дифференциального поглощения для определения фонового и надфонового содержания Ы20, а генератора второй гармоники - для определения СО в реальной атмосфере в условиях промышленных центров, сельской местности и высокогорья.
Использование и внедрение результатов работы.
Результаты диссертационной работы использованы при выполнении международных, государственных региональных научно-технических программ, ряда госбюджетных и хоздоговорных тем, а также зарубежных контрактов. Среди них следует отметить: ГНТП 16 ФЦНТП «Исследования и разработки по приоритетным направлениям развития науки и техники гражданского назначения на 2001 г.» Совершенствование методов и технических средств оптического мониторинга в задачах климата; Целевую комплексную программу сотрудничества АН СССР и Болгарской АН ЦКГ1 №1 «Создание методов оперативного контроля состояния окру-
14
жающей среды и научных основ природоохранительных мероприятий» этап «Разработка лазерных измерителей содержания малых газовых компонент атмосферы на основе перестраиваемых лазеров и преобразования частот на основе нелинейных кристаллов».
Среди хоздоговорных тем можно отметить оснащение преобразователями частоты исследовательских стендов ИОФ РАН, МИФИ, ИЭПХФ РАН и НПО «Астрофизика» (г. Москва), ИПФ РАН (г. Нижний Новгород), ИФ НАНБ (г. Минск) и лида-ров дифференциального поглощения «Резонанс», «Трал-3» ИОА СО РАН. В СКВ НП «Оптика» РАН (в настоящее время ИОМ СО РАН) была изготовлена малая серия блока преобразователя частоты лазеров «Спектр». Результаты исследований использовались в Сибирском физико-техническом институте при ТГУ (г.Томск) и в КубГУ (г.Краснодар) для совершенствования технологии выращивания кристаллов, а также Джилинским университетом (г. Чангчунь) и Харбинским технологическим университетом (г. Харбин), КНР. Результаты исследований использованы автором для чтения лекций студентам ТГУ и ТУСУР (г. Томск), вошли в монографии, посвященные прикладной нелинейной оптике.
Личный вклад автора. Диссертация является обобщением работ автора, выполненных в период с 1983 г. но настоящее время, по исследованию физических свойств ряда нелинейных кристаллов, процессов параметрического преобразования частоты в них и использования полученных результатов в прикладных устройствах, прежде всего предназначенных для решения задач атмосферной оптики. В исследованиях, представленных в диссертации, соискателю принадлежит постановка научных задач, выбор методов их решения, проведение расчетов и экспериментальных исследований, физическая интерпретация и анализ полученных результатов. Комплексный характер, широкий круг и аппаратурная сложность рассматриваемых и решаемых вопросов предопределили необходимость коллективной работы. Так, ряд экспериментальных исследований проводились на уникальных лабораторных стендах в различных физических центрах с участием разработчиков лазеров при непосредственном мегодическом руководстве соискателя. Значительная часть экспериментальных исследований проводилась совместно с д.ф.-м.н. Ю.М. Андреевым. Модельные исследования преобразователей сверхкоротких импульсов
15
проведены совместно с С.Г. Гречиным. Автор не занимался выращиванием кристаллов, поставлявшихся специалистами - технологами (В.Г. Воеводин, В.В. Вадиков). В период с 1986 по 1989 г. поддержку работам оказывал чл.-корр. РАН В.В. Зуев. В организации исследований всесторонняя помощь оказывалась научным консультантом профессором И.В. Самохваловым.
Основные защищаемые положения:
1. Подбором отношения смешения в нелинейных смешанных анизотропных кристаллах А£Оа|.х1пх8е2 и С<УН^1.хОа284 достижимо повышение эффективности преобразования частоты по отношению к исходным кристаллам за счет реализации перестраиваемого по частоте скалярного некритичного синхронизма и возрастания эффективного коэффициента нелинейного качества.
2. В кристаллах ^Оа284 желтая и оранжевая фазы являются физически идентичными, различие в цвете обусловлено точечными дефектами оранжевой фазы, а коэффициенты квадратичной нелинейной восприимчивости и й36 имеют одинаковый знак.
3. Совместная оптимизация параметров нелинейно-оптических элементов из 1-^Са284 и 7пОеР2 и излучения накачки позволяют достигать в тонких кристаллах длиной от 2 до 7 мм эффективностей преобразования в десятки процентов
4. Пороги поверхностного разрушения нелинейных кристаллов 1л1п82, 1Лп8е2> Н§Оа284, Сс1х^1.хОа284 и А§СаСех82(Н.Х) под действием одиночного импульса С02-лазера длительностью 30 не в 1,6-2,3 раза превышают соответствующие значения для известных кристаллов СсЮеАвг, ZnGe?2y А§Са8е2, Сб8е, ва8е AgзAsSз< имеющих близкие значения порогов разрушения.
5. При комнатной температуре нелинейные кристаллы Г^ва^ и С(1хН§|.хОа284 имеют наивысшую среди известных кристаллов эффективность преобразования частоты в пределах среднего ИК-диапазона, в частности, эффективность генерации второй гдрмоники 9 мкм полосы излучения ТЕА С02-лазеров, превосходящую эффективность кристаллов 2гЮеР2 в 3 раза, а кристаллов AgGaSe2 - в 5,5 раз.
6. Нелинейные кристаллы 1л1п8с2 и AgGaGcxS2(^+X) при х = 6-9 по потенциальной эффективности прямого преобразования частоты фемтосекундных 'П^аррИие и
16
СгТог^егке лазеров в средний ИК-диапазон с выполнением условий группового синхронизма в направлении фазового синхронизма на порядок превосходят как апробированные новые кристаллы ЬНпБг, так и каскадные схемы преобразования.
Апробация работы. Результаты диссертационной работы докладывались на: Болгаро-Советском семинаре «Лазерные методы и средства измерения и контроля параметров окружающей среды». (София. 1985); 9-м Всесоюзном симпозиуме по лазерному и акустическому зондированию атмосферы (Томск, 1986); 8-м и 9-м Всесоюзных симпозиумах по распространению лазерного излучения в атмосфере (Томск, 1985,1987); 8-й Всесоюзной конференции «Применение лазеров в технологии и системах передачи и обработки информации» (Таллин, 1987); Международной конференции по «Лазерному и оптическому дистанционному зондированию» (Нос Фальмос, США, 1987); на 5-й и 9-й Международных конференциях «Оптика лазеров» (С-Петербург, 1987, 2003); Конференции «Успехи лазерных наук» (Ат-лантик сити, США, 1988); 3-й Международной конференции «Тенденции в квантовой электронике» (Будапешт, 1988); 3-й Национальной конференции и технической выставке с Международным участием «Лазеры и их применение (Лазеры-88)» (Болгария, Пловдив 1988); 13-й Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Минск, 1988); 5-й научной Ассамблее 1АМАР (Рединг, Великобритания, 1989); 6-м, 7-м, 8-м, 9-м, 10-м Международных симпозиумах «Оптика атмосферы и океана» (Томск, 1999, 2000, 2002, 2003 и Иркутск 2001); 10-м, 13-м, Международных симпозиумах «Молекулярная спектроскопия высокого разрешения» (Омск, 1991, Томск, 1999); 2-м и 3-м Международных симпозиумах «Контроль и реабилитация окружающей среды» (Томск, 2000, 2002); на 3-м, 4-м, 5-м и 6-м Международных Корейско-Российских симпозиумах «Корус» (Новосибирск, 1999, 2001, Томск 2000, 2002); 14-м Международном симпозиуме Аэросенс-2000 (Орландо, США, 2000); 12-й Международной конференции по тройным и многокомпонентным соединениям (Тайвань, 2000); 4-й, 5-й, 6-й Международных конференциях «Импульсные лазеры на переходах атомов и молекул» (Томск, 1999, 2001, 2003), 7-м Международном симпозиуме по лазерной метрологии (Новосибирск, 2002).
17
Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 148 печатных работах, 60 из которых приведены в конце автореферата, из них 40 статей опубликованы после внешнего рецензирования.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка литературы. В ней содержится 345 страниц текста, 164 рисунка, 34 таблицы и 263 литературных ссылок.
Во введении обоснованы актуальность темы диссертации и ее практическая значимость. Кратко проанализировано состояние научной проблемы, сформулированы цель и основные задачи исследований, указаны методы исследований, подчеркнута научная новизна, обоснована достоверность результатов, описаны использование и внедрение результатов исследований, личный вклад автора, сформулированы основные положения, выносимые на защиту.
В первой главе приводятся результаты исследования физических свойств новых 1л1п82, и1п$е2, Ь^Оа284 и новых смешанных кристаллов AgGaxIn|_xSe2, СбхН§|.хОа284 и AgGaGexS2(1+X), легированных кристаллов Оа8е:1п Кристаллы А§Сах1п1.х8е2, С(1х1^|.хОа284 AgGaGexS2(l+X) являются твердыми растворами тройных соединений AgGaSe2:AgInSe2, ^Оа284:СсЮа284 и AgGaS2:GeS2, соответственно, с различным отношением смешения х. Под «новыми» здесь и далее понимаются кристаллы, отсутствующие в [1].
В п. 1.1 проанализированы и уточнены физические свойства традиционных на сегодняшний день нелинейных кристаллов Те, Сс10еАь2, 2пОеР2, Т1зАз8ез, AgGaSe2, С(18е и Оа8е.
В п. 1.2 рассмотрены легированные кристаллы Оа8е:1п. Легирование кристаллов Са8е индием приводит к повышению спайности и увеличению значения коэффициента квадратичной нелинейной восприимчивости. Также возрастает микротвердость, а различие теплопроводности ортогонально и вдоль слоев уменьшается.
В п. 1.3 приведены результаты исследования линейных оптических свойств новых кристаллов. В исследованных кристаллах не обнаружено коротковолнового «плеча» поглощения и пиков поглощения, обусловленных дефектами. Исключение составляют лишь кристаллы ЛgGao>6Іno,4Se2, имеющие, как и исходные кристаллы А§Са8е2, слабый, зависящий от поляризации излучения, пик поглощения в районе
18
2,2 мкм. Существенная поляризационная зависимость коротковолнового края поглощения обнаружена лишь у кристаллов HgGa2S4. Методом угла наименьшего отклонения определены дисперсионные зависимости показателей преломления. Полученные данные аппроксимированы уравнениями Ссльмейера, и найдены соответствующие константы этих уравнений. Известное из научной литературы предположение о наличии двух фаз кристалла HgGa2S4, дисперсионные характеристики которых описываются различными уравнениями, опровергнуто по совокупности результатов исследований, представленных в данной главе, и экспериментальных результатов по ГВГ представленных в главе 4. В дисперсионных зависимостях двухосных кристаллов AgGaGeS4 выявлено наличие трех изоточек, в которых пх = пу, что приводит к неоднозначности определения оптической установки кристалла.
В п. 1.4 представлены результаты исследования нелинейных свойств новых кристаллов, которые определены путем сравнения с эффективностью ГВГ в ZnGeP2 излучения С02- или СО-лазера. Найдены существенные различия с известными литературными данными для коэффициентов квадратичной нелинейной восприимчивости кристаллов LiInS2. В пределах ошибок измерений данные по нелинейной восприимчивости других кристаллов соответствуют известным, а для смешанных кристаллов - результатам оценок методом среднего взвешенного с использованием значений нелинейных восприимчивостей исходных кристаллов.
В п. 1.5 описаны результаты экспериментальных исследований лучевой стойкости кристаллов, от величины которой зависит предельная эффективность ППЧ. Использовался TEA С02-лазер. работающий в ТЕМо0-моде, с высокостабильными выходными параметрами Лучевая стойкость нелинейных кристаллов определена в идентичных условиях эксперимента. Установлено, что пороги разрушения входных поверхностей известных кристаллов близки друг к другу, а лучевая стойкость новых кристаллов в 1,6-2,2 раза выше.
Результаты измерения теплопроводности, определяющей процессы образования термической линзы и последующего разрушения кристаллов представлены в п.
1.6. Для большинства новых кристаллов такие измерения осуществлены впервые. Несоответствие площадей сечения образцов со стандартной площадью измерителя учтено оценкой соотношения тепловых потоков через исследуемый образец и воз-
19
душную прослойку. Для дополнительного контроля точности измерений проведено измерение известной теплопроводности Теплопроводность Н§Са284,
С(1о.з5Н§о.б50а284, ЕЛВДег и А£СаСе84 составила 0,039± 0,004; 0,057±0,009; 0,014±0,002 и 0,009+0,001 Вт/см*К соответственно.
В заключение главы отмечено, что установленные физические свойства новых нелинейных кристаллов в принципе позволяют реализовать высокоэффективные преобразователи частоты как в среднем ИК-диапазонс, так и ПГС среднего ИК-диапазона с накачкой твердотельными, в том числе, Ш'.УАО-лазерами.
В главе 2 представлены результаты исследования условий фазового синхронизма для трехчастогых взаимодействий в новых нелинейных кристаллах, а также группового синхронизма в направлении фазового как необходимого условия эффективного 11ПЧ сверхкоротких импульсов.
В и. 2.1. проведен сравнительный анализ условий фазового согласования для трехчастотных взаимодействий, как в самом общем виде, так и для конкретных типов преобразования частоты. При этом использовались определенные в главе 1 константы уравнений Сельмейера. Приведены результаты расчетов угловых, спектральных и температурных ширин синхронизма. Наибольшее внимание уделено тем типам преобразования, которые либо не могут быть реализованы в известных нелинейных кристаллах, либо реализуются с неудовлетворительной для практических применений эффективностью. Показано, что по условиям синхронизма все новые кристаллы в отличие от известных кристаллов позволяют реатизовать параметрическое преобразование частоты в средний ИК-диапазон излучения твердотельных Ег- и По- и Ы<1:УАСт-лазеров, а также фемтосекундных ТпэаррЫге-, Спбэ^егйе- и полупроводниковых ОаАэ-лазеров. Наиболее интересная для прикладных применений часть среднего ИК-диапазона 1,2 - 14,0 мкм может быть перекрыта спектром излучения ПГС с накачкой Ш:УАО-лазером.
В и. 2.2 показано, что спекгральные, угловые и температурные ширины фазового синхронизма новых кристаллов являются некритическими и в совокупности с параметрами кристаллов, приведенными в главе 1, позволяют обеспечить высокие эксплуатационные харакгеристики ППЧ. В частности, внутренняя угловая ширина синхронизма для ГВГ в кристаллах ^Са284 нормированной длины 1 см но I типу
20
взаимодействий составляет ~ 0,2-0,5° при изменении длины волны накачки от 2-3 до 9,6 мкм. Для преобразования по второму типу взаимодействия она составляет 0,5-1,0° для длин волны накачки 3-7 мкм. Спектральная ширина синхронизма для тех же длин волн накачки составляет 0,1-1,4 и 0,01-0,8 мкм соответственно.
В п. 2.3. рассмотрены вопросы достижения некритичного фазового синхронизма. Все новые кристаллы, за исключением 1л1п82, позволяют также реализовать ГВГ излучения лазера на С02, являющегося самым мощным в среднем ИК-диапазоне. Варьирование отношения смешения х позволяет реализовать условия некритичного синхронизма для ГВГ всех линий излучения С02- и твердотельных гольмиевых и СпйхгЗДгКе- лазеров. Теоретически показано и экспериментально подтверждено (глава 4), что в смешанных кристаллах СсУ^.хСаА достигаются условия некритичного синхронизма. Результаты оценок условий фазового синхронизма для различных типов преобразователей представлены в графическом и табличном виде.
В п. 2.4. проведен анализ выполнения условий группового синхронизма в направлении фазового при параметрическом преобразовании частоты фемтосекундных лазеров, из которого следует, что известные и новые одноосные кристаллы имеют ограниченные возможности в этом плане. В изученных одноосных смешанных кристаллах условия группового синхронизма могут задаваться на стадии технологических процессов путем изменения отношения смешения. Двухосные кристаллы А§СаОех82(1+Х), Ы1п8е2 и 1л1п82, в свою очередь, имеют преимущества в этом плане. Демонстрируются возможности реализации в AgGaGeS4 широкого круга ПГТЧ фемтосекундных импульсов с длиной волны излучения 1,1-4 мкм в диапазон длин волн 1,2-12 мкм. ГВГ с корректным выполнением условия попутного синхронизма в этой плоскости реализуется для длин волн в диапазоне 4,1-4,26 мкм. В плоскости Х2 попутный синхронизм при накачке излучением с длиной волны 1,2-2,1 мкм реализуется для различных типов Г1Г1Ч в диапазоне 1,5-11,5 мкм.
При наличии фазового синхронизма в Ы1п8е2 для ГВГ в плоскосги ХУ в диапазоне 1,84-11,87 мкм, попутный фазовый синхронизм для эзГтипа взаимодействия реализуется в диапазоне 3,05-4,72 мкм. Показано также, что в исследованных двухосных кристаллах условия попутного синхронизма для конкретного ППЧ могут
21
быть реализованы и вне главных плоскостей. Широкий интервал значений пар углов 0 и ф, при которых выполняется условие попутного синхронизма, позволяет выбрать направление в объеме кристалла, в кагором значение нелинейной восприимчивости, а значит и эффективности преобразования, максимизируется. Основной особенностью кривых синхронизма для 1^Ип$2 в отличие от ЬПпБег является то, что кривые фазового синхронизма смещены в область болсс коротких, 1,57-8,50 мкм, длин волн, а попутный синхронизм при ППЧ лазеров ближнего ИК-диапазона выполняется и для даун-конверсии ТпваррЫге- лазера.
Показано также, исследуемые двухосные кристаллы позволяют осуществить ППЧ фемтосекундных импульсов с компрессией длительности.
В заключение главы делается вывод о перспективности создания на основе исследованных нелинейных кристаллов преобразователей частоты излучения фемтосекундных лазеров в средний ИК-диапазон.
В третьей главе приводятся результаты модельного исследования преобразователей частоты. В п. 3.1. рассмотрены физические принципы нелинейнооптического преобразования частот лазерного излучения.
В п. 3.2. оценены потенциальные эффективности преобразователей частоты на примере генерации второй гармоники. Расчеты эффективности преобразования проведены как в приближении заданного поля, так и путем численного решения укороченных уравнений. В последнем случае учтено истощение энергии волны накачки, поглощение, «снос» энергии накачки и второй гармоники, обусловленный двулучепреломлением. Реальный достижимый уровень эффективности ГВГ составляет более 40%. Рассчитаны зависимости эффективности преобразования от длины кристаллов с учетом их оптического качества.
В п. 3.3. кроме того, для случая ГВГ учтено тепловое самовоздействие излучений накачки и второй гармоники, приводящее к тепловой рефракции и нарушению фазового синхронизма. Численное моделирование проведено с учетом начальных и краевых условий для двух режимов накачки: моноимпульсного и импульснопериодического в предположении прямоугольной и гауссовой временной формы импульсов излучения и распределения интенсивности в поперечном сечении пучка без учета и с учетом процессов установления температурного поля в кристалле.
22
При расчете зависимости эффективности ГВГ в сечении кристалла в последовательные моменты времени определен процесс развития генерации и изменения эффективности. Пучки, распространяющиеся в кристалле, имеют многофокусную структуру. По мере нагрева кристалла фокус тепловой линзы для волн накачки и ВГ приближается из бесконечности к поверхности и далее продвигается в объем кристалла. Фокусы поочередно, сначала волны накачки, затем второй гармоники и т.д., пересекают заднюю грань кристалла. При превышении суммарной интенсивности волны накачки и второй гармоники порога поверхностных разрушений тепловая самофокусировка является дополнительным фактором, ограничивающим среднюю мощность накачки. При уменьшении частоты повторения импульсов, а значит и средней мощности накачки, фокус тепловой линзы располагается за пределами объема кристалла и интенсивность излучения на задней поверхности не превышает порога поверхностных повреждений. Но, в любом случае развитие тепловой самофокусировки приводит к снижению эффективности ГВГ, а также средней выходной мощности ВГ. Одним из путей решения этой проблемы является компенсация действия тепловой самофокусировки за счет углового поворота кристалла в направлении уменьшения расстройки по мерс его нагрева.
В п. 3.4. исследованы возможности генерации субмиллимстрового излучения путем вычитания частот двух линий излучения С02-лазеров. Рассмотрены кристаллы AgGaSe2, AgGao,6Іno,4Se2 и ХгЮеРг и схемы генерации прямой и обратной волны. Установлены коэффициенты дисперсионных уравнений этих кристаллов для дальней ИК-области спектра.
Далее в п. 3.5. с использованием разработанной методики решения системы укороченных уравнений, проанализирована параметрическая генерация света в одночастотном резонаторе с накачкой импульсами наносекундного диапазона. В качестве источников накачки рассмотрены твердотельные лазеры 2-3 мкм диапазона и Ыс1:УАО-лазер. Установлена интересная особенность реализации некритичного спектрального синхронизма, когда в кристалле Ь^Са284 появляется возможность одновременной генерации излучения в диапазоне 2,9-6,2 мкм, а в Zr\Ge?2 - 4,1-7,8 мкм. Рассчитаны зависимости эффективности ППЧ в ZnGe?2> AgGaSe2, Р^Са284 и оптимального коэффициента отражения выходного зеркала от энергетической
23
плотности накачки для различных значений параметра нестационарности. Установлено, что для каждого значения плотности энергии существует оптимальное значение длительности импульса накачки, обусловленное величиной порога возникновения ПГС. Для кристаллов AgGaSe2 и ZnOeP2 при накачке Но:YAG-лазером (Лр = 2,1 мкм) с плотностью энергии 0,5 Дж/см2, обеспечивающей отсутствие разрушения кристаллов, в режиме работы ПГС близком к вырожденному, оптимальным является значение параметра нестационарности у- 10'5.
По результатам расчетов сделан вывод о возможности создания наносекунд-ных ПГС с высокой (до десятков ватт) средней мощностью и однокаскадных ППЧ фемтосекундных лазеров в средний ИК-диапазон с выполнением условий ipynno-вого синхронизма в направлении фазовою.
В главе 4 приведены результаты экспериментального исследования процессов ППЧ на основе известных и новых нелинейных кристаллов. Генерация второй гармоники СЮ2-лазеров семи различных типов, а также СО- и ИНз-лазеров реализована в ZnGeP2, Те, CdGeAs2, Tl3AsSe3, AgGaSe2, GaSc, GaSe:In, LiInSe2, HgGa2S4, Cdo.35Hgo.65Ga2S4, AgGaxIni.xSe2(iipH x = 0,4 и 0,36) и AgGaGeS4.
В п. 4.1. описаны результаты многочисленных экспериментов по генерации второй гармоники в традиционных на сегодняшний день, но не на момент проведения исследований, кристаллах Те, CdGeAs2, Tl3AsSe3, AgGaSe2, GaSe и ZnGeP2. Эффективность ГВГ различных лазеров в перечисленных кристаллах не превзошла эффективности ГВГ на основе кристаллов ZnGeP2. Преимуществами последнего, несмотря на высокие оптические потери в области излучения твердотельных лазеров 2-3 мкм диапазона (> 0,1-1,0 см1) и (0,27-1,0 см'1) лазеров, являются высокие нелинейная восприимчивость (75 пм/В) и теплопроводность (0,36 Вт/(см-К)), а также, теплоемкость (0,463 Дж/(г-К)) и лучевая стойкость (60 МВт/см2 для импульсов TEA С02-лазера). Для ГВГ С02-лазеров экспериментально установленная температурная ширина синхронизма составляет примерно 50°, угловая - около 5° и спектральная - 3-5 см’.
Пункт 4.2. посвящен исследованию процессов преобразования частоты в новых и новых смешанных кристаллах LiInSe2, HgGa2S4, Cdo.35Hgo.65Ga2S4, AgGaxIni.xSe2 и AgGaGeS4. Во всех новых кристаллах ГВГ различных типов С02-
24
лазеров впервые осуществлена с эффективностью достаточной для ее количественного определения, а для кристаллов CdHgGa2S4 и AgGaGeS4 она является первым когда либо реализованным типом ППЧ.
В п. 4.3. описан смешанный вариант двухкаскадного преобразования частоты С02-лазеров. Роль первого каскада в нем выполняет молекулярный ЫНз-лазер с оптической накачкой излучением С02-лазера (так называемый оптический трансформатор частоты), а в качестве второго каскада ГВГ на основе кристалла CdGeAs2.
Преобразованию частоты излучения СО-лазеров посвящен п. 4.4. Реализован режим некритичного спектрального синхронизма с шириной синхронизма более 500 см-1. В преобразованном по частоте спектре лазера с модуляцией добротности, излучавшего на 90 линиях найдено 213 линий преобразованного по частоте излучения из-за одновременно идущих процессов генерации суммарных частот различных пар линий излучения накачки. При средней мощности накачки 81,25 мВт и частоте модуляции 75 Гц получено 2,45 мВт излучения на частоте второй гармоники. Ее максимальное значение составило 4 мВт при средней мощности накачки 194 мВт и частоте модуляции 89 Гц.
В п. 4.5. рассмотрена каскадная генерация четвертой гармоники TEA С02-лазера. Удвоение частоты излучения в обоих каскадах осуществлялось при выполнении условий синхронизма по I типу трехчастотных взаимодействий (ее —» о). Полученная квадратичная зависимость мощности ЧГ от мощности накачки указывает на отсугствие оптически наведенных неоднородностей, что позволяет повысить эффективность преобразования в качественном просветленном кристалле оптимизированной длины вплоть до 20%-го уровня.
В п. 4.6 приведены результаты по смешению частот различных лазеров. Использовалась квазиколлинеарная схема накачки для I типа трехчастотных взаимодействий. Выходная мощность излучения на суммарной частоте С02- и СО-лазсров с модуляцией добротности достигла 0,25 мВт, что более чем в 60 раз превысило результаты других авторов. Попытка создания многоволнового источника на основе электроионизационного лазера с одновременной генерацией находящихся в смеси в одном разрядном объеме молекул СО и С02 набора преобразователей частоты не дала высоких результатов. Реализованные эффективности ГВГ СО- и С02-молекул
25
не превысили 0,1%, а эффективность ГСЧ оказалась еще на порядок меньше вслед-
'у
ствие низкой (1-2 МВт/см ) пороговой интенсивности накачки, характерной для импульсов длительностью десятки микросекунд и неоднородности распределения интенсивности в пучке.
В п. 4.7. исследована генерация суммарных и разностных частот излучения твердотельных Ег3+:СаГ2- и Ег3+:УАО-лазеров и С02-лазера. Эффективность генераторов комбинационных частот на основе ZnGcP2 составила 1,5-2,0% при накачке Ег+:СаГ2-лазером и до 3% при накачке Ег3+:УАО-лазером. Эффективности ГРЧ и ГСЧ в кристалле Сс18е практически не отличались по величине и достигли 12%-го уровня от энергии эрбиевого лазера.
В п. 4. 8. рассмотрена ГВГ и смешение частоты С02-лазера с модуляцией добротности, работающего в основных, секвенционных 10° 1—10°0 и 00°2-10°1 и 4,3 мкм полосах излучения. Преобразование проведено при низкой средней мощности не превышающей 10 мВт и пиковой мощности 15-20 Вт линии Р(26) 4,3 мкм полосы излучения. Пиковая мощность наиболее мощной линии излучения Р(25) второй полосы секвенции при этом не превышает 60-80 Вт. Максимальная эффективность удвоения частоты получена при использовании просветленного кристалла ZnGeP2 длиной 7 мм. Внешняя эффективность ГВГ линии Р(26) составляет 8,4% по пиковой мощности, а внутренняя 10,1%. Амплитуда импульсов на суммарной частоте превысила амплитуду импульсов В Г в два раза. Таким образом, впервые показана и экспериментально подтверждена возможность создания на базе одного С02-лазера низкого давления и преобразователей частоты, включающих генераторы гармоник и комбинаторных частот, в том числе неосновных полос излучения, широкополосного источника излучения диапазона 2-12 мкм со спектральной плотностью преобразованных лилий вплоть до 10° см'1. В выводах на основании результатов экспериментальных исследований делается заключение о преимуществе кристаллов Н^аА и СёхН§1.хОа284 для ГВГ С02-лазеров и их потенциальной перспективности для ряда других типов преобразователей частоты, в часгности для Г1ГС с накачкой Ыс1:УАО-лазером и ап-конверторов излучения С02-лазеров.
В пятой главе представлены результаты по применению разработанных преобразователей частоты в составе различных прикладных устройств: в трассовых
26
измерителях газовых компонент атмосферы, реализующих метод дифференциального поглощения; в системах оптической накачки молекулярных газовых лазеров; в ап-конверторах излучения С02-лазеров в спектральную область чувствительности ФЭУ; в установке для управляемого лазерного термоядерного синтеза (ЛТС); в измерителях содержания растворенной в воде глюкозы и других устройствах.
В п. 5.1. исследованы возможности зондирования ряда газовых компонент атмосферы на длинах волн ВГ С02-лазеров, их суммарных и разностных частотах. С помощью предложенного источника излучения на основе одного С02-лазера, работающего и в нетрадиционных полосах, с комплектом преобразователей частоты реально измерение концентраций практически всех малых газовых составляющих атмосферы.
В п. 5.2. представлены результаты полевых испытаний разработанных газоанализаторов. Проведены измерения угарного газа на частоте ВГ линии 911(18), совпадающей с линией поглощения Я(2) основной полосы СО. При длине трассы 2 км точность измерений составила 4% от фоновой концентрации. Высокое содержание СО и большой коэффициент поглощения позволили произвести контроль содержания СО с использованием топографических целей в качестве отражателей. С02-лазер работал при этом в импульсно-периодическом режиме. Так же приводятся результаты измерения И20 на суммарных частотах. В число газов, зондируемых на длине волны ВГ линии 9Р(26), включены ОС8, а также N0.
В п. 5.3. рассмотрены возможности запуска лазера на молекулах ОСЭ со столкновительным возбуждением молекулами СО, в свою очередь накачиваемых излучением второй гармоники линии излучения С02-лазсра. Излучение на 4 длинах волн в районе 8,3 мкм наблюдается при пороге генерации 2 мДж. Энергия импульса генерируемого излучения составляет 0,25 мДж при стабильной работе.
Далее, в п. 5.4. описаны экспериментальные результаты исследования ап-конверсии излучения микросекундных импульсов С02-лазеров путем смешения с излучением Ыс1:УАО-лазеров. Импульсы такой длительности, обычно используются в лидарных системах. При этом, наибольшая эффективность составляет ~1% по пиковой мощности в устойчивом режиме и почти 2%, при появлении признаков разрушения кристалла. Достигнутый уровень эффективности преобразования дела-
27
ет целесообразным изучение применимости ап-конверторов и детекторов ближнего ИК-диаиазона в системах регистрации лидаров. Показано, что в случае применения лавинных диодов выигрыш в отношении сигнал/шум при ап-конверсии достигает 450-кратной величины по сравнению с прямым детектированием.
В п. 5.5 приводятся результаты измерения концентрации глюкозы, растворенной в воде методом ослабленного полного внутреннего отражения на длинах волн СОг-лазера и его второй гармоники.
В и. 5.6. приведены результаты исследования двухкаскадной генерации 4-й гармоники 2-нс импульсов установки для лазерного термоядерного синтеза ТИР-1. Исследована трансформация волнового фронта излучения накачки и фазового фронта волны второй гармоники, установлено отсутствие мелкомасштабной фокусировки излучения в кристалле.
28
1. ФИЗИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ИССЛЕДУЕМЫХ НЕЛИНЕЙНЫХ
КРИСТАЛЛОВ
1.1. ЛИНЕЙНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ XАРАКТЕРИСТИКИ НЕЛИНЕЙНЫХ КРИСТАЛЛОВ Те, CdGeAs2, ZnGeP2, Tl3AsSe3, AgGaSe2, GaSe и CdSe
Нелинейные кристаллы, используемые для преобразования частоты излучения лазеров должны обладать подходящими линейными оптическими свойствами fl, 2], т.е. быть прозрачными на длинах волн взаимодействующих излучений или иметь малые оптические потери. Двулучспреломление должно быть достаточно большим для выполнения условий синхронизма, но не настолько большим, чтобы проявилось влияние эффекта сноса излучений на уменьшение эффективности преобразований. Оно не должно сильно изменяться с температурой, а лучевая стойкость кристаллов должна быть максимально высокой. То же можно сказать о нелинейных свойствах, кроме того, для рассматриваемых преобразований частоты значение эффективной нелинейной восприимчивости не должно существенно уменьшаться в зависимости от условий (направления) синхронизма. Чрезвычайно важными являются тепловые и термооптические параметры и характеристики. Состояние технологии производства должно обеспечивать производство кристаллов достаточной (от 10 до 100 мм) длины и апертуры без микротрещин, включений, примесей и т.д. Механические свойства кристаллов, например микротвердость и физикохимические свойства, такие как, растворимость в воде и агрессивных средах, являются важными параметрами определяющими эксплуатационные характеристики преобразователей частоты на их основе.
Линейные свойства рассматриваемых нелинейных кристаллов среднего ИК-диапазона Те, CdGeAs2, ZnGeP2, Tl3AsSe3 t AgGaSe2, GaSe и CdSe достаточно неплохо описаны в научной литературе и представлены в систематизированном виде [1]. Однако, быстрый прогресс технологий их производства приводит к заметной динамике обшей картины спектров прозрачности, посгоянному уточнению параметров и характеристик, в связи, с чем имеет смысл привести последние данные но их параметрам. Кроме того, это необходимо сделать и в силу более четкого пред-
29
ставления о свойствах кристаллов, использованных в экспериментальных исследованиях или в модельных оценках.
Исследования линейных оптических свойств проводились нами с помощью прямых и косвенных методов измерений. При измерениях в ИК диапазоне предпочтение отдавалось первым. Спектры прозрачности в неполяризованном и поляризованном свете определялись с применением различных спектрофотометров и лазеров при различных температурах кристаллов: комнатной, криогенной и при нагревании до 400°С.
Доступные нам для исследования кристаллы Те имели невысокое оптическое качество (рис. 1.1), как и подавляющая часть исследованных другими авторами кристаллов [1].
Рис. 1.1. Спектральная зависимость пропускания монокристаллов Те (1) и ТЬАбЗсз (2)
толщиной 19 и 6 мм, соответственно.
Несмотря на самые высокие нелинейные, механические свойства и лучевую стойкость, порой сравнимую с лучевой стойкостью кристаллов ZnCJcP2, кристаллы Те нельзя рассматривать как перспективные для прикладной нелинейной оптики в силу следующих обстоятельств. У реальных кристаллов коротковолновая 1раница спектра прозрачности 3,8-32 мкм смещена в область ~4,5 мкм из-за несовершенства технологии их выращивания. Большинство эффективных лазеров работают вне этого диапазона. На длинах волн С02-лазера имеется пик двухфотонного поглощения, который вместе с заметными потерями на длинах волн второй гармоники ограничивает потенциальную эффективность ес генерации на уровне ~15% для излу-
зо
чения ТЕА-лазеров [79]. Преобразование спектра излучения ЫН3- и СЕ4-лазеров, реализуемое в кристаллах Те с высокой, до 60%, эффективностью [80] не представляет интереса для многих прикладных целей из-за бедных спектров излучения этих лазеров и необходимости криогенного охлаждения последнего.
Спектр прозрачности кристаллов СсЮсАЯг определяется типом проводимости и концентрацией свободных носителей, задающих в основном уровень оптических потерь. В большинстве случаев кристаллы имеют р-тип проводимости и невысокое оптическое качество. На момент проведения наших исследований в лучших образцах, используемых для изготовления нелинейных элементов, концентрация дырок составляла 0,8-2-1016 см'3 при температуре 300 К и менее 1012 см'3 при 80 К. [7, 11, 14, 85]. В первом случае, коэффициенты поглощения равнялись 0,2-0,3 и 1,5-1,8 см1 на длинах волн излучения СОг-лазера и его второй гармоники, соответственно. Исследование большого количества образцов показывает, что пики поглощения в районе 12,5 и 13,7 мкм являются фундаментальными и видимо, обусловлены трехфононными процессами [85]. В последнее время кристаллы СсЮеАэг вновь оказались в центре внимания исследователей [63-66]. Впечатляют последние достижения в области улучшения их спектральных характеристик (рис.1. 2.).
Рис. 1. 2. Спектральная зависимость коэффициентов поглощения СсЮеАэг при 300 К по ранним (сплошная) и новым (штриховая) данным [63], при 77 К по ранним (точки) и нашим (шгрих-пунктир) данным.
31
Кристаллы СсЮеА82 имеют второй по величине коэффициент нелинейного качества (в 6 раз выше, чем у 2пОеР2), прозрачны в области 2,4-18 мкм. Реальные образцы имеют заметные оптические потери на длинах волн излучения ОР'-лазера и второй гармоники излучения С02-лазсра (а не менее 0,32 см '1). Коэффициенты оптических потерь на длинах волн Ш7- и Ег31-лазеров, а также третьей гармоники излучения С02-лазера лежат в пределах 0,3-0,5 см"1, что ограничивает длину используемых кристаллов па уровне 1-1,5 см. При этом данный уровень потерь достигается только при охлаждении кристаллов до температуры 77 К и «вымораживании» свободных носителей. Лучевая стойкость на 15-20% ниже, чем у кристаллов 2пОеР2. Прежде всего, потенциальный интерес кристаллы СсЮеАвг могут представлять, как конкуренты кристаллов 2пСеР2 в удвоении частоты С02-лазеров, особенно после создания глубоких центров захвата свободных носителей путем легирования и перевода в режим работы при комнатной температу ре. Дисперсионные свойства этих кристаллов детально исследованы в работе [67].
Исследованный нами спектр прозрачности кристаллов ЛзАяБез приведен на рис. 1.1. , они прозрачны в диапазоне 1,3-17 мкм. Лучевая стойкость в среднем на 20% ниже, чем у 2пСеР2. Из-за повышенного уровня оптического поглощения в коротковолновой части спектра прозрачности их применение для создания высокоэффективных параметрических генераторов сомнительно, несмотря на отработанность технологии производства качественных кристаллов [68-72]. Для преобразований в диапазоне 2-15 мкм они могут быть одним из основных конкурентов кристаллам 2пСеР2 наряду с кристаллами СбСеАь2 и AgGaxInI_xSe2 особенно при использовании образцов большой длины [71-73].
У кристаллов AgGaSe2 диапазон прозрачности простирается от 0,73 до 17 мкм [74-75]. На рис. 1.3. приведены спектры пропускания кристалла А§Оа8е2 (сплошная линия) 10,5 мм и смешанного кристалла AgGao,6Іno,4Se2 для неполяризованиого излучения. Лучевая стойкость на 20-30% ниже, чем у кристаллов 2пОеР2. они имеют невысокие механические свойства. При появлении поверхностных разрушений даже небольших размеров растрескиваются по всей толще. Технология производства отрабогана идеально [76-78]. Мотуг быть альтернативой кристаллам
32
2пСсР2 при разработке всех типов преобразователей частоты с использованием длинных, вплоть до Ш см, образцов кристаллов.
Рис. 1. 3. Спектры пропускания (1,2) и коэффициенты поглощения (3,4) 8-мм кристалла AgGaSe2 (сплошная линия) 10,5 мм кристалла AgGao.6lno.4Sc2 (штриховая) для нсполяри-
зоваиного излучения.
Что же касается смешанного кристалла AgGao.6lno.4Se2. то его линейные оптические свойства будут описаны в п. 1. 3.
Кристаллы Оа8е имеют диапазон прозрачности 0,65-18 мкм [1, 83]. Коэффициент нелинейного качества в 4 раза ниже, чем у 2пОеР2. Считается, что в силу линейных и нелинейных оптических свойств, кристаллы ва8е превосходят все традиционные кристаллы по возможностям реализации разновидностей генераторов гармоник, комбинационных частот и параметрических генераторов света [82].
Типичные спекгры прозрачности имеющихся в нашем распоряжении кристаллов С(18е приведены на рис. 1. 4. Измеренные спектры прозрачности ОаЗе в среднем ИК и субмиллиметровом диапазонах спектра представлены на рис. 1. 5.
Спектр прозрачности кристаллов Оа8е в субмиллиметровом диапазоне оказался таким же непривлекательным, как и у кристаллов ЛзАвЗез. Прочие параметры и характеристики и этих кристаллов приведены также в таблице 1.1. Для преобразования частоты в ИК-диапазон могут быть задействованы неодимовый и даже рубиновый лазеры. При этом нет проблемы перекрытия спектром преобразованного излучения больших спектральных интервалов ближнего и среднего ИК-диапазонов.