ГЛАВА 2
МЕТОДЫ ОПРЕДЕЛЕНИЯ ТРАНСУРАНОВЫХ ЭЛЕМЕНТОВ
2.1. Разработка комплексной радиохимической методики определения ТУЭ в почвах, донных отложениях, воде, аэрозольных фильтрах и биологических объектах.
2.1.1. Радиохимическая методика совместного определения продуктов деления, плутония, америция и кюрия в объектах окружающей среды.
Специфика чернобыльских выпадений радионуклидов 90Sr, 95Zr, 144Ce, 147Pm, 154,155Eu, 238-242Pu, 241,243Am и 242-244Cm заключается в том, что эти радионуклиды находились в составе топливной компоненты, то есть в диспергированном облученном диоксиде урана. Для установления корреляционных соотношений между радионуклидами важно определять весь спектр радионуклидов из одной пробы, что позволяет судить о физико-химических процессах перераспределения радионуклидов на активной фазе аварии и в последующее время под воздействием внешних факторов.
На основании анализа литературных данных, приведенных в Главе 1, и исходя из химических свойств плутония, америция и кюрия, в основу разработанной в данной диссертации комплексной радиохимической методики одновременного определения из одной навески пробы 238Pu, 239+240Pu 241Am и 244Cm положено совместное концентрирование и разделение этих радионуклидов на ионообменной колонке с катионитами типа КУ-2-8 или Dowex-50x8 путем ступенчатого элюирования растворами ?-ОИМК различной концентрации при рН 4,75.
Некоторые ядерно-физические свойства радионуклидов урана, плутония, америция и кюрия, которые использованы в работе при проведении ?- и ?-спектрометрических измерений, взяты из справочников [143 - 145] и представлены в табл. 2.1. Как это следует из табл. 2.1, все радионуклиды ТУЭ, за исключением 237Pu, 241Pu, 242Am и 242mAm являются ?-излучателями с высоким выходом ?-частиц. Только 241Am в отличие от других ТУЭ при распаде излучают с высоким выходом как ?-частицы, так и ?-кванты с энергией 59,5 кэВ, что позволяет при благоприятных условиях (достаточная удельная активность 241Am, отсутствие ?-излучателей с более высокой энергией ?-квантов, наличие спектрометров с полупроводниковыми детекторами и бериллиевым окном) определять содержание 241Am прямыми ?-спектрометрическими измерениями.
Таблица 2.1
Ядерно-физические характеристики радионуклидов урана и ТУЭ [143]
НуклидТ1/2E?, кэВI, %E?, кэВI, %E?, кэВI, %234U2,45?105 г472427,5477672,5235U7,04?108 г436411439555236U2,34?107 г444526449474237U6,75 д.6659,532,8238U4,47?109 г414723419677237Np2,14?106 г477125478847236Pu2,85 г572131,7576868,1237Pu45,2 д53340,001559,53,356500,000797,112,610120,1238Pu87,7 г545628,3549971,6239Pu2,41?104 г510510,6514315,1515573,2240Pu6,56?103 г512326,4516873,5241Pu14,4 г48530,0002921,099,9948970,0020242Pu3,76?105 г485622490178241Am433 г544312,817,620,2548585,259,535,7242mAm152 г51410,02652010,4242Am16,0 ч15982,7243Am7,38?103 г523411527688242Cm162 д.607025611374243Cm28,5 г574210,6578573,359926,560595,0244Cm18,1 г576323,6580576,4
В табл. 2.2 приведены характеристики ?-распада и спонтанного деления тяжелых ядер, взятые из работы [145]. Основные характеристики ?-распада и спонтанного деления представляют практический интерес при разработке методов контроля делящихся веществ и оценке ядерной и радиационной безопасности ОЯТ. Как это следует из табл. 2.2, основными источниками нейтронов в ОЯТ являются четно-четные нуклиды плутония и кюрия. Максимальный удельный выход нейтронов образуется при спонтанном делении 242Сm, 244Сm и 246Сm - 1,96·107, 1,08·107 и 8,76·106 1n/с·г соответственно. Поэтому определение этих радионуклидов в высокоактивных грунтах ближней зоны ЧАЭС, ОЯТ и ТСМ объекта "Укрытие" особенно важно.
Таблица 2.2
Характеристики ?-распада и спонтанного деления урана и ТУЭ [145]
Нуклид Альфа-распад Спонтанное делениеТ1/2 летУдельная активность, Бк/гТ1/2 летУдельная скорость деления,
с-1· г-1Число
нейтронов на деление Удельный выход нейтронов,
с-1· г-1234U2,46 ·1052,300 ·1081,42 ·10163,98 ·10-31,967,8 ·10-3235U7,04 ·1087,997 ·1049,8 ·10185,74 ·10-161,941,11 ·10-5236U2,34 ·1072,393 ·1062,43 ·10162,31 ·10-31,894,37 ·10-3238U4,47 ·1091,244 ·1048,2 ·10156,78 ·10-32,01,36 ·10-2238Pu8,77 ·1016,336 ·10114,7 ·10101,18 ·1032,212,61 ·103239Pu2,41 ·1042,295 ·1095,5 ·10151,02 ·10-22,182,22 ·10-2240Pu6,56 ·1038,396 ·1091,16 ·10114,75 ·1022,161,02 ·103241Pu6,0 ·1059,146 ·1072,5 ·10152,20 ·10-22,184,80 ·10-2242Pu3,74 ·1051,463 ·1086,8 ·10108,04 ·1022,151,72 ·103241Am4,33 ·1021,268 ·10111,15 ·10144,77 ·10-12,501,19242mAm3,11 ·1041,757 ·1098,8 ·10116,21 ·1012,611,62 ·102243Am7,37 ·1037,384 ·1092,0 ·10132,722,566,96242Сm4,46 ·10-11,225 ·10147,05 ·1067,75 ·1062,531,96 ·107243Сm2,86 ·1011,903 ·10121,2 ·10114,54 ·1022,691,22 ·103244Сm1,81 ·1012,994 ·10121,35 ·1074,02 ·1062,681,08 ·107245Сm8,5 ·1036,350 ·1094,0 ·10121,35 ·1012,873,87 ·101246Сm4,73 ·1031,136 ·10101,81 ·1072,97 ·1062,958,76 ·106
Основные результаты исследований, полученные в данной диссертации, представлены в работах [158 - 193].
На рис. 2.1 представлена разработанная в настоящей работе принципиальная схема совместного радиохимического выделения и концентрирования из одной навески проб почвы и донных отложений продуктов деления, плутония, америция и кюрия [159, 165, 171, 176].
Sr, La, 236Pu, 243Am
8 M HNO3
NH3 (газ)