ОГЛАВЛЕНИЕ
Введение 4
Глава 1. Высокотемпературные сверхпроводящие соединения на основе оксидов меди (Литературный обзор)
1.1. Структура и основные физические свойства
ВТСП соединений на основе оксидов меди 9
1.2. Магнитное упорядочение в высокотемпературных сверхпроводниках на основе оксидов меди ....15
1.3. Свойства высокотемпературного сверхпроводящего соединения УВагСизО^, допированного железом 22
1.4. Роль спиновых корреляций в возможных
механизмах высокотемпературной сверхпроводимости 30
Глава 2. Приготовление образцов и экспериментальные методики исследования высокотемпературных
сверхпроводников в системе УВазССи^Ре.ОзОу
2.1. Приготовление образцов серии УВа2(Си1.хРед:)зО>.....33
2.2. Аттестация образцов
2.2.1. Рентгенофазовый анализ 34
2.2.2. Электрофизические измерения 35
2.3. Нейтронографические исследования 37
2.4. Мессбауэровские исследования 38
2.5. Малоугловое рассеяние поляризованных
нейтронов 39
Глава 3. Структурные и магнитные превращения в системе УБагССи^Ре^зОуПри катионном и анионном допировании
3.1. Результаты экспериментов по нейтронной дифракции
3.1.1. Структурные данные. Распределение ионов Ре по кристаллографическим узлам фазы I -2-3 40
1
3.1.2. Магнитные свойства соединения
УВ а2(Си |
3.2. Структурные и электронные переходы в соединении УВа2(Си]..гРеЛ)зОу
3.2.1. Анализ данных мессбауэровских измерений
3.2.2. Локальные структурные позиции ионов железа в насыщенных кислородом образцах
3.2.3. Структурная и электронная
трансформация локальных состояний ионов железа при удалении кислорода
3.3. Магнитные переходы в соединении УВа2(Сп 1 .др
3.3.1. Магнитное упорядочение ионов Бе в обогащенной кислородом системе УВа2(Си1_.хРех)зОу>7 при низкой концентрации железа
3.3.2. Высокотемпературный магнитный фазовый переход при высокой концентрации железа
3.3.3. Тип и размерность магнитного порядка
3.3.4. Магнитные фазовые переходы в обедненной кислородом системе УВагССщ.дРе^зО^б.з
3.4. Спиновый кроссовер в соединении УВа2(Си1.дРех)зОу
3.4.1. Спиновый кроссовер при низкотемпературном магнитном фазовом переходе в сверхпроводниках УВагССи^Ре^зО^
3.4.2. Кроссовер магнитного порядка в обедненной кислородом системе УВагССи^Ре^зО^б.з
3.5. Результаты экспериментов по квазиупругому малоугловому рассеянию поляризованных нейтронов в соединении УВа2(Си 1 -гРеОзС^.
3.5.1. Магнитное упорядочение типа спинового стекла в насыщенных кислородом сверхпроводящих образцах УВа2(Си1.дРе^)зО>. из экспериментов по квазиупругому малоугловому рассеянию
поляризованных нейтронов
3.5.2. Масштаб спиновых корреляций в сверхпроводящих образцах УВагССи^дРе^зОу
3.5.3. Аномалии в рассеянии поляризованных нейтронов на образцах с дефицитом кислорода
Выводы
Литература
ВВЕДЕНИЕ
За 20 лет, прошедшие с момента открытия в 1986 году явления высокотемпературной сверхпроводимости (ВТСП) в медно-оксидных соединениях лантана и бария при температурах ниже 35 К, в ходе беспрецедентных по широте и разнообразию подходов и методик исследований удалось получить и подробно исследовать широкий спектр новых ВТСП материалов на основе оксидов. Последними были получены медно-оксидные соединения ртути семейства Ь^-Ва-Са-Си-О с температурой сверхпроводящего перехода Тс около 135 К, которая затем была повышена до 164 К при воздействии давления. Выяснилось, что наряду со свойствами, характерными для обычных низкотемпературных сверхпроводников, ВТСП соединения обладают целым рядом необычных физических свойств, обусловленных как особенностями структуры, так и сложным взаимодействием электронных, спиновых и решёточных степеней свободы. Ввиду сложного характера этих взаимодействий однозначной теоретической интерпретации необычных свойств ВТСП соединений до сих пор не сформулировано. К ним относятся высокое значение температуры сверхпроводящего перехода, существование пссвдощели в энергетическом спектре, антиферромагнитное упорядочение в нормальном состоянии при малом легировании, наличие аномалий в температурной зависимости верхнего критического магнитного поля Нс2(Г) и, собственно, механизм образования сверхпроводящего состояния.
На сегодняшний день предложены и активно развиваются несколько теоретических подходов к пониманию механизма высокотемпературной сверхпроводимости. Модели, опирающиеся на стандартную модель БКШ (Ьардина-Купера-Шриффера) и использующие фононы в качестве основных возбуждений, посредством которых происходит спаривание носителей заряда, по общему мнению, не дают адекватного результата. Основной проблемой подобных моделей является низкое значение
критической температуры сверхпроводящего перехода. Среди альтернативных теоретических подходов значительный интерес вызывают модели, предполагающие механизмы спаривания носителей, учитывающие различные варианты спиновых корреляций. В то же время, после обнаружения магнитного упорядочения ионов Ре в сверхпроводящем состоянии соединения УВагССщ.дРе^зОу, экспериментальное исследование корреляций и конкуренции между магнетизмом и сверхпроводимостью, в первую очередь с применением магниточувствительных методов, является одним из самых интригующих и результативных направлений.
Цель данной работы состоит в комплексных исследованиях ВТСП соединений системы УВа2(Си1_* Ре^зО^ ядерными методами дифракции нейтронов, мессбауэровской спектроскопии и малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов. На основе полученных в данной работе результатов и литературных данных изучить структурные, электронные и магнитные фазовые переходы в системе УВа2Си3Од, (ВТСП фаза типа 1-2-3) при анионном и катионном допировании для выяснения особенностей спиновых корреляций в сверхпроводящем и нормальном состояниях.
Для достижения этих целей необходимо было решить следующие задачи:
1. Методом нейтронной дифракции выполнить исследования серии образцов ВТСП соединений УВа2(Си1.Л57РеЛ)3Оу для различных концентраций кислорода и примесного железа. Провести анализ полученных результатов с целью уточнения структурных позиций примесных ионов железа и для выявления возможности существования дальнего магнитного порядка в сверхпроводящем и нормальном состояниях соединений УВагССщ./ТсДзО^.
5
2. Методом мессбауэровской спектроскопии (ядра 57Ре) выполнить исследования серии образцов ВТСП соединений УВа2(Си].х Ре*)30у, для различных концентраций кислорода и примесного железа, при различных температурах. Провести анализ полученных результатов мсссбауэровских измерений для выявления структурных и магнитных фазовых переходов в ВТСП соединении УВа2(Си 1 .Г57Рех)307 и определения природы и типа возникающих магнитных упорядочений.
3. Методом малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов провести исследования серии образцов ВТСП соединения УВа2(Си1.х57Рег)зОу, для различных концентраций кислорода и примесного железа, при различных температурах.
4. Провести сравнительный анализ результатов нейтронных и мсссбауэровских измерений для уточнения природы и типа возникающих магнитных упорядочений и определения характерного масштаба спиновых корреляций в ВТСП соединениях системы УВа?(Си1.х57Рег)зО),.
5. На основе проведённого анализа экспериментальных результатов сделать выводы о характере спиновых корреляций в сверхпроводящем соединении 1-2-3, сформулировать предположения о возможной роли спиновых корреляций в формировании механизма высокотемпературной сверхпроводимости.
Научная новизна работы состоит в комплексном применении трёх ядерных магниточувствительных экспериментальных методик для исследования ВТСП соединений в системе УВа2Си3Оу при анионном и катионном допировании. Это позволило изучить электронные и магнитные превращения в интервале температур 1.68 К-500 К и получить новые данные об особенностях сосуществования сверхпроводящего состояния и магнитного упорядочения атомов примесного железа в медной подрешетке сверхпроводника. Определены
6
характерные масштабы спиновых корреляций в ВТСП соединениях УВа2(Си|_х57Рех)}Оу в сверхпроводящем и нссвсрхпроводящем состояниях. Получены дополнительные экспериментальные указания на возможное участие спиновых корреляций в осуществлении механизма сверхпроводящего спаривания носителей и формировании сверхпроводящего состояния.
Практическая значимость. Полученные в работе результаты важны в первую очередь для более полного понимания физической природы явления высокотемпературной сверхпроводимости и полезны для выяснения механизмов спаривания носителей и построения полноценной непротиворечивой теории высокотемпературной сверхпроводимости. Это, в свою очередь, может указать направления в поиске новых ВТСП соединений, в том числе с критической точкой при комнатной температуре и выше. Особенно важно, что исследования спиновых корреляций и магнитных свойств ВТСП соединений (фазы типа 1-2-3 и соединения на основе Ы) представляют помадный интерес при создании магниточувствитсльпьтх элементов на основе джозсфсоиовских переходов проводник-сверхпроводник, перспективных для прикладных целей, и спинтронных устройств на основе гетероструктур с чередованием ВТСП слоев и слоев с колоссальным магнетосопротивлснисм.
7
- Київ+380960830922