Численные и аналитические методы спектроскопии систем с сильным взаимодействием частиц со средой

2
ПРЕДИСЛОВИЕ 6
Часть 1. МЕТОД ДИАГРАММНОГО МОНТЕ- 37
КАРЛО И МЕТОД СПЕКТРАЛЬНОГО АНАЛИЗА. ПРИМЕНЕНИЕ К ЗАДАЧЕ О ПОЛЯРОНЕ ФРЕЛИХА.
Глава 1.1. Введение. 37
Глава 1.2. Функции Грина и диаграммы 40
Глава 1.3. Метод диаграммного Монте-Карло. 44
1.3.1. Эстиматоры для эффективной массы, груп- 46 повой скорости и энергии.
1.3.2. Псревзвешивание. 49
1.3.3. Точный эстиматор для функции Грина. 50
1.3.4. Улучшенный эстиматор для статистики фо- 51 нонов.
1.3.5. Сравнение диаграммного Монте-Карло и 54 других численных подходов к проблеме полярона.
Глава 1.4. Численные результаты. 56
1.4.1. Энергия основного состояния и эффектив- 56 ная масса.
1.4.2. Структура полярониого облака. 59
Глава 1.5. Спектральный анализ. 66
Часть 2. ПРИМЕНЕНИЕ МЕТОДА ДИА- 78
ГРАММНОГО МОНТЕ-КАРЛО И МЕТОДА СПЕКТРАЛЬНОГО АНАЛИЗА К РАЗЛИЧНЫМ СИСТЕМАМ.
Глава 2.1. Обобщение метода. 78
Глава 2.2. Оптическая проводимость полярона 84
Фрслиха.
Глава 2.3. Автолокализация поляронов в модели 94
Рашбы-Пекара.
з
Глава 2.4. Индуцированная квази-вырожденисм 103
автолокализация одномерного экситона с переносом заряда.
Глава 2.5. Метод диаграммного Монте-Карло в 114
проблеме двух тел: приложение к задаче об эк-
ситоне.
Глава 2.6. Спектральная функция одной дырки и 124
разделение спина и заряда в Ь-З модели.
Глава 2.7. Элсктрон-фононное взаимодействие в 134
Ы модели: от слабого взаимодействия к режиму сильной связи.
Часть 3. АНАЛИТИЧЕСКИЕ МЕТОДЫ В 146
СПЕКТРОСКОПИИ СИЛЬНО КОРРЕЛИРОВАННЫХ СИСТЕМ.
Глава 3.1. Резонансные состояния в колсбатсль- 146
ных спектрах полупроводников с промежуточной
валентностью
3.1.1. Введение. 146
3.1.2. Адиабатическое приближение для электронно-колебательной системы
в условиях экситон-фононного резонанса. 148
3.1.3. Локальные флуктуации валентности и пссв- 152 до-ян-тсллеровские моды.
3.1.4. Экситон-поляронные состояния в решетке. 158
3.1.5. Резонансная локальная мода. 162
3.1.6. Резонансная когерентная мода. 168
3.1.7. Температурное поведение резонансных ко- 174 лебательных мод в БтВо.
3.1.8. Выводы. 176
Глава 3.2. Кристаллические поля в системах с об- 177
менным и магнитоупругим взаимодействием.
4
Глава 3.3. Квазиупругое магнитное рассеяние ней- 186
тронов на системах с тяжелыми фермионами.
Глава 3.4. Взаимовлияние магнитной фрустрации 195
и динамики решетки.
Часть 4. ПРИЛОЖЕНИЕ: ПРОЦЕДУРЫ АП- 204
ДЕЙТОВ ДЛЯ МОНТЕ-КАРЛО.
Глава 4.1. Класс I: Апдейты, не изменяющие по- 204
рядок диаграммы
4.1.1. Сдвиг вершины во времени. 204
4.1.2. Изменение угла переданного импульса. 205
4.1.3. Изменение модуля переданного импульса. 205
4.1.4. Изменение структуры диаграммы 206
4.1.5. Изменение длины диаграммы во времени. 206
4.1.6. Изменение константы связи. 207
4.1.7. Изменение внешнего импульса. 208
Глава 4.2. Класс И: Апдейты, изменяющие поря- 208
док диаграммы
4.2.1. Добавление и уничтожение фононных про- 209 пагаторов.
4.2.2. Добавление и уничтожение пропагаторов, 211 которые присоединены к концам диаграммы
Часть 5. ПРИЛОЖЕНИЕ: МЕТОД СПЕК- 213
ТРАЛЬНОГО АНАЛИЗА.
Глава 5.1. Общие принципы и описание метода. 213
Глава 5.2. Конфигурация и метод получения ста- 216
тистически независимого решения.
Глава 5.3. Общие черты элементарных апдейтов. 217
Глава 5.4. Глобальные апдейты. 219
о
Глава 5.5. Окончательное решение и рафиниро- 221
ванне.
Глава 5.6. Элементарные апдейты класса I. 222
Глава 5.7. Элементарные апдейты класса II. 223
Глава 5.8. Тесты. 224
Часть 6. ПРИЛОЖЕНИЕ: П0ЛЕ РЕАКЦИИ 228
ОНЗАГЕРА.
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ. 231
б
ПРЕДИСЛОВИЕ
Задача исследования возбужденных состояний одной или нескольких частиц, которые сильно взаимодействуют с макроскопической системой, является одной из самых трудных задач теоретической физики. Первоначально задача о сильном взаимодействии частиц со средой возникла как проблема поляронов (1, 2, 4] (Для обзора см. |5|) . Однако, в зависимости от того, какой смысл вложен в понятия частица, среда и взаимодействие, концепция поляронов описывает свойства широкого спектра разнообразных физических явлений [6]. В то время как для основного, наинизшего по энергии, состояния уже существует огромное число теоретических методов, как аналитических (вариационный, теории возмущений и разложения по параметру сильной связи), так и численных (различные модификации метода ренормализационной группы), экспериментальная информация об основном состоянии носит косвенный, опосредованный характер. С другой стороны, прямую экспериментальную информацию о свойствах возбужденных состояний легко получить при измерении, например, оптической проводимости или спектров фотоэмиссии с угловым разрешением [7].
Таким образом, в теоретической спектроскопии систем, в которых существует сильное, или промежуточное по силе связи, взаимодействие частиц со средой, сложилась ситуация, когда достаточно надежное теоретическое описание возбужденных состояний имелось только в режиме слабой и сильной связи. С другой стороны, бурное развитие экспериментальных методов привело к открытию целого класса систем, которые впоследствии были названы сильно коррелированными [8|. Хотя конкретные классы сильно коррелированных систем (системы с нестабильной валентностью на основе лантаноидов [9], системы с колоссальным магнстосопротивлсиием на основе марганца [8|, квазиодномерные Паерлсовские проводники на основе молибдена [10], высокотемпературные сверхпроводники на основе меди [И] и т.д.) име-
7
ют совершенно различные химические структуры и физические свойства, их объединяет три общих свойства. Во первых, предложенная Л. Д. Ландау концепция квазичастиц, являвшаяся в течении многих лет основным инструментом теоретической физики, в этих системах не работает. Причиной этого является значительное взаимодействие затравочных частиц, которое делает бессмысленным само понятие квазичастицы. Во вторых, глобальные физические свойства сильно коррелированных систем чрезвычайно чувствительны к ничтожным изменениям внешних условий, таких как давление, температура, освещенность поверхности и т.д. Это свойство неопровержимо указывает на тот факт, что взаимодействия, определяющие фазовое состояние системы, являются промежуточными по силс связи. То есть система находится так близко к точке раздела режимов слабой и сильной связи, что ничтожное изменение внешних условий или химического состава может глобально изменить ситуацию. Третьим свойством, которое не требует специального пояснения, является гигантское значение этих систем для современных технологий, связанное с их высокой чувствительностью к внешним условиям.
Таким образом, в то время как экспериментальная техника исследования (рассеяние нейтронов, оптическая спектроскопия, фотоэмиссия с угловым разрешением) сильно коррелированных систем, находящихся под наиболее пристальным вниманием научного и промышленного сообществ, позволяла увидеть все больше и больше тонких деталей спектров, теоретическая физика не могла предоставить ни одного но содержащего приближений метода расчета спектров систем с промежуточной силой взаимодействия с макроскопической средой.
Цель первой и второй частей диссертации состояла в построении общей численной, не содержащей приближений, методики расчета спектральных характеристик одной или нескольких частиц, которые взаимодействуют с макроскопической средой с произвольной силой связи. В качестве объектов для применения методики были избраны актуальные с научной и технологи-
8
ческой точки зрения системы, в которых экспериментальные результаты не получали теоретических обьяснсний десятилетиями: высокотемпературные сверхпроводники, системы с нестабильной валентностью, квазиодномерньге органические полупроводники с нелинейным оптическим откликом и т.д.
В первой и второй части разрабатывается методика не связанного с приближениями вычисления функций Грина и эстиматоров для расчета характеристик основного состояния |12, 13, 14, 15, 16]. Также разрабатывается методика аналитического продолжения, пригодная для получения спектров фотоэмиссии с угловым разрешением и оптической проводимости из функций Грина и корреляторов на мнимом времени, которая обходит трудности и недостатки стандартного метода регуляризации Тихонова-Филлипса. Описывается обобщение техники диаграммного Монте-Карло на различные системы одной или нескольких частиц в поле одного или нескольких типов бозонных возбуждений [17]. Обобщенные методы применяются для точного численного решения задачи об оптическом спектре полярона Фрелиха [14], к задаче о классическом экситонс [18], задаче об одномерном экситонс с переносом заряда в поле фононов [19, 20], задаче о диэлектрическом экситоне Рашбы-Пекара [21), задаче об одной дырке в £ - ,7 модели [22], и задаче о дырке в t — J модели, которая взаимодействует с оптическими фононами
В главе 1.1 формулируется модель Фрелиха с Гамильтонианами Я = Яе + Ярь 4- tfe.pi, к вази частицы
(23).
= £ №) 4ак
(0.1)
к
( є(к) = к2/2 ) фопонов
Ярь ^Я )
(0.2)
ч
( о;ч = 1 ) и взаимодействия
(0.3)
9
1 /2
с вершиной V(q) = i(2y/2airj q~l ( ak и bq - операторы уничтожения электрона с импульсом к и фонона с импульсом q , a - безразмерная константа взаимодействия.) и формулируются вопросы, которые до сих пор остаются неясными в этой проблеме. Наиболее противоречивым является вопрос о наличии или отсутствии автолокализации, т.е. резкого изменения свойств квазичастицы при изменении константы связи, так как различные приближенные подходы дают противоречивые ответы [24, 25, 26, 27, 28, 29, 30].
В главе 1.2 формулируется функция Грина (ФГ) полярона с импульсом к в представлении мнимого времени т
G(k,r) = (vac|ak(7-)ak(0) |vac) , т > 0 , (0.4)
( ак(т) = е//гаке т , |vac) - вакуумное состояние.) и вводится спектральная функция Лемана
Ыш) = Е - £Дк)) K4aklvac)l2. (°-5)
v
( (И) ~ полный набор собственных состояний Гамильтониана Я в секторе данного импульса к - Я |^(к)) = Еи{к) |^(к)) ; Я |vac) = 0 .) которая связана с функцией Грина соотношением [31, 32]
ГОо
G(k,r) = /о duLk(b>)e-“T. (0.С)
Стабильному состоянию полярона с энергией Еи(к) и весом
^(к) = | ( polaron (к) | free electron (к) ) |2 соответствует полюс функции
Лемана
Ly{u) = Z(k) 5(и> - Е{к)) + ... , (0.7)
а метастабильному - острый пик. В дополнение к стандартным функциям Грина вводятся N -фононные функции
Gjv(k,r; qi, • • ■ ,q,v) =
(vac16qiV (r) • • • 6q, (г) ар(т)а|,(0) b\u (0) • • ■ b{N(0)|vac) , p = k - Ef=1 q, ,
(0.8)
10
асимптотика которых имеет вид
<?лг(к, т » ц>01] 41,, Члг) -> ^(Чь • • •, Члг) е"^(к)г (0.9)
и позволяет получить вес N -фононного состояния zj^ в полярониом облаке.
В главе 1.3 в общих чертах описывается метод диаграммного Монте-Карло и выводятся эстпиматпоры, которые позволяют эффективно вычислять физические характеристики основного состояния полярона. Показывается, что разложение Фейнмана функции Грина в представлении взаимодействия приводит к бесконечной сумме членов, которые являются многократными интегралами с возрастающим до бесконечности числом подынтегральных переменных
00 .
Єк(т) = Е Е / <&'г • * Лх'т {х'ь..., х'т}) . (0.10)
т=0,2,4... и
В этой формуле £т нумерует разные диаграммы одного и того же порядка т . Член с т = 0 представляет собой невзаимодействующую ФГ частицы (т) • Подынтегральные функции £$Н(т; {х\,..., х'т}) любого порядка являются произведением известных для невзаимодействующей системы ФГ частицы С* (тг — т|) = ехр[-б(к)(т2 - ті)] ( 7*2 > тї ), фо-нонов - Ті) = схр [-а;ч(г2 -п)] ( 72 > ті ), а также вершин взаи-
модействия К(ч) . Процедура диаграммного Монте-Карло, это основанная на принципе Метрополиса [33, 34] численная процедура, которая перебирает различные диаграммы в пространстве параметров (т,7тг,£ш, (ж}т) и собирает статистику внешней переменной т таким образом, что результат сходится к точному значению функции Грина Ск(т) . Далее в этой главе выводятся эстиматоры для эффективной массы, групповой скорости, энергии полярона и структуры его фононного облака. Последний эстима-тор позволяет получить как распределение по N -фононным состояниям , так и однофононную функцию распределения облака по импульсам.
11
Глава завершается сравнением метода диаграммного Монте-Карло с другими численными подходами и показывается, что ни один из них не может конкурировать с этим методом, по крайней мере для трехмерного полярона Фрслиха.
В главе 1.4 представлены численные результаты для поляронной энергии, эффективной массы, Z -фактора и структуры поляронного облака до значений константы связи а = 20 . Наиболее важным результатом является доказательство отсутствия явления автолокализации в модели полярона Фрслиха. Ни одна из вышеприведенных характеристик наинизшего по энергии состояния не демонстрирует резкого изменения в некой узкой области параметра а . Энергия, эффективная масса, Z -фактор основного состояния, структура поляронного облака и среднее число фононов в поляронном облаке ( N = £дг=і ) плавно зависят от а во всем диапазоне кон-
стант связи. Вторым важным результатом является опровержение утверждения, что разработанная в 1953 году Ли, Лоу и Пайнсом теория [35] является "теорией промежуточной связи". Оказывается, что применимость выражений этой теории почти нс превышает области применимости теории возмущений. Следующим результатом является подтверждение исключительной точности описания энергии вариационным подходом Р. Фейнмана [30, 37]. С другой стороны, как было отмечено Фейнманом с самого начала, описание эффективной массы этим подходом плохое - точное значение порой отличается на 50% о от приближенного. В конце главы демонстрируется физика точки окончания спектра и показывается, что основные черты этого явления хорошо описываются теорией Л. П. Питасвского [38]. Расчет характеристик поляронного облака показывает, что состояние полярона около точки окончания спектра является суперпозицией связанных состояний фонона с импульсом около критического импульса окончания спектра кс и полярона на дне зоны.
В главе 1.5 кратко описывается новый, разработанный в диссертации, ме-
12
тод спектрального анализа, который позволяет численное решение некорректно поставленной задачи уравнения (0.6). Подробное описание алгоритма, позволяющее его практическое применение, описано в приложении Часть 5. В этой главе также представлены результаты не содержащих приближений расчетов функции Лемана полярона Фрслиха в диапазоне констант связи 0 < а < 8 .
Основной фундаментальной проблемой задачи аналитического продолжения является пилообразная неустойчивость линейного уравнения Фрсдголь-ма первого рода [39]: приближенное решение Ь^ш) не воспроизводит истинное решение Ьь(и) даже если £к(а/) воспроизводит функцию Грина (0.6) с любой наперед заданной точностью. Пилообразная неустойчивость искажает решение £кМ в тех областях и , где истинная функция Лемана является гладкой: быстрые флуктуации Ь^{и) зачастую имеют значительно большую амплитуду, чем значение истинного решения Ь^(и) .
Стандартные способы подавления пилообразной неустойчивости используют подходы, заимствованные из результатов функционального анализа начала 60-х годов и базирующиеся на методе регуляризации Филлипса-Тихонова. В рамках этого метода к линейному уравнению (0.6) добавляется нелинейный функционал, который подавляет большие производные приближенного решения Ьк(и>) . Дальнейшее развитие метода регуляризации привело к созданию наиболее популярного в математической физике метода Максимальной Энтропии [40]. Однако, типичная функция Лемана квазичастиц в бозонном поле состоит из 5 -функционньтх резонансов и гладкого некогерентного континуума с резкой границей [12, 21]. Следовательно, сама стратегия метода регуляризации как таковая, которая требует подавления больших производных решения, не даст возможности правильно различать острые пики и резкие края.
Разработанный в диссертации метод Стохастической Оптимизации (СО) восстанавливает одинаково хорошо как плавные, так и 6 -функционные
13
особенности спектральной функции. Окончательный ответ получается как среднее большого числа представительных решений. Каждое представительное решение получается в ходе решения линейного, не искаженного регу-ляризующими членами, уравнения Фредгольма, и обладает пилообразной неустойчивостью. Однако, процедура получения каждого представительного решения стартует со случайно выбранных начальных условий и, как следствие, пилообразная неустойчивость усредняется при суммировании стохастически независимых решений. Наиболее важной чертой метода является то, что метод избегает как искажения интегрального уравнения нелинейными регул яр изирующими членами, так и заранее выбранной дискретизации со -пространства действительных частот.
Идея метода состоит в том, что при помощи стохастической процедуры генерируется достаточно большой набор М статистически независимых нерегуляризированных частных решений {1^\оо)}уз = 1,..., М , меры отклонения которых меньше некой, определяемой статистическим шу-
мом данных функции (т) , предельной меры Оп . Затем, используя линейность уравнения (0.0), окончательное решение выбирается в виде среднего
ьк и = лг1 Е 45)н. (0.11)
5=1
Частное решение Ь^\си) параметризуется в виде суммы
4',)И = Ех{а}И (°-12)
ь=\
прямоугольников {Р(} = , определяющихся такими непрерыв-
ными параметрами как высота Л* > 0 , ширина > 0 и центр с* . Конфигурация
с = {{Н},* = 1, , (0.13)
при условии = 1 , определяет в аналитическом виде функцию
Ск(т) при любом значении т . Следует отмстить, что конкретный вид
14
параметризации не является принципиальным. Важным обстоятельством является непрерывность параметров, которыми задаются члены суммы (0.12). Процедура поиска одного из частных решений состоит в случайном выборе некой начальной конфигурации С'"'1 (0.13). которая оптимизируется случайной последовательностью изменений конфигурации до тех пор, пока отклонение не станет меньше Ои . Число прямоугольников К меняется в ходе процесса оптимизации и, таким образом, любая спектральная функция может быть воспроизведена частным решением с любой наперед заданной точностью.
В то время как каждое частное решение Ь^\и)) обладает пилообразным шумом в области гладкого некогерентного континуума, стохастический характер процедуры поиска отдельного решения действительно ведет к тому, что пилообразный шум усредняется в сумме (0.11) без подавления больших производных. То есть, гладкая часть спектра не искажена пилообразным шумом, а острые пики и резкие края не размываются ввиду отсутствия в процедуре СО регуляризационного сглаживания. Непрерывность параметризации обеспечивает отсутствие наперед заданной фрагментации пространства частот.
Расчет функции Лемана при а = 0.05 , т.е. режиме, в котором результаты теории возмущений для основного состояния прекрасно совпадают с точными, приносит первый удивительный результат. Результаты для некогерентной части не совпадают. В спектре точного решения появляется достаточно заметный пик на энергии Е « 3.5 (Энергия отсчитывается от основного состояния полярона при данной константе связи.). На основе предположения, что эта аномалия вызвана далыгодсйствующим характером
взаимодействия, проведен расчет функции Лемана для общего вида корот-
1
кодействующсго потенциала взаимодействия ^(|ч|) = г (2\/2отг) (д2 +
к2)"1/2 , который сводится к взаимодействию модели Фрслиха при к 0 . В этом случае результаты теории возмущений находятся в полном согласии
15
с точным решением. На первый взгляд, можно высказать предположение, что причиной такого аномального поведения теории возмущений для поля-рона Фрелиха является сингулярность выражения для некогерентной части функции Лемана
Ь0[и> 0) = ^г'/^ГТ||/(^ГТ))|г9(ы-1) (0.14)
при к -» 0 , которая указывает на неприменимость теории возмущений для дальнодействующего потенциала. Однако, как показано в главе 2.2, подобная аномалия возникает и в спектрах оптической проводимости, теория возмущений для которой не является сингулярной. Следует отметить высокую точность разработанного метода аналитического продолжения, который точно восстанавливает некогерентную часть, вес которой для а = 0.05 не превышает 5%.
Широкий аномальный пик на энергии Е = 3.5 при увеличении константы связи до а = 4 увеличивает интегральный вес и плавно смещается к энергии Е = 4 . При дальнейшем увеличении константы связи его положение не меняется. Однако, начиная с а = 4 на энергии Е = 8 появляется и начинает набирать интегральный вес другой широкий пик, энергия которого не изменяется при увеличении а . Таким образом, картину изменения функции Лемана при увеличении константы связи в диапазоне 4 < а < 8 можно представить как перераспределение веса между тремя пиками, энергии которых не зависят от а : пиком на пороге спектра Е = 1 и двумя широкими пиками на энергиях Е = 4 и Е = 8 . Появление магического числа п4”в задаче о поляроне Фрелиха является в настоящее время загадкой, хотя указание на его существование было получено и в расчете оптической проводимости (см. главу 2.2).
В главе 2.1 рассматриваются модификации диаграмм и техники диа-і граммного Монте-Карло, описанной в Части 1. на случай пссвдо Ян-Теллс-ровского полярона, экситона и экситон-полярона [17|.
16
В Главе 2.2 приводятся результаты точного расчета оптической проводимости (ОП) полярона Фрслиха в диапазоне констант связи 0 < а < 8 [14]. Перед применением точных методов к полярону Фрслиха производится расчет спектра коррелятора импульс-импульс для модели Холстейна, который сравнивается с результатом теории возмущений. Сравнение показывает, что разработанный метод спектрального анализа не только описывает начальную часть спектра, но и точно воспроизводит находящиеся на высоких энергиях сингулярности Ван Хова.
Как и в случае функции Лемана, уже при очень слабом взаимодействии а = 0.01 результаты точного расчета отличаются от результатов теории возмущений наличием в спектре точного решения слабо выраженного пика на энергии Е « 3.5 .
Целью расчета оптической проводимости при более высоких значениях а была проверка популярной гипотезы, выдвинутой Пскаром более 50 лет назад [3]. При вариационном адиабатическом рассмотрении полярона в режиме сильной связи обнаруживается так называемое Рслаксированное Возбужденное Состояние (РВС), т.с. квазистабильнос состояние, в котором решетка подстроилась к электронной волновой функции возбужденного состояния. Для того, чтобы проявляться в виде острого пика в спектрах ОП, скорость распада РВС должна быть достаточно мала, иначе само понятие квазиста-бильного состояния теряет смысл. Ряд работ [41, 42, 43, 44, 45| в рамках вариационного подхода Фсйнмана-Хслвартса-Иддингса-Плацмана [46] подтвердил это предсказание. В приближенном решении РВС проявляется при а > 5 как широкий пик, который сужается при дальнейшем увеличении константы связи. Точное вычисление оптической проводимости подтверждает появление широкого пика при а > 5 на предсказанных вариационным подходом энергиях. Однако, вместо предсказанного вариационным подходом уменьшения ширины при дальнейшем увеличении силы связи, пик в оптической проводимости начинает существенно уширяться. Следует подчеркнуть,
17
что уширенис пика в точном расчете не является артефактом численного аналитического продолжения, так как в спектрах оптической проводимости различаются даже такие тонкие детали, как двух и трех-фононныс пороги поглощения. Следовательно, можно заключить, что физически привлекательная концепция РВС, которая естественным образом возникает из вариационного подхода в пределе сильной связи, не может быть использована для интерпретации оптических спектров поляронов Фрслиха, особенно в случае сильного электрон-фоионного взаимодействия.
В Главе 2.3 приводятся результаты расчета [21| свойств основного состояния и функции Лемана задачи об экситон-поляронс Рашбы-Пекара [47, 48|, в которой должны проявляться характерные черты явления автолокализации [49, 50, 51]. Автолокализация - это энергетический резонанс между двумя поляронными состояниями, которые связаны с различными искажениями решетки. Явление автолокализации имеет место, когда делокализованнос состояние с искажением решетки Д = 0 отделено барьером адиабатического потенциала от локализованного состояния с ненулевой деформацией Д' ф 0 . Одно из этих состояний стабильно, другое - метастабильно. Критерий существования барьера определяется при помощи индекса стабильности
в = </-2(1 + 0 > (°15)
где (I - размерность системы [49, 50, 51). Индекс I характеризует степень дальнодействия силы Ит^о ^(<0 ~ (Г1 > ГДС ~ ЯДР° взаимодействия и[Кп) = ф(Кп - , связывающее действующий на
частицу потенциал и(Кп) с обобщенным искажением решетки .
Барьер существует при 5 > 0 и не существует в противном случае.
В трехмерной задаче о поляроне Рашбы-Пекара (1 = 3 и 1 = 0. Следовательно, можно проверить полученные приближенными методами характерные черты явления. Свойства основного состояния, полученные точными методами, полностью соответствуют адиабатической картине. В окрестности критической константы связи среднее число фононов в поляронном облаке
18
(М) и эффективная масса резко изменяются на несколько порядков величины. Более того, продемонстрирована природа квантового резонанса двух состояний. Распределение (0.9) по фонолам в поляронном облаке имеет в режиме слабой связи один максимум при п = 0 , что соответствует слабой деформации решетки, и максимум при п 1 для сильной связи - что соответствует значительной деформации. Однако, в окрестности критической константы связи, выявлены ярко выраженные два пика при ть = 0 и п > 1 , что можно проинтерпретировать как квантовую смесь состояний с сильно отличающимися деформациями.
В окрестности критической точки функция Лемана полярона имеет несколько стабильных состояний под энергетическим порогом некогерентного континуума Ед$ + ирь , выше которого возбуждение является нестабильным за счет процессов перехода в основное состояние с энергией Еда при испускании фонона с энергией шрь . Зависимость энергий основного и стабильных возбужденных состояний от константы связи напоминает картину пересечения нескольких взаимодействующих уровней, как и предсказывается адиабатической теорией. Единственным, по важным, качественным отличием является то, что в гибридизации принимают участие не два, а по меньшей мерс три состояния. Наиболее важным результатом является прямая демонстрация того факта, что возбужденный уровень при константе связи, меньшей критической, является состоянием с большой эффективной массой.
В соответствии с адиабатической картиной, в режиме слабой связи нижнее состояние с нулевым импульсом имеет малую эффективную массу га* « га порядка затравочной массы га , а эффективная масса возбужденного локализованного состояния 771* тп - велика. Следовательно, можно предсказать, что основное состояние с малой эффективной массой должно достигнуть при некотором импульсе энергии плоской зоны возбужденного состояния. Затем, при увеличении импульса, эти состояния должны обменяться. Это предсказание демонстрируется полученными в точном расчете свойства-
19
ми основного состояния при увеличении импульса: при пересечении плоской ветви возбужденного состояния среднее число фононов в поляронном облаке резко возрастает, а дисперсия становится плоской.
В Главе 2.4 рассматривается индуцированная квази-вырождением автолокализация одномерного экситоиа с переносом заряда. В одномерной системе индекс стабильности 5 всегда меньше нуля и, в соответствии с критерием (0.15), явление автолокализации невозможно. Однако, как показано в этой главе, наличие характерных черт автолокализации в одномерной системе не противоречат критерию (0.15), так как этот критерий был получен только для одного невырожденного состояния. В случае, когда существуют два близких по энергии электронных состояния, связанные недиагональным элсктрои-фононньтм взаимодействием, автолокализация возможна. Характерные свойства таких систем продемонстрированы на модели [19, 20), представляющей собой бездисперсную фонониую ветвь (с частотой из = 0.1 ), две ветви квазичастиц £хд(д) = Дц2 + 2[1 -со$(д)] , ( = 0 , Дг = 1 )
и взаимодействие квазичастиц с фононами
й = *Е Е у/ъ(ь1~ ь-М,к-<т + ь.с. (о.1б)
кдЦ=1
В частности, приведенные численные данные являются доказательством механизма (предложенного в главе 3.1) образования резонансных мод в нерс-менновалентных соединениях |52, 53). В конце главы разрабатывается теория люминесценции с участием квазивырожденных состояний.
В Главе 2.5 рассматривается метод диаграммного Монте-Карло в проблеме двух тел [18) и решается задача о нахождении пределов применимости приближений Вапьс [54] и Френкеля [55]. На основании проведенного анализа можно прийти к заключению, что в большинстве практических случаев применимость приближений Френкеля и Ваньс - сильно ограничена. Одночастичный электрон-дырочный спектр трехмерной системы был задан в виде симметричных зон проводимости и валентной зоны с ширинами Ес ,
20
которые разделены запрещенной щелыо Ед при нулевом импульсе. Для больших значений отношения W = Ес/Ед > 30 энергия связи экситона с нулевым импульсом к = 0 хорошо согласуется с результатами предела Ваньс, а плотность вероятности волновой функции относительного движения электрона и дырки | £k^o>P {o s ) |2 соответствует водородоподобному случаю. Неожиданным результатом явилось то, что для адекватности приближения Ваньс необходима очень большая ширина W > 20 разрешенных зон. При меньших значениях W энергия связи Е и волновая функция относительного движения сильно отличаются от результатов приближения большого радиуса. Наиболее интересным результатом изучения пределов применимости приближения малого радиуса оказалось то, что сильная локализация волновой функции совсем не гарантирует правильное описание моделью Френкеля экситопных энергий. При 1 < IV < 10 волновая
функция уже имеет доминирующую одноузельную компоненту, а энергия связи существенно отличается от результатов модели Френкеля. Например, для Ес/Ед = 0.4 волновая функция уже почти полностью локализована, а энергия связи почти в два раза меньше предсказания приближения малого радиуса.
В Главе 2.6 рассчитывается функция Лемана одной дырки в t - J модели [22]
H = -t Y. 4з Cjs + j £ (st- • Sj - jriiTij] . (0.17)
<ij>}s <ij> ' 4 J
Здесь Cja - спроектированный, чтобы избежать двойного заполнения, фер-
мионныйоператор, щ = c\sCiS ф 2 -числозаполнения, s, = £Ss' c\$aSS'CiS> оператор спина 1/2 , < ij > обозначает ближайших соседей двумерной квадратной решетки, J - константа обменного взаимодействия, a t -матричный элемент перескока t - J Гамильтониана. На основании расчета функции Лемана доказывается отсутствие разделения спина и заряда в этой задаче. Острый S -функцишгггый ник ясно наблюдается на нижней границе спектра при всех значениях параметра J/t : 0.1,0.2,0.4. Структура
21
пика несовместима со степенной сингулярностю, которая предсказывается на основе сценария с разделением спина и заряда [56, 57, 58] - его ширина значительно меньше чем самое мягкое магноннос возбуждение в системе. Для J/t = 0.4 ширина пика всего лишь 0.01 t (!), в то время как масштаб степенной сингулярности задастся параметром J .
В Главе 2.7 рассматривается электрои-фонониое взаимодействие в t — J модели во всех режимах связи |23|. Различные теоретические подходы к проблеме одной дьтрки дают согласованные результаты для функции Лемана в чистой t — J модели [59, 60, 61, 62. 63, 64]. Функция Лемана при всех импульсах имеет квазичастичный пик в нижней части спектра и некогерент-ньтй континуум на высоких частотах, простирающийся до энергий порядка t . Острый пик функции Лемана в основном состоянии с импульсом к = (тг/2, тг/2) имеет вес Z ~ J/t . Этот квазичастичный пик является острым при всех импульсах и его дисперсия имеет величину порядка Wjjt^J ■ Добавление персскоковых членов на следующих соседей в обобщенной t — J модели не изменяет эту ситуацию.
В экспериментальных исследованиях спектров Фотоэмиссии с Угловым Разрешением (ФУР) в нсдопировапных купратах, измерялась функция Лемана одной дырки [7, 65, 66, 67, 68, 69|. Измеренная дисперсия нижнего ква-зичастичного пика функции Лемана находится в хорошем согласии с теоретическими предсказаниями обобщенной t — J модели. Однако, загадка состоит в том, что, в противоречии с теорией, в эксперименте никогда не наблюдается острый квазичастичный резонанс. Вместо этого, виден пик с шириной порядка 0.1-0.5cV ( « t ).
Чтобы разрешить это противоречие, была рассчитана функция Лемана одной дырки в t — J модели, взаимодействующей с без дисперсным и оптическими фононами. Показано, что благодаря замедлению дырки облаком флуктуирующих спинов, дырка в t-J модели подвергается более сильному влиянию электрои-фононного взаимодействия и, следовательно, переходит
22
в режим сильной связи при меньших константах связи с фононами. Кроме того, получено, что переход в режим сильной связи происходит при константах связи, которые типичны для высокотемпературных сверхпроводников. Наконец, результаты в режиме сильной связи качественно и количественно воспроизводят данные экспериментов по ФУР: в нижней части спектра доминирует широкий пик, чья дисперсия идентична і-Л модели. Следует подчеркнуть, что неперенормированная дисперсия верхних резонансов является общим свойством режима сильной связи.
Поведение функции Лемана в точности соответствует поведению экспериментальных спектров ФУР. Функция Лемана в режиме сильной связи состоит из широкого пика и некогерентного континуума на высоких энергиях. Кроме того, дисперсия широкого пика похожа на дисперсию острого резонанса в чистой Ы модели. Самый низкий пик в режиме сильной связи имеет очень маленький 2 -фактор и не может быть зафиксирован в экспериментах по фотоэмиссии: его спектральный вес мал.
Результаты первой и второй части диссертации представлены в работах автора [12, 13, 14, 15, 16, 17, 18, 19, 20, 21, 22, 23].
В части 3 рассматриваются модели, в которых свойства спектров удалось объяснить, в согласии с экспериментальными данными, при помощи приближенных методов.
В главе 3.1 рассматривается задача о взаимодействии фононньтх спектров с аномально мягкими модами электронных возбуждений. В таких системах критерий адиабатичиости нарушается, так как характерные времена электронной подсистемы становятся медленнее, чем характерные времена колебаний решетки. Показано [52], что в условии антиадиабатичсского режима в спектрах нсупругого рассеяния нейтронов появляются два типа принципиально новых сигналов.
Первый дополнительный сигнал возникает благодаря автолокализации монопольных экситонов. Благодаря отсутствию мультипольных моментов мат-
23
ричный элемент перескока определяется слабыми обменными взаимодействиями. Поэтому, взаимодействие с решеткой приводит к сильному сжатию уже исходно узкой затравочной зоны экситона. При конечной температуре движение экситона становится некогерентным, а характерное время между перескоками, в течении которого экситон покоится па данном узле, много большим характерных времен колебаний решетки. Находящийся на данном узле в течении долгого времени экситон изменяет силовые константы, связывающие данный атом с соседними и, следовательно, с точки зрения динамики решетки может рассматриваться как дефект силовых констант. Полученное методом классических функций Грина решение задачи дефекта силовых констант показало, что между оптическими и акустическими ветвями фононного спектра появляется локализованная мода, интенсивность рассеяния нейтронов на которой возрастает с количеством реальных экситонов в системе, т.е. с температурой. Этот вывод подтверждается данными по рассеянию нейтронов на гексаборидс самария БтВ о |70, 71]. На основе анализа различных типов фононных спектров было также предсказано что, в соответствии с экспериментом (70, 71, 72, 73], в БшВ с мода находится вблизи дна оптической фононной ветви, а в сульфиде самария 8т(У)8 - в середине щели между оптическими и акустическими фоноиными ветвями. Было предсказано, и впоследствии подтверждено на эксперименте [53], что в 8тВ с мода имеет дипольный характер, а в 8т(У)8 - монопольный. Также в данной главе рассматривается модификация теории нсупругого ядерного рассеяния нейтронов на случай сильной неадиабатичности элсктрон-фоионного взаимодействия, которое объясняет появление еще одной лишней когерентной моды в спектре нсупругого рассеяния нейтронов на ЭтВ с •
В главе 3.2 рассматривается теоретическое описание кристаллических полей (КП) в системах с обменным и магнитоупругим взаимодействием [74]. Результаты исследований кристаллических полей на редкоземельных ионах в Кондо-систсмах на основе церия с почти целочисленной валентностью демон-