2
С ОДЕРЖАНИЕ
Стр.
ВВЕДЕНИЕ..................................................... 5
ГЛАВА I. СВЯЗАННЫЕ И РЕЗОНАНСНЫЕ СОСТОЯНИЯ КВАЗИЧАСТИЦ
В КСВДЕНСИРШАННЫХ СРЕДАХ........................... 9
1.1. Теоретические методы для описания связанных состоянии квазичастиц.................................. 10
1.1.1. Условия существования связанных состояний квазичастиц в пределе слабой связи .......................... 10
1.1.2. Связанные и гибридные состояния квазичастиц в условиях сильной связи ................................... 18
1.1.3. Связанные состояния и резонанс Ферми колебательных экситонов в молекулярных кристаллах .... 26
1.1.4. Поляритонный резонанс Ферми в кристаллах без центра симметрии.......................................... 29
1.2. Проявление связанных и гибридных состояний фононов в экспериментальных спектрах комбинационного рассеяния света (КРС) .............................. 32
1.2.1. Существование связанных состояний фононов в кристаллах алмаза, германия и кремния ................... 32
1.2.2. Связанные состояния фононов и резонанс Ферми
в спектрах КРС многоатомных кристаллов ........... 34
1.2.3. Особенности псляритонного резонанса Ферми в кристаллах без центра симметрии.......................... 41
ГЛАВА П. ИССЛЕДОВАНИЕ УСЛОВИЙ ОБРАЗОВАНИЯ СВЯЗАННЫХ СОСТОЯНИЙ ФОНОНОВ ДЛЯ РАЗЛИЧНЫХ ЗАКОНОВ ДИСПЕРСИИ .................................................... 45
2.1. Акустические фононы в простой модели кристаллической решетки....................................... 46
2.1.1. Акустические фононы с параболическим законом дисперсии на границе зоны Бриллюэна ..................... 49
2.1.2. Акустические фононы в области малых импульсов ..................................................... 63
з
Стр.
2.2. Условия образования связанных и резонансных состояний для различных законов дисперсии оптических фононов ................................... 68
2.2.1. Квазирелятивистский закон дисперсии оптических фононов.......................................... 68
2.2.2. Оптические фононы с синусоидальным законом дисперсии............................................... 78
2.2.3. Условия образования связанных состояний оптических фононов при отличном от нуля суммарном импульсе пары........................................... 86
ШВА Ш. РЕЗОНАНСНОЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕ ОДНО-И ДВУХФОНСН-
НЫХ ВОЗБУЖДЕНИЙ В КРИСТАЛЛАХ ФОСФИДА ГАЛЛИЯ . 89
3.1. Структура и спектры колебательных возбуждений фосфида галлия.................................... 89
3.2. Частотно-зависящее затухание ТО-линии фосфида галлия ............................................ 96
3.3. Расчет функции плотности двухфононных состояний суммарного Огл (X) +• (X) тона и
обертона С9,л(А)+С^л(А) фосфида галлия 98
3.4. Расчет форш контура спектральной интенсивнос-
ти КРС на поперечном оптическом колебании .. 103
ГЛАВА ІУ.СВЯЗАННЫЕ И ГИБРИДНЫЕ СОСТОЯНИЙ Ф0Н0НСВ В КРИСТАЛЛАХ ХЛОРИСТОГО АММСНИЯ И ДЕЙТЕРИРО-ВАННОГО ХЛОРИСТОГО АММОНИЯ............................... III
4.1. Анализ спектров КРС хлористого аммония в области частот внутренних колебаний группы 112
4.2. Описание рассматриваемой теоретической модели и анализ существования связанных состояний оптических фононов .............................. 113
4.3. Расчет плотности двухфононных состояний в
зоне хлористого аммония..... 115
4.4. Расчет спектрального распределения интенсивности КРС в области частоты фундаментального колебания и зоны cj^+.. 120
4
Стр. ,
4.5. Учет резонанса Ферми при расчете функции спектральной интенсивности /^-симметрии в
зоне 124
4.6. Влияние дейтерирования на условия образования связанного состояния в зоне CJ^ + хлористого аммония......................................... 127
ШВА У. ЭФФЕКТЫ РЕЗОНАНСНОГО ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ КОЛЕБАТЕЛЬНЫХ СОСТОЯНИЙ В СПЕКТРАХ КРС КРИСТАЛЛ®
КВАРЦА И НИОБАТА ЖТИЯ ВБЛИЗИ ТЕМПЕРАТУРЫ ФАЗ®ОГО ПЕРЕХОДА................................... 134
5.1. Проявление резонансного взаимодействия низкочастотного оптического колебания с двухчастичными акустическими состояниями в спектрах
КРС кварца......................................... 135
5.1.1. Анализ спектров КРС и спектров рассеяния медленных нейтронов в кристаллах кварца...................... 135
5.1.2. Теоретическая модель резонансного взаимодействия однофононных и двухфононных возбуждений в кварце.............................................. 139
5.1.3. Расчет спектральной интенсивности КРС в кварце при различных температурах............................. 141
5.2. Особенности резонансного взаимодействия низкочастотной оптической моды с двухчастичными возбужденияш в ниобате лития............................ 150
5.2.1. Общий анализ результатов исследования спектров КРС и рассеяния медленных нейтронов в ниобате лития ............................................... 151
5.2.2. Теоретическая модель для описания резонансного взаимодействия "мягкой" моды с двухфонон-ными возбуждениями ....................................... 155
5.2.3. Расчет спектральной интенсивности КРС в ниобате лития при различных температурах ...................... 161
ВЫВОДЫ И ЗАКЛЮЧЕНИЕ........................................ 169
ЛИТЕРАТУРА................................................. 172
5
ВВЕДЕНИЕ
Колебательные спектры кристаллов являются одним из основных источников информации о динамике кристаллической решетки. Исследование колебательных спектров позволяет единым образом объяснить целый ряд важнейших физических характеристик кристаллов таких как диэлектрические, оптические, тепловые и упругие свойства. Колебательные спектры дают также возможность изучать механизм структурных фазовых переходов, роль различного типа межатомных и межмолекулярных взаимодействий. С развитием экспериментальных методов колебательной спектроскопии и, в частности, лазерной спектроскопии комбинационного рассеяния света (КРС), оказалось возможным детальное изучение многочастичных процессов в твердых телах.
В последние годы большое значение приобрела концепция о существовании связанных и резонансных состояний квазичастиц в конденсированных средах. В значительной степени это вызвано экспериментальными наблюдениями ветви связанного состояния ротонов в спектре возбуждений жидкого гелия, связанных и резонансных состояний фононов, различного рода составных состояний элементарных возбуждений (плазмон-фононных, фонон-поляритонных, двухмагнонных и т.д. комплексов) в спектрах КРС и ИК-отражения широкого класса кристаллов, а также теоретическими работами Аграновича, Питаев-ского.
Вместе с тем выяснилось, что взаимодействие квазичастиц в твердых телах, приводящее к существенной перестройке спектра возбуждений обладает рядом общих закономерностей вне зависимости от природы самих взаимодействующих квазичастиц.
В фононных спектрах кристаллов взаимодействие между фонона-
6
ми приводит к известным эффектам сдвига энергии и перенормировке времени жизни однофононных возбуждений. Однако в условиях сильного взаимодействия фононов, радикально перестраивается как однофононный, тан и многофононный спектр. Такие условия реализуются в кристаллах в тех случаях, когда по каким-либо причинам однофононное возбуждение попадает в полосу многофононных, в простейшем случае двухфононных, возбуждений. Особый интерес представляет анализ изменений колебательных спектров кристаллов вблизи структурных фазовых переходов, когда резонансное взаимодействие одно- и многофононных возбуждений естественно возникает при прохождении сильно зависящей от температуры моды через области локализации двух- и многофононных состояний кристалла. При этом, основные черты изменения спектров КРС могут быть поняты с точки зрения фононного резонанса Ферми, возникающего при взаимодействии мягкой моды с низколежащими двухфононными состояниями.
Цель настоящей работы - количественное теоретическое описание особенностей спектров КРС реальных кристаллов при условии существования резонансных и связанных состояний фононов.
Диссертация состоит из пяти глав. В первой главе дается обзор существующих теоретических и экспериментальных работ, посвященных эффектам резонансного взаимодействия фононов в кристаллах и проявлению таких эффектов в колебательных спектрах.
Во второй главе теоретически исследуются условия существования связанных состояний оптических и акустических фононов, в зависимости от вида законов дисперсии и величины затухания.
В третьей главе приводятся результаты расчета функции спектральной интенсивности КРС первого порядка поперечного оптического колебания фосфида галлия при учете резонансного взаимодействия фундаментального колебания с двухфононными акустическими
7
возбуждениями.
В четвертой главе сообщаются результаты расчетов спектральной интенсивности КРС на фононах в области полносимметрич-ного обертона и трижды вырожденного полярного обертона
кристалла хлористого аммония.
Пятая глава посвящена изложению результатов расчета спектральной интенсивности КРС в кристаллах кварца и ниобата лития при различных температурах вблизи точек структурных фазовых переходов.
Впервые проведены систематические исследования влияния вида закона дисперсии и величины затухания на условия образования связанных состояний оптических и акустических фононов.
Впервые проведены детальные расчеты функции спектральной интенсивности КРС первого порядка в кристаллах фосфида галлия, хлористого аммония, кварца, ниобата лития при учете эффектов резонансного взаимодействия одно- и двухфононных состояний с использованием результатов по рассеянию медленных нейтронов для расчета плотности двухфононных состояний.
Впервые показано, что наблюдаемые особенности спектров КРС кварца и ниобата лития вблизи точек фазового перехода объясняются резонансным взаимодействием мягкой моды с двухфононными акустическими состояниями и образованием нового возбуждения - резонансного состояния акустических фононов.
На защиту выносятся следующие вопросы:
1. Теоретический анализ характера перестройки плотности состояний акустических и оптических фононов, сопровождающихся образованием связанных состояний фононов в зависимости от вида закона дисперсии и величины затухания.
2. Возможность количественного описания формы спектральной интен-
сивности КРС первого порядка реальных кристаллов в цриближе-нии точечного взаимодействия при учете резонансного взаимодействия между одно- и двухфононными возбуждениями.
Вывод о характерном для ряда кристаллов взаимодействии мягкой оптической моды с двухфононными акустическими состояниями вблизи точек фазовых переходов.
Возможность количественного описания температурной эволюции спектров КРС ряда кристаллов вблизи точек их структурных фазовых переходов и наблюдении качественно нового явления - резонансного состояния акустических фононов.
9
Глава I. СВЯЗАННЫЕ И РЕЗОНАНСНЫЕ СОСТОЯНИЯ
КВАЗИЧАСТЩ В КОНДЕНСИРОВАННЫХ СРЕДАХ
Простейшая квантовомеханическая задача о связанных состояниях возникает при описании движения частицы в поле потенциальной ямы. Существование уровней связанных состояний зависит от параметров потенциала и определяется решениями уравнения Шредингера принадлежащими к дискретному спектру. Примерами систем, обладающих дискретным спектром,является движение электрона в кулоновском поле ядра, рассеяние медленных нейтронов на протонах с образованием связанного состояния с малой энергией связи - дейтрона. В системах с большим числом взаимодействующих частиц обычные кван-товомеханические методы не применимы, так как построение волновой функции Л/ частиц и решение уравнения движения для такой функции практически не представляется возможным.
Наиболее эффективным методом изучения систем сильно взаимодействующих частиц является переход к квазичастичному рассмотрению, в рамках которого можно использовать различные приближения. Основным математическим аппаратом, позволяющим описывать усреднение величины и проводить сопоставления с экспериментом, является аппарат функций Грина (ФГ).
Наиболее распространенной схемой исследования физических характеристик системы взаимодействующих квазичастиц методом ФГ является: I) построение гамильтониана; 2) использование определенных физических предположений, замыкающих (или обрывающих) цепочку уравнений движения для ФГ; 3) получение спектра возбуждений системы из полюсов ФГ и волновую функцию спектра по вычетам ФГ в каждом полюсе. Метод ФГ является очень удобным при сопоставлении теоретических и экспериментальных результатов в изучении явлений
10
отклика среды на приложенное внешнее возмущение, так как ФГ непосредственно связана с обобщенной восприимчивостью.
Экспериментальные работы по исследованию спектров возбуждений жидкого гелия и ряда кристаллов в конце 60-х начале 70-х годов выявили дополнительные особенности в спектрах, которые можно объяснить существованием связанных и резонансных состояний элементарных возбуждений.
1.1. Теоретические методы для описания связанных
состояний, квазичастиц
1.1.1. Условия существования связанных состояний
квазичастиц в пределе слабой связи
В общей теории рассеяния показывается /1,2/, что вблизи порога реакций сечение рассеяния как функция энергии имеет ряд характерных особенностей. Реакция имеет порог в том случае, когда сумма внутренних энергий продуктов распада превышает таковую у исходных частиц. Если между продуктами реакции действуют силы притяжения, то в подпороговой области (Е<ЕС) система образовавшихся частиц имеет бесконечное число связанных состояний, сгущающихся к порогу £с . Существование другого канала реакции приводит к тому, что эти состояния будут квазистационарными. Соответственно амплитуда рассеяния нике порога будет иметь полюса при энергиях, соответствующих резонансам, сгущающимся к пороговой энергии. В газе элементарных возбуждений также имеют смысл понятия рассеяния возбуждений при упругих столкновениях, распада возбуждений на два и более и т.д. Эти процессы подчиняются законам сохранения энергии и импульса для квазичастиц участвующих в процессе.
II
Впервые наиболее детально припороговые особенности реакций квазичастиц были рассмотрены Питаевским /3/ на примере спектра возбуждений жидкого гелия. Вычисления проводились для Т = О, поэтому рассматривались только трехчастичные реакции.
Задача решалась в /3/ методом квантовой теории поля, т.е. вид спектра возбуждений вблизи пороговой точки находился из полюсов одночастичной ФГ, определяемой соотношением /4, §31/:
-і(т{Г(х)П*')}). (І.І)
Здесь в У -функциях не выделялась конденсатная часть. Закон сохранения энергии в процессе распада возбуждений имеет вид:
Є(р) = €(%) + Є(1р-%1) (1.2)
Условие (1.2) начинает выполняться с некоторого порогового значения импульса квазичастицы р =Д , причем в этой точке
значений правая часть является функцией - величины импульса
одного из образовавшихся возбуждений и угла в между векторами
Р и Я •
Сама ФГ бозе-жидкости с гамильтонианом,описывающим только трехчастичные процессы,находилась из уравнения Дайсона, представленного графически на рис. І.І. а. Точная вершинная функция Г получается из Г0 , в результате взаимодействия выходящих из Г0 линий. Это взаимодействие можно представить в виде лестничного ряда (рис.1.1, б), где функция у (к,р-К,р,р-Я) » обозначенная пустым квадратом с двумя входящими и двумя выходящими линиями, представляет собой полную не приводимую вершинную часть для рассеяния двух квазичастиц друг на друга. Суммирование этого ряда дает уравнение для вершинной части Г изображенное на рис.І.Ів. Запишем уравнения, представленные на рис. І.І. а,в в аналитическом виде /3/:
12
а
§
/2
с. /2
Рис. І.I. а) Диаграммное представление уравнения Дайсона
для одночастичной ФГ О (р). Жирной линией обозначена полная ФГ квазичастицы, пустым кружком -трехквазичастичная вершинная часть Г0 (р, <^,р~<1\ не содержащая особенностей; заштрихованным кружком - полная вершинная функция Г(р,<^,р-<^)
б) Представление полной непроводимой вершинной функции через "затравочную" вершинную часть
и полную непроводимую четырехквазичастичную вершину рассеяния двух квазичастиц друг на друге Ч (Рі>Р2,Рз >У°а) ’ обозначенную пустым квадратом;
в) Суша диаграмм, представленных на рисунке б).
13
&(р)= О0\р)-(£^\го(р> (1>3)
/7/>; ?,/>-<?)= Г0(р>%р-у
(1>4)
Здесь как обычно 4 -импульсы обозначают р= {и,р};
ФГ вблизи своих полюсов имеют вид:
— 7
0(р=А[и>-е(у)+Л]', Сг(р-р=В[и-и-е(р-рн&]. (1>5)
В случаях, когда рождаются возбуждения с конечными значениями 4 -импульсов, при интегрировании по промежуточным значениям ^ в (1.3) существенна та область значений ^ и р-^, , с которыми продукты распада рождаются вблизи порога. Эта область не является особой для ФГ Ог(у) и она записывается в обычном виде (1.5), где €{<],) и £(р-у) не имеют особенностей. Особыми являются лишь сечения по внешним линиям квазичастщ с 4 -импульсом р> вблизи порога распада. Поскольку в интегрировании по промежуточному 4 -импульсу в уравнениях (1.3),
(1.4) существенна малая область значений и по предположению Г(р> *}) имеет особенность только по первому аргументу, все остальные множители в подинтегральных выражениях (1.3) и
(1.4) можно положить постоянными равными их значению в пороговой точке ^ . Оба эти уравнения имеют тогда множитель Ж(р) , выражающийся интегралом
(1.6)
Здесь было произведено интегрирование по энергетической переменной со' с помощью теории вычетов. Запишем теперь уравнения
(1.3), (1.4) в символическом виде:
14
СГЧр) = О'оСр) - Га (р)Ж(р)Г0(р) (1.7)
Гс(р) = г0 (р) + Гс Ср)Ж(р) Ир) (1.8)
где Гс (р) = Г (р,Ча , р-<$с) ~ ЗНЭЧвНИе вершинной фуНКЦШ
в пороговой точке с , а Оа(р) , Г0(р) и ^(р) -регулярные в этой точке функции. Исключая из системы уравнения <1.7),(1.8) Гс(р) имеем для ФГ
1-[1(риг0г(рШр)]Ж(Р>
р) й0(р)[1-Ч<р)Ж1р>]<1-9)
Равенство нулю обратной ФГ (1.9) дает спектр элементарных возбуждений системы:
1 = [Х(р) + Г0г(р) о0 (р)]Ж (р) = Д (р)Ц[ (р). (I ,ю)
В рамках теории окончания одночастичного спектра, развитой Питаевским /3/, имеется возможность исследования новых ветвей возбуждений, отвечающих связанным состояниям квазичастиц. Действительно, связанное состояние должно проявиться в виде полюса в амплитуде рассеяния двух квазичастиц (например, двух ротонов) друг на друге. Полная "четырехчастичная" вершина получается суммированием лестничного ряда петель (рис. 1.1 б) без учета концевых трехчастичных вершин. Каждой петле соответствует функция Сп . Суммирование геометрической прогрессии с общим
сС
членом , где ^ (р) - амплитуда взаи-
модействия ротонов, дает
ир)=
15
В случав, если ротоны притягиваются, т.е. вершинная
часть Л (р) имеет полюс при энергии /5/:
Новая ветвь появляется в спектре при энергиях меньших чем 2 А и существует при любой сколь угодно малой величине взаимодействия ^(р) • Возможность существования ветви связанного состояния ротонов в спектре возбуждений жидкого гелия анализировалась Питаевским /5/ в связи с интерпретацией экспериментальных данных. Наличие полюса в (1.11) изменяет также одночастичнуго ветвь, закон дисперсии которой дается одночастичной ФГ /5/:
Здесь е0(р) -невозмущенный одноротонный спектр, а собственно-энергетическая часть определяется, как видно из уравнений (1.7), (1.8), в случае слабой связи выражением
л 2А-СО
Y (ъ\- г2Р. я(р)
' 1 ■
где о(р), от (р) - регулярные положительные функции. Посколь-
ний, то двухчастичная и одночастичная ветви не пересекаются ни при каких р ,т.е. здесь реализуется ситуация "расталкивания" этих ветвей. Поведение ветвей связанного состояния в спектре возбуждений жидкого гелия для малых и в пределе больших значений суммарного импульса ротонов подробно рассмотрено в работе
<5* (р) = 2А-о( (р)еур(-1/1Ц) .
(1.12)
(1.13)
/6/.
16
Теория окончания одночастичного спектра в жидком гелии /3/ была использована затем Питаевским для анализа существования связанных состояний фононов в кристаллах /7/. Закон дисперсии связанного состояния £(р) определяется уравнением (1.10) (полюсом ФГ), которое с учетом (1.7) записывается в виде
. _ А(р) Г сПГ = (2ТГ)5 <У £-и(Ъ-со(рГ-ю ' (1Д4)
Здесь о_> (к) и и)(р-н) есть законы дисперсии связывающихся фононов, а Д(р) -амплитуда взаимодействия фононов. Специфика жидкого гелия состоит в том, что спектр его возбуждений имеет минимум по всем направлениям в импульсном пространстве. Поэтому уравнение (1.14) для связанных состояний ротонов имеет решение при любых сколь угодно малых значениях константы взаимодействия /5/. В кристаллах наличие анизотропии ограничивает выполнение условия (1.14) существования связанных состояний фононов малой областью импульсов,лежащих вблизи точек высокой симметрии и на осях симметрии. Определению границ области существования ветвей связанных состояний фононов в импульсном пространстве из уравнения (1.14) цри малых Л и посвящена работа /7/. За основу в работе /7/ были взяты уравнения (1.3), (1.4) для ФГ. и вершинной части .описывающие процесс распада фонона на два. Связанное состояние тогда можно рассматривать как пороговую точку с очень малой вероятностью распада. В пороговой точке вершинные функции моцут быть вынесены из под знака интеграла,поскольку в интегрировании важна только малая область импульсов вблизи порога, где знаменатель (1.14) близок к нулю. Интеграл в правой части (1.14) получен после интегрирования по энергетической переменной произведения фононных ФГ. В общем случае связывания воз-
- Київ+380960830922