ОГЛАВЛЕНИЕ
стр.
ВВЕДЕНИЕ................................................... 3
Глава 1. ПОЛУКЛАССИЧЕСКИЙ ФУРЬЕ - ПОДХОД К КВАЗИМОЛЕКУЛЯРНЫМ ОПТИЧЕСКИМ ПЕРЕХОДАМ... 13
§1. Вычисление формы спектральной линии излучения в полу-
классическом Фурье - подходе............................. 14
§2. Кривые потенциальной энергии и радиационные ширины.. 20
§3. Запрещенный C<z(4sV 50 453с/,1 D2) -Не оптический пе-
реход
а. Спектр излучения................................... 25
б. Коэффициент поглощения. Сравнение с экспериментом. 33
с. Аналитическое описание спектров запрещенных оптических переходов с учетом быстрого изменения радиационной ширины состояния...................... 39
§4. Разрешенный Са(4з2,1 Sq 4s4p,L Р) - Не оптический переход................................................ 47
"'лава 2. ВЛИЯНИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ СОСТОЯНИЙ И 1ЕАДИАБАТИЧЕСКИХ ПЕРЕХОДОВ НА ФОРМУ СПЕКТ-
>АЛЬНОЙ ЛИНИИ. МОДЕЛЬ ДЕМКОВА.............................. 54
§1. Оптические спектры излучения в модели Демкова........ 56
§2. Результаты численного расчета спектров и юс асимптотические пределы................................... 64
§3. Динамический сателлит спектральной линии............. 69
'лава 3. КВАЗИМОЛЕКУЛЯРНОЕ ИЗЛУЧЕНИЕ И НЕА-ШАБАТИЧЕСКИЕ ПЕРЕХОДЫ В КВАЗИМОЛЕКУЛАХ
’а - Не, Мд - Не........................................... 79
§1. Малая величина параметра неадиабатичности < 1. Квазимолекулы Са(4з4р,3 Рь3 Р2), Мд(ЪзЪр3 Рь3 Р2)-
- Не(1з2,1 Sq)........................................... 80
§2. Большая величина параметра неадиабатичности 1.
Квазимолекула Ca(4s4p,1 P,4«3cf/ D) - He(ls2^ So)........ 92
АКЛЮЧЕНИЕ................................................. 104
:ИТЕРАТУРА............................................ 107-112
2
i
ВВЕДЕНИЕ
Под излучением квазимолекул понимается оптический переход между квазимолекулярными состояниями, которые формируются при столкновении атомных частип. Впервые в современной форме концепция квазимолекулярных переходов была сформулирована в работе [1] и широко используется с тех пор для описания различных особенностей спектральных линий (СЛ). После открытия излучения электронов и фотонов, которое сопровождает возбуждение внутренних оболочек атомов при столкновениях [2], в развитии физики квазимолекул яр но го излучения наступил следующий этап. Оказалось, что теория, которая была разработана для тепловых столкновений атомов в условиях газовой ячейки и излучения в видимом диапазоне, описывает также электронные [3-5] и рентгеновские [6-8] спектры, формируемые при столкновениях атомов и ионов с энергиями в сотни кэв в пучковых экспериментах.
Лля тепловых столкновений атомных частиц, скорость которых значительно меньше скорости электронов в атомах, адекватным является адиабатическое описание, предполагающее, что электроны в каждый момент времени успевают подстраиваться к мгновенному положению ядер. Электронные состояния определяются для фиксированных ядер, а адиабатичность столкновения проявляется в том, что вероятность переходов между энергетически удаленными состояниями, как правило, экспоненциально мала, так что можно ограничиться рассмотрением лишь нескольких энергетически близкорасположенных состояний.
В настоящей работе обсуждается случай, когда адиабатическое электронное состояние может спонтанно распадаться с испусканием фотона (или электрона). В последнее время появилась возможность извлекать информацию об этих процессах из измеряемых в экспериментах энергетических спектров фотонов ИЛИ электронов, испущенных в процессе столкновения [9-11]. Таким образом, одновременное экспериментальное и теоретическое изучение энергетических распределений (спектров) фотонов и электронов,
3
которые образуются я процессе столкновения, позволяет получить важную и согласованную информацию о динамике процесса.
Существует ряд систем, подробно изученных как теоретически, так и экспериментально, и при этом достигнуто хорошее согласие полученных результатов. Так, например, для наиболее известного процесса такого рода Яе(2150) Т //е(115'о) —► Яе(115о) +//е(11$о) + Лю данные уникального пучкового эксперимента [12] разумно согласуются с результатами теоретического расчета [13]. Но таких согласованных систем, т.е. хорошо разработанных в эксперименте и в то же время подтвержденных надежными теоретическими расчетами, по-прежнему не много.
В ходе столкновения терм, например, исходного состояния может сближаться и даже пересекаться с термами других состояний, что приводит к неадиабатическим переходам между квазимоле-кулярными состояниями. Вопрос о том, отражается ли в этом случае взаимодействие состояний в ходе столкновения на форме спектра (фотонного или электронного), а если отражается, то как, требует отдельного рассмотрения.
В работе [14] было указано, что в общем случае при учете переходов спектры отличны от тех, которые возникают при распаде с уединенного автоионизационного терма. Дальнейшее рассмотрение ноказывает, что взаимодействие термов действительно приводит к особенностям в спектре [15,16], причем особенности в типичных случаях столь характерны, что это позволяет по-новому подойти к определению параметров неадиабатического взаимодействия состояний на основе изучения квазимолекуляриых спектров.
В предыдущих работах [4,15] была сформулирована теория взаимодействия нескольких квазистационарных состояний с одним (невырожденным) континуумом и рассмотрены особенности в спектрах, возникающие в ряде физически интересных случаев, когда имеется лишь один квазистационарный терм [4,17], а также два терма, образующих ландау - зинеровское пересечение [18]. С целью приложения к оптическим спектрам, которые исследуются, как правило, в условиях газовой ячейки, найденные для модели
4
Ландау - Зинера выражения были усреднены по параметрам удара и максвелловскому распределению скоростей сталкивающихся атомов [19]. В работе [16] систематически исследуется другой важный для атомной физики случай взаимодействия двух состояний, когда на больших межъядерных расстояниях термы параллельны, а при уменьшении Я сильно расталкиваются. Неадиабатические переходы в этом случае обычно описываются моделью Лемкова [20] или более общей моделью Никитина [21,22].
В то же время, формулы, разработанные в [16], непосредственно не могут быть применены к условиям газовой ячейки, поэтому в настоящей работе спектры, описываемые моделью Демкова, были усреднены по параметрам удара и максвелловскому распределению скоростей сталкивающихся атомов и были получены аналитические выражения, описывающие особенности, возникающие в таких спектрах. Применение полученных результатов иллюстрируется на примерах квазимолекул Са — Яе, Мд — Не.
Традиционно квазимолекулярные спектры исследуются для асимптотически (в пределе разъединенных атомов) разрешенных переходов. При этом достаточно новое направление в квазимо-лекулярной спектроскопии связано с изучением асимптотически запрещенных переходов, для которых отсутствуют соответствующие атомные линии. Учет взаимодействия состояний особенно существен при описании переходов, которые запрещены в пределе разъединенных атомов, поскольку запрет на излучение снимается только благодаря межатомному взаимодействию хотя бы с одним дополнительным состоянием.
Актуальность темы диссертации. Исследование столкновительно - индуцированного излучения и поглощения вблизи запрещенных атомных линий представляет собой обширный и быстроразвива-ющийся раздел спектроскопии. В связи с поиском новых экси-мерпых систем [23] в последнее время возрос интерес к изучению столкновительно - индуцированного излучения и поглощения вблизи запрещенных атомных 5-5 переходов. Наиболее полно в литературе исследованы столкновительно - индуцированные
полосы вблизи запрещенных атомных линий в системах типа щелочной металл - инертный газ, которым посвящено большинство работ [24-30].
Лишь в последние годы в связи с разработкой лазеров с относительно высоким давлением активной газовой смеси начали активно изучаться столкновительно - индуцированные переходы в атомах второй группы в атмосфере инертного газа [31]. Экспериментальные данные для ряда запрещенных переходов в атомах второй группы получены в [32-38]. Главной особенностью таких переходов является столкновительно - индуцированный сателлит, который расположен в окрестности положения запрещенной атомной линии. При этом в большинстве работ по исследованию сателлитов занрещенных линий [39-43] не приводится сравнений рассчитанного контура с экспериментальным по абсолютной интенсивности. Авторы теоретических работ [44-46], как правило, предлагают лишь качественную интерпретацию полученных экспериментальных результатов, а если и проводят сравнение с экспериментом, то лишь по форме исследуемого сателлита СЛ с использованием различных нормировочных множителей. В то же время, для моделирования процессов в лазерах необходимы абсолютные значения спектральной интенсивности.
Поэтому весьма актуальным представляется рассмотрение метода, который позволяет единым образом описывать полные контуры (включая центральную лоренцевскую часть и примыкающие к ней крылья) СЛ излучения и поглощения как для асимптотически разрешенных, так и для асимптотически запрещенных ква-зимолекулярных оптических переходов, а также проводить сравнения полученных спектров с экспериментом без использования подгоночных параметров.
Дополнительная проблема в теории спектров состоит в том, что среди авторов [32, 33, 38] до сих пор нет единого мнения относительно физических механизмов и природы образования сателлита СЛ в окрестности положения запрещенного атомного перехода. В предлагаемой работе подробно исследованы причины возникновения такого сателлита в спектрах, порожденных оптически-
г>
ми переходами ] Р>1 1>, 3Р1,2 (первой возбужденной конфигурации) <—5о в квазимолекулах щелочноземельный металл - инертный
газ.
Актуальной задачей теории также является вопрос о том, как отражается взаимодействие состояний в ходе столкновения и ие-адиабатические переходы между ними на формирование СЛ, поскольку каждая модель взаимодействия приводит к форме спектров, отличающихся характером поведения квазимолекулярных характеристик состояний и влиянием неадиабатических эффектов.
Нель и основные задачи работы. Целью настоящей работы является исследование оптических и неадиабатических переходов между квазимолекулярными состояниями, которые формируются при столкновениях атомов. Основное внимание уделяется при этом вычислению и аналитическому оиисанию полных контуров С Л излучения и поглощения для асимптотически запрещенных квазимолекулярных оптических переходов, а также исследованию влияния взаимодействия состояний и неадиабатических переходов на форму СЛ. Более конкретно, в диссертационной работе были поставлены и решены следующие задачи:
1. Для запрещенного Са(4з2' 5о <-> 453с/,1 Д*) - Не и разрешенного Са(4з2,1 5о <-* 454Р,1 Р)- Не оптических переходов вычисление формы СЛ излучения и поглощения в рамках Фурье - приближения. Сравнение с существующими экспериментальными данными.
2. Аналитическое описание спектров запрещенных оптических переходов с учетом быстрого изменения радиационной ширины состояния.
3. На примере квазимолекул (7а(4з4р,1 Ру 453с/,1.£>), Са(4з4р3 Рь3 Р3), Мд(ЗзЗр3Р\у3Р?) - Не( 1.52,1 5о) анализ влияния взаимодействия состояний и пеадиабатических переходов в рамках модели Демкова на форму СЛ.
Научная новизна и практическая ценность работы состоят в сле-
дующем:
1. В настоящей работе вычисления полных контуров С Л излу-
7
чения и поглощения для разрешенных и запрещенных переходов проводятся в рамках Фурье - приближения. Такой подход позволяет рассматривать влияние на спектр и экстремумов в разностной потенциальной функции, и быстрое (экспоненциальное) изменение радиационной ширины состояния, т.е. учитывать одновременно две основные причины возникновения сателлита СЛ запрещенного перехода. В работе показано, что расчеты, проводимые в рамках приближений, которые учитывают только одну из них - либо экстремум в разностной потенциальной кривой [47], либо быстрое изменение радиационной ширины состояния [например,48], не пригодны для конкретного сравнения с экспериментом по форме и абсолютной интенсивности сателлита С Л и могут применяться лишь в качестве первичных оценочных вычислений.
2. Впервые для запрещенного Са(4з2,1 50 —> 453с?,11>2) - Не оптического перехода выполнено сравнение с экспериментом как но форме, так и по абсолютной интенсивности без использования подгоночных параметров, а также установлен механизм формирования контура СЛ такого перехода. Для запрещенного оптического перехода Са(4з2,1 50 -* 4зЗ^,1 Р2) - Не до настоящего времени не было нроведено надежного сравнения формы и абсолютной интенсивности рассчитанного контура СЛ поглощения с экспериментальными данными. В первую очередь это связано с трудностями эксперимента при абсолютных измерениях интенсивности спектра. При теоретических расчетах основной проблемой, как правило, является отсутствие надежных данных о потенциалах межатомного взаимодействия и вероятностях радиационных переходов. Кроме того, в теоретических работах до сих пор существуют расхождения даже в записи формулы для коэффициента поглощения [49].
3. В процессе выполнения работы были разработаны алгоритм и программа для проведения численных расчетов полных контуров С Л излучения и поглощения как для асимптотически разрешенных, так и для асимптотически запрещенных квазимолекулярных переходов в рамках Фурье - приближения на прямолинейных траекториях. Разработанная программа устраняет недостатки работ
8
[50-52] по расчету спектров на классических траекториях, связанные с неправильным выбором нормировки и искусственным удалением при расчетах быстроосциллирующих интегралов для спектральных амплитуд наиболее сложной для вычислений центральной лоренцсвской части. 13 настоящей работе для вычисления спектральных амплитуд перехода используется быстрое преобразование Фурье, что позволяет рассчитывать полный контур С Л. Так, для контура разрешенного перехода в рамках единого подхода может быть описана и классически запрещенная часть спектра, и его центральная лоренцевская часть, в которой сосредоточена основная часть интенсивности. Кроме того, разработанная программа позволяет проводить численные усреднения полученных спектров по параметрам удара и максвелловскому распределению скоростей сталкивающихся частиц, что необходимо для сравнения с экспериментами, которые, как правило, проводятся в условиях газовой ячейки.
4. С целью непосредственного приложения к оптическим спектрам, которые исследуются, как правило, в условиях газовой ячейки, выражения, найденные для описания взаимодействия двух состояний в рамках модели Лсмкова [16], в настоящей работе были усреднены но параметрам удара и максвелловскому распределению скоростей сталкивающихся атомов. Для конкретных квази-молекулярных систем Са— Не, Мд- Не в рамках модели Демкова вычислены оптические спектры излучения для различных значений параметра неадиабатичности £*, что позволило исследовать вопрос влияния взаимодействия состояний и неадиабатических переходов на форму С Л для различных характерных случаев.
Порядок изложения изучаемых вопросов следующий. В главе 1 в рамках Фурье - приближения исследуются оптические переходы между квазимолскулярными состояниями, которые формируются при столкновениях атомов. Выполнены численные расчеты формы С Л излучения и поглощения для асимптотически запрещенных и разрешенных квазимолекулярных оптических переходов, усрвденных по параметрам удара и максвелловскому распределению скоростей сталкивающихся атомных частиц. Проводится
9
- Київ+380960830922