Низкочастотный динамический отклик в системах с сильным взаимодействием квазичастиц

Оглавление
ВВЕДЕНИЕ...............................................................4
1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР..................................................8
1.1. Модели сред с дисперсией..................-.....................8
1.1.1. Проводимость свободных носителей на переменном токе.........10
1.1.2. Дисперсия диэлектрической проницаемости.....................12
1.1.3. Динамические свойства ссгнстоэлсктриков........:...........15
1.1.4. Механизмы переноса в неупорядоченных полупроводниках........20
1.1.5. Динамический отклик в диапазоне 1-1000 МГц..................25
1.2. Основные физические свойства исследованных объектов.............27
1.2.1. Аморфный ангимоннд галлия (а-ваБЬ)..........................28
1.2.2. Соединения с сильным электрон - электронным взаимодействием
$тВ6 и Гс$1........................................................32
1.2.3. Низкоразмерные магнитные системы СиОеО* н а'-ЫаУаОз.........34
1.2.4. Карбины. синтезированные закачкой под давлением.............36
2. МЕТОДИКА ЭКСПЕРИМЕНТА..............................................39
2.1. Измерения импеданса в диапазоне 1-1000 МГц......................39
2.1.1. Учёт влияния линии связи....................................39
2.1.2. Измеритель импеданса на основе рефлектометра НР4191А........43
2.1.3. Оборудование для низкотемпературных измерений...............49
2.2. Другие методы характеризации образцов...........................52
2.3. Автоматизированная система регистрации..........................55
2.4. Погрешности измерений....................................... 58
3. ПРЫЖКОВАЯ ПРОВОДИМОСТЬ НА ПЕРЕМЕННОМ ТОКЕ В АМОРФНОМ АНТИМОНИДЕ ГАЛЛИЯ............................................63
2
3.1. Определение параметров локализованных состояний методом моттовской
спектроскопии............... -............................................................ 64
3.2. Низкочастотная динамическая проводимость a-GaSb .............66
3.3. Обсуждение экспериментальных результатов ........................................69
4. НИЗКОТЕМПЕРАТУРНЫЕ АНОМАЛИИ ТРАНСПОРТНЫХ ХАРАКТЕРИСТИК SMB$ И FESI.........................................83
4.1. Динамический отклик SmB* ........................................................ 84
4.2. Механизмы токопереноса в SmBe.....................................................89
4.3. Обсуждение результатов............................................................96
4.4. Моносилицид железа FeSi...................................... 98
5. ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА И КРИТИЧЕСКОЕ ПОВЕДЕНИЕ НИЗКОРАЗМЕРНЫХ МАГНЕТИКОВ CUGEOj И a’-NAVaOe.....................105
5.1. Диэлектрические свойства CuGeOj и a’-NaVaOs. ...............106
5.2. Универсальное критическое поведение в a’-NaVaOj.............109
6. 1D-3D КРОССОВЕР В ПРЫЖКОВОЙ ПРОВОДИМОСТИ КАРБИНОВ.........................................................118
6.1. Проблема одномерной прыжковой проводимости... ..............118
6.2. Транспортные свойства карбинов на постоянном и переменном токе 119
6.3. 1D-3D кроссовер в прыжковой проводимости карбинов ......... 124
ЗАКЛЮЧЕНИЕ.......................................................130
ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА..........................................135
3
Введение.
-Задачей спектроскопии в наиболее общем смысле является изучение частотного отклика исследуемого объекта, причём в идеале диапазон частот электромагнитного излучения должен быть максимально большим. 13 случае твердотельных объектов наиболее распространены исследования в оптическом (включая дальний ИК) диапазоне и в области "радиотехнических” частот 1-4-10 МГц. Исторически значительный промежуточный интервал, составляющий почти десять декад по частоте, заполнялся различными методами сантиметровой, миллиметровой и субмнллиметровой спектроскопии, которые, как правило, ограничены диапазоном частот м^ІОГТц. При этом интервал частот от нескольких десятков мегагерц до нескольких гигагерц оказывается достаточно трудным для экспериментального исследования, поскольку, с одной стороны, длина волны излучения уже сравнима с размерами различных элементов измерительной схемы, что сильно затрудняет выделение полезного сигнала от образца - объекта исследования, а с другой - еще недостаточно мала для эффективного использования волноводной техники и резонаторних методов. При проведении опытов в условиях низких температур возникает дополнительная сложная экспериментальная задача выделения полезного сигнала от образца на фоне многократно его превосходящего вклада от измерительной линии, необходимой для выполнения измерений в криосгате и имеющей длину порядка метров.
С фундаментальной точки зрения рассматриваемый диапазон частот представляет интерес для исследования прыжкового токопсрсноса в неупорядоченных средах, где дисперсионные зависимости проводимости вида о((оу~(о' (а*=2п\/) могут быть прослежены на интервале частот, охватывающем
4
до 10 порядков [І]. Однако такие исследования, за единичными исключениями, до сих пор были ограничены диапазоном и<10МГи. а интервал 1-10 МГц<»<1 ГГц оставался практически неисследованным. Так как длина прыжка на переменном токе /?a,~ln(n/<y) уменьшается с ростом частоты а>, то условие применимости парного (дипольного) приближения [2] (где Дор| -
длина прыжка на постоянном токе) должно улучшаться с увеличением частоты, и эксперименты в высокочастотной области должны позволить выполнить более точную проверку существующих теорий прыжковой проводимости.
Помимо исследований прыжковой проводимости, рассматриваемый диапазон частот представляет интерес для различных твердотельных объектов, характеризующихся сильным квазичастичным взаимодействием, доминирующем при низких температурах. При этом дисперсия динамического отклика может возникать как в результате "прямого попадания' характерной частоты системы в исследуемый интервал, так и на "хвосте’ более высокочастотной особенности о(а>). В любом случае, получение информации о поведении проводимости в диапазоне 1 + 10 МГц£к£1 ГГц необходимо для адекватного восстановления спектра о(со) или iX.cc>) в широком интервале от о*=0 (статические измерения на постоянном токе) до субмиллиметрового или ИК- диапазона, а также для проведения расчётов с помощью соотношений Крамерса-Кронига. Такая методология представляется весьма плодотворной для исследования систем с тяжёлыми фермнонами, где большая эффективная масса носителей заряда приводит к заметному уменьшению характерных частот в системе.
Еще один важный пример возникновения дисперсии в области относительно низких частот связан с фазовыми переходами и наличием мягких
5
мод. Классическим примером таких систем являются сегнетоэлсктрикн [3,4]. Возможными "кандидатами”, интересными с точки зрения низкочастотной спектроскопии, могут оказаться и различные низкоразмерные неорганические сшш-ПаЙер.тсонские соединения, которые интенсивно исследуются начиная с начала 90-х годов [5]. Действительно, для возникновения снин-Пайерлсовской неустойчивости теория требует сильного смятения фононных мод, что может обусловить появление низкочастотной дисперсии.
Из приведенного рассмотрения следует, что исследование низкочастотного (1 МГц-И ГГц) динамического отклика в системах с сильным взаимодействием квазичастиц представляет собой актуальную методическую и фундаментальную задачу, которая интересна для широкого класса экспериментальных объектов, интенсивно изучаемых в современной физике конденсированного состояния.
В настоящей диссертационной работе, обобщающей исследования автора, выполненные в Институте общей физики РАН в период с 1996 по 2001 гг., решение данной задачи было выполнено на примере аморфного антимонида галлия и карбинов (прыжковая проводимость), гексаборнда самария и моносилицида железа (соединения с тяжёлыми фермнонами, Кондо-изоляторы), а также спин-Пайерлсовскнх соединений СиОсОз и аЧМаУгО,.
Структурно диссертация состоит из введения, шесто глав и заключения. Первая глава представляет собой литературный обзор, в котором кратко рассматриваются основные модели сред, обладающих низкочастотной дисперсией; анализируется экспериментальная ситуация, характеризующая
6
диапазон частот 1 МГц-5-1 ГГц. и приводятся основные сведения об известных физических свойствах исследуемых объектов.
Во второй главе подробно излагается созданная в настоящей работе оригинальная методика эксперимента, а также описываются использованные дополнительные методы характеризации образцов.
Главы с третьей по шестую посвящены изложению и обсуждению полученных экспериментальных данных. В заключении к диссертации приведены основные выводы. Заканчивает работу список публикаций автора по теме диссертации и список цитированной литературы.
7
1. Литературный обзор
1.1. Модели сред с дисперсией.
Исследование динамического отклика относится к числу важнейших экспериментальных методов, позволяющих получать интересную и важную информацию о диэлектрических свойствах конденсированных сред, природе процессов переноса и динамике одночастичных и коллективных состояний в твердых телах. Как известно [6.7.8]. начиная с определенных значений частоты а) вследствие инерционности носителей заряда динамический отклик начинает зависеть от частоты, причём для учёта возникающею запаздывания удобно считать его комплексной величиной, например, для проводимости а(ш) можно записать сг=о/+10", а для диэлектрической проницаемости е=е,+1е'\ При этом вследствие линейности и причинной связи между электрическим полем и поляризуемостью действительная и мнимая части диэлектрической проницаемости не являются независимыми, а связаны соотношениями Крамсрса-Кронига:
Отмстим, что аналогичные соотношения можно записать для комплексной проводимости о((о). а также для магнитной проницаемости.
Рассмотрим изотропную, немагнитную (//=1) среду, помещённую в переменное электрическое поле Е(ео)=Еоёш. Если пренебречь эффектами.
(1.1)
£"(<у) = -- \£ 4,7<7(0)/<Ц.
ГГ 1 У-.Л1
Я ^ Х-(0
(12)
8
связанными с возможным наличием пространственной дисперсии, в пределе слабых полей связь между усредненной по "физически малому" объему плотностью тока и нолем будет линейной:
<}> ^соп*+^'т(а(й>)-1 соа(<о))Е. (1.3)
В этом уравнении член ^-^1= &((/>) Е учитывает ток проводимости, обусловленный свободными зарядами в проводящей среде, например, зонными электронами в металлах или полупроводниках. Ток поляризации -Iохх/<о)Е (где а - диэлектрическая восприимчивость), возникающий в результате наличия "связанных" зарядов, имеет смысл рассматривать в случае слабо проводящих материалов - полупроводников и диэлектриков (6, 7]. Для удобства описания динамического отклика часто используются обобщенные комплексные проводимость и диэлектрическая проницаемость <т,е (б), определяемые выражениями
(т =<т(<и)'+/(<7"(<ы)-<уа(оэ)), (1.4)
? = 1 + 4ла(й>) + 4/т;<т{<у)/<у. (1.5)
Вообще говоря, разделение вкладов "свободных" н "связанных" зарядов
достаточно формально и определяется видом записи материальных уравнений и
удобством анализа конкрезиой атомно-мнкроскопнчсской модели исследуемого
вещества [6]. Дазсс будут рассмотрены наиболее распространенные и хорошо
изученные механизмы возникновения частотной дисперсии и приведены
конкретные выражения для а(<»), с((о) в рамках этих моделей.
9
1.1.1. Проводимость свободных носителей на переменном токе.
Запишем уравнение движения свободных электронов проводимости для классической электронной теории Друде-Лоренца в следующем виде:
тг + т/гг = е£, (1.6)
где т, е и г - соответственно масса, заряд и время свободною пробега
носителей. Можно легко получить следующие формулы 16. 7,4]:
проводимость на постоянном токе: сга=№е2х/т, (1.7)
обобщенная проводимость: о((о) = а0 /(1 - /виг), (1.8)
диэлектрическая проницаемость: е = 1 + 4л'а(‘— (1.9)
<у( 1 - тг)
Простейшие оценки с помощью (1.7>(1.9) и справочных данных из [9] позволяют сделать вывод, что вплоть до частот субмиллимстрового и дальнего инфракрасного диапазона (10||-Н0|> Гц), соответствующих временам
свободного пробега, дисперсия проводимости в приближении слабо взаимодействующих носителей для нормальных металлов и полупроводников, типа германия или кремния, практически отсутствует. Тем не менее, измеряемый импеданс образца может достаточно сильно зависеть от су и в низкочастотной (51 ГГц) области вследствие частотной зависимости глубины проникновения поля в образец (скин - эффекг).
В качестве другой распространённой причины возникновения низкочастотной дисперсии импеданса стоит назвать максвелловскую релаксацию, которая имеет место при выполнении условия о^1/ты=с?'е. Обычно такая ситуация возникает в случае полупроводников, для которых время релаксации тт сильно зависит от температуры и может принимать очень
10
широкий диапазон значений [8]. Источником низкочастотной дисперсии также может являться возникновение коллективных возбуждений типа волн зарядовой плотности в системах с пониженной размерностью, в которых наблюдается дисперсия вплоть до частот порядка 1 Гц [10.11].
Следует подчеркнуть, что модель Друде-Лоренца основала на предположениях о характере движения электронов проводимости, заимствованных из кинетической теории идеальных газов. Корректный учёт взаимодействия приводит к значительно более сложной теории: например, в работе [12] для динамической проводимости простых металлов в рамках "модели желе" было получено следующее выражение:
10)3
ф)-4ф,;м]' <1,о>
где <у^-4лЛ'ег/т - плазменная частота, а А/(лэ)=А/'(«»)+/Л/"(л>) - комплексная релаксационная функция, конкретный вид которой довольно сложен и определяется механизмом рассеяния. В случае не слишком высоких частот выражение (1.10) сводится к т.наз. обобщённой модели Друде-Лоренца, для которой в формулах (1.7), (1.8) в качестве т фигурирует эффективная масса носителей
т* (<у)=го( 1+А/ '(й>У да), (1.11)
а частотная зависимость времени релаксации г определяется формулой , | ЗА/’(<»)
г(<у) =-----(1.12)
Мп(а>) У }
Аномальная низкочастотная дисперсия т*(о>) и г(ту) наблюдалась в самых
различных материалах, напрнмер. в [13] сообщается о частотной зависимости
11
г(<у) при низких температурах в тяжелофермионном соединении Uo.2Y0.xPds. В экспериментах по циклотронному резонансу в органическом проводнике (BEDO-'lTFbReCMHsO) также была обнаружена частотная дисперсия эффективной массы и времени релаксации [MJ.
1.1.2. Дисперсия диэлектрической проницаемости
В предыдущем параграфе были кратко рассмотрены дисперсионные явления, обусловленные рассеянием свободных носителей, без учёта влияния "связанных" зарядов. Проанализируем теперь основные классические модели диэлектрической дисперсии, которые, несмотря на свою простоту, с успехом используются для описания динамического отклика многих реальных диэлектриков [4].
Как известно [6,7,8], существуют три базовых механизма поляризуемости: электронный, ионный и дипольный (ориентационный). Электронный механизм связан со смещением электронной оболочки атома относительно ядра, ионный обусловлен относительным смешением атомов в кристаллах с ионным типом связи, а дипольный возникает в материалах, молекулы которого имеют дипольный момент в отсутствие внешнего поля и могут при наличии поля менять ориентацию.
Неполярные диэлектрики описываются моделью квазиупругих диполей, в которой движение зарядов описывается уравнением осциллятора:
m'r+ — r + nuolr = еЕ(а), (1.13)
12