Пороговые процессы в твердых телах при взаимодействии с сильноточными электронными пучками

2
ОГЛАВЛЕНИЕ
ПЕРЕЧЕНЬ УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ.............................. 5
ВВЕДЕНИЕ................................................... 6
1. ЭЛЕКТРИЧЕСКИЙ ПРОБОЙ ДИЭЛЕКТРИКОВ И ПОЛУПРОВОДНИКОВ ПОД ДЕЙСТВИЕМ СЕРИИ ИМПУЛЬСОВ ОБЛУЧЕНИЯ СЭП.................................. 15
1.1. Состояние проблемы.................................. 15
1.2. Постановка задачи и методика исследований........... 27
1.3. Общие закономерности развития электрических разрядов
в диэлектриках и полупроводниках вне зоны торможения электронного пучка................................... 37
1.3.1. Морфология разрушений............................... 43
1.3.2. Спектрально-кинетические характеристики свечения электрических разрядов в диэлектриках...................... 49
1.3.3. Свечение ионных кристаллов при возбуждении поверхностным разрядом............................... 53
1.3.4. Эмиссия электронов из канала электрического пробоя 60
1.3.5. Оценка энергии выделяющейся в анодном разряде....... 63
1.3.6. Амплитудные значения импульсных механических напряжений, генерируемых в диэлектриках анодным разрядом............................................. 66
1.4. Стримерные разряды в полупроводниках А2В6........... 68
1.4.1. Общие закономерности и особенности инициирования стримерных разрядов в Сс18 вне зоны торможения СЭП 69
1.4.2. Спектрально-кинетические характеристики
стримерных разрядов в сульфиде кадмия................ 70
1.4.3. Морфология разрушения кристаллов Сс18 после многократного инициирования стримерных разрядов 76
1.5. Амплитудно-временные характеристики средних
и локальных электрических полей, индуцированных
СЭП в твердых телах.................................. 78
1.6. Электрический пробой диэлектриков и полупроводников в зоне торможения СЭП в режиме многократного облучения.. 80
1.6.1. Морфология разрушения твердых тел................... 82
1.6.2. Спектрально-кинетические параметры свечения
анодных разрядов в диэлектриках...................... 92
1.7. Основные результаты и выводы........................ 98
2. РАЗРУШЕНИЕ И ЭЛЕКТРИЧЕСКИЙ ПРОБОЙ ДИЭЛЕКТРИКОВ ПОД ДЕЙСТВИЕМ ОДИНОЧНОГО ИМПУЛЬСА СЭП.............................................. 101
2.1. Генерация динамических напряжений в диэлектриках
при облучении СЭП................................... 102
2.2. Поляризационно-оптическая методика регистрации динамических и статических механических напряжений........ 107
2.3. Амплитудно-временные характеристики импульсных
напряжений в ЩГК.................................... 109
2.4. Пластическая деформация ЩГК........................ 110
2.5. Образование упорядоченных структур разрушения в ЩГК... 116
2.5.1. Кинетика формирования ПСР.......................... 118
2.5.2. О механизме формирования ПСР....................... 122
2.6. Электрический пробой диэлектриков в режиме испарения
сфокусированным СЭП (q > Ю10 Вт/см2)................ 125
2.7. Основные результаты и выводы............................. 131
3. ГЕНЕРАЦИЯ ВЫНУЖДЕННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ В ПОЛУПРОВОДНИКАХ А2В6...................................... 133
3.1. Состояние вопроса........................................ 133
л г
3.2. Люминесценция кристаллов А В ’ при низких уровнях
возбуждения......................................... 139
3.3. Перестройка спектров люминесценции кристаллов А2В6
при увеличении уровня возбуждения. Электроннодырочная плазма в CdS........................... 167
3.4. Основные результаты и выводы............................. 178
4. ТЕПЛОВОЙ ВЗРЫВ МАТЕРИАЛОВ ПРИ ОБЛУЧЕНИИ СЭП. ОПТИЧЕСКИЕ ХАРАКТЕРИСТИКИ ЭРОЗИОННОЙ ПЛАЗМЫ.................................................... 181
4.1. Филаментация и самофокусировка электронных пучков в
, диодах............................................. 182
4.2. Взаимодействие сфокусированного электронного пучка с
твердыми телами............................................191
4.3. Атомный спектральный анализ с использованием СЭП... ‘197
4.3.1. Спектрально-кинетические характеристики анодного
факела при свободном разлете........................ 198
4.3.2. Спектральные характеристики сверхзвуковых плазменных струй, взаимодействующих с преградами................. 201
4.4. Основные результаты и выводы....................... 213
5. ИНИЦИИРОВАНИЕ ВЗРЫВНОГО РАЗЛОЖЕНИЯ ATM ЛАЗЕРНЫМИ И ЭЛЕКТРОННЫМИ ПУЧКАМИ
(анализ литера гуры).......................................... 215
5.1. Модели импульсного инициирования ATM............... 215
5.1.1. Модельные представления раннего этапа исследований. 216
5.1.2. Очаговая модель инициирования ATM лазерным излучением............................................ 217
5.1.3. Цепные модели инициирования ATM.................... 219
5.2. Кинетика взрывного разложения ATM при инициировании
электронным пучком.................................. 222
5.2.1. Результаты раннего периода исследований (1985 - 1995 гг.) 223
4
5.2.2. Кинетика и спектры взрывного свечения и поглощения
АТМ в режиме однократного возбуждения (1995 - 2002 гг.) 227
5.2.3. О природе предвзрывных процессов в АТМ................ 234
5.3. Анализ литературных данных и постановка задачи
исследований........................................... 236
6. КИНЕТИКА ПРОЦЕССА ВЗРЫВНОГО РАЗЛОЖЕНИЯ АТМ ПРИ ИМПУЛЬСНОМ ИНИЦИИРОВАЛИИ.
МОДЕЛИ ИНИЦИИРОВАНИЯ..................................... 241
6.1. Спектрально-кинетические характеристики импульсной
катодолюминесценции АТМ................................ 242
6.2. Пространственно-временная структура плазмы, образующейся при взрывном разложении AgNз электронным
пучком................................................. 247
6.3. Кинетика взрывного разложения АТМ при инициировании
лазерным излучением.................................... 255
6.3.1. Методика исследований................................. 256
6.3.2. Взрывное свечение..................................... 258
6.3.3. Проводимость АТМ при взрывном разложении.............. 261
6.3.4. Акустический импульс.................................. 262
6.4. Инициирование АТМ анодным разрядом, индуцированным
электронным пучком...................................• '263
6.5. Физическая модель инициирования АТМ электронным
пучком................................................. 269
6.6. Инициирование взрыва А§И3 ударом микрочастиц.......... 273
6.7. Деформационная модель взрывного разложения АТМ при
импульсном инициировании............................... 277
6.8. Основные результаты и выводы ......................... 284
7. ДЕТОНАЦИЯ ТЭНа ПРИ ОБЛУЧЕНИИ СЭП.......................... 286
7.1. О механизмах лазерного инициирования бризантных ВВ.
Состояние вопроса и постановка задачи.................. 286
7.2. Физико-химические процессы в ТЭНе при облучении СЭП.. 291
7.2.1. Спектрально-кинетические характеристики импульсной катодолюминесценции......................................... 291
7.2.2. Разрушение и газификация.............................. 294
7.3. Детонация............................................. 301
7.4. Кинетика начальных стадий взрывного свечения при
высоких уровнях возбуждения............................ 309
7.5. Физическая модель инициирования ТЭНа сильноточным
электронным пучком..................................... 315
7.6. Основные результаты и выводы.......................... 317
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ................................. 319
СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ............................. 325
ПЕРЕЧЕНЬ УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ
ИУЭ - импульсный ускоритель электронов
СЭП - сильноточный электронный пучок
ГИН - генератор импульсных напряжений
АФ - анодный факел
КФ - катодный факел
КЭП - каналы электрического пробоя
ПСР - периодические структуры разрушения
АИ - акустический импульс
У В - ударная волна
ЭДП - электронно-дырочная плазма
ННЗ - неравновесные носители заряда
ЩГК - щелочно-галоидные кристаллы
ФЩЗМ - фториды щелочно-земельных металлов
ПММА- полиметилметакрилат
ТЭН - тетранитропентаэритрит
АТМ - азиды тяжелых металлов
ВВ - взрывчатые вещества
ИВВ - инициирующие взрывчатые вещества
БВВ - бризантные взрывчатые вещества
ЭПЗ — энергетический порог зажигания
ФЭУ - фотоэлектронный умножитель
ВВЕДЕНИЕ
Актуальность работы.
Действие ионизирующих излучений на твердые тела изучают в связи с необходимостью создания стойких к радиации материалов для ядерной энергетики, развития радиационных технологий и неразрушающих методов контроля материалов. Развитие высоковольтной импульсной техники привело к созданию в 60-х годах сильноточных электронных ускорителей, генерирующих сильноточные электронные пучки (СЭП), максимальная плотность по-
11 *■>
тока энергии которых достигает 10 Вт/см'. Экспериментаторы получили уникальный инструмент, позволяющий исследовать поведение вещества в экстремальных, недоступных ранее условиях. Работа в этом направлении привела к обнаружению ряда пороговых процессов, индуцированных СЭП в твердых телах различных классов соединений: генерации вынужденного излучения в полупроводниках, разрушения ионных кристаллов и стекол, взрывного разложения энергетических материалов. Нелинейный отклик диэлектриков и полупроводников на мощное электронное облучение позволил объявить о возникновении новой области исследований — физики мощных радиационных воздействий.
Актуальность темы диссертационной работы обусловлена необходимостью изучения реальной картины физических процессов, индуцированных СЭП в диэлектриках и полупроводниках, разработки теоретических представлений о механизмах электронно-пучкового разрушения твердых тел различных классов, в том числе полупроводниковых лазеров с электронной накачкой.
Исследование законохмерностей и выяснение механизмов взрывного разложения энергетических материалов под действием электронного импульса является необходимым этапом решения актуальной проблемы - направленного регулирования стабильности энергетических материалов к внешним воздействиям различной природы.
В фундаментальном плане важность этих исследований связана с необходимостью разработки теории взаимодействия СЭП с веществом. Прикладной аспект проблемы определяется использованием СЭП для реализации новых радиационных технологий и методов контроля материалов.
Цель и задачи исследований.
Фундаментальная проблема, на решение которой направлена работа -выяснить роль кумуляции энергии СЭП в диэлектриках и полупроводниках в инициировании пороговых процессов: пластической деформации, разрушения, илазмообразования, электронной эмиссии и взрывного разложения энергетических материалов.
Целью работы является:
• Определить главные факторы разрушающего воздействия СЭП на ион-
2 6
ные кристаллы и полупроводники А В .
• Выяснить причины, определяющие порог генерации вынужденного
о с
излучения в кристаллах А В * различной предыстории.
• Установить физическую природу свечения и поглощения, сопровождающих взрывное разложение азидов тяжелых металлов (АТМ).
• Изучить возможность инициирования взрыва бризантных взрывчатых веществ (ВВ) мощным электронным пучком на примере ТЭНа.
• Разработать экспериментально обоснованные физические модели взрывного разложения АТМ и ТЭНа импульсным пучком электронов.
Задачи исследований.
1. Разработать экспериментальные методики и изучить пространственно-временные характеристики поля энерговыделения СЭП в высокоомных материалах с высоким временным (~ 10 не) и пространственным (~ 10 мкм) разрешением.
2. Изучить основные закономерности разрушения диэлектриков и полупроводников в режимах многократного и однократного облучения СЭП.
3. Исследовать влияние уровня возбуждения при его варьировании в диапазоне (102°-1027) см'3 • с'1 на спектрально-кинетические характеристики низкотемпературной (25 К) люминесценции CdS и ZnS.
4. Изучить явление самофокусировки СЭП в вакуумном диоде электронного ускорителя ГИН-600 с целью получения максимально возможных плотностей электронного потока.
5. Исследовать оптические и плазмодинамические характеристики низкотемпературной плазмы, возникающей в объеме и на поверхности твердых тел различных классов при облучении СЭП с варьируемой в диапазоне
Л
(0,1-100) Дж/см плотностью энергии.
Объекты для исследований.
Выбор образцов обусловлен целью исследований и решаемыми для се достижения задачами. Основными объектами для исследований катастрофических процессов выбраны щелочно-галоидные кристаллы (ЩГК): LiF, NaCI, KCl, КВг. Они прозрачны, их основные физические свойства довольно хорошо изучены, имеются достаточно глубокие исследования по пробою их в постоянных и импульсных электрических полях, есть возможность сравнения результатов экспериментов по электронно-пучковому разрушению с данными других авторов.
О А -
Кристаллы полупроводников группы А В (CdS, ZnS, ZnSe) удобны для изучения влияния уровня возбуждения на механические и оптические свойства. В образцах не наводятся долгоживущие радиационные дефекты, многократное облучение электронным пучком не приводит к заметным изменениям спектральных и кинетических параметров люминесценции кристаллов. Возможность многократно воспроизводить электрический пробой в образце без его разрушения и известные условия формирования стримерных разрядов позволяет использовать это свойство для диагностики электрических полей, формируемых СЭП в материалах.
Для изучения электроразрядных процессов, развивающихся в зоне торможения СЭП, были дополнительно использованы кристаллы: СаР2, ЫМЮз, СаСОз, 8Ю2, М§А1204; органические диэлектрики: полиметилметакрилат (ПММА), эпоксидная смола ЭД-20.
Эксперименты по инициированию взрывного разложения энергетических материалов проводились на азидах тяжелых металлов (АТМ): прессованных образцах Аб^, РЬ(Ы3)2, Т1Ы3, монокристаллах А§Ы3 и бризантном взрывчатом веществе (ВВ) - тетранитропентаэритрите (ТЭНе), которые являются модельными при исследовании элементарных процессов взрывного разложения.
Научна$1 новизна.
1. Впервые изучены спектральные характеристики и пространственно-временная структура сверхзвуковых анодных разрядов, развивающихся в диэлектриках при возбуждении СЭП с плотностью энергии, варьируемой в диапазоне (0,1-100) Дж/см2.
2. Измерены кинетические характеристики низкотемпературной дефектно-примесной люминесценции нелегированных кристаллов Сс18 и ZnS.
3. Впервые измерены спектрально-кинетические характеристики люминесценции взрывчатых веществ - АТМ и ТЭНа в довзрывном режиме возбуждения электронным пучком.
4. Установлена физическая природа взрывного свечения и поглощения, сопровождающих процесс взрывного разложения АТМ и ТЭНа при инициировании электронным импульсом.
5. Изучен процесс филаментации и самофокусировки СЭП в вакуумном диоде электронного ускорителя ГИН-600.
6. Разработан новый способ атомно-абсорбционного спектрального анализа с испарением пробы мощным электронным пучком.
7. Обнаружена детонация бризантного взрывчатого вещества (ТЭНа) при облучении сфокусированным СЭП.
• ; , ‘ ю
8. Предложены экспериментально обоснованные физические модели инициирования АТМ и ТЭНа электронным пучком.
Научная и практическая значимость.
Научная значимость работы определяется полученными новыми данными о пороговых процессах, развивающихся в твердых телах различных, классов, в том числе в энергетических материалах, при облучении СЭП.
Практическая значимость работы определяется возможностью использования пороговых процессов в различных областях науки, техники, радиационных и взрывных технологиях:
• для кумуляции энергии СЭП в электрически прочных диэлектрических мишенях с целью достижения экстремальных состояний вещества;
• разработки новых технологий обработки материалов;
• « изучения физики-наносекундного электрического пробоя конденсированных сред и возможности: управления, этим процессом ионизирующей радиацией; /
• для разработки мощных, устойчивых к деградации, полупроводниковых лазеров с электронным возбуждением;
• разработки люминесцентных и атомно-спектральных методов контроля материалов;
• прогнозирования поведения взрывчатых веществ при мощном радиационном воздействии;
• для получения высоких давлений в конденсированных средах на основе детонации бризантных ВВ, инициированной СЭП.
. На основе проведенных исследований нами разработаны и защищены авторскими свидетельствами и патентами электронно-пучковые способы контроля параметров твердых тел, а также конструкции катодолюминесцентного и плазмодинамического источников мощного оптического излучения на базе ускорителя электронов ГИН-600.
11
Основные защищаемые положения.
1. Нейтрализация инжектированного в диэлектрик отрицательного объемного заряда электронного пучка осуществляется сверхзвуковыми анодными разрядами, удельная плотность мощности в которых может достигать
§2 о
10 Вт/см , что приводит к инициированию ряда пороговых процессов - пластической деформации, разрушения, плазмообразования и мощной электронной эмиссии.
2. Порог генерации и механизм излучательной рекомбинации, ответственный за стимулированное излучение в реальных кристаллах А2В6 при возбуждении электронным пучком, определяются типом дефектно-примесных комплексов и их концентрацией.
3. Для реализации атомной спектрометрии с испарением пробы мощным электронным пучком необходимо преобразовать кинетическую энергию высокоскоростного плазменного потока в энергию ударно-сжатой плазмы и сформировать плазменную струю с изменяющимися вдоль направления её распространения газодинамическими и оптическими характеристиками.
4. Взрывное разложение АТМ при воздействии электронных‘пучков является следствием развития электрического пробоя.
5. Взрывное разложение ТЭНа, инициируемое электронным пучком, возникает в результате последовательного развития нескольких процессов: электрического пробоя с образованием очагов химического разложения, диспергирования и газификации образца в окрестности микроочагов, образования макроочага в области торможения высокоэнергетических электронов с последующим его развитием в детонационную волну.
Личный вклад автора. Диссертационная работа - результат обобщения многолетних исследований, часть из которых выполнена лично автором, а часть совместно с сотрудниками кафедры лазерной и световой техники Томского политехнического университета. Личный вклад автора состоит в постановке общих и конкретных задач исследований, выборе методов их реше-
12
ния, в анализе и обобщении результатов исследований, формулировке выводов и защищаемых положений. В работах, опубликованных в соавторстве, фамилии которых указаны в списке публикаций, автору принадлежат результаты, сформулированные в защищаемых положениях и выводах диссертации.
Апробация работы. По теме диссертации опубликовано 90 работ в виде статей в рецензируемых журналах (24), авторских свидетельств и патентов (5), докладов на международных и всероссийских конференциях (26) и тезисах докладов (35). Результаты исследований, вошедших в диссертацию, были доложены и обсуждены на 17 отечественных и 22 международных конференциях, симпозиумах, школах и семинарах: 30 - Всесоюзном совещании по люминесценции «Неорганические кристаллы» (Ровно 1984); 5, 6 - Всесоюзных конференциях по физике диэлектриков (Баку 1982, Томск 1988); 5, 6 и 7 - Всесоюзных конференциях по радиационной физике и химии ионных кристаллов (Рига, 1983, 1986 и 1989); 3, 4 и 5 - Всесоюзных совещаниях «Воздействие ионизирующего излучения и света на гетерогенные системы» (Кемерово, 1982, 1986 и 1990); 5 - Всесоюзном совещании «Синтез и свойства, исследования и применение люминофоров» (Ставрополь, 1985); 10 — Всесоюзной конференции по физике полупроводников (Минск, 1985); 9 - Всесоюзной конференции «Состояние и перспективы разработки и применения1 сцинтилляторных детекторов в 12 пятилетке» (Харьков, 1986); 10 - Всесоюзной конференции по эмиссионной электронике (Киев, 1987); Семинаре «Физика неполного пробоя кристаллов» (Институт физики АН БССР, Минск, 1989); 2 - Всесоюзной конференции «Модификация свойств конструкционных материалов пучком заряженных частиц» 1991, Свердловск; 9, 10, 12 и 13 Международных конференциях по радиационной физике и химии неорганических материалов (Томск, 1996, 1999, 2003 и 2006); Международной конференции по твердотельной дозиметрии, ТТД-7 (Екатеринбург, 1997); Международной конференции по физике твердого тела (Усть-Каменогорск, 2002); III Ural Workshop on Advantaged Scintillation and Storage Optical Materials
13
(Ekaterinburg, 2002); 7, 9 и 10 Международных конференциях «Физикохимические процессы в неорганических материалах» (Кемерово, 1998, 2004 и 2007); Международной конференции по физике твердого тела (Алматы, 2004); IV - Международном оптическом конгрессе «Оптика XXI век» (Санкт-Петербург, 2006); Международном научн. - техн. семинаре «Шумовые и де-градационные процессы в полупроводниковых приборах (Москва, МЭИ, 2002, 2004, 2008); III, IV, V и VI - Международных практических конференциях «Радиационно-термические эффекты и процессы в неорганических материалах» (Томск, 2002, 2004, 2006 и 2008); 7-ой международной конференции по атомным и молекулярным лазерам (Томск, 2005); Международной научно - практической конференции по перспективным композиционным материалам (NC04): «Нанокомпозиты» (Сочи, 2004); Международной летней школы «Радиационная физика» (Бишкек-Каракол, 2004); XIII конференции «Высокочистые вещества и материалы» Получение, анализ, применение (Нижний Новгород, 2007); III Всероссийской конференции «Энергетические конденсированные системы» (Чсрноголовка-Москва, 2006); Международной конференции «Забабахинские научные чтения» (Снежинск, 2007), VI Всероссийской конференции «Фундаментальные и прикладные проблемы современной механики» (Томск, 2008).
Работа поддерживалась грантами: «Катастрофические процессы в материалах при возбуждении мощными импульсами потоков электронного и лазерного излучения» (грант РФФИ, проект 04-02-16339, 2004-2006 гг.). «Инициирование взрывного разложения взрывчатых веществ и пиротехнических составов импульсом радиации» (грант РФФИ, проект 06-03-3274, 2006-2007 гг.). «Закономерности взрывного разложения энергетических материалов при инициировании внешним импульсом и проблемы создания чувствительных быстродействующих лазерных капсюлей» (грант РФФИ, проект 08-08-00153, 2008-2010 гг.). «Импульсное инициирование взрывчатых веществ и пиротехнических составов лазерным излучением и пучками ускоренных
ЗД.
14
электронов» (программа сотрудничества Минобразования РФ и Минобороны РФ по направлению «Научно-инновационное сотрудничество», 2001 - 2002 гг.). «Исследование нестационарных процессов при импульсных лазерных и электронных воздействиях» (грант Минобразования «Ведущие научнопедагогические коллективы», № Гос. per.: 01200315128, 2003 - 2004 гг.). «Спектральный элементный анализ материалов и веществ при использовании для возбуждения сильноточных электронных пучков» (грант "Университеты России" - 1998-2001 гг., № Гос. per.: 01980005343). «Исследование свойств материалов при их взаимодействии с сильноточными электронными пучками» (грант "Университеты России", проект УР.06.01.023, 2002-2003 гг.). «Исследование нестационарных процессов в материалах при импульсных лазерных и электронных воздействиях», (2003-2005 гг., № Гос. per.: 01200315128).
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, семи глав, заключения и выводов. В начале глав приводится краткий анализ литературы по состоянию исследований и дополнительные методики, предназначенные для решения конкретных задач. Диссертация изложена на 357 страницах, содержит 142 рисунка, 2 таблицы и список цитируемой литературы из 307 наименований. 1
1. ЭЛЕКТРИЧЕСКИЙ ПРОБОЙ ДИЭЛЕКТРИКОВ И ПОЛУПРОВОДНИКОВ ПОД ДЕЙСТВИЕМ СЕРИИ ИМПУЛЬСОВ ОБЛУЧЕНИЯ СЭП
1.1. Состояние проблемы
В настоящем разделе описаны результаты раннего этапа исследований (1970-1980 гг.) физических процессов, развивающихся в диэлектриках и полупроводниках под действием электронных пучков наносекундной длительности. Основное внимание в данном разделе уделяется результатам, необходимым для оценки состояния решаемых в настоящей работе проблем, вклада автора в их решение и значение представленных результатов на фоне других исследований. Достижения, полученные в этой области физики к началу наших исследований, обобщены в монографии [1] и кратко изложены ниже.
Исследования взаимодействия СЭП с диэлектриками и полупроводниками стимулировались развитием работ по созданию полупроводниковых лазеров с накачкой электронным пучком [2, 3], необходимостью создания радиационно-стойких материалов для ядерной и космической техники, разработкой методов неразрушающего контроля твердых тел и развитием радиационных технологий. Наметились два основных направления исследования свойств диэлектриков и полупроводников в условиях мощного электронного облучения. Первое направление связано с проблемой радиационного дефек-тообразования. Основные методы исследования - абсорбционная и люминесцентная спектроскопия с временным разрешением [4]. Применение для этих целей электронных пучков пико- и наносекундной длительности позволило получить фундаментальные результаты в этой области исследований [4 - 5]. Однако применяемые в данной области науки методы исследования позволяют следить только за частью каналов диссипации энергии СЭП в твердом теле (дефектообразование и катодолюминесценция), что не дает возможности представить полную картину сложных и взаимосвязанных физических процессов, протекающих в возбужденном электронным пучком материале.
16
Второе направление включает изучение механических и электрических свойств твердых тел при высоких плотностях ионизации (динамические и квазистатические напряжения, пластическая деформация, разрушение, радиационно-импульсная проводимость и электронная эмиссия). Появлением данного направления можно считать 1966 г., когда Р.Б. Освальд, используя сильноточный ускоритель (2,2 МэВ; 40 не; 50 кА), обнаружил и исследовал явление разрушения полупроводниковых кристаллов ве и Б1 под действием одиночных импульсов облучения [7]. Первые систематические исследования физических свойств ионных кристаллов и стекол при высоких плотностях ионизации были проведены сотрудниками Томского политехнического института и Института сильноточной электроники СО АН СССР (ИСЭ) в Томске [11. Использовались сильноточные ускорители типа ГИ11-400 и ГИН-600 конструкции Б.М. Ковальчука с параметрами (0,3-0,5 МэВ; 1-3 кА; 1-30 не). Уже в первых работах было обнаружено ряд явлений, развивающихся под действием СЭП в вышеуказанных материалах, не характерных для облучения электронным пучком низкой интенсивности: разрушение ионных кристаллов и стекол [8, 9], высокоэнергетическая проводимость [10], мощная пороговая электронная эмиссия [11], плазменная люминесценция [10]. Резкое отличие физических свойств диэлектриков в условиях мощного электронного облучения позволило авторам объявить о возникновении нового направления исследований — физика мощных радиационных воздействий (мощность дозы ~ 1011—1016 Вт/кГ, плотность тока электронного пучка] > 0,1 А/см2) [12]. Началось подробное изучение свойств обнаруженных явлений и выяснение механизмов, лежащих в их основе.
Разрушение конденсированных сред. Это наиболее интересное, как в научном плане, так и для практического приложения явление обнаружено для всех классов твердых тел: полупроводниковых кристаллов [7], кристаллических диэлектриков [8], стекол [9] и металлов [13 - 14]. Эффект заключался в том, что по мере увеличения плотности электронного пучка, при превышении
17
некоторого порогового значения, происходит интенсивное разрушение материала.
Наибольшее количество работ посвящено исследованию разрушения щелочно-галоидных кристаллов, имеющих существенно более низкий порог разрушения (-10 Дж/г) по сравнению с полупроводниками (142,5 Дж/г у кремния) и стеклами (71 Дж/г у стекла марки ВВ). По мере накопления экспериментальных данных предлагались различные механизмы, лежащие в основе разрушения твердых тел различных классов [7, 8, 14 - 21]. Сложность установления механизма разрушения связана с тем обстоятельством, что воздействие СЭП инициирует протекание в твердом теле ряда физикохимических процессов, каждый из которых может быть ответственным за разрушение (динамические и квазистатические механические напряжения, процессы в электронно-дырочной плазме, давление радиолитического газа, электрический пробой и др.). Из анализа предложенных к 1980 г. механизмов разрушения ионных кристаллов следует, что существует два подхода к решению данной проблемы.
Первый заключается в возможности пространственной аккумуляции, выделенной в облучаемом материале энергии электронного пучка. Причиной ее возникновения могут быть различные физико-химические процессы. Согласно исследованиям [1] при рассмотрении процессов, протекающих в диэлектрике возбужденном плотным электронным пучком, необходимо учитывать, что всю энергию пучок передает электронам среды, которые образуют электронно-дырочную плазму (ЭДП). Решетка получает энергию от электронов и дырок, релаксирующих в соответствующих зонах и затем рекомбинирующих с испусканием фононов и образованием дефектов. Поэтому пространственное распределение поглощенной энергии пучка определяется распределением ЭДП. В свою очередь ЭДП представляет собой типичную диссипативную систему, пространственное распределение плотностей энергии и частиц в которой будет, как правило, неоднородным.
18
В [8] сделано предположение о том, что образующиеся в результате облучения электроны, дырки и экситоны (гомогенно распределенные по возбужденному объему) при высоких плотностях ионизации способны конденсироваться в электронно-дырочную жидкость и образовывать в твердом теле микрообласти с плотностью энергии ~ 104 Дж/г, что на несколько порядков превышает среднюю но объему. Однако данная гипотеза не получила экспериментального подтверждения, а расчеты, выполненные в [17] свидетельствуют о том, что образование электронно-дырочного конденсата в 1ЦГК при Т ~ 200-300 К невозможно ни при каких плотностях электронного возбуждения.
В работе [16] в качестве гипотезы предложен механизм разрушения, основанный на образовании в объеме кристалла в результате облучения полостей, наполненных радиолитическим газом. В основе модели, как и в [8], лежит представление о конденсации экситонов и формировании электроннодырочной капли, но не в идеальном объеме, а на внутренних полостях, изначально имеющихся в кристаллах. Энергия, выделяющаяся на поверхности полости, идет на превращение анионов в газообразный галоген. Если давление внутри полости превысит предел прочности кристалла на разрыв, то он разрушается. Однако данная модель не объясняет формирование трещин вне области пробега электронного пучка. Следует также отметить, что возможность расслоения ЭДП ограничена временем жизни электронов и дырок в соответствующих зонах. Высокоэнергетические электроны слабо чувствуют неоднородности среды, а смещение ионизационно-пассивного электрона в кристалле за время жизни мало и не превышает 0,1 мкм.
Другая возможная причина, позволяющая объяснить разрушение ЩГК в результате аккумуляции энергии СЭП в микрообластях кристалла - электрический пробой в поле отрицательного объемного заряда пучка. Роль электроразрядного механизма разрушения ионных кристаллов анализировалась уже в первых работах, посвященных проблеме электронно-лучевого разрушения ЩГК [1, 8, 21]. Основной вывод - электрический пробой не
19
может быть ответственным за разрушение кристаллов по следующим причинам:
• вследствие высокой радиационной проводимости образцов, объемный отрицательный заряд поглощенных электронов вытекает на электроды за время импульса;
• плотность энергии электрического поля составляет ~ 0,5 Дж/г, что в 20 раз меньше энергии, вносимой электронным пучком в кристалл за счет ионизационных потерь энергии СЭП и на три порядка меньше плотности энергии, выделяющейся в канале электрического пробоя (КЭП);
• в тонких образцах, толщина которых меньше пробега электронов, КЭП не наблюдается, а эффект разрушения остается;
Однако с вышеуказанными рассуждениями нельзя согласиться по следующим причинам. Во-первых, отсутствие методов измерения пространственно-временных характеристик электрических полей, индуцированных СЭП в диэлектриках, не позволяет сделать заключение о том, что их величина недостаточна для инициирования электрического пробоя.
Во-вторых, энергия электрического поля выделяется не равномерно по всему объему образца, а в локальных областях диэлектрика (например, из-за наличия электрических микронеоднородностей технологического происхождения), в результате чего объемная плотность энергии электрического ПОЛЯ может достигнуть значений, достаточных для каналообразования. В-третьих, отсутствие остаточных КЭП нельзя считать аргументом в пользу того, что элсктроразрядные процессы не развиваются в веществе мишени, так как канал формируется лишь на определенной стадии развития электрического пробоя, при выделении в нем энергии, достаточной для плазмообразования
л г
[22, 23]. В полупроводниках группы А В остаточных каналов не наблюдается даже после многократного инициирования в них стримерных разрядов [24], что характерно для электрических разрядов наносекундной длительности с крутым передним фронтом нарастания напряжения ~ 1013-1014 В/с [24, 25]. Следует отметить также, что уменьшение толщины образца не
20
позволяет значительно уменьшить величину инжектированного объемного заряда, а, следовательно, и напряженность электрического поля, поскольку при взрывной эмиссии формируется немоноэнергетический электронный пучок с изменяющимся во времени спектром.
Для второго подхода, к изучению процесса разрушения твердых тел под действием СЭГ1, характерен перенос внимания исследователей с физики явления на установление вида механических напряжений, ответственных за разрушение материала [26 - 29]. При этом авторы исходят из универсальной для всех твердых тел модели разрушения — термоупругой [7, 13, 26 - 35].
Основная предпосылка термоупругой модели заключается в мгновенности нагрева области торможения СЭП за счет ионизационных потерь энергии быстрых электронов пучка. Из-за высокой скорости нагрева материал не успевает расшириться до равновесных размеров и оказывается сжатым. Возникают сильные механические напряжения, пропорциональные плотности выделенной энергии и соответственно приращению температуры, которые приводят к возбуждению акустического импульса (АИ) сжатия - растяжения, распространяющегося от свободной поверхности в объем облучаемого материала. Интерференция этих волн между собой и взаимодействие с дефектами (микротрещинами и др.) приводит к возникновению и распространению разрушающих трещин. Именно этот вид напряжений, по мнению авторов [26 -33], ответственен за разрушение щелочно-галоидных кристаллов, облучаемых плотными электронными пучками наносекундной длительности. Так в [26] наблюдалось разрушение ЩГК акустической волной, введенной в образец через акустический контакт с металлическим поглотителем, толщина которого больше пробега электронов. Разрушение возникало лишь при плотности энергии СЭП в 10-15 раз большей, чем требуется для разрушения образцов при прямой инжекции электронов в кристалл. Отличие порогов разрушения авторы связывают с тем, что в отсутствии прямой инжекции электронного пучка в кристалл не возникают цилиндрические и изгибные волны, взаимодействие которых с краевыми трещинами и определяет минимальный
21
порог разрушения ЩГК. Недостаток этой модели, как справедливо отмечено в [17], заключается в том, что абсолютно не затрагивается вопрос о том, как происходит преобразование энергии СЭГ1 в тепло.
Радиационно-импульсная проводимость (РИП) диэлектриков. Под действием мощного электронного импульса облучения изменяются не только механические, но и электрофизические свойства диэлектриков — электропроводность и эмиссионная способность. Поводом для изучения проводимости диэлектриков, индуцированной СЭП, послужила необходимость проверки гипотезы о возможности образования в ЩГК электронно-дырочной жидкости. Предполагалось, что в момент конденсации неравновесных носителей будет наблюдаться резкое уменьшение проводимости образца. Эксперименты показали, что никаких аномалий в радиационно-импульсной проводимости кристаллов на пороге разрушения не наблюдается. Однако величина неравновесной проводимости значительно отличалась от известных данных, полученных с помощью маломощных электронных пучков. Результаты исследования РИП, возбужденной электронным пучком с параметрами: (0,25-0,45) МэВ; (1-30) не; (0,1-1000) А/см2, опубликованы в работах [1, 10]. Согласно модели [1] носителями тока в ЩГК являются неравновесные электроны и дырки, которые создаются быстрыми электронами первичного пучка в результате ударной и Оже-ионизации и попадают в электронно-дырочную пассивную (для ионизации) зону. Электронно-дырочная зона занимает участки зоны проводимости и валентной зоны шириной (1,5-2,0) Е8. Между ее верхней границей Ед = 2Е8 и нижней Е = ЕР(ЕР- энергия оптического фона) расположены уровни высокоэнергетических электронов, которые создают высокоэнергетическую (мгновенную) проводимость (ВЭП). Таким образом, согласно модели, ВЭП пропорциональна плотности тока электронного пучка, равномерно распределена по возбужденному объему образца и слабо зависит от концентрации собственных и примесных дефектов. Дальнейшие экспериментальные исследования характеристик РИП различных материалов свидетельствует о том, что модель ВЭП не позволяет описать все, наблюдаемые в
22
эксперименте свойства РИП. Так, например, в [36, 38, 40] измеряли проводимость кристаллов NaCI и KCI при облучении электронными пучками субна-носекундной длительности (50 пс) в сочетании с высоким временным разрешением (100 пс). Эксперименты показали, что в определенном диапазоне
О л г
плотностей (100-1000 А/см ) реализуется зависимость ст ~j ' . При повышении плотности тока СЭП рост с резко замедляется сг ~/0,15*0,20). Следует отметить, что данные зависимости отличаются не только для различных материалов, но для одних и тех же кристаллов, выращенных при различных условиях.
В [41] отмечено появление нестабильности РИП в серии последовательных импульсов облучения. Авторы объяснили этот эффект влиянием радиационных дефектов на концентрацию неравновесных носителей в зонах, однако экспериментальных доказательств представлено не было. В работах [36, 37, 39, 41] наблюдали аномалии РИП образцов а-А1203 и CsJ - отсутствие безынерционных компонент тока электронно-возбужденной проводимости, что вызывает определенные трудности при интерпретации полученных результатов в рамках модели ВЭП.
Следует отметить ряд проблем, без решения которых нельзя однозначно интерпретировать физическую природу РИП. Необходима следующая дополнительная информация:
• пространственное распределение РИП по возбужденному объему кристалла;
• влияние на РИП деградационных процессов, развивающихся в кристаллах при многократном облучении;
• роль поверхностной проводимости и вторичных низкоэнергетических электронов, возникающих в экспериментальной камере и осуществляющих перенос тока в вакуумном промежутке между измерительным (высоковольтным) электродом и конструкционными элементами ячейки, находящимися под потенциалом земли, в формировании измеряемого тока.
23
Анализ экспериментальных данных, полученных различными авторами, свидетельствует о том, что модель ВЭП не позволяет объяснить ряд наблюдаемых в экспериментах свойств радиационно-импульсной проводимости. Информация о пространственной структуре радиационной проводимости в различных материалах отсутствует. Поэтому нельзя считать однозначно установленным механизм, ответственный за РИП ионных кристаллов, возбужденных мощным электронным пучком.
Мощная пороговая электронная эмиссия диэлектриков. Пороговая (критическая) электронная эмиссия - это единственное из обнаруженных авторами [1, 11] явление, для объяснения которого привлекаются представления о радиационной электризации диэлектриков. Согласно [11], эмиссия инициируется сильным электрическим полем 106—107 В/см, которое создается на поверхности и внутри диэлектрика зарядом поглощенного пучка. Интенсивная вторичная эмиссия с поверхности диэлектриков всех классов (ЩГК, стекла, керамики, органические материалы) наблюдалась при достижении плотности
7 7
пучка еФ„ор (3-8)10' Кл/см . Качественная модель, предложенная в [11] заключается в следующем. При достижении порогового поля на поверхности диэлектрика возникает волна зарядовой плотности, которая обеспечивает приток электронов к поверхности диэлектрика и нейтрализацию избыточного отрицательного заряда. Плотность тока эмиссии достигает такой величины, что состояние поверхности становится неустойчивым из-за кулоновского
17 11
расталкивания положительных ионов, плотность которых достигает 10 -10
л
см . Происходит выброс ионной плазмы, что приводит к резкому усилению тока эмиссии и вакуумному разряду между диэлектриком и анодом. В отличие от взрывной электронной эмиссии из металла пороговая эмиссия из диэлектриков инициируется не внешним, а внутренним электрическим полем. Можно высказать следующие замечания относительно предложенной модели.
Во-первых, вызывает сомнение утверждение авторов о том, что заряд, переносимый током эмиссии на два-три порядка больше инжектированного,
24
т.к. в эксперименте измерялся не ток вторичной электронной эмиссии, а положительный заряд конденсатора, подсоединенного к коллектору. Объяснить уменьшение положительного заряда коллектора можно и другим физическим процессом - электрическим пробоем вакуумного промежутка (поверхность диэлектрика - коллектор), развивающимся в момент выброса в него эрозионной плазмы, формируемой при поверхностном или объемном пробое диэлектрика. Во-вторых, при сравнении двух моделей — пороговой электронной эмиссии и высокоэнергетической проводимости - можно отметить явное противоречие между ними, заключающееся в оценке величины напряженности электрического поля, формируемого электронным пучком в диэлектрике. Так, согласно модели высокоэнсргстической проводимости, напряженность электрического поля в объеме ЩГК, при плотности пучка близкой к инициированию пороговой эмиссии, не превышает 104-105 В/см. Реализация модели пороговой эмиссии требует величины поля 106—107 В/см. Эго противоречие можно было бы снять, предположив, что величина внутреннего электрического поля определяется условиями снятия инжектированного объемного заряда с поглотителя. Однако нанесение металлического электрода на поверхность диэлектрика и его заземление устраняет лишь электрическое поле в зазоре диэлектрик - коллектор и не может привести к уменьшению поля в объеме материала, т.к. величина внутреннего электрического поля определяется собственными свойствами образца (его объемной радиационно-импульсной проводимостью), а не условиями снятия заряда с поверхности. Поэтому непонятно, каким образом формируется сверхсильное электрическое поле внутри ЩГК при столь высокой, наведенной пучком объемной проводимости (следует также учесть, что радиационная проводимость поверхности диэлектрика значительно выше объемной и составляет единицы Ом'1 • см'1). В дальнейшем авторами [42], на основании дополнительных экспериментальных данных были предложены еще ряд моделей критической (взрывной) электронной эмиссии из диэлектриков, индуцированной плотными электронными пучками. Более тщательные измерения показали, что амплитуда эмиссионно-
25
го тока и тока инжектированного первичного пучка имеют один порядок величины, эмиссия неоднородна и сопровождается точечными взрывами на поверхности диэлектрика и выбросами ионной плазмы в вакуумный промежуток.
Однако и дополнительной информации о критической электронной эмиссии недостаточно для понимания механизма явления и построения качественной модели. Непонятны причины аккумуляции энергии, переданной электронным пучком диэлектрику, т.к. температура эмиссионного центра должна быть на несколько порядков выше, чем средняя по возбуждаемому объему. Отсутствовали данные о пространственно-временной структуре эмиссионного поля, кинетических и энергетических характеристиках эмитированных частиц.
Радиационная электризация диэлектриков. Известно, что одновременно с процессами ионизации и возбуждения атомов среды в слабопроводящих веществах наблюдается формирование отрицательных объемных зарядов (003), возбуждающих электрическое поле в отсутствии внешнего приложенного напряжения. Подробное описание физики радиационного возбуждения электрических полей в газообразных и твердых диэлектриках изложено в монографиях [43 - 46, 49]. Известны два основных физических процесса, ответственных за формирование электрических полей в диэлектриках, возбуждаемых ионизирующей радиацией (электронами, ионами, у - квантами и др.):
• термализация избыточных зарядов при торможении первичных заряженных частиц;
• фото- и комптоновский эффекты, приводящие к пространственному разделению вторичных зарядов.
Существенное влияние на величину поля (Е) оказывает радиационная проводимость среды (Е - ]е / а, где ]е - ток электронного пучка, о - проводимость среды). Быстрые первичные (или комптоновские) электроны рождают на своем пути большое количество вторичных электронов (—104), тем самым, делая среду проводящей. Под действием электрического поля электроны
26
(в случае газов и ионы) начинают двигаться, образуя ток проводимости, стремящийся скомпенсировать формирующееся ноле. Таким образом, зависимость электрического поля от времени должна определяться мощностью источника ионизирующего излучения и динамикой развития проводимости среды.
Основная трудность строгого количественного расчета электромагнитных полей, индуцированных радиацией, связана с отсутствием полной информации об основных элементарных процессах, развивающихся в среде под действием излучения и обусловливающих радиационную проводимость. Так, например, расчеты электромагнитных полей, формируемых мощным источником у - излучения (ядерный взрыв) показывают, что при простейших предположениях о проводимости воздуха, поля имеют порядок ~ 3-103 В/см, что значительно ниже величины пробойных полей в воздухе. В то же время, в зоне действия мощных источников зарегистрированы электрические разряды [43, 46]. Это свидетельствует о том, что реальные поля достигают существенно больших значений. Сложность расчета электрических полей, индуцированных ионизирующей радиацией в газообразных диэлектриках связана с отсутствием информации о таких процессах, как прилипание электронов к молекулам кислорода, ион-ионной и электрон-ионной рекомбинации.
Один из возможных эффектов, приводящий к увеличению поля состоит в учете того факта, что под действием возникающего электрического поля происходит разогрев вторичных электронов. Это обстоятельство приводит к уменьшению подвижности электронов и проводимости среды [43]. Исследованию радиационной электризации под действием квазистацио-нарных пучков заряженных частиц и у - квантов низких интенсивностей посвящено большое число расчетных и экспериментальных работ [44,45].
При высокой плотности тока пучка на характер взаимодействия электронов с веществом оказывают влияние собственные и наведенные в среде электромагнитные поля. Процесс взаимодействия СЭП с веществом становится нелинейным и нестационарным.
27
Задача переноса СЭП в веществе в настоящее время не решена в связи со сложностью, многообразием и не исследованностыо физических явлений, сопровождающих процесс проникновения плотного электронного пучка в вещество. Более полно в этом плане изучено прохождение СЭП через газы. В [50] было показано, что пучок с током 50 кА и энергией 3 МэВ проходит в воздухе при атмосферном давлении 30 см, после чего рассыпается. Одночастичный электрон в таких условиях проходит расстояния более, чем на порядок большие. Эти эксперименты свидетельствуют об изменении механизма диссипации энергии СЭП и появлении нового свойства - коллективного проникновения в вещество. Изучение коллективного проникновения СЭП в газ [50 - 54] показало, что решающее влияние на транспортировку пучка оказывают электромагнитные поля, индуцируемые СЭП в среде и процесс их нейтрализации токами плазменных электронов.
Сведения об электризации твердых диэлектриков различных классов под действием СЭП к началу наших исследований (1980 г.) имели отрывочный и противоречивый характер. Анализ результатов измерения радиационной проводимости, индуцированной СЭП в диэлектриках свидетельствовал о том, что вследствие высоких значений радиационной проводимости напряженность электрического поля в области взаимодействия СЭП с веществом не превышает ~104-1(I5 В/см. Поэтому сама возможность развития электроразрядных процессов в ионных кристаллах отвергалась или подвергалась сомнению.
1.2. Постановка задачи и методика исследований
Постановка задачи. Как видно из приведенного выше обзора, накоплен обширный экспериментальный материал о физических процессах, развивающихся в диэлектриках и полупроводниках при облучении СЭП. Обнаружено ряд новых критических явлений, таких как разрушение твердых тел, высокоэнергетическая проводимость и мощная пороговая электронная эмиссия ди-
28
электриков, широкополосное свечение ЩГК. В настоящее время отсутствует удовлетворительная теория, которая давала бы количественное описание этого многообразия явлений в целом и в их взаимосвязи друг с другом. Для упрощения описания, каждый из процессов считается независимым и изучается отдельно с помощью использования определенных методических приемов.
Попытки выяснить механизмы инициирования обнаруженных пороговых явлений предпринимались различными авторами в течение довольно длительного периода (70-80 гг.), но так и не дали однозначного ответа.
Особый интерес в этом плане представляет гипотеза, предложенная в 1972 г. Вайсбурдом Д.И. [8], позволяющая с единой позиции объяснить большинство пороговых явлений, индуцированных СЭП в ионных кристаллах. Согласно предложенной модели, в результате конденсации электроннодырочной плазмы (ЭДП) в ЩГК возникают электронно-дырочные капли (ЭДК), объемная плотность энергии в которых достигает ~ 104 Дж/г. Однако последующие теоретические и экспериментальные исследования в этом направлении показали ее несостоятельность.
В 1980 г. нами была предложена альтернативная гипотеза. Предполагалось, что реальная напряженность электрического поля в ионных кристаллах, возбуждаемых СЭП, достигает значений, достаточных для электрического пробоя образцов. При этом в зонах локализации электрических разрядов объемная плотность энерговыделения может быть сопоставимой с плотностью энергии каналообразования и достигать значений 10 -105 Дж/см3.
Целью настоящей главы является поиск прямых экспериментальных доказательств развития электрического пробоя в кристаллических диэлектриках под действием сильноточных электронных пучков наносекундной длительности и в случае его обнаружения, исследование основных закономерностей и особенностей этого явления.
Для достижения этой цели необходимо было решить следующие задачи.
1. Разработать методики индикации электрического пробоя, индуцированного электронным пучком твердых телах, с высоким временным (-10 не)
29
и пространственным (~ 10 мкм) разрешением по характерным для этого явления признакам (свечению и морфологии разрушения).
2. Изучить влияние плотности энергии СЭП и геометрии облучения на пространственное распределение поля энерговыделения в диэлектриках различных классов соединений и полупроводниках группы А2Вб.
Методика исследований. Основной экспериментальный метод, использованный в настоящей работе — импульсная оптическая спектрометрия с наносекундным временным разрешением и применением в качестве источника возбуждения импульсного наносекундного ускорителя электронов.
Сущность метода заключается в возбуждении исследуемого материала наносекундным импульсом радиации (электронным пучком или рентгеновским излучением) и измерении в широком временном диапазоне (Ю^-Ю1 с) релаксации оптических процессов, развивающихся в образце после облучения. С помощью этого метода можно исследовать характеристики импульс-, ной катодо- и рентгенолюминесценции твердых тел различных классов, изучать спектрально-кинетические характеристики стримсрных разрядов в полупроводниках и диэлектриках, исследовать кинетики взрывного свечения и поглощения, сопровождающие процесс химического разложения энергетических материалов. Несмотря на то, что к настоящему времени на основе лазеров созданы пикосекундные системы, применение электронных пучков нано-секундной длительности имеет свои преимущества. Наносекундного разрешения достаточно для исследования различных процессов, индуцированных СЭП в твердых телах, например, дефектно-примесной люминесценции полупроводников, взрывного свечения энергетических материалов, кинетики разрушения и др.
К преимуществам электронного пучка (по сравнению с лазерным излучением) можно отнести объемный характер возбуждения полупроводников, что позволяет изучать объемные свойства образцов и устранить влияние поверхностных дефектов на люминесценцию кристаллов. Процесс поглощения энергии СЭП твердым телом неселективный, т.е. не зависит от оптических
зо
характеристик образца, что также является одним из основных преимуществ электронного пучка, которое позволяет получать высокий уровень энерговклада в облучаемую мишень.
Импульсный спектрометр. Для исследований нами был разработан импульсный спектрометр с техническими возможностями: спектральная область измерений: 200-1200 нм; временное разрешение - 7 не; температурный диапазон измерений: 12,5-700 К; временной диапазон измерений 10“8-10! с; длительность импульса возбуждения 2—10 нс; Давление остаточных газов в вакуумной камере (криостате) - до 10“4 Па.
Б состав спектрометра входят (рис. 1.1): источник возбуждения (импульсный ускоритель электронов), источники зондирующего света (импульсная лампа ИНП-5/45 для области 10'9-10'5с, дейтериевая и галогенная лампы для области 10"5—10 с), измерительная ячейка (криостат), монохроматоры (МДР-23, МУМ), спектрограф ИСГІ-30, фотоумножители (ФЭУ-97, 118, 83, 84), запоминающие осциллографы типа И2-7, С8-12, Tektronix, блоки импульсного питания ФЭУ и лампы, блок синхронизации, обеспечивающий срабатывание отдельных элементов в необходимой последовательности, вакуумная система.
Импульсный ускоритель электронов (ИУЭ). При проведении экспериментов использован малогабаритный импульсный ускоритель электронов (ИУЭ) прямого действия, представляющий собой высоковольтный генератор импульсных напряжений (ГИН), нагруженный на вакуумный диод. В конструкции ускорителя используется ГИН, построенный по схеме Аркадьева-Маркса [55]. ГИН и вакуумный диод расположены в металлической трубе, заполненной азотом, к нижнему фланцу которой прикреплен блок питания. Каждая ступень ГИНа состоит из 2-х, соединённых последовательно и залитых эпоксидным компаундом конденсаторов К-15-10 (4700 пФ, 31.5 кВ.), и рассчитана на рабочее напряжение до 60 кВ. ГИН состоит из собранных в колонну 8 таких ступеней. Конструкция обеспечивает высокую электрическую и
31
Рис.1.1. Схема импульсного спсктромсіра: 1,4- линзы; 2 - зеркала; 3 - исследуемый образец; 5, 7 - монохроматоры; 6 - импульсная лампа; 8 - фотоэлектронный умножитель; 9 - криостат; 10 - импульсный наносекундный сильноточный ускоритель электронов, 11 - пульт управления; 12 - блок питания фотоэлектронного умножителя; 13 - блок питания импульсной лампы; 14-осциллограф; 15 - блок синхронизации
Рис. 1.2. Осциллограммы импульса тока электронного пучка (1) и импульса рентгенолюминесценции экситонов (2) в кристалле сульфида кадмия
32
механическую прочность генератора, позволяет минимизировать потери запасённой на конденсаторах энергии, обеспечить короткую длительность импульса выходного напряжения. Коммутация тока между ступенями осуществляется разрядом в азоте между электродами, закреплёнными на выводах каждой ступени конденсаторов. В основании колонны расположен первичный коммутирующий трёхэлектродный разрядник, который запускается при подаче на центральный электрод высоковольтного импульса поджигающего напряжения. Параметры ускорителя: высота - 750 мм; диаметр камеры ГИНа - 180 мм; количество ступеней ГИНа - 8; напряжение зарядки ступени - 45-60 кВ; время зарядки - 3—10 с; давление азота в камере ГИНа - (6-10)105 Па; регулируемая длительность импульса электронного пучка - 2-10 не; ток пучка - до 1000 А; средняя энергия ускоренных электронов — 250 кэВ.
Для зарядки накопительных конденсаторов генератора Аркадьева-Маркса и выработки инициирующего высоковольтного импульса, для управляемого разрядника, предусмотрен источник высокого напряжения. Источник обеспечивает зарядку ступеней ГИНа до напряжений (со ступенчатой регулировкой): 50, 54 и 57 кВ при максимальной мощности нагрузки до 50 Вт и нестабильности менее 0,5%. При достижении заданного напряжения на емкостных накопителях энергии производится выдача импульса синхронизации амплитудой 5 В для запуска внешних устройств или внутреннего запуска схемы «поджига» первичного коммутирующего разрядника. Схема «поджига» выдает импульс поджигающего напряжения амплитудой 30-40 кВ с фронтом 10 не. Схемой предусмотрена также выдача задержанного в пределах 0.2-1 мке относительно высоковольтного импульса поджигающего напряжения, импульса напряжения амплитудой 10 В для включения дополнительных устройств.
Гелиевый криостат. Криостат представляет собой вакуумную камеру из нержавеющей стали с кварцевыми окнами для проведения оптических измерений. К нижнему фланцу камеры присоединен ускоритель таким образом,
33
что вакуумный диод ускорителя и камера составляют единый объём. Охлаждение образцов производится промышленной микрокриогенной системой МСМР—1 ЮН—3,2/20, которая состоит из компрессора, охладителя и соединяющих их кабелей и трубопроводов. Эта система позволяет охлаждать образец до температур в диапазоне 12,5-300 К без применения жидкого гелия или азота. Охладитель имеет две ступени и крепится на верхнем фланце вакуумной камеры. К медному фланцу первой (верхней) ступени, температура которого составляет ~ 65 К, присоединен 1-й тепловой экран, а к фланцу второй (нижней) ступени 2-й тепловой экран и медный кристаплодержатель. Образцы располагаются в выбранных в кристаллодержателе пазах и прижимаются к полированной поверхности меди с помощью пружин. Держатель закрыт со всех сторон отполированными алюминиевыми пластинами, в которых имеются лишь отверстия для прохождения световых лучей. Электроны проходят к образцу через тонкие алюминиевые фольги. Для создания хорошего теплового контакта в местах соединений используется теплопроводящая паста. Тепловые экраны и внутренняя поверхность камеры покрыты пленкой с высоким коэффициентом отражения. Такая конструкция гелиевого криостата позволила получить на образце температуру, соответствующую предельной температуре фланца второй ступени охладителя - 12.5 К. Методические особенности и погрешности измерений. Спектральнокинетические измерения люминесценции или короткоживущего поглощения (или рассеяния) производятся методом последовательного измерения осциллограмм изменения свечения или светопропускания образцов при различных длинах волн после импульсного электронного возбуждения. При измерении импульсной катодолюминесценции излучение кристалла (3) линзой (4) собирается на входной щели монохроматора (5), попадает после монохроматора на ФЭУ (8), электрический сигнал с которого регистрируется осциллографом (14). Срабатывание блоков спектрометра происходит в следующей последовательности. С пульта управления (11) производится включение блока питания ускорителя (10). При достижении заданного напряжения на ступенях