Внутрирезонаторная и квантово-интерференционная лазерная спектроскопия газовых и конденсированных сред

Содержание
Введение 5
1 Внутрирезонаторная лазерная спектроскопия газовых (плазменных) сред 44
1.1 Введение.............................................................. 44
1.2 Диагностика неравновесной молекулярной плазмы......................... 44
1.2.1 Введение.................................................. 44
1.2.2 Схема эксперимента и экспериментальные результаты......... 46
1.2.3 Энергетический баланс для атомов щелочного металла........ 52
1.2.4 Диффузионное приближение.................................. 56
1.2.5 Заключение................................................ 59
1.3 Высокочувствительная внутрирезонаторная интерферометрия............... 60
1.3.1 Введение.................................................. 60
1.3.2 Идея метода............................................... 63
1.3.3 Экспериментальная проверка метода......................... 65
1.3.4 Заключение................................................ 69
1.4 Измерения осциллирующих электрических полей в плазме.................. 70
1.4.1 Введение.................................................. 70
1.4.2 Экспериментальная установка............................... 73
1.4.3 Результаты экспериментов.................................. 79
1.4.4 Заключение................................................ 83
1.5 Некоторые другие приложения внутрирезонаторной лазерной спектроскопии ................................................................... 83
1.5.1 Использование эффекта "памяти" ВРЛ-спектрометра для измерения полей иаиосекундной длительности ................................. 83
1.5.2 Исследование СВЧ разряда в смеси гелия и паров цезия методом
ВРЛС...................................................... 88
1.5.3 Измерение изотопного состава лития методом внутрирезонаторной лазерной спектроскопии...................................... 94
1.5.4 Исследование эффективности использования импульсного корон-
ного разряда для удаления двуокиси серы методом внутрирезонаторной лазерной спектроскопии.............................100
2
1.5.5 Внутрирезонаторнос увеличение угла поворота плоскости поляризации ...............................................................103
1.6 Заключение...........................................................108
2 Нелинейная лазерная спектроскопия возбужденных атомных систем 110
2.1 Введение................................................................110
2.2 Измерение однородной ширины линии в газе возбужденных атомов методом резонансной лазерной спектроскопии....................................112
2.3 Когерентное пленение населенности в газе возбужденных атомов............122
2.4 Методика измерения величины и направления магнитного поля..........131
2.5 Анализ возможности использования КПП в тестовых атомах для измерения магнитных полей в тороидальной плазме.................................142
2.6 Исследование когерентных эффектов в условиях двойного радиооптиче-ского резонанса ............................................................151
2.6.1 Радиочастотно индуцированная прозрачность в газе возбужденных атомов..............................................................152
2.6.2 Перераспределение интенсивности поляризационных каналов рассеяния резонансного оптического излучения в условиях радиочастотного резонанса на зеемановских подуровнях возбужденных атомов..................................................................161
2.7 Заключение...............................................................166
3 Нелинейный резонансный эффект Фарадея 169
3.1 Введение ................................................................169
3.2 Экспериментальное исследование резонансного эффекта Фарадея в парах рубидия.....................................................................172
3.3 Влияние поперечного магнитного поля на резонансный эффект Фарадея 176
3.4 Влияние оптической откачки с рабочих уровней на нелинейный резонансный эффект Фарадея..........................................................181
3.5 Заключение...............................................................186
4 Эффекты когерентного пленения населенности и электромагнитно индуцированной прозрачности в кристаллах, активированных ионами
3
редкоземельных металлов. Спектроскопия ионов редкоземельных металлов, допированных в оптические кристаллы 187
4.1 Введение..........................................................187
4.2 Режим электромагнитно индуцированной прозрачности в кристалле
Nd^rLaFa...........................................................190
4.3 Электромагнитно индуцированная прозрачность в кристалле Рг3+:ЬаРз . 197
4.4 Спектроскопия ионных пар Nd3+-Nd3‘f в LaF3........................206
4.5 Заключение........................................................225
Заключение 226
Список литературы 238
4
Введение
Спектральные методы исследования широко используются в настоящее время в различных областях науки и техники: физике, химии, биологии, медицине и др. Основным и неоспоримым преимуществом спектроскопических методов считается бескон-тактность, отсутствие вмешательства в ход исследуемого процесса. Немаловажным достоинством является также огромный объем информации, содержащийся в спектрах поглощения и излучения.
Для устранения ограничений оптической спектроскопии из-за неоднородного уши-рения было разработано несколько методов, позволяющих исследовать структуру квантовых переходов, скрытых неоднородным уширснием. Наиболее простой метод заключался в механическом отборе группы частиц (например, путем установки диафрагм, которые формируют коллимированный пучок |1|). Другим способом существенного уменьшения дон.перовского уширения стала разработка методов двойного радиоопти-ческого резонанса [2]. Суть метода заключается в возникновении переходов между магнитными подуровнями при наложении переменного магнитного поля, частота которого совпадает с частотой зееманопского расщепления. Эти переходы детектируются пробным оптическим излучением. Третий класс бездоплеровских методов основан на интерференции квантовых состоянии при пересечении уровней. Это явление возникает, когда частица оказывается в так называемом смешанном состоянии, которое представляется в виде суперпозиции состояний с определенными значениями энергии. Продельное разрешение этого метода определяется естественной шириной пересекающихся уровней. Подробное изложение метода пересечения уровней приведено в обзоре (3). К этому же классу можно отнести метод квантовых биений (см. напр, обзор |4|). Методы пересечения уровней и квантовых биений чрезвычайно полезны для измерений тонкой и сверхтонкой структуры, а также зеемаиовского и штарковского расщепления атомных и молекулярных уровней. Однако они оказываются бесполезными, когда речь идет о разрешении близко расположенных спектральных линий, не имеющих общих уровней, как, например, в случае измерения изотопических сдвигов. Поэтому возникла необходимость разработки других методов внутридоплеровской спектроскопии, свободных от
этих недостатков.
Появление лазеров с перестраиваемой частотой излучения открыло по существу новую область исследований - лазерную спектроскопию. В результате второе рождение старые методы внутридоплеровской спектроскопии. Появились и новые методы, например, основанные на селективном насыщении в распределении поглощающих частиц по скоростям с помощью сильной волны накачки и последующего зондирования этого селективного "выгорания" монохроматической перестраиваемой волной и на двухфотонном возбуждении частиц.
Методы лазерной спектроскопии изложены в ряде монографий [5-8] и др. Однако метод внутрирезонаторной лазерной спектроскопии (ВРЛС) в них не нашел должного освещения, хотя среди методов абсорбционного спектрального анализа он по чувствительности, быстродействию, универсальности не имеет себе равных [9, 10]. Высокая чувствительность ВРЛ-спектрометров позволяет регистрировать чрезвычайно слабые линии поглощения, обусловленные либо малым сечением поглощения соответствующих переходов [11], либо небольшой концентрацией исследуемых веществ в различных агрегатных состояниях [12]. Методом ВРЛС можно исследовать динамику населенностей в основном и возбужденном состояниях [13], изотопный состав [14], процессы комбинационного рассеяния [15], контролировать состав атмосферы [16] и определять содержание примесей в химически чистых веществах [17]. Возможность исследования ионизованных сред открывает широкие перспективы для их применения при изучении различных плазменных [18-24] процессов. Высокое быстродействие ВРЛ-спектрометров позволяет исследовать стадии и кинетику химических реакций [25]. Многомодовый лазер чувствителен к любым изменениям в спектральном распределении потерь. Это обстоятельство открывает широкие возможности для поиска новых активных лазерных сред [2С-28). Ведутся активные работы по расширению спектрального диапазона работы ВРЛ-спектрометров. Продвижение в сторону ближнего ИК-диапазона происходит за счет лазеров на центрах окраски [29), а также лазеров на вибронных кристаллах (например, MgF2:Co [30]). В работе [31] осуществлена внутрирезоиаторная спектроскопия в ПК диапазоне (1,9 - 2 мкм) с перенесением регистрации в видимую область спектра. Гораздо сложнее обстоит дело с областью короче 300 нм, где сосредоточены резонанс-
б
ные линии большинства атомов и ионов, но отсутствуют перестраиваемые многомодовые лазеры. Варианты внутрирезонаторного спектрометра, позволяющего работать в диапазоне короче 300 нм предложены в [32,33). Принципы работы внутрирезонаторпых спектрометров н возможности их применения при решении широкого круга научных и прикладных проблем изложены в ряде обзоров [34-38] и монографии [10].
Результаты, демонстрирующие эффективность применения ВРЛС для спектроскопии газообразных (в том числе плазменных) сред представлены в первой главе диссертации.
В настоящее время концепция, описывающая динамику формирования внутрирезонаторного поглощения в узкой спектральной области считается устоявшейся. В рамках этой концепции введение в резонатор лазера селективных по частоте потерь спектральная ширина которых существенно меньше ширины спектра излучения активной среды и ширины однородной линии усиления лазера, приводит к перераспределению интенсивности излучения генерирующих мод, не изменяя спектрального коэффициента усиления. В этом случае лазер имитирует многоходовую кювету, однако в отличие от последней, где длина оптического пути ограничена потерями на зеркалах, обеспечивает значительно большую эффективную длину поглощающего слоя Ьв//, которая пропорциональна длительности непрерывной генерации в районе исследуемой линии поглощения (времени, в течение которого интенсивность генерирующей моды остается существенно выше уровня спонтанного излучения, то есть сохраняется энергетическая "преемственность" моды) (см., например, [39]). Интенсивность генерации в присутствии дополнительных селективных но частоте потерь х(ы) описывается выражением:
J{^лJ}t) = ехр[~х(и)Ье//(г)] (1)
где Ми, г) = </о/(£) - интенсивность генерации в отсутствие дополнительных селективных потерь, /(£) - функция, описывающая форму огибающей импульса излучения в спектральной области линии поглощения; £с//(£) = сИ/Ь , Ь - длина резонатора, I -длина поглощающего слоя, с - скорость света.
Как правило, экспериментально измеряется относительное значение интегральной
за время длительности импульса излучения г интенсивности генерации
т
I
= _« (2)
/о(т) % (2)
‘о
Интенсивность генерации в отсутствие селективного поглощения /0(т) обычно измеряется вблизи линии поглощения. В случае, когда возможна аппроксимация лазерного импульса функцией, описывающей прямоугольник (/(£) = 1,0 ^ ^ т), относительная интенсивность имеет вид
Чы>т) 1 - ехр{-х(и>)Ьс//(т))
/о (г) х(и)Ье//(т)
Перспективность метода внутрирезонаторной лазерной спектроскопии для различных приложении определяется рядом ее достоинств, отсутствующих у альтернативных лазерных методов:
1. Во внутрирезонаториой лазерной спектроскопии удачно сочетаются высокая чувствительность детектирования поглощающих центров со сравнительной простотой реализации и эксплуатации, не требующей использования сложных лазерных комплексов с узкой стабилизированной полосой генерации высокопнтенсивного излучения. Кроме того селективная ВРЛС дает возможность регистрации контуров спектральных линий при зондировании как ярко светящихся, так и нсизлучающих объектов.
2. Информацию о спектре поглощения в методе ВРЛС несет интенсивное лазерное излучение, что позволяет использовать специальные конструкции спектральной аппаратуры с высоким спектральным разрешением и большой полосой обзора.
3. При регистрации интегрального по времени спектра излучения внутри резона-торный спектрометр легко калибруется [40], что даст возможность непосредственных измерений коэффициента поглощения. Можно обойтись и без калибровки, если регистрировать спектр излучения лазера 1\ и /2 в два последовательных момента времени и £2 = $1+ т. В этом случае абсолютная величина селективного поглощения х = 1Лп(/1//2)/ст/).
8
4. Использование лазеров с широкой полосой генерации позволяет проводить измерения коэффициентов поглощения одновременно в широкой полосе спектра, что дает возможность определить за один импульс все параметры, так или иначе связанные с отношением интенсивностей разных линий: вращательная температура молекул, температура электронов в плазме и т.д.
5. Чувствительность метода виутрирезонаторной лазерной спектроскопии однозначно связана с временем стабильной генерации лазерной моды, поэтому временное разрешение определяется необходимой чувствительностью н при анализе атомных спектров легко может быть доведено до нескольких МКС.
6. Спектральная намять ВРЛ спектрометра, состоящая в том, ВРЛ спектр "помнит” потери, существовавшие на начальных стадиях генерации, является основой исследования, например, короткоживущих продуктов химических реакций и радикалов. Применимость ВРЛ спектроскопии к изучению процессов нестационарного поглощения с учетом особенностей установления спектрального распределения продемонстрирована в работе [41], где теоретически обоснован и экспериментально подтвержден эффект "памяти" спектрального распределения излучения лазера. В [25] показано, что можно получать количественные данные о короткоживущих радикалах даже тогда, когда концентрация последних меняется более чем на порядок в течении лазерного импульса.
7. Весьма полезным свойством виутрирезонаторной лазерной спектроскопии является также возможность достаточно просто регулировать чувствительность метода изменением длительности генерации (естественно в пределах, меньших времени стабильной генерации моды). Выигрыш в чувствительности по сравнению с однопроходовым режимом можно варьировать в пределах от 10 до 105.
8. Поскольку метод ВРЛС чувствителен к любому виду потерь в резонаторе, то его можно использовать для исследования не только поглощения, но и усиления. Благодаря этому свойству ВРЛ спектрометры могут быть использованы для поиска и исследования новых активных сред лазеров, регистрации линий излучения комбинационного рассеяния [15].
С другой стороны, у внутрирезонаторных методов имеются и недостатки. Некоторые из них присущи только ВРЛ спектроскопии, но есть и характерные для всех
9
абсорбционных методов измерения:
1. Впутрирезоиаторная спектроскопия применима только при сравнительно простых конфигурациях, поскольку измерения усреднены вдоль луча зрения. Поэтому необходимы либо специальные меры для обеспечения локальности измерений, либо априорное знание пространственного распределения коэффициента поглощения.
2. Метод внутрирезоиаторной лазерной спектроскопии имеет сравнительно малый динамический диапазон. Определение эффективных коэффициентов поглощения меньших 0,01 затруднено шумами лазера. При значениях эффективного коэффициента поглощения больших 5 точность снижается из-за слабой (~ 1/7, 7 = х(и>)Ьсц(т)) зависимости глубины провала о г коэффициента поглощения при интегральной по времени регистрации спектра излучения лазера.
3. Теория ВРЛС развита для случая, когда спектр поглощения много уже однородно-уширенной линии усиления, что делает проблематичным применимость внутрирезо-наториой спектроскопии к объектам, имеющим широкую полосу поглощения. В этом случае, однако, возможно использование метода конкурирующих пучков двух независимых резонаторов с общей активной средой, имеющего столь же высокую чувствительность [42].
Как уже отмечалось выше, внутрирезонаторная лазерная спектроскопия аналогично традиционной абсорбционной спектроскопии позволяет, в принципе, измерить не только коэффициент поглощения в центре линии, но и ее частотную зависимость. Это обстоятельство открывает широкие возможности для применения внутрирезоиаторной лазерной спектроскопии. Однако практическая реализация метода внутрирезонатор-ной лазерной спектроскопии требует учета ряда особенностей, игнорирование которых может привести к серьезным погрешностям.
Во-первых, при количественных измерениях коэффициентов поглощения линий, ширины которых порядка или меньше ширины инструментального контура, необходимо учитывать влияние аппаратурных искажений.
Во-вторых, при определении концентрации и профиля линии поглощения частиц, переходы которых характеризуются большими силами осцилляторов, необходимо иметь в виду возможность обратного воздействия сильного лазерного поля на интенсивность
10
спектральных переходов вследствие их насыщения.
В-третьих, при интегральной по времени регистрации спектра лазерного излучения глубина провала существенным образом зависит от временной формы импульса генерации.
Эти вопросы подробно рассмотрены в работе [43).
На первый взгляд, ВРЛС существенно уступает флуоресцентным методам. Действительно, последние имеют весьма высокое пространственное и временное разрешение, позволяют обеспечить предельную чувствительность - один атом или молекула в заданном квантовом состоянии. Характеристики внутрирезонаторной лазерной спектроскопии намного скромнее. При длительности импульса генерации порядка 1 мс чувствительность составляет 105 см"3 (для разрешенных переходов). Существенным недостатком является низкое пространственное разрешение. Не спасает положение и относительно высокое значение ^ (АЛ- определяется шириной спектра генерации и составляет величину ~10 нм, 6 А равно межмодовому интервалу).
Однако не следует забывать, что предельные характеристики флуоресцентных методов реализуются лишь в идеализированных ситуациях. Предельная чувствительность достигается, к примеру, лишь в неизлучающей среде. В противном случае необходимо учитывать флуктуации числа фотоэлектронов па выходе регистрирующей системы.
Для количественного сравнения рассмотрим безразмерную величину ф, которую будем называть качеством метода
П-
* ХЛУбХт
где АЛ- ширина одновременно наблюдаемого участка спектра, 5Л - спектральное.
V- пространственное, т- временное разрешение, ЛГ- минимально обиаружимое число частиц в данном квантовом состоянии при воздействии лазерного излучения на переход с силой осциллятора Г, А - вероятность перехода , пропорциональная Г и введенная вместо силы осциллятора из соображений размерности.
Пусть рассеянное излучение выбивает из фотокатода пг фотоэлектронов. Собственное излучение среды обуславливает появление пр/ фотоэлектронов. Так как акты спонтанного излучения независимы, то характерное значение флуктуационной компоненты
11
шума определяется величиной у/Щл [44], поэтому для проведения уверенных измерений необходимо условие
Пт ^ (б)
Для пг, пР1 имеем соотношения:
ф
7?г = Ап2Л Уг —(б) ф
пр1 = п2АУр1—^т, (7)
где п2 и Дп2 - населенность верхнего резонансного уровня в отсутствие и приращение населенности в присутствии лазерного излучения, А - вероятность спонтанного перехода с верхнего рабочего уровня на нижний в единицу времени, Ут и У1Л - соответственно зондируемый объем и объем среды, из которого идет фоновое излучение, Ф/4тг - телесный угол входного зрачка системы регистрации, т)д - квантовый выход фотодетектора,
1. - коэффициент пропускания спектрального прибора, т - время наблюдения. Положим Уг % (ДО3» Ур1 ^ (Д02£» ГАС £ " поперечный размер пучка тестовых частиц, Д/ -поперечный размер лазерного пучка.
Из условия равенства пг и пР1 в условиях насыщения пеуюхода получим для качества метода резонансной флуоресценции выражение
Ялр ~ мё (8)
здесь Я = Лг2/Аг?, Аг{* и ЛГ2 - населенности нижнего и верхнего уровней в отсутствие
лазерного излучения. При Ф ~ 10~2, 1/Ь ~ 10”1, т] ~ 10“2 10~3 качество метода
резонансной флюоресценции составляет величину ~ 10~4.
Отметим, что в практических схемах ВРЛ-сиектрометров предельное спектральное разрешение (определяемое межмодовым расстоянием) обычно также не достигается, а определяется разрешением системы регистрации Я (спектральный прибор плюс детектор). Качество метода внутрирезонаторной лазерной спектроскопии описывается следующим выражением
Оуч* = у?хА\ (в)
' ДАцпс^г
12
Если положить 11 ~ 105, Л ~ 600 нм, ДЛ/ДА/,„С ~ 101, V ~ 1 см3, то качество метода ВРЛС также порядка 10-4.
Таким образом, в реальных ситуациях качество внутрирезонаторных и (флуоресцентных методов одного порядка, и, следовательно, выбор метода диагностики определяется конкретной задачей и имеющейся аппаратурой. Подчеркнем, что значение качества отнюдь не является решающим при выборе метода измерений. И это естественно. Диапазон спектроскопических задач настолько широк, что трудно выделить один, пригодный на все случаи критерий, по которому предпочтение отдастся тому или иному методу. Выбор определяется многими другими факторами, как объективными, так и субъективными: наличие экспериментальной аппаратуры, требования к полученным результатам (локальность во времени и в пространстве), характеристики исследуемой среды (воспроизводимость параметров), профессиональные навыки экспериментатора и др.
Вторая, третья и четвертая главы диссертации посвящены в основном исследованию резонансного взаимодействия многоуровневых систем с миогочастотным лазерным излучением.
Физические процессы в этих системах значительно богаче. Одним из замечательных их свойств является возможность интерференции между различными каналами возбуждения при взаимодействии с когерентными электромагнитными полями. Начало изучению интерференционных эффектов положили работы Вуда, Эллета и Хан-ле (45,46), обнаруживших деполяризацию резонансной флюоресценции во внешнем магнитном поле. В настоящее время хорошо известны такие интерференционные эффекты. как квантовые биения [47], автоионизационные резонансы Фано [48] и другие 119]. В последние годы пристальное внимание исследователей привлекают два новых интерференционных эффекта, во многом родственных друг другу - электромагнитно индуцированная прозрачность (ЭИП) и когерентное пленение населенности (КПН). Физически суть эффектов заключается в образовании особого суперпозиционного состояния, так называемого темного состояния, не взаимодействующего с оптическими полями. При выполнении определенных условий на частотные отстройки и амплитуды воздействующих нолей квантовая система переходит в темное состояние, в котором захватывается
13
(пленяется) почти вся населенность системы. При этом верхние уровни практически не заселены, несмотря на присутствие сильных резонансных полей.
Основные характеристики КПН и дисперсионных свойств среды в условиях ЭИП рассмотрены в ряде обзоров и книг [50-56). Отметим, что эффект КПН связан с двух-фотоиным резонансом и относительно мало чувствителен к отстройке взаимодейству ющих волн от однофотонного резонанса. Последнее позволяет существенно снизить влияние доплеровского неоднородного уширения оптических линий на параметры эффекта.
Малая ширина К ПН-резонанса в населенности верхнего уровня и, следовательно, в спектре флюоресценции делает явление КПН перспективным для создания различных методов спектроскопии сверхвысокого разрешения.
Резкая зависимость параметров когерентного пленения населенности от отстройки от двухфотонного резонанса приводит к сильной дисперсии электромагнитного излучения в условиях электромагнитно индуцированной прозрачности. Показатель преломления сигнальной волны в окне прозрачности отличается аномально большой производной но частоте. Это приводит к аномальному уменьшению групповой скорости сигнальной волны, которая в некоторых экспериментах достигает значений нескольких метров в секунду’. Сочетание малой скорости распространения волнового пакета и увеличения трассы взаимодействия нолей в резонансных условиях делает режим ЭИП перспективным для реализации различных эффектов нелинейной оптики.
Эффекты когерентного пленения населенности п электромагнитно индуцированной прозрачности изучаются в совершенно разных экспериментальных условиях: в стационарном и импульсном режимах [57,58), в атомарных и молекулярных системах при разных температурах [59,60], в конденсированных средах [61,62], в различных областях спектра (от оптики до микроволн [58,63,64]). Наряду с традиционной Л - схемой широко используются другие конфигурации, такие как каскадная, V- схемы, уровни непрерывного спектра и т.д. В последние годы предпринимаются попытки реализовать интерференционные эффекты в гамма диапазоне, используя для этого мессбауровские переходы [65,66|.
Явления когерентного пленения населенности и электромагнитно индуцированной
14
прозрачности нашли применение в таких областях атомной и лазерной физики как спектроскопия сверхвысокого разрешения, магнитометрия, стабилизация частоты, управление параметрами распространения оптического излучения, усиление без инверсии, создание оптической бистабильности, обращение волнового фронта, охлаждение атомов, управление резонансом Фешбаха оптическими методами, хранение и обработка оптической и в перспективе квантовой информации. Спектр потенциальных приложений постоянно растет. Так, в последнее время активно обсуждается возможность использования интерференционных эффектов для эффективной генерации тсрагерцо-пого излучения (67|- [69].
Среди различных систем, в которых исследуются эффекты КПН и ЭИП, особое место занимают системы с вырождением [70-75] . Каналы возбуждения при их использовании зачастую разделяются за счет различных поляризационных составляющих действующего на систему электромагнитного поля, а возникающие конфигурации определяются правилами отбора для переходов между подуровнями. Близость, а в случае точного резонанса даже равенство частот используемых полей позволяют практически свести к нулю доплеровское уширение соответствующего КПН двухфотонного перехода. Немаловажным фактором является также возможность использования одного источника, что позволяет’ существенно улучшить когерентность возбуждающих воздействий. Особенностью вырожденных систем является тот факт, что поле любой поляризации в них можно рассматривать как накачку, а его изменение как сигнальную волну. При этом изменение поляризации может распространяться со скоростью существенно меньшей скорости света [76]-177]. В настоящее время активно обсуждается возможность использования интерференционных эффектов в вырожденных системах для создания новых оптических методов измерения магнитного поля. Малая ширина резонанса, которая в определенных условиях может быть меньше как неоднородного, так и однородного уширсния, определяет перспективность интерференционных эффектов для создания новых методов оптической диагностики. Одним из наиболее перспективных подходов к использованию дисперсионных свойств ЭИП для измерения магнитного поля в настоящее время считается магнитометрия на основе нелинейного резонансного эффекта Фарадея, при использовании которого наиболее ярко проявляются преи.му-
15
щества вырожденных систем [78 89] . Известно, что чувствительность классического магнитометра на основе резонансного эффекта Фарадея, а также диапазон измеримых полей определяется шириной линии, которая в в допплеровски уширенной линии атомных паров составляет величину порядка ГГц. Для увеличения чувствительности магнитометра можно использовать два физических процесса: формирование Беннетов-ской структуры (то есть пики и провалы в распределении населенности но скоростям) за счет оптической накачки или использовать интерференционные эффекты, то есть создание КПП резонанса. В обоих случаях получающийся в результате Фарадеевский поворот будет определяться поворотом, создаваемым доплсровски распределенными частицами минус поворот, определяемый частицами внутри Беинетовского или КПН резонанса. Разница лишь в том, что в первом случае ширина резонанса определяется естественной шириной линии (1-10 МГц), а во втором - релаксацией зеемановской когерентности, которая при выполнении определенных условий может быть существенно меньше. Так, авторы работы [78| показали, что использование высококачественного антирелаксацнонного покрытия позволяет довести чувствительность оптических магнитометров на основе нелинейного эффекта Фарадея до 10 '12 G/Hz1/2, что сравнимо чувствительностью магнитометров на основе квантовых иптерферометрических датчиков (СКВИДов). Естественно, при такой чувствительности максимальное значение измеряемых нолей чрезвычайно мало (порядка 1 мкГс).
Теоретический анализ резонансного эффекта Фарадея проведен в ряде работ (см, например. [79,80,83] . Одним из подходов является использование оптически тонких сред и малых интенсивностей лазерного излучения (78,84,88,89].
Другим подходом является использование высоких интенсивностей, много больших пороговой, и оптически плотных сред, в которых за счет КПП происходит просветление среды.
Использование высоких интенсивностей позволяет существенно расширить диапазон измеряемых полей, что увеличивает область потенциальных приложений метода. Использование оптически плотных сред приводит к увеличению угла поворота плоскости поляризации (до нескольких радиан по сравнению с миллирадианами в экспериментах с низкими интенсивностями и тонкими средами), что повышает точность изме-
16
рения и упрощает систему регистрации. Потенциальная чувствительность магнитометров, основанных на резонансном эффекте Фарадея, ограничена квантовыми шумами и согласно [ПО] растет как корень из интенсивности световой волны, что является еще одним аргументом в пользу использования высоких интенсивностей. Отметим, что другим фундаментальным эффектом, ограничивающим чувствительность магнитометров на основе резонансного эффекта Фарадея, является динамическое штарковское уширс-ние КПН-резонаиса за счет нерезонансного взаимодействия с соседними переходами, роль которого увеличивается с ростом интенсивности [91]. В работе [80] показана возможность частичной компенсации динамического эффекта Штарка.
Чувствительность магнитометров на основе резонансного эффекта Фарадея обратно пропорциональна частоте релаксации зеемановской когерентности Г. Последнее справедливо и для магнитометров, работающих при малых интенсивностях. С целью увеличения времени жизни низкочастотной когерентности предлагается использовать буферные газы, замедляющие уход рабочих частиц из области взаимодействия, и специальные покрытия, предотвращающие сбой квантовой когерентности при столкновениях со стенками (см. [50-53,85,92] и ссылки в них). Одним из эффектов, приводящим к разрушению атомной когерентности, является эффект пленения излучения, приводящий к разрушению когерентности иерензлучеиным светом, что наряду со столкновениями ограничивает (сверху) диапазон рабочих концентраций. Влияние пленения излучения на резонансный эффект Фарадея анализировалось в [80-83].
Еще одним вариантом реализации КПН-магнитометрии является непосредственная регистрация резонансов когерентного пленения населенности в спектре флюоресценции [93,94]. Прямая регистрация положения КПН-резонансов (то есть частотного расщепления, соответствующего резонансу) обладает рядом достоинств и может быть в некоторых случаях более удобной. Во-первых, диапазон измеримых полей практически не ограничен. Во-вторых, КПН-провал в спектре флюоресценции является локальным эффектом, что с одной стороны открывает возможности для создания миниатюрных устройств субмиллиметрового размера [95], с другой позволяет проводить локальные измерения. При этом возможно одновременное измерение магнитного поля во всех точках линии или даже плоскости распространения лазерного излучения [96]. Локальность
17
метода особенно актуальна при измерениях внутри среды, внесение в которую магнитометров затруднено или чрезмерно возмущает измеряемые параметры.
Надо здесь отметить, что подавляющее большинство работ по КПН выполнено в парах щелочных или редкоземельных металлов, у которых в качестве нижних уровней Л-системы используются сверхтонкие (или тонкие) компоненты основного состояния. И это естественно. Характерное время распада таких уровней достигает нескольких секунд, поэтому резонансы КПН отличаются высокой добротностью. Уровни тонкой и сверхтонкой структуры малочувствительны к атомным столкновениям, поэтому наличие буферного газа приводит к увеличению времени пребывания атомной системы в лазерных пучках, не нарушая при этом когерентность нижних уровней. Иная ситуация характерна для возбужденных атомов. Столкновения с любым сортом частиц (атомы, ионы, электроны) приводят к распаду нижнего рабочего уровня, существенно увеличивая, тем самым, скорость релаксации когерентности на низкочастотном переходе (к примеру, сечения тушащих столкновений атомов инертных газов в мстастабилыюм состоянии с примесными атомами могут достигать значений порядка газокинетических). В результате резко падает контрастность резонансов КПН, поэтому экспериментальная реализация когерентного пленения населенности в системе возбужденных атомов представляется достаточно сложной задачей. С другой стороны, сильное влияние внешних условий открывает возможности для разработки методов диагностики внешних факторов, воздействующих на "плененный" атом. Такие методы по сути своей неконтактные, а при наблюдении флуоресценции и локальные. Реализация методов диагностики, основанных на КПН в системе возбужденных атомов, особенно важна в плазменных средах, поскольку переходы из основного состояния лежат в недоступной для современных лазеров области. Существенным достоинством является также возможность измерения не только величины, но и направления магнитного поля при использовании поляризационных свойств когерентного пленения населенности.
В последнее время ведутся активные исследования электромагнитно индуцированной прозрачности и когерентного пленения населенности в режиме, когда управляющим является радиочастотное или микроволновое излучение. Многие эксперименты проводятся в оптических кристаллах, допироваиных ионами редкоземельных металлов.
18
Эти исследования проследуют, как правило, две основные цели. Первая - реализация эффективной генерации без инверсии [97,98], вторая - реализация эффектов, связанных с ЭИП и КПН в твердых средах, в частности ионных кристаллах, используя хорошо известную технику двойного радиочастотно-оптического резонанса [99]. Основное отличие ЭИП/КПН эффектов от традиционной техники двойного резонанса состоит в том, что меняется не только населенности зеемановских или сверхтонких подуровней, но и индуцируется когерентность на радиочастотных переходах. Радиочастотное управление ядерными переходами рассматривается как один из возможных способов реализации эффектов квантовой интерференции (когерентное пленение населенности, электромагнитно индуцированная прозрачность, генерация без инверсии и др.) в гамма диапазоне для мессбауэровских переходов [100].
Четвертая глава диссертации посвящена исследованию интерференционных эффектов в конденсированных средах. Оптическая спектроскопия вот уже более столетия дает важную информацию о физическом строении твердых тел, тестирует бесчисленные модели электронной структуры внутренних и примесных частиц, помогает в измерении и объяснении динамических характеристик, таких как скорости радиационных и безызлучательных распадов, оптическая дефазировка и т.д. Качество информации получаемой спектральными методами во многом определяется частотным разрешением. Существуют три основных барьера, ограничивающих высокое разрешение: тепловое уширение, неоднородное уширснис и влияние спектрального инструментария. Первый барьер обходится применением низких температур. Возможности устранения инструментального и неоднородного уширения существенности выросли с появлением лазеров. В конденсированных средах неоднородное уширение Г,л есть разброс резонансных частот, вызванный статическим микроокружением. Типичные значения неоднородного уширения для оптических переходов редкоземельных металлов - 0,1 - 10 см-1. Псполь-зование различных методов нелинейной лазерной спектроскопии позволяет "влезть" внутрь неоднородного контура, на несколько порядков увеличить разрешение и достичь предела, определяемого временем распада населенности. Ширины, определяемые этим пределом могут быть чрезвычайно узки (50 Гц для Кг, допированного в Y2Si05). Таким образом, редкоземельные материалы, дотированные в оптические кристаллы обладаю т
19
рядом уникальных свойств, которые могут быть с успехом использованы в различных областях. Во-первых, столь узкие однородные линии могут использоваться для стабилизации лазерных источников [101). Во-вторых, громадная разница в однородной и неоднородной ширинах оптических переходов позволяет использовать их в качестве ячеек памяти. Если принять за спектральный элемент дискретизации однородную ширину, которая может быть представлена как "бит" информации, то число таких битов есть просто отношение неоднородной Г\Л ширины к однородной Г/,. К примеру, для Ег, допированного в У28Ю5 Г,ь/ГА ~ 108 [102).
В настоящее время активно обсуждается возможность использования интерференционных эффектов в конденсированных средах для записи, хранения и считывания информации. В основе этих предложений лежит формализм полярнтонов, составных квазичастпц, возникающих при взаимодействии фотонов и элементарных возбуждений среды. Известно, это взаимодействие может носить резонансный характер и при этом становится наиболее сильным. В работе [103] показано, что в условиях электромагнитно индуцированной прозрачности возникает связанное состояние электромагнитного поля и коллективных спиновых возбуждений атомов - "темный поляритон". Существенно, что меняя величину управляющего поля можно изменять свойства (скорость и относительную долю электромагнитного поля и спиновых возбуждений). Ключевая идея состоит в следующем. Если адиабатически медленно [103) выключать интенсивное управляющее ноле, то "темный ноляритон" адиабатически переходит из чисто фотонного в чисто спиновый. Происходит "запись" информации о фотонной части ноляритона в среде. При включении управляющего поля происходит обратный процесс восстановления фотонной части поляритона, то ость считывание информации. Убедительная экспериментальная демонстрация описанного процесса представлена в работе [1041. Авторам удалось не разрушая поляритонное состояние полностью перевести его в спиновые возбуждения атомов, осуществив неоднократное считывание информации. Представляет интерес перенос концепции "темного ноляритона" в конденсированные среды (105), которые обладают рядом преимуществ по сравнению с газовыми: простота изготовления, надежность и удобство в работе, компактность, возможность внедрения в уже существующие системы, высокая плотность активных (рабочих) частиц, отсутствие дегра-
20
дации (стирания информации) из-за диффузии атомов. Основным препятствием для реализации ЭИП и КПН в твердотельных средах являются огромные уширения оптических переходов, приводящие к значительному повышению пороговом интенсивности управляющего поля. Однако, в диэлектрических кристаллах, допнрованных ионами редкоземельных металлов характерная неоднородная ширина запрещенного перехода при температуре жидкого гелия составляет несколько ГГц, что сравнимо с доплеров-ской шириной оптического перехода при комнатной температуре. При этом переходы между сверхтонкими уровнями основного состояния могут иметь ширины 1-10 кГц, что сравнимо и даже меньше чем в газовых средах. Переходы между уровнями до-пированиых частиц имеют малые силы осцилляторов (Г~10-8-10“6), в результате для наблюдения эффекта требуются интенсивности порядка кВт/см2. Проблему ухода активных частиц на другие сверхтонкие уровни можно решать используя дополнительное излучение, как это было сделано в работе [61). Таким образом, доииронанные ионами редкоземельных металлов кристаллы уступают газовым средам только но интенсивности оптических переходов, обладая при этом рядом важных преимуществ, отмеченных выше.
Необходимо отметить, что прикладные исследования примесных кристаллов тесно переплетаются с фундаментальными. В настоящее время примесные кристаллы находят широчайшее применение в различных областях науки, техники и медицины. Идет активный поиск новых лазерных сред для УФ диапазона, высокая химическая, термическая и радиационная стойкость позволяют использовать их в качестве кристаллофо-ров (особенно в жестких условиях эксплуатации), благодаря большим временам фазовой релаксации оптических переходов примесных Ле3+- ионов, последние могут быть использованы в качестве оптических запоминающих устройств с высокой плотностью записи информации (1012 бит/см3) и в качестве активных сред оптических процессоров [106). Однако, несмотря на богатую историю исследования примесных центров в кристаллах, и в настоящее время остаются открытыми многие вопросы, касающиеся микроскопического устройства центра активации - системы "примесный ион Ч- лиганды" (лиганды - ближайшие к примесному центру ионы, расположенные в анионных узлах кристаллической решетки). Даже такая усеченная система достаточно непроста
21
и в ней существует сложная иерархия взаимодействий. Еще более сложной становится картина при повышении концентрации примесных ионов, что приводит к образованию кластеров ионов. Близкие расстояния между ионами ведут к значительному увеличению магнито-днполыюго, электро-мультипольного взаимодействия, приводя к снятию вырождения и расщеплению линии на частотные масштабы от кГц до десятков ГГц (в зависимости от типа взаимодействия). Взаимодействие между ионами приводит также к тушению флуоресценции и миграции электронного возбуждения [107]. Спектроскопия пар и кластеров ионов, допированных в диэлектрические кристаллы, установление механизмов взаимодействия, таким образом, является важной задачей также и в прикладном плане, в связи с сильным влиянием взаимодействий между ионами на характеристики лазерных кристаллов [107]. В последнее время активно обсуждаются возможности использования кристаллов, допированных ионами редкоземельных металлов для создания квантовых компьютеров [108]. В отличие от метода электронного парамагнитного резонанса, являющегося эффективным методом исследования структуры уровней основного состояния, оптические методы дают возможность изучения также и возбужденных состояний. Весьма привлекательным для целей спектроскопии кристаллов, активированных различными примесными нонами, представляется использование эффектов когерентного пленения населенности и электромагнитно индуцированной прозрачности с присущими им экстремально малыми ширинами резонансов.
Целыо диссертации являлось:
- развитие методов внутрирезонаторной лазерной спектроскопии для целей диагностики параметров газообразных (в том числе плазменных) сред и изучения процессов, происходящих в них;
- исследование квантово-интерференционных явлений в вырожденных системах при воздействии бихроматического оптического или оптического и радиочастотного полей на газ возбужденных атомов; анализ перспектив использования интерференционных явлений для диагностики плазмы;
- изучение нелинейного резонансного эффекта Фарадея в условиях когерентного пленения населенности, влияния на него поперечных магнитных полей и оптической откачки населенности с рабочих уровней;
22
- исследование режимов электромагнитно индуцированной прозрачности и когерентного пленения населенности и оптических кристаллах, активированных ионами редкоземельных металлов; использование интерференционных явлений для измерения структуры уровней, скрытых неоднородным уширенисм.
Научная новизна работы
1. Показана эффективность использования ВРЛС для измерения различных параметров газовых и плазменных сред (изотопного состава, степени колебательно-поступательной неравновесностн, концентраций нейтральных и заряженных частиц и т.д.).
2. Впервые методом внутрирезонаторной лазерной спектроскопии выявлены особенности спектров поглощения водородной плазмы в поле интенсивной электромагнитной волны: тонкая структура сателлитов линий поглощения, значительная их асимметрия, сдвиг относительно невозмущенной линии поглощения. Дано объяснение наблюдаемых особенностей.
3. Впервые метод внутрирезонаторной лазерной спектроскопии применен для диагностики плазмы на крупномасштабных установках.
4. Разработан и экспериментально апробован новый бесконтактный метод измерения величины и направления магнитного ноля в плазме, показана возможность использования эффекта когерентного пленения населенности для измерения профиля запаса устойчивости в тороидальной термоядерной плазме.
5. Экспериментально продемонстрирована возможность возникновения прозрачности для резонансного лазерного излучения в оптически плотной среде возбужденных атомов под действием радиочастотного электромагнитного поля.
6. Впервые экспериментально исследовано изменение параметров нелинейного резонансного эффекта Фарадея и присутствии поперечных магнитных полей и оптической откачки населенности с рабочих уровней, а также найдена возможность компенсации отрицательного влияния последней.
7. Впервые реализованы режимы электромагнитно индуцированной прозрачности при оптическом возбуждении когерентности в сверхтонкой структуре ионов Рг3+ и в зеемаионской структуре ионов Ш3+ в кристалле ЬаР3.
23
8. Исследованы механизмы парного взаимодействия ионов Ш3+ в кристалле ЬаР3, впервые методами спектроскопии высокого разрешения выявлена сложная структура сателлитных линий, скрытая неоднородным уширением.
9. Предложены и экспериментально апробованы новые методы измерения однородной ширины линии и повышения чувствительности внутрирезонаторных интерферометров.
Практическая ценность диссертации
В работе развиты и продемонстрированы широкие возможности использования внут-рирезонаторной лазерной спектроскопии для диагностики ряда параметров плазмы (степени колебательно-поступательной иеравновесности, концентрации частиц в основном состоянии, спектра осциллирующих нолей), определения изотопного состава газа, исследования эффективности использования импульсного коронного разряда с целыо удаления двуокиси серы, увеличения угла поворота плоскости поляризации оптически активным веществом при использовании лазеров вплоть до микросскундной длительности генерирующих импульсов. Эти результаты важны при разработке практических приложений низкотемпературной плазмы и контроля их эффективности.
Результаты исследований квантово-интерференционных эффектов в среде возбужденных атомов с энергетическими уровнями, формируемыми при снятии вырождения в магнитном поле, представляются важными для оптических измерений профиля коэффициента запаса устойчивости в тороидальной плазме, поиска новых схем эффективной генерации без инверсии населенностей активной среды, реализации эффектов квантовой интерференции в гамма-диапазоне для мессбауэровских переходов. В отличие от многих работ, направленных на создание максимально чувствительных магнитометров с лазерной регистрацией фарадесвского вращения в условиях когерентного пленения населенности, в диссертации рассмотрены вопросы практического применения (определение влияние поперечного поля, восполнения потери рабочих частиц) более грубых магнитометров и расширения диапазона измеряемых полей, сравнимых с земным или больших его.
Результаты последней главы демонстрируют широкие возможности двойного оптического резонанса (в том числе эффектов когерентного пленения населенности и
24