Спиновая киральность и рассеяние поляризованных нейтронов

2
Оглавление
Введение 7
1 Рассеяние поляризованных нейтронов как метод исследования спиновой киральности 32
1.1 Рассеяние поляризованных нейтронов (РПН)............. 32
1.1.1 РГШ на макроскопическом уровне.................. 32
1.1.2 РГ1Н на микроскопическом уровне................. 35
1.1.3 Экспериментальные методы РПН ...................... 38
1.2 Динамическая спиновая киральность ферромагнетиков ... 44
1.2.1 Неупругое киральное рассеяние нейтронов......... 44
1.2.2 Динамическая киральность в парамагнитной фазе . 45
1.2.3 Динамическая киральность в ферромагнитной фазе . 47
1.3 Спиновая киральность неколлинеарных магнетиков....... 48
1.3.1 Киральность в треугольных антиферромагнетиках . . 50
1.3.2 Киральность в обменной спирали Но, Dy........... 51
1.3.3 Киральность релятивистской спирали.............. 52
1.4 Физические свойства моносилицида марганца............ 55
1.4.1 Структура MnSi.................................. 55
1.4.2 Магнитные свойства MnSi......................... 56
1.4.3 Магнитный фазовый переход в MnSi иод давлением . 59
1.4.4 A-фаза в MnSi ..................................... 64
1.4.5 Структурная и магнитная киральность в MnSi .... 66
Структурная и магнитная киральность моиосилицидов переходных металлов 67
2.1 Структура моносилицидов переходных металлов.......... 67
2.2 Экспериментальные методы определения киральности .... 72
2.2.1 Определение структурной киральности методом
дифракции синхротронного излучения............. 72
2.2.2 Определение спиновой киральности методом
рассеяния поляризованных нейтронов............. 74
2.3 Структурная и магнитная киральность Fei_xCoxSi....... 77
2.4 Структурная и магнитная киральность Mni_yFeySi ...... 81
2.5 Перспективы изучения киральности в моносилицидах
переходных металлов ....................................... 89
Спиновая структура MnSi в магнитном поле при низких температурах 91
3.1 Постановка задачи.................................... 91
3.2 Теоретическое описание магнитной системы MnSi........ 93
3.2.1 Классическая энергия релятивистской спирали .... 93
3.2.2 Спиральная структура в нулевом магнитном поле . . 95
3.2.3 Влияние магнитного поля на ориентацию вектора к . 98
3.3 Постановка эксперимента малоуглового рассеяния нейтронов 102
3.4 Эволюция магнитной системы MnSi в магнитном поле.... 108
3.4.1 Магнитная мозаичность и интенсивность отражения . 108
3.4.2 Поворот волнового вектора к в поле.............115
3.4.3 Вторая гармоника, наведенная перпендикулярной
компонентой поля ....................................122
3.5 Температурная эволюция магнитной системы MnSi................123
3.6 Выводы и перспективы ....................................... 127
Спиновая структура MnSi вблизи Тс в магнитном поле 132
4.1 Постановка задачи и описание эксперимента....................132
4.2 Результаты МУРН эксперимента в MnSi вблизи Тс в ноле . . 136
4.3 Анализ полученных результатов............................... 140
4.3.1 Температурная эволюция МУРН в MnSi в нулевом поле!40
4.3.2 Эволюция МУРН в MnSi в магнитном поле ниже Тс . 142
4.3.3 Эволюция МУРН в MnSi в магнитном поле выше Тс 144
4.4 Н-Т фазовая диаграмма MnSi вблизи Тс.........................149
4.5 Выводы п перспективы........................................ 152
Критические флуктуации спиновой спирали в моносилициде марганца MnSi 155
5.1 Критические флуктуации в MnSi: теоретический аспект ... 156
5.1.1 Критические флуктуации в MnSi в (2-пространстве . 156
5.1.2 Критические флуктуации в MnSi в г-пространстве . . 164
5.2 Критическое мачоугловое рассеяние нейтронов: постановка эксперимента................................................169
5.3 Критическое малоугловое рассеяние нейтронов: результаты . 175
5.4 Эксперимент по нейтронной спин-эхо спектроскопии
критического рассеяния в MnSi.............................. 184
5.4.1 Постановка нейтронного спин-эхо эксперимента . . . 184
5
5.4.2 Результаты спин-эхо эксперимента: q - зависимость . 187
5.4.3 Результаты спин-эхо эксперимента: Т - зависимость . 188
5.5 Выводы.................................................... 192
6 Спиновая киральность Y/Dy многослойной системы 196
6.1 Статическая киральность вырожденных систем.................196
6.2 Рассеянние поляризованных нейтронов в Y/Dy многослойной
системе: постановка эксперимента...........................202
6.2.1 Образец..............................................202
6.2.2 Постановка эксперимента..............................203
6.3 Результаты эксперимента....................................206
6.3.1 Киральность Y/Dy системы в нулевом иоле..............206
6.3.2 Влияние магнитного ноля на киральность Y/Dy системы.....................................................210
6.4 Перспективы................................................215
6.5 Выводы.....................................................216
7 Критическое рассеяние в ферромагнетике EuS: исследование методом поляризованных нейтронов 218
7.1 Динамическая киральность в ферромагнетиках выше Тс • • 218
7.1.1 Постановка задачи....................................218
7.1.2 Теория рассеяния в критической области...............221
7.2 Постановка эксперимента....................................223
7.3 Результаты эксперимента....................................226
7.3.1 Результаты: парная корреляционная функция .... 226
7.3.2 Результаты: трехспиновая корреляционная функция . 231
6
7.4 Перспективы................................................235
7.5 Выводы.....................................................237
8 Спин-волновая динамика инварного сплава Геб5№35 240
8.1 Спиновые волны в ферромагнетиках............................240
8.2 Метод и теоретическое обоснование..........................245
8.2.1 Роль геометрического фактора (ет)2..............246
8.2.2 Роль ^-функции ......................................248
8.2.3 Окончательное выражение для сечения нейтронов на
спиновых волнах......................................248
8/2.4 Методика измерения..............................251
8.3 Эксперимент но малоугловому рассеянию поляризованных
нейтронов на спиновых волнах...............................253
8.4 Результаты эксперимента в наклонной геометрии .............256
8.4.1 Влияние магнитного поля на асимметричный вклад . 256
8.4.2 Температурная эволюция жесткости спиновых волн . 258
8.5 Перспективы................................................258
8.6 Выводы.....................................................261
Основные результаты и выводы 262
Литература 266
Введение
Открытие, нто все биологически значимые молекулы существуют только как один из двух возможных зеркальных изомеров (эиантиомеров), является потрясающим примером полного нарушения киральной симметрии и уже несколько десятилетий интригует ученых неразрешенностыо загадки. Гораздо реже, такое нарушение происходит при росте кристаллов. Обусловленное естественными механизмами, оно случается, когда физический или химический процесс, сам по себе не. приводящий к преимуществу того или другого энантиомера, все же спонтанно производит большой избыток одного из двух эиантиомеров: правого или левого. Трудно найти среди фундаментальных сил, такие которые были бы способны повлиять на хиральность кристалла во время роста. Среди них можно назвать силу Кориолиса, обусловленную вращением Земли, или слабое взаимодействие. Однако, эти силы, действующие на кристалл во время роста, оказываются слишком маленькими по сравнению с температурой кристаллизации, и поэтому считается, что два энантиомера возникают с равной вероятностью, и неорганические процессы всегда производят смесь двух эиантиомеров. Часто также предполагается, что если избыток одного из эиантиомеров появляется в эксперименте, то это должно быть связано с методом роста кристалла с использованием зародыша, который и приводит к нарушению киральной симметрии. Тем не менее, даже в неорганических процессах
I
8
полное 100% нарушение киральной симметрии может быть достигнуто при кристаллизации некоторых солей (например, хлорат натрия 1\таС10з), имеющих симметрию группы Р21З |1). При этом было показано, что нарушение киральной симметрии не связано с гипотезой о ‘'зародыше”, а определяется нелинейным автокаталитическим процессом. Таким образом, можно считать установленным, что для получения совершенно чистых киральных кристаллов необходим механизм, существенно усиливающий изначально слабый, случайный или закономерный, дисбаланс между двумя энантиомерами.
Спиновая хиральность присуща материалам, в которых цепочки спинов образуют спираль, или винт. Обычно такие материалы
рассматривались как вырожденные, не имеющие явного предпочтения ни для лево-, ни для право- закрученных систем. Примером
такой вырожденной системы может служить спиновая спираль в редкоземельных элементах: По, Бу и др. Исключение представляет собой спиновая структура силицида марганца МпБц в которой
методом рассеяния поляризованных нейтронов была обнаружена
лево-закрученная спиновая спираль, образующаяся ниже критической температуры Тс = 29 К. Оказалось, что образование спирали и единое, фиксированное направление вращения спинов, снятие вырождения по киральностн, обусловлено взаимодействием Дзялошинского-Мория, которое возникает в нецентросимметричных кристаллах типа Р21З. Связь кристаллографической структуры со спиновой киральностью была экспериментально установлена, но практически не изучена, что породило также миф о монокиральности моносилицида марганца МпЯв
t
9
Важная роль, которую может играть метод рассеяния поляризованных нейтронов при исследовании спиновой киральности, была осознана сравнительно недавно и обобщена в работе С.В. Малеева [2]. Дело в том, что поляризация нейтронов Р - это t-нечетный аксиальный вектор, поскольку он не меняет знака при инверсии пространства, но меняет знак при инверсии времени. Сечение рассеяния нейтронов - это скаляр и не зависит от выбора системы координат, а значит, оно не может измениться при инверсии пространства и времени. Поэтому, если сечение рассеяния нейтронов зависит от их поляризации, то рассеивающая система должна характеризоваться каким-либо £-нечетным аксиальным вектором. Примерами такого вектора являются намагниченность в ферромагнетиках, или спиновый винт (спираль) в неколлинеарных структурах.
Иными словами, взаимодействие поляризованных нейтронов с объектом, характеризующимся аксиальным вектором спиновой спирали, приводит к появлению в сечении рассеяния нейтронов поляризациошю-зависящего вклада, антисимметричного относительно вектора рассеяния. Это позволяет легко выделять соответствующий вклад и изучать физические явления и процессы, происходящие в таких киральпых объектах. Пионерские работы в этой области были выполнены в начале 80-х годов прошлого века при исследовании критической динамики ферромагнетиков. В этих работах методом малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов было показано, что спиновые корреляции третьего и более высоких порядков оказываются очень заметными в критической области температур вблизи Тс• Нечетные корреляционные функции, хотя и не дают вклада в статическую
часть магнитной восприимчивости, тем не менее, дают вклад в динамическую восприимчивость. Самая низшая из нечетных, трехспиновая корреляционная функция, была введена С.В. Малеевым в [3] и впервые обнаружена А.И. Окороковым и соавторами [4] в экспериментах по рассеянию поляризованных нейтронов в железе с использованием специальной наклонной геометрии внешнего магнитного поля (Н наклонено на некоторый угол по отношению к волновому вектору нейтрона ко). Было показано что трехчастичная корреляционная функция является динамическим объектом кпральной природы, а для се наблюдения может быть использован киральный канал в рассеянии поляризованных нейтронов. В этих исследованиях было экспериментально подтверждено правило слияния критических флуктуаций, которое эквивалентно алгебре Полякова-Каданова-Вильсона (5].
Несколькими годами позднее метод наклонной геометрии магнитного поля при рассеянии поляризованных нейтронов был использован как способ измерения жесткости спиновых воли (поперечных спиновых возбуждений) в ферромагнетиках ниже Тс. В этом случае опять использовался киральный канал рассеяния нейтронов и измерялась лево/право сторонняя асимметрия рассеяния. Метод был успешно применен для исследования спиновых волн в аморфных магнетиках [6].
Дальнейший прогресс в исследованиях спиновой хиральности связан с работами X. Кавамура [7], который показал, что магнитные фазовые переходы в спиральных магнетиках и треугольных (неколлииеарных) антиферромагнетиках принадлежат к новому классу универсальности с характерными критическими индексами, значительно отличающимися от
11
значений, приписываемых антиферромагнетикам. Причем, наибольшее отклонение, согласно расчетам X. Кавамуры, должно наблюдаться для критического индекса теплоемкости а. Более того, два новых критических индекса (Зс и 7„. были введены в работе для того, чтобы охарактеризовать среднюю киральность системы (С) ниже температуры перехода, а также хиральную восприимчивость Хс выше температуры перехода. Для экспериментальной проверки этой гипотезы В.П. Плахтий с сотрудниками, используя дифракцию поляризованных нейтронов, провели серию экспериментов по измерению средней киралыюсти (С) и киральной восприимчивости Ха как для простой спирали в образцах Но [8), так и для треугольных антиферромагнеников СзМпВгз и Сб№С1з [9]. В результате этих исследований были определены критические хиральные индексы рс и 7С в спиновых структурах, и была экспериментально подтверждена гипотеза киральной универсальности фазовых переходов второго рода.
Интересное развитие идея спиновой киральносги получила в отношении спип-стекольного состояния магнетиков. Долгое время считалось, что фаза спинового стекла реализуется для трехмерного пространства (30) в модели Изиига (10], а не для (ХУ) - пространства или и модели Гейзенберга [11]. Таким образом, сиин-стекольное состояние, наблюдаемое в экспериментах, реализуется благодаря анизотропии. Однако оставалось загадочным отсутствие в экспериментах какого бы то ни было температурного кроссовера от одной модели к другой в случае слабой анизотропии. X. Кавамура предложил киральпый механизм, чтобы решить эту проблему [12, 13]. Кавамура теоретически показал, что в трехмерной (ХУ) модели и в модели Гейзенберга киральная
стекольная фаза реализуется при конечных температурах, а фаза спинового стекла отсутствует вовсе. В реальных магнетиках со слабой анизотропией должна наблюдаться смесь состояний киралыюго и спинового стекол. Эти теоретические предсказания не были подтверждены экспериментально. В то же время разработапые методы детектирования спиновой киральности, с использованием рассеяния поляризованных нейтронов (14), позволяют обнаружить фазу кирального стекла и снять одно из главных противоречий в теории спиновых стекол.
Важно отметить, что в редкоземельных элементах Но и Оу спиновая спираль вырождена и необходимы внешние силы для того чтобы снять вырождение. В случае экспериментов с Но к образцу прикладывалось напряжение кручения, которое и приводило к преимущественному заселению одного типа спирали с перевесом в 2 % [8].
В случае с ферромагнитными нецентросимметричными кристаллами, такими как МпБц роль силы, снимающей вырождение, играет взаимодействие Дзялошинского-Мория (ДМ), обусловленное иецентросимметричностью кристалла. Подобные явления возникновения однозакрученной спирали наблюдаются и в антпферромагнитных нецентросимметричных кристаллах, где ДМ взаимодействие конкурирует с кол линеарным антиферромагнитиым взаимодействием [15,16). Еще более интересным классом магнетиков с ДМ взаимодействием является класс диэлектриков-мультиферроиков, в которых отсутствие центра симметрии в кристаллах приводит к спонтанной, или наведенной электрическим полем поляризации. В результате появляется взаимодействие ДМ, сопровождающееся образованием однонаправленной спиновой спирали.
13
Направление вращения спирали зависит от знака взаимодействия ДМ, которое, в свою очередь, управляется степенью электрической поляризации, определяемой знаком и силой электрического поля, приложенного к образцу. Такой сценарий развития событий в мультиферройках подтверждается экспериментами с поляризованными нейтронами, первый из которых был проведен еще в 80-е годы 20-го века [17].
Таким образом, актуальность исследования обусловлена тем фактом, что концепция спиновой киральности в настоящий момент является важным элементом в понимании сложных неколлинеарных спиновых структур, а метод рассеяния поляризованных нейтронов оказывается идеальным и чуть ли не единственным способом обнаружения и исследования спиновой киральности. Кроме высокой чувствительности поляризованных нейтронов в экспериментах с киральными спиновыми объектами, следует также отметить традиционные преимущества нейтронного рассеяния для исследования конденсированных сред, такие как: (1) высокая проникающая способность нейтронного излучения и возможность проводить эксперименты в условиях низких температур и высоких давлений; (2) получение информации обо всем объеме исследуемого вещества, а не только с поверхности образца, физические свойства которой зависят от качества поверхности и низкоразмерных явлений; (3) возможность проводить измерения свойств магнитных систем как в большом, так и в малом, практически нулевом, иоле, то есть не возмущая магнитную систему исследуемого объекта.
В качестве объекта исследования в данной диссертации представлены
четыре системы. Во-первых, кубические нецентросимметричные магнетики, силициды переходных металлов, характеризующиеся
наличием релятивистской спиновой спирали, обусловленной
взаимодействием Дзялошинского-Мория. Физические свойства таких соединений определяются тонкой "игрой" различных взаимодействий: сосуществование сильного изотропного обменного взаимодействия наряду со слабыми релятивистскими взаимодействиями, нарушающими спиновую симметрию, что приводит к появлению сложных магнитных структур и к новым явлениям различного типа. Хрупкое равновесие, обусловленное этими взаимодействиями, может быть легко нарушено внешними силами, такими как давление, магнитное поле и химическое замещение, что ещё больше усиливает интерес к этим объектам.
Во-вторых, многослойные Y/Dy системы, в которых обменное РККИ взаимодействие, как внутри Dv слоя, так и между слоями приводит к образованию спиновой спирали с когерентной длиной много большей периода многослойной системы. Металлические многослойные системы с чередование магнитных и немагнитных слоев оказались в центре внимания исследователей в связи с обнаруженным в них эффектом гигантского магнитиосопротивлеиия (ГМС). Ключом к пониманию этого эффекта служит тот факт, что ферромагнитные слои в "многослойке" попарно антиферромагнитно упорядочены. Как было показано, необычное антифсфромагнитное упорядочение обусловлено осциллирующим РККИ взаимодействием между слоями. Дополнительные возможности спиральных магнетиков для ГМС эффекта недостаточно исследованы, однако уже сейчас понятно, что спиновая и зарядовая степени
15
свободы в них связаны необычным образом. Изучение многослойных
•
металлических систем со спиральным упорядочением представляет интерес, как с фундаментальной, так и прикладной точек зрения.
В-третьих, феррромагнетик ЕиЭ с целью изучения трех-спиновой корреляционной функции в критической области температур методом малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов. Известно, что свойства магнитных систем в критической области температур не определяются только парной корреляционной функцией, а описываются многочастичными функциями, т.е. корреляционными функциями высокого порядка [5]. До сих пор многочисленные исследования на этот счет сводились к различного вида компьютерным расчетам и теоретическим рассмотрениям. Не существует ни одного метода, который позволил бы прямо измерять корреляционные функции высоких порядков, в то время как такие измерения необычайно интересны как теоретически, так и экспериментально. Исключение составляет одна из экспериментальных методик, использующая киральный канал рассеяния поляризованных нейтронов [4].
В-четвертых, железо - никелевые инвариые сплавы для исследования спин-волновой динамики в этой сложной системе. Нулевое значение коэффициента линейного теплового расширения в широком температурном диапазоне от нуля до Тс показывает, что магнетизм и объемные характеристики инварных сплавов связаны. Благодаря этому свойству, инварные Бе№ сплавы широко используются в промышленности для приборов прецизионной механики, в космической технике. Однако природа инварного эффекта до сих нор до конца не понята. В настоящее
16
время наиболее распространенным объяснением является гипотеза Вейса о двух 7-состояниях атома железа в ГЦК решетке (27-модель) [18]. На сегодняшний день, хотя многочисленные расчеты из первых принципов и поддерживают 27-модель, эксперименты с поляризованными нейтронами не подтверждают се истинности и вопрос о природе инварного эффекта остается открытым.
Перечисленные выше объекты исследования демонстрируют спектр задач, решение которых может быть достигнуто с помощью рассеяния поляризованных нейтронов. Настоящая работ претендует на решение ряда вопросов в области исследований сложных магнитных структур с использованием новых методик рассеяния поляризованных нейтронов, а потому является своевременной и актуальной.
В связи с вышеизложенным, цслыо настоящей диссертационной работы является демонстрация экспериментальных возможностей метода рассеяния поляризованных нейтронов при исследовании нарушения киральной симметрии в магнетиках и изучение магнитных характеристик материалов с использованием кирального канала в рассеянии поляризованных нейтронов.
В соответствии с целыо исследования были поставлены следующие основные задачи:
1. Интегральными магнитными методами и методом малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов провести комплексное исследование закономерностей поведения магнитной системы кубического нецентросимметричного магнетика. МпБ1 со взаимодействием Дзялошииского-Мория, как прототипа для
17
других родственных систем FeGe, Fei-sCosSi и Mni_yFeySi.
2. На основе полученных данных построить фазовую диаграмму (магнитное поле - температура) для моносилицида марганца Мп-Si и, опираясь на нее, в рамкам теории [19] рассчитать основные взаимодействия, управляющие магнитными свойствами данной системы.
3. Исследовать состояние магнитной системы MnSi в области А-фазы и оценить характер влияния магнитного поля на направление спиновой спирали.
4. Исследовать закономерности критического поведения магнитной подсистемы MnSi в области магнитного фазового перехода методом малоугловой дифракции поляризованных нейтронов.
5. Изучить особенности структурной и спиновой киральности систем MnSi, Mni-yFeySi и Fei_*CoxSi.
6. Исследовать закономерности критического поведения спиновой спирали в многослойной Y/Dy системе в области магнитного фазового перехода.
7. Изучить влияние магнитного поля на состояние многослойной Y/Dy системы ниже точки фазового перехода парамагнетик -гелимагнетик, а также измерить величину средней киральности в зависимости от температуры и магнитного поля.
3. Исследовать парную и трехспиновую корреляционные функции в классическом магнетике EuS в критической области температур в
18
магнитном поле.
9. Исследовать спин-волновую динамику в классическом инварном
сплаве РевбМав в широком диапазоне температур в магнитном поле.
Научная новизна результатов работы заключается в том, что использование метода рассеяния поляризованных нейтронов впервые всесторонне продемонстрировано для исследования проблемы киральности магнитных систем. Показано, что для решения задач физики твердого тела может быть использован киральный канал рассеяния нейтронов. Основные результаты экспериментальных исследований получены автором впервые и в ряде случаев привели к созданию новых теоретических положений для неколлниеарных магнетиков.
Установленные в результате выполнения работы физические закономерности вносят новый вклад в современные представления о магнитной системе кубических нецентросимметричных кристаллов с взаимодействием Дзялошинского-Мория. Предложена и аппробпрована теория критического рассеяния для спиновых систем с иерархией взаимодействий. Получен явный вид магнитной восприимчивости и корреляционные функции для иерархических спиновых систем.
На примере многослойной Е)у/У системы показана существенная роль, которую взаимодействие Дзялошинского-Мория играет при спиновом упорядочении в многослойных (магнитик-нсмагнетик) металлических системах.
Полученные экспериментальные результаты могут быть востребованы в научных лабораториях, занимающихся проблемами
19
магнетизма и его связью с кристаллографической структурой.
Данные по изучению магнитных свойств геликоидальных магнетиков могут быть использованы при разработке новых типов магнитной памяти, датчиков нейтронной поляризации, а также для спинтронных устройств.
Результаты и положения работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях:
1. на серии Международных конференций по нейтронному рассеянию 1СН82001 (Мюнхен, Германия), ЕСК32003 (Монпелье, Франция), ЕС-N82007 (Лунд, Швеция), 1СИ82009 (Бостон, США);
2. на международных конференциях по магнетизму 1СМ2006 (Киото, Япония), 1СМ2009 (Карлсруэ, Германия), на международной конференции по фрустрированному магнетизму НГМ2006 (Осака, Япония), и на международном совещании по тонким магнитным пленкам 1СМГ82009 (Берлин, Германия);
3. на серии совещаний по рассеянию поляризованных нейтронов в исследованиях конденсированных сред РКСМ12000 (Гатчина, Россия), РКТСМ12002 (Юлих, Германия), РКСМ12004 (Вашингтон, США), РЖМ12006 (Берлин, Германия), РИСМШОЗ (Токай, Япония);
4. на серии национальных совещаний по Рассеянию Нейтронов в Исследованиях Конденсированных Сред РНИКС-1999 (Обнинск), РНИКС-2002 (Гатчина), РНИКС-2004 (Заречный), РНИКС-2008 (Гатчина).
20
Диссертация состоит из введения, восьми глав, заключения и списка цитированной литературы из 169 наименования, содержит 288 страниц машинописного текста, включая 68 рисунков и 1 таблицу.
Во введении обосновывается актуальность темы диссертационной работы, сформулированы цель и задачи исследования, а также положения, выносимые на защиту. Кратко изложены структура и содержание работы, дается характеристика научной новизны и практической ценности полученных результатов.
В первой главе излагаются основные принципы магнитного рассеяния нейтронов в системах со спиновой киральностыо. Такие спиральные структуры хорошо описываются каким-либо аксиальным векторным взаимодействием или вектором. Примерами такого вектора является магнитное поле, намагниченность, спиновый винт, обусловленный взаимодействием Дзялошинского - Мория, волновой вектор спирали в системах с неравновесной заселенностью магнитных спиралей и т.д. Во всех этих случаях рассеяние поляризованных нейтронов дает достоверную информацию о спиновых структурах, недоступную другим методам исследования. Основные идеи, изложенные в этой главе, были развиты С.В. Малеевым в работах [3, 20-23) и обобщены в обзоре "Рассеяние поляризованных нейтронов в магнетиках" в журнале "Успехи Физических Наук" [2]. В этой главе описаны основные принципиальные схемы постановки экспериментов с поляризованными нейтронами. Одна из них -измерение сечения поляризованных нейтронов без анализа их поляризации - была использована практически во всех экспериментах, представленных в данной работе. В данной главе также представлен литературный обзор и
•21
описаны проблемы, стоящие перед исследователем при изучении сложных неколлинеариых магнитных систем. Например, обсуждается сложная фазовая диаграмма (магнитное поле - температура) в моносилициде марганца МпЗц особенности квантового фазового перехода под давлением, монокиральность образцов и связь структурной и магнитной киральиостей.
Во второй главе исследована кристаллографическая структура Б-20 кубических магнетиков без центра инверсии. Кроме эталонного кристалла МпБц изучалась серия монокристаллов твердых растворов Ре1_хСох81 с концентрациями х = 0.08, 0.1, 0.15 0.2, 0.25, 0.30, 0.50 [24] и Мщ-уГеуЭ! с концентрациями х = 0.06, 0.08, 0.10 0.13, 0.15, 0.23, 0.30 [25]. Для оценки абсолютной структуры образцов использовался метод рентгеновской дифракции синхротронного излучения. Методом рассеяния поляризованных нейтронов исследовалась магнитная киральиость магнетиков [26]. Монокристалл моносилицида марганца МпБ! с симметрией пространственной группы Р213 и позициями атомов, определяемыми векторами
. ч /1 1 ч / 1 1 ч Л 1 \
(и, и, и); (- + и,--и>-иу, (-и, -4-и,--гг); (- - и, -и, - + и),
где = 0.137 и и& = 0.845 - позиции металлических и
кремниевых атомов, использовался в качестве эталона, имеющего левую кристаллографическую и левую магнитную киральности.
Установлено, что спиновые спирали в кубических магнетиках могут быть реализованы как в правой, так и в левой конфигурациях кпральной симметрии для различных концентраций кобальта для Ре^Со*^ или железа для Например, для серии образцов Ре^Со^ было
установлено, что спираль оказывается лево-вращающейся для х =0.1, 0.15 (т.е. для кристаллографически правых образцов) и право-вращающейся для х =0.2, 0.25, 0.30, 0.50 (т.е. для кристаллографически левых образцов). При этом, не. было обнаружено зависимости средней киральности от температуры или магнитного поля для индивидуального образца. Таким образом, во-первых, показано, что кристаллографическая и магнитная киральности Рех_хСот81 одновременно меняются с концентрацией, а значит структурная киральность определяет киральность спиновой спирали. Во-вторых, сравнение с Мп81 демонстрирует, что еще один фактор -сложная электронная структура - способен поменять киральность спирали, очевидно, вместе со знаком взаимодействия Дзялошинского-Мория.
В третьей главе приводятся результаты исследования изменений магнитной структуры в магнитном поле методом малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов при низких температурах, за пределами критической области. Рассматриваются основные положения теории, описывающей особенности спиновой структуры нецентросимметричных кубических магнетиков с взаимодействием Дзялошпнского-Мориа [19]. Представлен способ расчета направления волнового вектора спирали для произвольных величины и направления магнитного поля [27]. Обсуждается фазовая диаграмма магнитное поле - температура (II -Т). Показано, что магнитное иоле Н > Нс1 ~ 80 мТл, приложенное вдоль одной из осей (111), перестраивает многодоменную магнитную структуру (плоскую спираль) в однодоменный образец конической спирали с волновым вектором к, направленным вдоль поля [28]. Мозаичность магнитной структуры заметно меняется с величиной поля и имеет
23
максимум при Неї• Интегральная интенсивность Брегговских пиков демонстрирует минимум, приписываемый неустойчивости спиральной структуры при некотором поле Hin ~ 160 мТл. В случае, когда поло Н направлено не параллельно волновому вектору к || [111], волновой вектор поворачивается к направлению поля в диапазоне полей Я < Hin. Дополнительно, наблюдается появление второй гармоники спиральной структуры, наведенной компонентой магнитного поля, перпендикулярной волновому вектору спирали при Н < Ніп. При дальнейшем росте поля коническая спираль переходит в коллинеарную спиновую систему (ферромагнетик) при Я = Нс2* В главе также приводится описание температурной эволюции спиральной структуры. Показано, что (Н-Т) фазовая диаграмма позволяет оценить основные энергетические взаимодействия магнитной системы [19]. Так, критическое поле перехода в ферромагнитное состояние Нс2 связано с жесткостью спиновых волн А соотношением ду>вНс2 == ^/с2. В тоже время, волновой вектор
спирали определяется отношением взаимодействия ДМ и обменного взаимодействия к = S\D\/A. Используя экспериментально полученные величины к, Hei, Sy получены константы основных взаимодействий для моносилицида марганца MnSi: А — 50 мэВ А2, *S|0| = 4 мэВ
Ä [29]. Такая оценка взаимодействий, проведенная для родственных соединений типа Mni-yFeySi, Fei-^CosSi и FeGe, показала, что константа ДМ взаимодействия не меняется от состава к составу и равна D\iBja0 = 1.15±0.10 мэВ [30]. Очевидно, что она определяется кристаллографической структурой с пространственной группой Р2$ и параметром ячейки а0 «
0.45 нм.
24
В четвертой главе диссертации представлены результаты исследования влияния магнитного поля на спиральные спиновые флуктуации и структуру MnSi вблизи Тс — 29 К методом малоуглового рассеяния нейтронов. Сделана постановка задачи с описанием причин того интереса, который возник к этой области (Н-Т) фазовой диаграммы. Показано, что относительно слабое магнитное поле Н > 20 мТл, приложенное вдоль одной из осей (111), способно трансформировать (преобразовать) многодоменную магнитную структуру с волновыми векторами, направленными вдоль всех четырех осей (111), в однодоменную с волновым вектором, направленным вдоль поля. Увеличение поля в диапазоне от 130 до 180 мТл приводит к 90°-переориентации направления спиновой спирали от оси [111] к оси [llO], но только в непосредственной близости к Тс. Дальнейший рост поля сначала восстанавливает первоначальную ориентацию спирали, а затем приводит к ферромагнитному переходу при Я = 350 мТл. Анализ рассеяния, обработка и интерпретация результатов указывают на наличие маленькой щели в спектре спиновых волн, которая стабилизирует существование спиральной структуры MnSi [31,32].
В пятой главе показано, что метод малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов является перспективным для исследования критических спиновых корреляций выше Тс в спиральных магнетиках [33]. Описаны теоретические аспекты критического рассеяния нейтронов в слабых ферромагнетиках с взаимодействием Дзялошинского-Мориа. Представлены результаты исследования критического малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов в MnSi, проводен анализ
рассеяния и обработка результатов. Показано, что диффузное рассеяние выше Тс формируется в виде полукольца, ориентированного вдоль направления нейтронной поляризации. Интенсивности рассеяния с поляризацией, направленной вдоль и против паправления магнитного ноля, складываются в анизотропное кольцо со слабовыраженными максимумами, которые ниже Тс трансформируются в Брэгговские пики от спиральной структуры. Такая картина рассеяния находится в качественном согласии с теорией [34], основанной на модели Бака-Йенсена. В этой модели рассматривается иерархия взаимодействий: обычного обменного взаимодействия, изотропного взаимодействия Дзялошинского-Мориа и слабого анизотропного обменного (АО) взаимодействия. Взаимодействие ДМ обуславливает появление кольца диффузного рассеяния, а анизотропный обмен приводит к тому, что длина критических корреляций спирали расходится только вдоль осей (1X1). Установлено, что закон масштабирования воспириимчивости х и обратной корреляционной длины к демонстрирует кроссовериое поведение при к ^ к. Величина критического показателя корреляционной длины и меняется от V1 = 0.40(6) вблизи Тс к 1/-2 — 0.68(1) при высоких температурах. Отмечается также, что флуктуации достигают 100% киральности вблизи от точки кроссовера, т.е. при к < к. Наблюдаемый кроссовер обусловлен доминирующим влиянием взаимодействия Дзялошинского-Мория вблизи Тс, где формируются крупномасштабные корреляции, по сравнению с пренебрежимым влиянием ДМ взаимодействия при высоких температурах, когда корреляционная длина флуктуации оказывается много меньше периода спирали [35].
В шестой главе исследована магнитная спиральная структура Y/Dy многослойной системы в диапазоне температур от 30 до 190 К методом малоуглового рассеяния поляризованных нейтронов |36). Образец ПреДСТаВЛЯеТ Собой МНОГОСЛОЙНУЮ Структуру [/}?/4.3пт/^2 8П1„,]з5о, выращенную как монокристалл с осью [001] гексагональной решетки перпендикулярной плоскости слоев. Проведенные эксперименты демонстрирует появление магнитного пика ниже Tn = 165.4 К,
связанного с геликоидальной фазой, причем длина когерентности геликоида оказывается больше толщины Y/Dy слоя. Использование поляризованного пучка нейтронов позволяет разделить поляризационно-независящий вклад (/s(Q) = I*(Q) + *KQ)) 11 поляризационно-зависящий вклад (A/(Q) = I^{Q) — в магнитное рассеяние. Символами
/f(Q) и I^(Q)) обозначены интенсивности рассеяния нейтронов, соответствующие поляризации падающего пучка, направленной по (f) или против (|) ведущего магнитного поля. Поляризационно - независящая часть магнитного нейтронного сечения пропорциональна квадрату намагниченности (Sz)2, в то время как поляризационио-зависящая часть пропорциональна средней киральности системы (С) = ([5i х 52])-Установлены критические индексы для средней киральности ßc = 1.02(1) и намагниченности ß = 0.39(1). Критический индекс намагниченности ß для Dy/Y совпадает с индексом, получаемым для объемных образцов Dy. Разница ßc - 2/? = 0.24(2) показывает, что киральность может быть компонентой параметра порядка независимой от намагниченности. Данный эксперимент подтверждает результаты, полученные для критической киральности в Но [8].