Экспериментальное определение ядерно-физических параметров мишеней и бланкетов электроядерных установок

Содержание
ВВЕДЕНИЕ 6
1 ОБЗОР КОНЦЕПТУАЛЬНЫХ ПРОЕКТОВ ЭЛЕКТРОЯДЕРНЫХ УСТАНОВОК 14
1.1 Обзор параметров, необходимых для проектирования электроядерных установок................................................................. 16
1.2 Обзор методов расчета параметров мишенных
устройств электроядерных установок.................................... 17
1.3 Экспериментальное обеспечение верификации программ, используемых для
расчетов электроядерных установок..................................... 19
1.4 Потребности в ддерных данных для создания электроядерных установок . . 22
1.5 Постановка задачи..................................................... 29
2 ЯДЕРНЫЕ ДАННЫЕ ДЛЯ МИШЕННЫХ УСТРОЙСТВ ЭЛЕКТРОЯДЕРНЫХ УСТАНОВОК 34
2.1 ИССЛЕДОВАНИЯ ВЫХОДОВ ОСТАТОЧНЫХ
ЯДЕР-ПРОДУКТОВ, ОБРАЗУЮЩИХСЯ В ’ТОНКИХ” МИШЕНЯХ ПРИ ОБЛУЧЕНИИ ИХ ПРОТОНАМИ В ДИАПАЗОНЕ ЭНЕРГИЙ 0.1-2.6 ГэВ . 34
2.1.1 Описание методики эксперимента.................................. 35
2.1.2 Облучение экспериментальных образцов, измерительная аппаратура, программы обработки 7-спектров и вычисления выходов продуктов реакций.......................................................... 41
2.1.3 Определение характеристик спектрометра.......................... 49
2.1.3.1 Определение допустимых режимов измерения ............... 50
2.1.3.2 Определение зависимости эффективности регистрации спектрометра от высоты и энергии................................ 52
2.1.4 Определение энергии выводимых протонных пучков.................. 66
2
2.1.5 Оценка нейтронного фона................................................ 70
2.1.6 Мониторные реакции..................................................... 73
2.1.7 Оценка погрешностей измерений ......................................... 78
2.1.8 Выходы продуктов реакций для 209 Ві, 208>207>206РЬ при энергиях протонов 1.5 и 0.13 ГэВ. па*РЬ при энергии протонов 1.5 ГэВ, 208РЬ при энергии протонов 1.0 ГэВ, 65,63Си при энергиях прогонов 1.5, 1.2 и
0.13 ГэВ, 59Со при энергиях протонов 1.2, 0.20, 0.13, 0.10 и 0.07 ГэВ . 80
2.1.9 Сравнение полученных результатов с данными других авторов .... 106
2.2 ИСПОЛЬЗОВАНИЕ ПОЛУЧЕННЫХ ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫХ РЕЗУЛЬТАТОВ ДЛЯ ВЕРИФИКАЦИИ ПРОГРАММ..........................................119
2.2.1 Критерии сравнения экспериментальных и расчетных результатов -"критерии согласия"......................................................119
2.2.2 Программы для компьютерного моделирования..............................121
2.2.3 Сравнение экспериментальных и расчетных значений выходов продуктов реакций ..........................................................122
2.2.3.1 209Ві, облученный протонами с энергией 0.13 и 1.5 ГэВ . . . 124
2.2.3.2 208,207,206облученные протонами с энергией 0.13 ГэВ ... 131
2.2.3.3 208РЬ. облученный протонами с энергией 1.0 ГэВ.................131
2.2.3.4 206>207,208,па<р^ облученные протонами с энергией 1.5 ГэВ . . 136
2.2.3.5 63,65Си, облученные протонами с энергией 0.13, 1.2 и 1.5 ГэВ и 59Сс, облученный протонами с энергией 0.07, 0.10, 0.13,
0.20 и 1.2 ГэВ................................................142
2.2.3.6 Объединенное сравнение.........................................150
2.2.4 Общие выводы о согласованности расчетных и экспериментальных результатов по выходам ядер-продуктов на тонких мишенях..................151
2.3 ИЗУЧЕНИЕ РАДИАЦИОННЫХ ХАРАКТЕРИСТИК МИШЕННЫХ И КОНСТРУКЦИОННЫХ МАТЕРИАЛОВ ЭЛЕКТРОЯДЕРНЫХ УСТАНОВОК ПРИ ОБЛУЧЕНИИ ИХ ПРОТОНАМИ С ЭНЕРГИЕЙ ОТ 0.1 ДО 1.5 ГЭВ..........................................................................157
2.3.1 Описание методики экспериментального определения радиационных характеристик мишенных и конструкционных материалов......................158
2.3.2 Описание методики вычисления радиационных характеристик .... 159
3
2.3.3 Сравнение экспериментальных и расчетных значений радиационных
характеристик .............................................. 159
2.4 ИССЛЕДОВАНИЯ ПОРОГОВЫХ СКОРОСТЕЙ РЕАКЦИЙ НА ВНЕШНЕЙ ПОВЕРХНОСТИ "ТОЛСТЫХ” МИШЕНЕЙ ПРИ ОБЛУЧЕНИИ ИХ ПРОТОНАМИ С ЭНЕРГИЕЙ 1.0 ГэВ...........................................167
2.4.1 Описание вольфрамовой мишени, методики облучения и измерения экспериментальных образцов........................................168
2.4.2 Результаты измерений скоростей реакций на поверхности вольфрамовой мишени......................................................169
2.4.3 Оценка погрешностей измерений ...............................169
2.4.4 Моделирование экспериментальных результатов для "толстых” мишеней ..............................................................173
2.4.5 Сравнение экспериментальных и расчетных значений скоростей реакций .......................................................... 175
2.5 ВЫВОДЫ ПО РАЗДЕЛУ 2...............................................177
3 ЯДЕРНЫЕ ДАННЫЕ ДЛЯ БЛАНКЕТОВ ЭЛЕКТРОЯДЕРНЫХ УСТАНОВОК 179
3.1 ИССЛЕДОВАНИЯ РЕЗОНАНСНОГО ПОГЛОЩЕНИЯ НЕЙТРОНОВ В ТЯЖЕЛОВОДНОМ РАСТВОРЕ 237Кр............................................179
3.1.1 Описание методики эксперимента...............................130
3.1.2 Описание критического стенда "МАКЕТ”, облучения экспериментальных образцов и их измерения.......................................183
3.1.3 Результаты измерений.........................................186
3.1.4 Оценка погрешностей измерений ...............................191
3.2 ИССЛЕДОВАНИЕ НЕКОТОРЫХ ЯДЕРНО-
ФИЗИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК ГОМОГЕННЫХ ТЯЖЕЛОВОДНЫХ ТОРИЕВЫХ РАСТВОРОВ ................................................193
3.2.1 Методика и техника эксперимента..............................194
3.2.2 Определения абсолютной мощности критического стенда "МАКЕТ” . 197
3.2.3 Результаты измерений.........................................200
3.2.4 Моделирование экспериментальных результатов .................207
3.3 ВЫВОДЫ ПО РАЗДЕЛУ 3...............................................213
4
4 ЗАКЛЮЧЕНИЕ ЛИТЕРАТУРА
ВВЕДЕНИЕ
Проблемы экологии и радиационной безопасности в настоящее время стали весьма существенными для промышленно развитых стран. В ряду этих проблем особо важное место занимают вопросы безопасного обращения с радиоактивными отходами, а также с облученным топливом ядерных реакторов [1]. Для государств, обладающих ядерным оружием, в последние годы добавилась новая проблема - утилизация избыточных количеств оружейного плутония и высокообогащенного урана-235. Над решением перечисленных задач работают ведущие научные организации во всем мире.
Масштаб проблемы вытекает из анализа общего количества облученного топлива энергетических реакторов. Известно [2], что к концу 1095 года общемировая практика ядерной энергетики составила 7696 реакторо-лет. Существующие на земном шаре ядер-ноэнергетические установки в более чем 30 странах ежегодно производят около 10000 тонн облученного топлива, из которых только 3000 тонн перерабатываются [3]. Для типичного состава свежего топлива широко используемых реакторов типа PWR (ВВЭР) (96.8% 238U и 3.2%235U) в облученном топливе при выгорании ~ 37200 МВт-Сутки/т через 20 лет после выгрузки его из реактора будет содержаться ~ 94.4%238U, ~ 0.7%2351Г, ~ 0.9%238,239,240,24I,2/12Pu, ~ 0.16% минорных актинидов (Np,Am,Cm) и ~ 3.6% продуктов деления, не представляющих серьезной проблемы для захоронения. Остальные ~ 0.27% -это четыре продукта деления, два из которых - 90Sr( ~ 0.04%) и 137Cs( ~ 0.09%), с периодами полураспада около 30 лет, обуславливают проблемы, связанные со значительным остаточным энерговыделением при их распаде. Два других "Тс( ~ 0.09%) и 1291( ~ 0.03%), с периодами полураспада около 1 млн. лет, определяют проблемы, связанные с негативными последствиями их попадания в окружающую среду' [4]. Таким образом если, согласно [5], во временных хранилищах находится около 100000 тонн облученного топлива, то в его составе, кроме урана содержится:^ 900 тонн плутония, ~160 тонн минорных актинидов, '■"'3600 тонн продуктов деления, ~40 тонн 9OSr,~90 тонн 137Cs, ~90 тонн "Тс и ~30 тонн 1291. Очевидно, что дальнейшая эволюция ядерной энергетики зависит от решения проблемы безопасной утилизации уже произведенных ядерных отходов и отходов, которые она будет производить в процессе дальнейшего развития.
Рассматривается несколько способов решения этой проблемы. Наиболее традиционный заключается в долговременном хранении долгоживущих радиоактивных отходов и плутония в специальных хранилищах и, соответственно, откладывание проблемы их уничтожения будущим поколениям. В США такое специализированное подземное хранилище для высокоактивных отходов создается в штате Невада в местечке Yucca Mountain, в котором предполагается хранение ~ 63000 тонн высокорадиоактивных материалов АЭС" и ~7000 тонн ’’военных” радиоактивных материалов Министерства Энергетики . Для срав-
6
нения, на 100 существующих АЭС США производится в год около 2000 тонн облученного топлива [4].
Альтернативный подход, получивший развитие в последние годы, заключается в стремлении создать новые технологии ядерной переработки (ядерной трансмутации) долгоживущих радиоактивных материалов в стабильные или корогкоживущие нуклиды в настоящее время или в ближайшем будущем, тем самым избавляя последующие поколения от этой проблемы [6, 7, 8, 9].
Сегодня две концепции ядерной трансмутации долгоживущих радиоактивных материалов представляются наиболее перспективными.
Первая концепция основана на использовании быстрых реакторов, развитая технология которых позволит начать их использование в качестве трансмутационных установок, как предполагается, без значительных первоначальных затрат[10].
Вторая концепция предполагает создание ядерно-энергетических установок нового поколения - электроядерных (ЭлЯУ), которые, являясь подкритическими, функционируют благодаря источнику нейтронов, создаваемым внешним сильноточным протонным ускорителем [6, 7, 8, 9, 11, 12, 13, 14].
Впервые идея создания таких установок в нашей стране была высказана в работе [15]. Концептуальные разработки настоящего времени предполагают, что реализация такой идеи будет наиболее эффективна при усовершенствовании и объединении трех техно логий:
— химического разделения компонентов радиоактивных материалов;
— получения высокоэнергетических пучков протонов большой мощности;
— реакторной технологии с существеным расширением области энергий в сторону их увеличения для создания комплекса ”мишень-бланкет”.
В качестве примера на рис.1 представлена принципиальная схема ЭлЯУ из японской программы OMEGA [10].
Установка состоит из трех основных узлов:
— сильноточного протонного ускорителя;
— иодкритического бланкета (МА - бланкет), в котором происходит умножение нейтронного потока и осуществляется процесс трансмутации долгоживущих радиоактивных ядер, главным образом, за счет реакций деления и радиационного захвата нейтронов;
7
Протонный ускоритель
(ТгШ Аііи.Ц|ЦТ7"77^||||,^||"|'Ц||иіім|іи|«||і|м|||пм||«і|і« • уі 1^^ИДЯДуШДдЯИІДТДПЩДШДИаШД^ИЯаД"
Окно
мишени
W-мишeнь
! У Лег?
I
МА бланкет к..„ ~ 0.94
Рис. 1: Принципиальная схема ачектроядерной установки, работающей от внешнего сильноточного ускорителя.
- мишенного комплекса (\У - мишень с окном), в котором осуществляется взаимодействие протонного пучка с энергией 0.8 - 1.6 ГэВ с мишенью, и, в результате адрон-ядерного каскада, происходит генерация нейтронов.
Изложенная концепция основана на использовании уже существующих технологий и позволяет значительно сэкономить время и средства на создание ЭлЯУ.
Химическая технология рассматривает четыре основных пирахимических процесса сепарации радиоактивных материалов:
- электрорафинирование в расплаве солей (процесс с расходуемым анодом, где размещается разделяемая смесь и транспорт отдельных компонентов к различным катодам);
- электроосаждение (электролиз из расплава солей, где размещены элементы, к различным анодам);
- экстракция расплавами металлов из расплава солей, где размещены разделяемые компоненты;
8
- осаждение оксидов расплавов с разделением, например по так называемым реакциям фтор кислородного обмена
и два гидрометаллургических процесса:
- экстракция из водных растворов (как правило, азотнокислых);
- разделение компонентов при использовании органических реагентов.
Пирохимическим процессам отдается предпочтение перед водными, поскольку они устойчивее к режиму нераспространения (используется групповое разделение вместо разделения отдельных веществ), позволяют многократно рециклировать перерабатывающую среду (расплавленные соли и жидкие металлы), что значительно снижает вторичные отходы и позволяют быстро осуществить обработку отходов (радиолиз и энерговыделение распада не являются в этом случае важными вопросами) [17]. Кроме того, конечный продукт электрохимических процессов легко переработать в топливо для проектируемой ЭлЯУ.
Центральным вопросом разработки химии переработки является установление масштабной информации для конструирования, производства и тестирования различных разделительных систем и использование этой информации для разработки более детального материального баланса процессов обращения с топливом и определение параметров перерабатывающих заводов. Следует отметить, что технология обращения с топливом ЭлЯУ видится схожей с топливным циклом, предложенным для перспективной программы усовершенствованного жидкометаллического реактора БРЕСТ [18].
Ускорительная технология, используя предшествующий опыт, предлагает несколько концепций проектирования сильноточных прогонных ускорителей с током выше 100 мА и энергией частиц до нескольких тысяч МэВ [19, 20, 21, 22, 23, 24, 25]. Это означает, что можно получить непрерывные пучки, мощность которых достигнет сотен МВт. Каждая из этих концепций направлена на снижение доли потерянных частиц с целью удовлетворения требований радиационно-безопасной эксплуатации. Необходимость количественного снижения образующихся радиоактивных продуктов ядерных реакций требует, чтобы потери частиц в ускорительном тракте не превышали 0.2 нА/м (т.е. относительные потери должны быть на уровне 10-5 - 10-6) [19, 24, 25]. Основными конструкционными материалами для ускоряющих, фокусирующих и отклоняющих узлов ускорителя являются Си, Ее, Бт, Со, N6, В . В случае использования сверхпроводящих материалов в этот перечень необходимо включить и N6. Следует отметить, что кроме линейных протонных ускорителей, для получения мощных пучков частиц рассматриваются и циклотроны. Стоимость подобных проектов намного ниже, но они имеют ограничения по энергии (за счет релятивистских эффектов) и по току. В результате мощность циклотронных пучков принципиально ограничена до нескольких МВт.
9
Развитая реакторная технология, используя различные комбинации замедлителя и теплоносителя, позволяет создать подкритический бланкет с практически любым типом нейтронного спектра от быстрого до теплового. Однако, увеличение <7//<Тс с ростом энергии нейтронов для минорных актинидов и Ри, а также достаточно высокие пороги деления для некоторых из них (237Гчр, 2'10Ри. 212Ри, 2/13Ат, 246Ст) обуславливают преимущество блан-кстов с ^быстрым” спектром нейтронов. В противоположность ’’быстрому” в ’’тепловом” спектре за счет радиационного захвата нейтронов увеличивается воспроизводящая способность этих актинидов, и поэтому их выгорание приводит к увеличению реактивности, что в свою очередь порождает серьезные проблемы с безопасностью таких систем. Еще одна причина, которая усиливает преимущества ’’быстрых” систем, обусловлена тем фактом, что в таких бланкетах вырабатывается больше нейтронов, которые можно использовать для трансмутации технеция и йода.
Наиболее часто реализация ’’быстрых” систем осуществляется с использованием жидкометаллического теплоносителя - Ма. Использование эвтектики РЬ-ЕП или РЬ имеет, применительно к электроядерной технологии, существенные преимущества, поскольку они могут применяться как в качестве мишенного материала, так и в качестве теплоносителя. Прогресс РЬ-ЕП - технологии, достигнутый при создании реакторных установок некоторых типов отечественных атомных подводных лодок, обуславливает преимущества ее выбора в качестве основной технологии ЭлЯУ [4, 26].
Выбранная технология разделения плутония, минорных актинидов и продуктов деления предполагает использование в этих проектах конкретного типа топлива. Оно может существенно отличаться по составу от топлива, используемого в традиционной технологии быстрых реакторов. Для того, чтобы придать ему свойства, необходимые для ядерного топлива (включая способность выдерживать высокие уровни выгорания), в него вводится значительное количество циркония (80 - 85% 2т 4- 20 - 15% Ри,Ат,Ст.Кр) [27|.
Существенные проблемы, возникающие при проектировании бланкетов, связаны с недостаточной точностью ядерных данных минорных актинидов, что обусловлено, в первую очередь, необходимостью существенного расширения энергетического диапазона до энергий налетающих протонов (вплоть до 0.8 - 1.5 ГэВ). Однако, появляющиеся в последнее время новые экспериментальные данные сечений деления актинидов и численные оценки сечений нейтронных и протонных реакций в области энергий до 150 МэВ, полученные при помощи расчетов по программе СЫАйН (см. об этой программе в разделе 2.2.2), снижают актуальность этой проблемы. Оценки проводились для важнейших материалов мишеней, бланкетов и защиты - И, С, О, А1, 81, Р, Са, Сг, Ее, N1, Си, N6, \У, и РЬ [28. 29, 30).
В то же время введение в ядерно-энергетические установки этого класса мишенного комплекса ставит перед проектировщиками ряд принципиально новых проблем, обуслов-
10
ленных необходимостью точного прогнозирования результатов взаимодействия ускоренных протонов с указанными материалами. По этой причине возникает целый ряд новых парамегров, подлежащих исследованию:
— нейтронный выход из мишени;
— спектр нейтронов как внутри мишени, так и на ее поверхности;
— "нейтронная прозрачность” мишени;
— параметры энерговыделения мишени;
— выходы продуктов реакций в мишени;
— радиационная стойкость конструкционных материалов.
Эти параметры не характерны для ядерно-энергетических установок, но непосредственно влияют на основные характеристики подкрити чес кого бл анкета, определяющие ядерную безопасность ЭлЯУ в целом, как-то:
— keff]
— эффективность системы СУЗ;
— поля энерговыделения ТВС;
— скорость трансмутации минорных актинидов, определяемая как целевой функционал.
Из анализа требований к точности основных параметров подкритических бланкетов, которые определены из опыта реакторных разработок и представлены в таблице 1, вытекают соответствующие требования к точности параметров мишени, которые приведены в данной таблице [31. 3‘2, 33, 34].
Так, например, мощность бланкета линейным образом связана с нейтронным выходом, keff зависит от спектра нейтронов и нейтронного выхода, эффективность системы СУЗ должна учитывать "отравление” мишени и т.д..
В качестве основных кандидатов на мишенные материалы в настоящее время рассматривают следующие : эвтектику Bi-Pb, Pb, W, Hg, а также фториды минорных актинидов в составе фторидных солей. Как уже говорилось выше, именно с мишенными материалами осуществляется взаимодействие высокоэнергетического протонного пучка и, в результате адрон-ядерного каскада, происходит генерация нейтронов и образуются остаточные нуклиды - продукты ядерных реакций. Они могут быть как радиоактивными, так и стабильными. Их ядерно - физические характеристики играют важную роль для оценки основных параметров разрабатываемых ЭлЯУ, именно:
И
Таблица 1: Требования к точности основных параметров ЭлЯУ
Параметр достигнутая Точность параметров требуемая Точность параметров
Бланкет
keff ке//~ 0.98-1% ке// ~ 0.95-2-3% k«// ~ 0-98 ±8;2о5 ke//~0.95 t°o°0І
Эффективность СУЗ 5 - 20 % 5 - 20 %
Поля энерговыделения ТВС 20 - 30 % ~ 10%
Скорость трансмутации минорных актинидов, определяемая как целевой функционал ~ 10 % - для делящихся, ~ 30 % - для пороговых 5 - 7 %
Мишень
Нейтронный выход из мишени 10% - ЖИДКО-металлические мишени, 30% - охлаждаемые мишени 5% (линейно определяет мощность ЭлЯУ)
Спектр нейтронов как внутри мишени, так и на ее поверхности ~10% при Еп<20МэВ ~50% при Еп>20МэВ Несущественно для тепловых систем; ~10 - 20% для быстрых систем
Параметры, определяющие радиационную стойкость конструкционных материалов окружающих мишень >100% 30%
Параметры энерговыделения о мишени (окне) 10% - полное энерговы-деление, 30% - удельное энерговыделение (окно) 5 - 10%| - полное энер-говыделение, 10% удельное энерговыделение (окно)
Выходы продуктов реакций в мишени 50 - 300% - спаллейшн-продукгы, 100 - 500% -продукты деления, 200 -1000% - продукты фрагментации 30%
Активация мишенных и конструкционных материалов (включая ускоритель и подводящий тракт) 30 - 100% 10%
Накопление нейтронно-поглощающих ядер: 2^а, 58 Со, 87Кг. 105Шг, 113С<1, 135Хе, 148Рт, 1498т, 1518т, 152 Ей, 153Сф 155С(1, 157Сф 198 Аи 100 - 500% 20 - 50%
12
- полной активности мишенных материалов;
- генерации газообразных продуктов;
- накопления "отравляющих” нуклидов;
- накопления долгоживущих нуклидов, которые, в свою очередь, должны быть подвергнуты трансмутации;
- альфа-активности образующихся нуклидов, в первую очередь 210Ро и |18Сс1;
- содержание химически активных нуклидов, которые резко ухудшают коррозионную стойкость конструкционных материалов установки;
- радиационные повреждения материалов;
- изменения магнитных параметров материалов, используемых для изготовления магнитов.
Кроме прикладных научных исследований, связанных с созданием электроядерных установок, значения выходов остаточных ядер-продуктов для различных нуклидов, облучаемых протонами средних и высоких энергий, широко используются в иных фундаментальных и прикладных научных исследованиях. Они необходимы для оптимизации производства изотопов с использованием ускорительных технологий, для конструирования и управления работой сильноточных ускорителей и мишеней нейтронных источников, в астрофизических и медицинских исследованиях, а также для разработки новых полупроводниковых элементов для длительных космических полетов.
В рамках настоящей работы результаты подобных исследований становятся особенно важными для проверки и усовершенствования ядерных моделей, описывающих взаимодействие протонов промежуточных и высоких энергий с веществом и верификации расчетных программ, реализующих эти модели. В результате взаимодействий такого рода в мишенных материалах ЭлЯУ может образоваться более 1000 вторичных продуктов. Требование определения сечений их образования лишь экспериментальным путем является очевидно иллюзорным, и значительная, если не большая, их часть будет определяться с использованием указанных выше расчетных программ. Между тем. вопрос о возможности адаптации этих программ при решении задач реакторных технологий в настоящее время является по существу открытым.
Сказанное выше определяет рамки исследований настоящей работы:
- получение и анализ экспериментальной информации о микроскопических и групповых ядерных константах материалов, используемых в различных узлах ЭлЯУ;
- верификация расчетных программ, применяемых в мировой практике для оценок параметров перспективных проектов ЭлЯУ.
13
Глава 1
ОБЗОР КОНЦЕПТУАЛЬНЫХ ПРОЕКТОВ ЭЛЕКТРОЯДЕРНЫХ УСТАНОВОК
В последнее десятилетие в некоторых странах разрабатывается ряд концептуальных проектов, направленных на создание ЭлЯУ [35, 36]. Среди этих проектов можно выделить:
1. Проект OMEGA, разрабатываемый в Японском институте Атомной Энергии (JAERJ).
2. Американские проекты, разрабатываемые в:
(a) Лос-Аломосской лаборатории (LANL) - проекты ATW, APT:
(b) Ок-Риджской лаборатории (ORNL) - проект SNS.
3. Французский проект GEDEON, разрабатываемый в Кадарашской лаборатории (СЕА France);
4. Европейские проекты S1NQ. ESS и проект К.Руббиа (C.ilubbia);
5. Южнокорейский проект КОМ АС, разрабатываемый в КИАЭ (KAERI).
Российские исследования проблем трансмутации наиболее полно продемонстрированы в завершившимся в 1996 г. проекте МНТЦ-017 [37], результатом которого явились, в основном, конструкторские разработки ЭлЯУ с тяжеловодным бланкетом и Pb-Bi - мишенными устройствами. Кроме того, важнейшие ядерно-физические и 'технологические аспекты создания ЭлЯУ исследовались и исследуются в проектах МНТЦ 157, 176, 183, 477, 540, 554, 559, 839, 1145 и др.. Параметры основных узлов ЭлЯУ, предложенных в этих проектах, представлены в таблицах 1.1 и 1.2.
14
Таблица 1.1: Проектные характеристики электроядерных установок
Проект Энергия прогонов (ГэВ) Ток протонов (мА) Мишень Статус
ATW (LANL) >1
Demo 10-20 Pb-Bi 2007
F ull size 20-40 2015
APT (LANL-ORNL) 1.7 100 W - 2010
SNS (ORNL) 1.0 5 Hg 2006
ESS (PSI) 1.334 3.75 Hg 2008
OMEGA (JAERI) 1.5 39 W, MS+Act. 2035
NS Project 1.5 5.3 Hg 2007
Joint US/Russian 1 15 MS, Pb+Bi Концепт.
Study 1996 Проект
GEDEON (CEA France) нет данных нет данных нет данных
KOMAC (KAERI) 1 20 Pb-Bi
RCNPC(CHINA) 0.15 3 нет данных
TRASCO(ITALY) 1 30 Pb-Bi
Таблица 1.2: Российские разработки мишенных устройств
Проект Энергия протонов (ГэВ) Ток протонов (мА) Мишень
ИТЭФ (1) 0.8 25 Pb-Bi
(2) 1.0 100 Pb+D20
ФЭИ (1) 1.G 5.9 Pb
(2) 0.8 25 Pb-гВі
никиэт 1 22.5 Pb
КИАЭ 1.G 100 LiF-BeF2-PuF3 NaF-ZrF4-SrF2-CsF
15
1.1 Обзор параметров, необходимых для проектирования электроядерных установок.
Для разработки ЭлЯУ с источником нейтронов на основе адрон-ядерного каскада требуется целый ряд ядерно-физических и радиационно-технологических параметров, определяющих характеристики бланкета, трансмутационную производительность, а также характеристики мишенноію комплекса.
Расчег параметров ЭлЯУ во многом сходен с расчетом ядерного реактора с применением существующих ’’реакторных” библиотек ядерных данных типа ENDF/BVl[38], JENDL [39] а также высокоэнергетичных баз данных типа WIND, BISERM, IEAF [40] и MENDL [41]. Как правило, он осуществляется с использованием программы MCNP-4A [42] и системы групповых констант, получаемых с помощью программы NJOY [43], методом прямого полномасштабного моделирования как всей размножающей системы, так и отдельных ее элементов.
Оценка трансмутационной производительности разрабатываемых ЭлЯУ осуществляется с учетом изменения спектра нейтронов в подкритическом бланкете и выведения образовавшихся продуктов деления - с использованием тех же библиотек ядерных данных для трансмутируемых нуклидов.
Расчет характеристик мишенного комплекса базируется на применении иных программ, используемых в физике высоких и промежуточных энергий. Исходя из обзора публикаций по мишенным устройствам апектроядерных систем, можно выделить следующие основные ядерно-физические параметры мишенного комплекса, которые рассчитываются указанным образом [44].
1. Нейтронные параметры:
A. Нейтронная производительность - число нейтропов, рождающихся в мшпени на исходный протон, за счет адронного каскада. При фиксированной энергии протона этот параметр зависит от мишенного материала, геометрической формы и размеров мишени [45, 46].
Б. ’’Нейтронная прозрачность” мишени, т.е. ее способность не поглощать нейтроны как собственные, так и рожденные в окружающем бланкете. Этот параметр зависит от материала и спектральных характеристик всей системы ’’мишень-бланкет”. Например, поскольку в ’’тепловой” области способность мишени поглощать нейтроны значительно выше, то существуют предложения использовать для таких систем даже моноизотопную мишень, состоящую только из 208РЬ [47].
B. Спектр нейтронов, зависящий от материала мишени и окружающего бланкета.
16
2. Параметры энерговыделения, а именно: полное энерговыделение за счет адронного каскада и пространственное распределение энерговыделения, которое, как правило, выражается максимальным удельным энерговыделением и коэффициентом неравномерности.
3. Радиационная стойкость. Это один из самых критичных параметров, который определяет надежность и срок службы мишенного комплекса (прежде всего "окна”). Радиационная стойкость зависит от флюенса протонного пучка, а также от свойств мишенного материала.
4. Наработка вторичных продуктов в процессах внутриядерных взаимодействий.
Образовавшиеся остаточные ядра-продукты могут быть как радиоактивными, гак и стабильными, их ядерно-физические характеристики, как уже указывалось во Введении, играют важную роль для оценки основных ядерно-технологических параметров электро-ядерных систем.
1.2 Обзор методов расчета параметров мишенных устройств электроядерных установок.
Поскольку методы расчета миигенных устройств существенно отличаются от традиционных реакторных методов, используемых для расчета бланкета, то их анализу будет уделено основное внимание.
Значения перечисленных выше ядерно-технологических параметров толстых мишеней. подвергаемых облучению протонами промежуточных и высоких энергий, зависят от создаваемых адронным ливнем частиц различного типа: нейтронов, протонов, 7г-мезонов, электронов, позитронов, мюонов, 7-квантов и т.д. в энергетическом диапазоне от единиц ГэВ до тепловых энергий.
Имеется четыре основных категории ядерных взаимодействий, которые необходимо учитывать при моделировании взаимодействия высокоэнергичных частиц с толстыми мишенями:
1. Атомные процессы (ионизация, кулоновское рассеяние).
2. Высокоэнергичные неупругие и упругие взаимодействия.
3. Распад 7г-мезонов и мюонов.
4. Взаимодействие низкоэнергичных (Еп <20 МэВ) нейтронов.
17
Высокоэнергичные частицы (в первую очередь, первичные протоны) испытывают последовательные соударения с ядрами мишени, рождая множество вторичных частиц. Такой процесс называется ,?адронн-ядерным каскадом”, т.к. именно адроны - нейтроны, протоны и заряженные тг-мезоны - наиболее активны в каскаде. Рисунок 1.1 наглядно демонстрирует общую схему митпенных взаимодействий. Программы для расчета транспорта частиц различных типов в трехмерной геометрии через реальные материальные композиции перечислены в таблице 1.3. Имеется два основных подхода моделирования неупругих адрон-ядерных взаимодействий:
1. Инклюзивный метод, при котором используются известные сечения адрон-ядерных взаимодействий. Примером может являться программа MARS [48], применяющая феноменологические аппроксимации дважды-дифференциальных сечений [49];
2. Эксклюзивный метод, при котором используются сечения упругих и неупругих нуклон-нуклонных и тг-мезон-нуклонных взаимодействий для моделирования процессов внутри ядра. Несмотря на большие потребности компьютерного времени, большинство применяемых программ, в том числе такие широкоизвестные программы, как НЕТС [50] и FLUKA [51], основаны на эксклюзивном подходе.
Программы, предназначенные для моделирования адронных ливней (каскадов), неприменимы для моделирования низкоэнергичных (Еп <20 МэВ) ядерных взаимодействий. Заряженные частицы, рожденные с энергией меньше 20 МэВ, имеют незначительные пробеги и, как правило, останавливаются, не испытывая ядерных взаимодействий. Поэтому только низкоэнергичные нейтроны и гамма-кванты участвуют в дальнейшем моделировании.
Однако, благодаря интенсивному развитию реакторной технологии в последние десятилетия и исследованиям в области синтеза, накоплен большой объем экспериментальных и оцененных сечений взаимодействия нейтронов и фотонов для широкого диапазона ядер. Поэтому имеется многочисленные, многократно апробированные программы транспорта низкоэнергичных нейтронов и фотонов. Поскольку каскадные программы дают полное описание рожденных низкоэнергичных нейтронов (энергетические, угловые и пространственные распределения), использование низкоэнергичных транспортных программ не вызывают принципиальных трудностей.
Во избежение многочисленных вычислений по отдельным программам созданы программные комплексы, обьединяющие расчетные программы в единую систему с общими файлами ввода-вывода. Они представлены в таблице 1.4.
18
МЕЖ-
ядерный
каскад
ВНУТРИ-
ядерный
каскад
10'22 с
Испарение
Распады
я°-мезонов
Ядерные реакции
Распад 71-мезонов
Распады
^-мезонов
Высокоэнергичнее
деление
Низкоэнергичные
частицы
Исходная частица
Предравновесное
испарение
Высокоэнергичные частицы (П, P, 71-мезоны)
Атомные процессы:
- Ионизация
- Кулоновское рассеяние
Рис. 1.1: Схема высокоэнергетичных процессов, вызываемых протонами высоких энергий в толстых мишенях.
Таблица 1.3: Программы транспорта нейтральных частиц.
Программа Модель
MORSE [52] 3-х-мерный Monte-Carlo
MCNP [42] -/-
MCU [53) -/-
ONEDANT/TWODANT [54, 55) 1-/2-мерный Sjv-метод
TRIDENT [56] 3-х-мерный S.v-метод
EGS [57] 3-х-мерный Monte-Carlo
транспорт 7-ei ливней
1.3 Экспериментальное обеспечение верификации программ, используемых для расчетов электроядерных установок.
Проектирование ЭлЯУ требует достоверной и прецизионной информации для оцен-
19
Таблица 1.4: Программные комплексы для расчета высокоэнергичных адрон-ядерных взаимодействий процессов.
Комплекс Разработка
CALOR [58] ORNL, США
HERMES-KFA [59] KFA-Julich, ФРГ
LA НЕТ Code System [60] LANL, США
PSÏ-HETC/05R [61] PSI, Швейцария
TIERCE [62] СЕА, Франция
SHIELD [63] ИЯИ, Россия
CASCADE [64] ОИЯИ, Россия
SITHA [65] ОИЯИ, Россия
NMTC/JAERI [GG] JAERI, Япония
ACCELL [67] JAERI, Япония
ки и проверки точности расчетных результатов требуемых мишенных параметров и параметров бланкета. Такой информацией может служить детальное сравнение расчетных результатов с экспериментальными данными, полученными в ЬепсЬшагк-экспериментах, в которых изучаются процессы, идентичные происходящим в адронном каскаде предлагаемых мишенных устройств подкритических систем, а также в моделях разрабатываемых бл анкето в.
Изложенный подход требует создания экспериментальных установок двух типов: (1) на базе существующих ускорителей, с использованием их внешних протонных пучков с энергией приблизительно от десятков до трех тысяч МэВ и (2) на базе критических стендов, спектр нейтронов в которых может трансформироваться от теплового до спектра деления. При этом на стадии выбора концептуальных подходов не обязательно создавать полномасштабные дорогостоящие критические стенды, имитирующие эти бланкеты. Достаточно проведения экспериментов с их микромоделями, обеспечивающими проверку методики свертки программой ШОУ используемых библиотечных файлов ЕШ)Р/В\Т или ЛЕИБЕ в многогрупповую систему констант.
Эксперименты на протонных пучках, в которых предлагаемые в проектах мишенные материалы облучаются протонами с различной энергией, могут быть классифицированы на два типа:
1. Интегральные (объемные) "мишенные”, в которых размер мишеней сравним с характерным объемом области адронного каскада (так называемые "толстые” мишени);
2. Дифференциальные, в которых размер мишеней много меньше этого объема (так
20
называемые ’’тонкие” мишени).
В интегральных экспериментах задействованы все процессы, описанные в разделе
1.2, поэтому результат сравнения их расчетного моделирования с экспериментальными данными зависит от правильности моделирования всех этих процессов. В них могут напрямую измеряться все требуемые для проектирования мишенные параметры, однако по результатам сравнения часто непросто (а то и невозможно) сделать однозначные выводы о правильности моделирования каждого из рассматриваемых физических процессов.
В дифференциальных экспериментах существенны только процессы внутриядерного взаимодействия налетающих частиц с ядрами мишени. Эти процессы, играющие доминирующую роль в адронном каскаде, являются наиболее слабым местом его расчета. Атомные процессы, распады тг-мезонов и мюонов, транспорт низкоэнергетических нейтронов уже достаточно исследованы, чтобы не вносить в погрешности рассчитываемых мишенных параметров существенные ошибки. Напротив, погрешности расчетного моделирования внутриядерных взаимодействий намного значительнее требуемых на практике (см., например, табл. 1 [31, 32]). В первую очередь, это относится к выходам остаточных ядер. По ним отличия расчетных и экспериментальных результатов могут достигать несколько порядков [68, 69, 70].
Эксперименты на критических стендах, в которых предлагаемые в проектах подкри-тические бланкеты введятся в активную зону этих стендов в виде микромоделей, могут быть также классифицированы на два типа:
1. Интегральные ’бланкетные”, в задачу которых входит определение эффектов реактивности микромоделей и их отдельных узлов;
2. Спектральные, в задачу которых входит измерение спектральных индексов, чувствительных к различным областям энергетического спектра.
В интегральных ’’бланкетных” экспериментах осуществляется изучение всего набора констант как критического стенда, так и микромодели изучаемого бланкета. Их достоинство - возможность определения эффектов реактивности отдельных узлов, недостаток -необходимость разработки методик переноса результатов на полномасштабную модель.
В спектральных экспериментах осуществляется изучение конкретных скоростей реакций. Первоначально измеряются скорости (гг,/)-, (гг,7)-, (гг,2гг.)-, (гг,р)- и (п,а)- реакций различных нуклидов или их отношений с хорошо известными сечениями. Это позволяет реально оценить точность расчета спектра нейтронов, падающего на исследуемую микромодель, и точность расчета прохождения нейтронов в самой микромодели. Дальнейшее изучение скоростей деления трансмутируемых нуклидов, в первую очередь 2371Чр, ^Рн, »Ри, 240Ри, 241Ри, 242Ри, 244Ри, 241Ат, 242тАт, 243Ат, 243Ст, 244Ст, 245Ст, 246Ст, 247Ст, 248Ст, или основных скоростей реакций ториевого топливного цикла позволит оце-
21
нить точность файлов ядерных данных для этих нуклидов, содержащихся в библиотеках ЕИОГ/ВVI и ЛЕКБЬ и точность прогноза изменения изотопного состава ториевого топливного цикла. Последнее замечание крайне важно, так как во многих работах ториевый топливный цикл рассматривается как альтернатива уран - плутониевому. Достоинством спектральных экспериментов является возможность анализа полученных результатов для каждого нуклида, недостатком - техническая сложность содания моноизотопных ’’слоевыми шеней.
1.4 Потребности в ядерных данных для создания элек-троядерных установок
Недостаток ядерных данных, необходимых при создании ЭлЯУ, ощущается как для протонных, так и для нейтронных реакций.
Настоящая работа посвящена, в первую очередь, накоплению и исследованию информации по протонным реакциям. Состояние же по нейтронным данным в настоящей работе подробно не анализируется - анализ этой проблемы выходит за рамки работы.
Наиболее полно данные по выходам продуктов ядерных реакций под действием заряженных частиц содержатся в базах ядерных данных ЕХЕСЖ и N511. Качественный анализ их состояния для материалов, исследуемых в данной работе, представлен на рис.1.2.
Количественный анализ ядерных данных, содержащихся в ЕХЕСЖ [71], представлен в таблицах 1.5 - 1.7. В них приведено:
— диапазон и число энергий, при которых производилось облучение экспериментальных образцов;
— число измеренных функций возбуждения или выходов продуктов реакций;
— реакции, используемые в качестве мониторных;
— тип облучения - моноэнергетические пучки или использование ’’тормозителей энергии” (стек);
— год публикации.
На сегодняшний день данные ЕХЕСЖ по 209В1 и 208>207>20брь немногочислены (24 работы для 209 Вц 4 работы для 207РЬ, 12 работ для 208РЬ и 4 работы для 206РЬ), и они относятся, главным образом, к энергиям ниже 70 МэВ. Так как нижний диапазон энергий протонных пучков, используемых в данной работе, составляет 70 МэВ, то они были исключены
22