Оценка радионуклидных данных в ядерной спектроскопии, метрологии и астрофизике

СОДЕРЖАНИЕ
2
Введение......................................................5
Глава 1. Основы методологии оценки ядерно-физических
характеристик радиоактивных нуклидов..........................16
1.1. Общие положения и специфика оценки характеристик распада широко применяемых радионуклидов...........................16
1.2. Начальная стадия оценки: анализ экспериментальных работ, коррекция и первичный отбор опубликованных данных..........19
1.3. Правила оценки, принятые в работах автора 1977-1988 г.г 21
1.4. Обзор новых работ по методам оценки расходящихся данных....25
1.5. Краткие выводы к главе 1..................................35
Глава 2. Разработка и совершенствование методов оценки
различных наборов и видов радионуклидных данных................37
2.1. Поиск оптимального подхода к оценке характеристик распада с разной степенью согласованности............................37
2.2. Усовершенствованная методика оценки согласующихся и расходящихся данных........................................41
2.3. Определение оценённых значений периодов полураспада и относительной интенсивности гамма-излучения непосредственно из наборов опубликованных экспериментальных данных 49
2.4. Нестатистические способы получения оценённых значений характеристик распада и излучений широко применяемых радионукл идов.............................................63
2.5.Краткие выводы к главе 2...................................74
з
Глава 3. Получение оценённых значений характеристик распада и
излучений радионуклидов..........................................77
3.1. Список радионуклидов и оцениваемых характеристик. Выбор опорной характеристики.......................................77
3.2. Оценка значений характеристик апьфа-излучающих радионуклидов................................................80
3.3. Оценка значений характеристик бета-излучающих радионуклидов................................................92
3.4. Оценка значений характеристик радионуклидов, распадающихся посредством электронного захвата............................131
3.5. Оценка значений характеристик долгоживущих изомеров 182
3.6. Краткие выводы к главе 3...................................209
Глава 4. Оценка радионуклидных данных в метрологии
ионизирующих излучений..........................................213
4.1. Особенности оценки ЯФХ радионуклидов для метрологических задач.......................................................213
4.2. Измерения и оценка вероятностей эмиссии фотонного излучения
в распадах 133Ва,145Зт,153Сс1,155Еи,169УЬ и 170Тт...........215
4.3. Разработка таблиц рекомендуемых справочных данных по периодам полураспада радионуклидов, используемых для калибровки детекторов Х-,у-излучений............................223
4.4. Разработка таблиц стандартных справочных данных по характеристикам радионуклидов, входящих в состав образцовых спектрометрических источников гамма-излучения (ОСГИ) 230
4.5. Разработка таблиц стандартных справочных данных по характеристикам радионуклидов, входящих в состав образцовых спектрометрических источников альфа-излучения (ОСАИ)
4.6. Краткие выводы к главе 4...................................242
4
Глава 5. Оценка радионуклидных данных для астрофизических
применений...................................................244
5.1. Оценка значений периодов полураспада радионуклидов, используемых в ядерной геохронологии и космохронологии 245
5.2. Оценка продолжительности нуклеосинтеза в Галактике по долгоживущим радиоактивным нуклидам......................264
5.3. Радиоактивные свидетели последних событий нуклеосинтеза в окрестности рождающейся Солнечной системы................276
5.4. Оценка пределов изменения фундаментальных физических констант из радионуклидных данных и модели первичного нуклеосинтеза............................................289
5.5. Данные распада радиоактивных нуклидов как тест астрофизических условий природного ядерного синтеза тяжёлых элементов................................................295
5.6.Краткие выводы к главе 5.................................306
Заключение...................................................310
Литература
318
ВВЕДЕНИЕ
5
Как известно, термин "нуклид" стал использоваться для обозначения атомов с заданным числом протонов в ядре 2. и числом нейтронов N. Это понятие особенно существенно для радиоактивных нуклидов, которые, в отличие от стабильных, обладают спецификой своих ядерных и атомных излучений, сопровождающих их самопроизвольное превращение (распад) в другие нуклиды. Характеристики распада и излучений радиоактивных нуклидов составляют основную и самую важную часть радионуклидных данных. Кроме ядерных характеристик, эти данные включают различные атомные характеристики, такие как энергии связи атомных электронов, энергии и интенсивности атомных переходов и излучений, выходы флюоресценции. В более широком плане к ним можно отнести также магнитные и квадрупольные моменты ядер, способы получения радионуклидов и сечения ядерных реакций, приводящих к их образованию. В этом отношении особую группу радионуклидных данных составляют сведения, относящиеся к происхождению нуклидов в природе. Для долгоживущих радионуклидов она включает данные о распространенности радионуклидов и их дочерних продуктов в метеоритах и других космических объектах и сведения о скорости образования этих радионуклидов в природном ядерном синтезе.
Настоящая работа посвящена, в основной ее части, проблемам оценки значений характеристик распада и излучений радионуклидов, т.е. оценки ядерных данных, относящихся к радионуклидам. Это направление диссертационного исследования связано с задачами ядерной спектроскопии и, поскольку оно касается, главным образом, широко применяемых радионуклидов, также с задачами стандартизации радионуклидных данных в метрологии ионизирующих
6
излучений. Последняя глава диссертации посвящена астрофизическим аспектам радионуклидной тематики. В ней изложены результаты исследований автора, полученные в связи с изучением проблем природного ядерного синтеза и возможного изменения констант с космологическим временем.
Оценка ядерных данных, имеющая целью определение из совокупности опубликованных результатов измерений наиболее достоверного ("лучшего" или предпочтительного) значения рассматриваемой ядерно-физической характеристики (ЯФХ), оформилась в самостоятельное направление ядерной физики на рубеже 60-х - 70-х годов 20 века. Она была вызвана к жизни быстрым накоплением экспериментальной информации, относящейся к одним и тем же характеристикам. Выяснилось, что простых статистических процедур для правильного определения "лучшего" значения ЯФХ из многих, часто противоречивых, измерений оказывается недостаточно, и необходимы дополнительные исследования, включающие анализ и отбор экспериментальных данных, коррекцию их на современные значения констант, проверку внутренней согласованности характеристик в рамках имеющихся теоретических моделей, балансовых соотношений и зависимостей.
В большинстве случаев оценка ядерных данных имеет прикладную направленность, так как рекомендуемые наиболее достоверные значения и погрешности ЯФХ весьма существенны для различных практических применений. Однако совокупный анализ экспериментальных данных представляет и самостоятельный интерес. В частности, в задачах ядерной спектроскопии такой анализ способствует уточнению схем распада радиоактивных нуклидов и позволяет во многих случаях оценить вероятности не наблюдаемых на опыте ядерных переходов. Кроме того, так как большинство измерений в ядерной физике опосредовано, "лучшие" значения
вспомогательных характеристик позволяют дать в качестве результата измерения более надежное значение исследуемой ЯФХ.
Оценка ядерных данных возникла из потребностей практики и ядерной физики первоначально как оценка нейтронных данных /1,2/. Первые оценки ненейтронных данных, относящиеся к характеристикам распада и излучений радиоактивных нуклидов, опубликованы в середине шестидесятых годов /3-6/. У нас в стране это были работы Б.С.Джелелова с коллегами /5,6/. За рубежом в качестве первого наиболее полного сборника оценённых значений ЯФХ широко применяемых радионуклидов можно указать работу Мартина и Бличерт-Тофт /7/, которая не потеряла своего значения и в наше время.
Как известно, в дальнейшем оценка ненейтронных ядерных данных развивалась по двум взаимно дополняющим направлениям. Одно из них связано с развитием широкого международного сотрудничества, результатом которого являются файл Evaluated Nuclear Structure Data File (ENSDF) и связанные с ним периодические издания Nuclear Data Sheets ('’вертикальные" оценки по массовым цепочкам ядер для заданных массовых чисел А /8,9/), второе - с выборочными детальными оценками характеристик распада и излучений более узкого круга радиоактивных ядер, имеющих практическое применение ("горизонтальные" оценки) /10,11/.
Автор диссертации является одним из инициаторов создания и развития указанного выше независимого "практического" направления работ по оценке характеристик распада, связанного с получением рекомендуемых значений ЯФХ широко применяемых радионуклидов /8,9/, и настоящее исследование обобщает его работы в этой области, выполненные, в основном, в течение последних 15 лет (1987 - 2001
8
Оценки первого типа (по массовым цепочкам ядер) имеют целью упорядочение, систематизацию и компьютеризацию огромного массива данных по структуре всех известных атомных ядер и ядерным реакциям. Они позволяют определить наиболее достоверные на данном этапе эксперимента схемы возбужденных энергетических уровней ядер и схемы распада радионуклидов. Той же цели служат издававшиеся в нашей стране в 80-е годы выпуски серии "Свойства атомных ядер", которые представляют собой расширенную модификацию "Схем распада радиоактивных ядер" /5,6/. Эти выпуски (см., например, /12/) содержат обширную ядерно-спектроскопическую информацию по изобарным ядрам с заданным массовым числом и рекомендованные авторами значения ЯФХ.
Оценки второго типа (выборочные, "горизонтальные") дополняют оценки по массовым цепочкам и устраняют их недостатки применительно к практическому использованию данных, такие как неодинаковая достоверность данных для радионуклидов, имеющих разные массовые числа, недостаточная тщательность анализа погрешностей, отсутствие табулированных оценённых данных по атомным излучениям, сложность формы представления информации и др. /13/.
"Горизонтальные" оценки могут быть основаны на файле ЕЫЭОР с добавлением новой информации или дополнительных процедур обработки данных. Наиболее известными публикациями такого рода (с 1985 г.) являются сборники оценённых данных /14-16/. В то же время недостатки ЕИБОР и потребности в детальном качественном анализе и обработке опубликованных экспериментальных данных с обоснованием погрешностей рекомендуемых значений характеристик привели к появлению ряда независимых выборочных оценок для радионуклидов практического назначения. Примерами таких оценок являются публикации /13,17-22/. Из них обоснование полученных
9
оценённых значений ЯФХ содержится только в /13,17,18/ и наиболее детальное - в работе автора с коллегами /13/.
Возникает, таким образом, проблема согласования оценок для одних и тех же характеристик, т.е. необходимость получения оценённых значений ЯФХ широко применяемых радионуклидов на основе разработки высококачественных процедур оценки, согласованных на уровне международной кооперации специалистов в ядерной спектроскопии и метрологии. Это и определяет главное направление настоящего исследования. Представленные в нём результаты оценок значений ЯФХ радионуклидов практического назначения выполнены автором в рамках международной кооперации Decay Data Evaluation Project (DDEP).
Ниже изложены основные задачи диссертации, актуальность темы, цель и новизна работы, а также приведена структура диссертации.
Цель настоящей работы состоит в обобщении методических разработок автора, сделанных в процессе многолетней практики оценки характеристик распада широко применяемых радионуклидов, и в определении на основе улучшенных методов оценки новых оценённых значений характеристик распада и излучений большой группы радиоактивных нуклидов. Полученные оценённые значения должны обеспечить большую достоверность схем распада радионуклидов в ядерной спектроскопии, способствовать решению ряда метрологических задач и в некоторых случаях могут также уменьшить неопределенности в параметрах астрофизических моделей.
Можно сформулировать следующие задачи, решение которых составляет содержание диссертации:
10
1) разработка методов, приёмов и правил оценки характеристик распада и излучений радиоактивных нуклидов для различных наборов и типов данных,
2) получение для большой группы радионуклидов с различными видами распада оценённых значений ЯФХ, адекватных современной совокупности экспериментальной и теоретической информации,
3) разработка таблиц рекомендуемых и стандартных справочных данных для целей метрологии ионизирующих излучений,
4) оценка радионуклидных данных для астрофизических применений.
Актуальность этих задач определяется общей актуальностью работ, направленных на получение "лучших" значений ядерно-физических характеристик с оценёнными погрешностями, которые способствуют повышению качества новых экспериментальных и теоретических разработок ядерной физики. Дополнительная актуальность работы связана с практическим применением выбранного круга радионуклидов в промышленности, технике и медицине и возникающими на этой основе метрологическими требованиями к радионуклидным источникам и препаратам, а именно: необходимостью измерять активность и радиационно-физические характеристики источников с погрешностью меньше 1% /23/.
Как отмечено выше, в настоящее время существуют потребности улучшения качества и унификации оцененных (рекомендуемых) значений характеристик распада и излучений широко применяемых радионуклидов путем объединения «вертикальных» и различных «горизонтальных» оценок. Решению этой задачи способствуют многие оценки, представленные в диссертации.
Развитие в последние годы астрофизических применений многих радионуклидных данных также повышает актуальность темы
11
исследования. В частности, в настоящее время точность определения радиометрических возрастов пород и минералов в ядерной геохронологии в ряде случаев становится сравнимой с точностью констант радиоактивного распада. Поэтому важно иметь современные оценки значений периодов полураспада 40К,87РЬ,187Яе и других «геохронологических» радионуклидов, чтобы при необходимости провести дополнительные уточняющие измерения.
Следует отметить, что список радионуклидов, выбранных в диссертации для оценки, соответствует рекомендациям недавних координационных совещаний специалистов МАГАТЭ /23,24/, и, следовательно, настоящая работа оказывается в русле современных международных разработок в области оценки ядерных данных распада радионуклидов.
Научная новизна работы определяется следующими, ниже приведёнными, положениями.
Автор одним из первых разработал методы, правила и приёмы оценки, позволяющие осуществить единый подход к получению массива оценённых данных распада широко применяемых радионуклидов с различными видами распада. На основе созданной методики автором с коллегами впервые опубликованы таблицы оценённых значений в среднем 20 наименований ЯФХ для 300 радионуклидов практического назначения/13,19,31-33/.
Как уже отмечено выше, задача согласования оценок в рамках международной кооперации потребовала новых разработок. В диссертации впервые предложены и использованы новые правила статистической обработки совокупности экспериментальных данных, позволяющие учесть специфику расходящихся результатов измерений и систематическую погрешность метода измерений. На основе усовершенствованной методики оценки по состоянию информации на 2001 г. получены новые оценённые значения ЯФХ 16
12
радионуклидов с различными видами распада, разработаны новые таблицы рекомендуемых и стандартных справочных данных для метрологических целей, получены оценки значений периодов полураспада радионуклидов, используемых в ядерной геохронологии и космохронологии.
Каищый радионуклид имеет свою специфическую совокупность экспериментальных данных, и это требует в каждом случае разработки конкретного подхода к определению оценённых значений параметров схемы распада. В диссертации показано, что оценка значений ЯФХ с использованием результатов ряда независимых измерений и с учётом балансовых соотношений схемы распада позволяет во многих случаях существенно уменьшить погрешности энергий и интенсивностей трудно наблюдаемых ядерных переходов.
В астрофизической части диссертации на основе данных о распространенности нуклидов в метеоритах впервые выполнена оценка продолжительности и интенсивности последних событий нуклеосинтеза в окрестности рождающейся Солнечной системы, обобщённая по нескольким короткоживущим радиоактивным хронометрам. На основе современных радионуклидных данных получены также новые пределы возможного изменения фундаментальных констант со временем.
Диссертация построена по следующему плану.
Во введении дана краткая историческая справка возникновения и развития работ по оценке данных распада радионуклидов, изложены цель, научная новизна и актуальность диссертационной работы, указаны основные ее задачи.
В первой главе рассмотрены основы методологии оценки значений ЯФХ радиоактивных нуклидов и дан анализ современного состояния проблемы оценки характеристик распада широко применяемых радионуклидов.
13
Во второй главе изложена усовершенствованная за последние годы методика оценки, при этом основное внимание уделено поиску оптимальных процедур оценки согласующихся и расходящихся данных, а также оптимизации способов оценки значений различных видов ЯФХ.
В главе 3 представлены результаты оценки характеристик распада и излучений большой группы широко применяемых радионуклидов с различными видами распада и отличающимися типами наборов данных. Подробно обсуждаются конкретные подходы к получению наиболее достоверных значений различных характеристик. Специфика оценки ядерных данных, в особенности, данных распада широко применяемых радионуклидов, требует представления обширного экспериментального материала (базиса оценки) с объяснением полученных оценённых значений ЯФХ.
Поэтому, с учётом числа оцениваемых характеристик, это самая объёмная глава диссертации.
В главе 4 изложены методы и результаты разработки таблиц рекомендуемых и стандартных справочных данных для решения метрологических задач аттестации образцовых источников ионизирующих излучений и калибровки детекторов рентгеновского и гамма-излучения. Представлены также результаты проведённых измерений и последующих оценок важных для метрологии характеристик фотонного излучения в распадах 133Ва, 145Бт, 153Сс1, 155Еи, 169УЬ, 170Тт.
В пятой главе обсуждаются астрофизические применения результатов анализа и оценки радионуклидных данных, а также рассматриваются ограничения на возможное изменение универсальных физических констант с космологическим временем.
Заключение содержит перечень основных результатов и выводов диссертационной работы.
14
Материалы, вошедшие в диссертацию, докладывались автором на Совещаниях по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра (Ташкент, 1977; Алма-Ата, 1984; Баку, 1988; Ленинград, 1990;
Минск, 1991; Алма-Ата, 1992; Санкт-Петербург, 1994,1995; Москва 1996; Обнинск,1997; Москва,1998; Дубна,1999; Саров,2001); Семинарах по вопросам точности измерений в ядерной спектроскопии (ТИЯС-VII, Вильнюс,1988; ТИЯС-VIII, Ужгород, 1990; ТИЯС-IX, Дубна,1992; ТИЯС-X Валдай, 1994; ТИЯС-XI Сэров, 1996); международных конференциях по метрологии радионуклидов ( ICRM’91 .Мадрид,Испания; ICRM’97, Гайзерсбург, США; ICRM’99, Прага, Чехия ); международных конференциях по космомикрофизике (Москва: Cosmion-96, Cosmion-97, Cosmion-99); международной конференции по ядерным данным для науки и техники (ND2001, Цукуба, Япония); международной конференции “Bologna 2000 - Structure of the nucléus at the Dawn of the СепШгу’ХБолонья, Италия, 29 мая-3 июня 2000 г.); совещаниях рабочей группы специалистов МАГАТЭ по разработке стандартов Х-,у-излучений для калибровки детекторов (RCM-1,Vienna,December 1998; RCM-2, Braunschweig, May 2000); совещаниях членов международной сети оценщиков ядерных данных (Vienna: NSDD-1998, NSDD-2000); семинарах участников проекта Decay Data Evaluation Project (DDEP) (Гайзерсбург, США, 1997; Брауншвейг,Германия,2001); международной конференции “Astrophysics and Cosmology after Gamow”(Oflecca, 5-10 сентября, 1994); Всероссийской конференции “50 лет производства и применения изотопов в России” (Обнинск, 1998), а также на заседаниях Российской Комиссии по ядерным данным, семинарах Радиевого института им. В. Г. Хлопина и семинаре кафедры ядерной физики Санкт-Петербургского Государственного Университета.
Материалы и результаты диссертации опубликованы в монографиях «Синтез элементов во Вселенной»/163/, «Радиоактивность и эволюция Вселенной»/164/, сборниках оценённых
15
данных/13, 19, 31-33, 111,112/, статьях/11, 25, 29, 30, 34-36, 52, 53,
55, 57, 68, 98, 100, 101, 114, 119, 122, 123, 126-128, 135, 140, 142, 147, 149,151,159, 161,166, 168, 169, 177, 178, 197-199, 209, 210, 214, 217, 221, 222, 235, 236/, тезисах докладов /10, 54, 102, 113, 129, 134, 136, 137,139, 141, 148, 150, 152-154, 158, 160, 206, 207, 218/.
В списке литературы ссылки на эти 75 работ отмечены символами Ф.
Ссылки на литературу в тексте диссертации разделены на два вида. Под обычными номерами даются ссылки из списка цитируемой в конце диссертации литературы, который включает в том числе работы автора, выполненные по теме настоящего исследования (они, как уже сказано выше, отмечены перед номерами символами ф). Под кодовыми обозначениями Nuclear Science References, принятыми в журналах Nuclear Data Sheets и файле ENSDF, в тексте приведены ссылки на экспериментальные и теоретические работы, использованные при оценке характеристик распада и излучений конкретных радионуклидов. Это сделано, чтобы не загромождать основной список литературы дополнительно многими сотнями ссылок. Полные наименования этих ссылок можно легко найти по приведенному в тексте коду в Nuclear Science References (код NSR), в том числе через Интернет.
Диссертация содержит 23 рисунка, 126 таблиц и библиографию в количестве 239 наименований.
16
ГЛАВА 1. ОСНОВЫ МЕТОДОЛОГИИ ОЦЕНКИ ЯДЕРНО-ФИЗИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК РАДИОАКТИВНЫХ НУКЛИДОВ
1.1. Общие положения и специфика оценки характеристик распада широко применяемых радионуклидов
Как отмечено во Введении, оценки ЯФХ радиоактивных нуклидов в файле ENSDF и сборниках Nuclear Data Sheets в большинстве случаев ориентированы на лучшие экспериментальные данные в ущерб более полному анализу всех опубликованных результатов измерений, который позволил бы оценить реальную точность определения ЯФХ на данном этапе эксперимента. Последнее особенно важно для метрологии и практического использования радиоактивных нуклидов, и это обстоятельство вызвало к жизни "горизонтальные" оценки, которые для радионуклидов практического назначения в настоящее время непосредственно включаются в файл ENSDF.
Обсуждаемые ниже основы методологии оценки значений ЯФХ радиоактивных нуклидов относятся, конечно, к любому радионуклиду, в том числе и не имеющему широкого применения. Однако оценка приобретает дополнительный смысл лишь при наличии достаточно большого массива данных, которые можно подвергнуть статистической обработке, что как раз и характерно для радионуклидов, имеющих практическое применение. Поэтому для разработки методики как определенной системы приемов и правил оценки логично рассматривать ЯФХ именно широко применяемых радионуклидов.
Основной задачей методики оценки данных распада таких радионуклидов является тщательное и обоснованное определение погрешности оценённого значения ЯФХ. Эта задача связана со спецификой наличия для рассматриваемых радионуклидов
17
нескольких, часто противоречивых, результатов измерений одной и той же характеристики, которые охватывают большой интервал времени, включающий, как правило, несколько десятков лет. В течение столь длинного периода существенно менялись методы и техника измерения, так же как и сами экспериментаторы. Это обстоятельство создает трудности анализа, но в то же время облегчает подход к статистической обработке данных и определению наиболее достоверных (оценённых) значений ЯФХ радионуклидов, так как в этом случае измерения с большой вероятностью можно считать независимыми и использовать их результаты в качестве случайных величин с погрешностями, сообщаемыми авторами экспериментальных работ.
Среднее взвешенное ряда экспериментальных результатов, согласующихся между собой и полученных существенно разными методами, является лучшей оценкой "истинного" значения характеристики и ее погрешности, если число согласующихся результатов измерений достаточно большое (п>5). На практике, однако, оценщик часто имеет дело с числом данных п<5, и роль простых статистических процедур ослабевает. Появляется необходимость в более сложной технологии оценок (см. гл.2).
В то же время при анализе многих характеристик может помочь вторая особенность оценки данных распада широко применяемых радионуклидов. Она связана с наличием хорошо установленной структуры схемы распада (порядка расположения и характеристик энергетических уровней дочернего ядра). В этом случае окончательный выбор оценённых значений и погрешностей таких величин, как энергия, интенсивность, коэффициенты внутренней конверсии и т.п., можно делать не только с использованием принятых правил оценки, но и с учетом сбалансированности схемы распада. Некоторые характеристики могут быть непосредственно рассчитаны
18
из балансовых соотношений. Примером служит оценка абсолютной интенсивности рентгеновского характеристического КХ-излучения. Суммарная его интенсивность (£1кх) может быть рассчитана из оценённых значений интенсивности К-захвата, К-конверсионных электронов и табличного значения выхода флюоресценции на К-оболочке. Если полученное таким образом расчетное значение Дкх согласуется с набором экспериментальных значений, то можно говорить о достоверности оценки интенсивности гамма-излучения, коэффициентов внутренней конверсии и других ЯФХ (см. нашу статью /25/). На важность учета связей, накладываемых схемой распада, для достоверности оценки указывается также в работе /26/.
В общем случае процесс оценки характеристик распада и излучений радионуклидов должен включать следующие стадии:
1) сбор экспериментальной информации,
2) анализ экспериментальных работ (экспертная оценка),
3) коррекция и первичный отбор опубликованных результатов измерений,
4) статистическая обработка данных с возможным продолжением отбора данных и регулировкой погрешностей результатов измерений,
5) определение оценённого значения и его погрешности,
6) проверка согласованности оценённых значений различных ЯФХ в рамках оптимальной (или строго установленной) схемы распада радионуклида,
7) окончательный выбор рекомендуемых значений ЯФХ.
Для периодов полураспада оценка данных заканчивается на 5-й стадии. Для других характеристик она включает также 6-ую и 7-ую стадии.
19
1.2. Начальная стадия оценки: анализ экспериментальных работ, коррекция и первичный отбор опубликованных данных
На начальной стадии оценки, когда выполняется анализ собранного экспериментального материала, оценщик интересуется не степенью согласованности опубликованных экспериментальных данных, а техникой измерений и методами, использованными для определения конечных результатов измерений и их погрешностей. Здесь возможны два принципиально разных подхода.
Чтобы обеспечить сравнение результатов измерений с однородными погрешностями, оценщик может на основе опубликованного материала провести пересмотр экспериментальных результатов и вычислить новые погрешности измерений для всех анализируемых работ по одному и тому же правилу.
Например, в /27/ предложено рассматривать раздельно случайную и систематическую составляющую погрешности анализируемого результата измерения, комбинируя их линейно в полную погрешность Д = 1ва + 6/3 , где А - полная погрешность,
1 - коэффициент Стьюдента для доверительной вероятности 0,68 и (п-1) степеней свободы,
эа = [т(т-1)]'1/2[ Е (ак- а)2]1/2 - среднее квадратическое (стандартное) отклонение (СКО) результата измерения, т - число наблюдений, к = 1,2,..т,
6 =£8)- суммарная систематическая погрешность, а - невзвешенное среднее результатов наблюдений.
На основе этого правила можно было бы приписать результатам рассматриваемых экспериментальных работ новые погрешности и затем выполнить статистическую обработку данных.
Такой подход привлекателен с точки зрения тщательности анализа погрешностей, однако последовательное его применение
20
осуществимо лишь в редких случаях, так как в большинстве опубликованных работ детальное описание наблюдений с указанием случайных и систематических компонентов погрешности не приводится. Самостоятельное же их определение оценщиком из условий опыта и протоколов измерений не только трудоемко, но и вносит большой элемент субъективности. В этом случае оценённые значения ЯФХ, полученные различными оценщиками из одного и того же набора данных, могут значительно отличаться (примеры такого различия даны в /28/).
Поэтому для повышения объективности и прозрачности оценки в основе нашей методики /10,11,13,25,29-33/ заложено правило изменения оригинальных опубликованных результатов измерений только в исключительных случаях, при наличии веских причин. К ним относятся:
1) изменение значений фундаментальных или вспомогательных констант, использованных автором экспериментальной работы для определения ее результата,
2) ревизия автором своего раннего экспериментального значения в более поздней работе,
3) четкие указания на основе опубликованных более поздних экспериментальных работ, выполненных тем же методом, на присутствие в анализируемом результате измерения невыявленной систематической погрешности.
Примером редкой коррекции третьего типа может служить изменение погрешностей измерений периода полураспада трития, выполненных калориметрическим методом (см. раздел 2.3.1).
На стадии анализа экспериментальных данных некоторые из них могут быть исключены из набора и последующей статистической обработки. Это относится, прежде всего, к результатам измерений без заявленных погрешностей и к данным, которые сами авторы в более
21
поздних своих работах относят к разряду сомнительных или предварительных. В некоторых случаях на этой стадии, если имеется хорошо согласующаяся группа данных, полученных с высокой точностью в разных лабораториях в последние 15 лет, из оценки могут быть исключены более грубые ранние результаты измерений.
Примеры такого рода исключений можно найти в процедурах оценки периодов полураспада 14С (раздел 3.3.1), 22Ыа и 109Сс1 (раздел 4.3). Во всех этих случаях более поздний анализ обнаруживал наличие в ранних результатах больших систематических погрешностей.
Перечисленные выше основания для коррекции и исключения данных исчерпывают стадию первичного отбора результатов измерений, связанную с анализом экспериментальных работ. Никакие другие возможные недостатки в выборе и применении измерительной техники или в способах определения конечного (опубликованного) результата не являются основанием для его изменения или исключения на этом этапе отбора. Наша методика предполагает, что дальнейший процесс оценки с применением строго определенных статистических процедур и правил позволяет произвести объективную обработку и окончательный отбор данных для получения оценённого значения ЯФХ (см. гл. 2).
1.3. Правила оценки, принятые в работах автора 1977-1988 г.г.
Объективный подход предполагает, что в вычислительную фазу оценки с применением статистических процедур вступает набор данных, состоящий из результатов измерений и погрешностей в том виде, как они даны авторами в опубликованных статьях с учетом возможной коррекции на начальной стадии оценки. При этом предполагается, что оценщик извлекает из статьи информацию о погрешностях в форме полных стандартных отклонений (СКО) результатов измерений, т.е. суммарных погрешностей на уровне 1а
22
(доверительная вероятность 0,68). Если в статье погрешность дается для другой доверительной вероятности, значение погрешности должно быть пересчитано к величине 1а.
Далее, когда набор входных данных для оценки рассматриваемой ЯФХ определен, могут быть использованы различные способы получения оценённого значения. В работах автора с коллегами 1977-1988 г.г. /13,31-33/ эти правила в общем случае включали следующие возможности:
а) вычисление среднего взвешенного (СВп),
б) вычисление среднего арифметического (САп) (невзвешенного среднего),
в) выбор "лучшего” из нескольких экспериментальных результатов (Пп),
г) расчет значения ЯФХ из балансовых соотношений схемы распада (Р),
д) расчет из оценённых значений других величин (Р),
е) выбор теоретического значения (Т) или результата опубликованной аналитической работы (компиляции) (П1).
(В скобках приводятся обозначения, принятые в /13,31-33/).
Безусловно, все эти способы получения оценённого значения ЯФХ сохраняют свою силу и сейчас, так как кахщый радионуклид обладает специфической схемой распада и различными типами наборов данных, относящихся к характеристикам распада. Однако совершенствование экспериментальных методов и увеличение числа измерений за последние годы, так же как практика оценки, показывают, что способы б) и в) определения оценённого значения ЯФХ становятся все менее эффективными и могут иметь лишь ограниченное применение.
Выбор среднего арифметического фактически означает приписание равных весов как старым результатам измерений с малой
23
точностью, так и лучшим экспериментальным данным, и, в конечном счёте, ведёт к завышению итоговой погрешности оценённого значения. Исключение же ранних результатов из набора данных вносит в оценку большую долю субъективности. К этому же приводит принятие одного из результатов измерений в качестве оценённого значения, в большинстве случаев занижающее реальную погрешность ЯФХ. Поэтому в указанном отношении основные способы получения оценённого значения должны быть ревизованы (см. гл. 2).
Выбор способа получения оценённого значения определяется спецификой набора данных и статистическими критериями (4-я и 5-я стадии оценки).
В простых случаях для получения оценённого значения производится вычисление среднего взвешенного с использованием в качестве весов обратных квадратов погрешностей измерений в форме стандартных отклонений (1а). Одновременно делается анализ согласованности данных посредством сравнения %2 с табличным его значением на уровне значимости 0,05:
-"внутренняя" погрешность (стандартное отклонение) среднего взвешенного; а| ± Аа{ - результаты измерений различных авторов с погрешностями в виде стандартных отклонений (Аа{ = оО;
-"внешняя" погрешность среднего взвешенного, определяемая разбросом результатов;
(1)
(2)
Э = (п-1 ут ЕЮ*2 -(ВЛАа,)2]1'2
(3)
= (Да|)'2[(Да,)'2] '1 -вес нго измерения; (х2)0 05п-1 - табулированная величина.
(4)
24
Если критерий (1) выполняется, среднее взвешенное
а = 2ЖЭ! (5)
выбиралось в качестве результата оценки с погрешностью Да:
да = 10,68п_13, если в>а (6а),
Да = а, если а>8 (66).
Здесь 10,68п.1 - коэффициент Стьюдента для доверительной вероятности 0,68. Использование этого коэффициента (^=1,82,
12=1,31,13=1,19) дает необходимое увеличение в оценённой погрешности, когда число измерений мало.
Мы ввели также правило, что оценённая погрешность не должна быть меньше минимальной погрешности измерения, возможной на современном экспериментальном уровне (ат|П). Если атт трудно оценить, то погрешность оценённого значения берется не меньше наименьшей погрешности (Да{)т|п экспериментальных результатов Э| ±АЭ|, полученных одним методом измерения.
Когда критерий (1) не выполняется, используются следующие возможности для дальнейшей обработки данных: (а) изменение веса, (б) использование невзвешенного среднего, (в) исключение некоторых данных на основе субъективных критериев.
Невзвешенное среднее использовалось, когда расходящиеся данные имели погрешности одного порядка, малые по сравнению с разбросом данных. Оно даёт возможность избежать занижения погрешности оценённого значения ЯФХ, но не исключает её завышение.
Правило (в) использовалось, когда данные были получены устаревшими методами или приборами, или когда необходимо было выбрать между двумя расходящимися группами измерений.
Эти правила оценки расходящихся данных, когда критерий (1) не выполняется, часто нарушали объективность оценки и могли привести к неадекватному оценённому значению ЯФХ.
25
В поисках оптимального подхода к оценке расходящихся данных мы ввели /34,35/дополнительное правило, согласно которому можно было в качестве оценённого значения принять результат одной из экспериментальных работ (ак), если такой выбор диктуется совокупностью параметров схемы распада радионуклида или интуицией оценщика. В этом случае погрешность оценённого значения А(=ак) было предложено рассчитывать как
ДА = 1068„.1 {1(а,-ак)2/п(п-1 )}1/2 (7)
Этот способ определения оценённого значения был успешно применен нами в /36/ для оценки расходящихся данных о периоде полураспада 44'П. Несмотря на то, что среднее значение расходящихся результатов измерений Т1/2(44Т1) было в тот период (1993г.) ~50 лет, оценённое значение было получено в соответствии с правилом (7) как 67± 11 лет, что было подтверждено более точными измерениями последующих лет (современная оценка Т1/2(44Т1)даёт значение 60,0± 1,0 лет). Другие применения этого правила можно найти в /34/ (при оценке суммарной интенсивности КХ-излучения в распаде 109Сс1, раздел 3.1).
1.4. Обзор новых работ по методам оценки расходящихся данных
Исследования 90-х годов позволяют усовершенствовать нашу методику оценки, сохранив ее основы. Изменения могут быть внесены, прежде всего, в правила оценки расходящихся данных, когда критерий х2 не выполняется: х2 > (х2)0,05ги* Весьма существенными для такой модификации представляются результаты работ /37-39/. Ниже дан обзор этих публикаций применительно к нашей задаче совершенствования методов оценки ЯФХ радионуклидов.
В /37/ обсуждается возможность использования объективных процедур для оценки ошибок экспериментаторов при определении
26
погрешностей измерений. Эти ошибки (недооценка или переоценка погрешностей) являются главной причиной расхождения данных. Отмечается, что большинство статистических процедур оценки замыкается на использовании формул (2-5) и определении величины X2. Если для рассматриваемого набора данных приведенное значение Х2/(п-1) (х2 на степень свободы) велико, применяется та или иная процедура фильтрации данных, чтобы уменьшить величину х2. Достоинством формул (2-5) является простота, но при этом невозможно определить степень надежности оценённых значений, получаемых в результате различных процедур фильтрации. Авторы /37/ предложили рассмотреть функцию плотности вероятности ошибок экспериментаторов Ц}ц), где Х\ описывает степень "неправильного" определения экспериментатором погрешности Д^сц. Если мы имеем п независимых измерений "истинной" величины с результатами измерений (а*, 1=1, 2,...п) и погрешностями (о|, 1=1, 2,...п), то простой оценкой А* является среднее взвешенное а с погрешностью а :
Эти формулы предполагают нормальное распределение а, относительно Ац : 1М(А*, о2). Чтобы описать ситуацию с расходящимися данными, нужно отказаться от предположения, что 0\ определены без ошибок и рассмотреть распределение каждого а{ в виде ,
А/ст2) с некоторыми константами еь и Х\. Это означает, что экспериментатор делает систематическую ошибку £*а * и либо недооценивает (к\ >1), либо переоценивает (А.{ <1) погрешность результата измерения в Х\ раз. Так как причины появления коэффициентов 81 и Х\ неизвестны, логично рассматривать их в качестве случайных величин. Учитывая при этом, что эффект прибавления случайной ошибки к измеренной величине равносилен
а=1а|[аГ2/Е(1/о|2)] с2 =1Щ1/а|2)
(5а)
(2а)
27
умножению погрешности на случайную величину, модель N(/^+810,,
А2а2) можно заменить на М(А*+8Юй о*2) или 1М(Аь А2а2). Вторая модель соответствует рассмотрению функции плотности вероятности выбор которой можно ограничить параметрическим классом ^А* I р), где вектор р- элемент параметрического пространства. Эта функция плотности вероятности ошибок приводит к статистическому методу Байеса: если Л, а и а обозначают векторы с компонентами соответственно (Х„ 1=1, 2,...п), (а,, 1=1, 2,...п) и (01,1=1, 2,...п), то функция вероятности А( и А,, даваемая измеренными значениями а и их погрешностями а, равна П (2яАи2а2)'1^ехр[(-1/2)(агА|)2/(А/(т2)] /40/.
Далее авторы /37/, вводя некоторые упрощения, показывают, что процедура Байеса с более простой моделью Г^(АЬ Ас2) приводит к оценённому значению, даваемому уравнением (5а), но с погрешностью в виде о[х21(п-3)]1/2.
Позднее Раджпут и МакМагон /38/ и Кафала, МакМагон и Грэй /39/ рассмотрели целый ряд статистических процедур, предложенных для оценки расходящихся данных за последние 30 лет, включая изложенную выше процедуру Байеса. Ниже дано краткое описание этих статистических методов и сравнение их с нашими разработками. Условные обозначения процедур приняты по /39/. Дополнительно здесь введены обозначения невзвешенного среднего а = Ха/п (8) как \J\NbA и среднего взвешенного а - как \Л/М.
1.Процедура исключения статистических выбросов по критерию Шовене (СН\/)
Дисперсия э для набора данных а^Да^ а2+Да2 ... ап+ Дап о невзвешенным средним а (формула (8)) описывается, как известно, соотношением б2 = Х(ага)2/(п-1) (9).
По критерию Шовене /41/ рассматривают предельную величину отклонения от невзвешенного среднего ±рБ, где р=0,91772+1,0168 !д п.
28
Все данные из анализируемого набора, не находящиеся в области значений а±рз, считают статистическими выбросами и исключают их из дальнейшего рассмотрения, вычисляя среднее взвешенное остающихся данных. Другой вариант, предложенный недавно И.Анджели /42/ (обобщенный критерий Шовене) состоит в увеличении погрешностей выпадающих данных, что позволяет не исключать их из набора.
2. Метод однородного увеличения погрешностей по критерию / (1ЛЫР)
Этот статистический прием используется в нашей методике оценки с 1977 г. /10,11/. Он включает анализ совместимости данных по критерию х2 на уровне значимости 0,05 (формула (1)). В процедуре П. Грэя (иМР) /43/, если критерий х2 выполняется, среднее взвешенное берется с "внутренней" погрешностью (см. формулу (2)), если не выполняется, - с "внешней" погрешностью Э = <т[х2/(п-1 )]1/2 (10)
(см. также формулу (3)).
В нашей методике 1977-1988 г.г., как уже отмечено выше (формулы 6а,66), выбиралась большая из двух погрешностей Да =тах(8,а) с введением для Э коэффициента Стьюдента (10,68п-1)- Если же критерий х2 не выполнялся, выбиралось невзвешенное среднее с погрешностью
5а = Е(ага)2/п(п-1)]1/2 (11).
3. Метод постоянного увеличения погрешностей (Р1ЫР)
В этом методе /39/ среднее взвешенное в качестве оценённого
значения всегда берется с "внешней" погрешностью Да = Э (постоянное увеличение а на множитель [х2^(п-1 )]1/2). Эта погрешность используется также в нашей методике, но только для расходящихся данных.
4. Статистическая процедура Байеса (BAYS)
Эта процедура описана выше, в начале раздела 1.4. Оценённое значение, получаемое в результате нее, представляет собой среднее взвешенное с погрешностью
Да = а[х2/(п-3)]1/2 (12).
Очевидно, процедура Байеса неприменима для числа измерений п<4.
5. Модифицированная процедура Байеса (MBAYS)
Эта процедура была предложена Кафала, МакМагоном и Грэем /39/ в процессе их вычислительного эксперимента с тестированием всех представленных в разделе 1.4 статистических методов и, в частности, тестирования P1NF и BAYS. Более подробное описание результатов тестирования дано в конце настоящего раздела. Здесь же отметим, что PINF приводит в среднем к недооценке итоговой погрешности, a BAYS дает, наоборот, завышенную погрешность. Это привело авторов /39/ к выводу, что полный отказ от признания корректности определения экспериментаторами погрешностей их измерений в классической процедуре Байеса (BAYS) слишком пессимистичен, и истина лежит между оценками BAYS и PINF. В результате было предложено увеличивать "внутреннюю" погрешность среднего взвешенного (а) в [х2/(п-2)]1/2 раз:
(Да mbays) = ст[х2/(п-2)]1/2 (13)
Модифицированная процедура Байеса дает в вычислительном компьютерном эксперименте наилучшие результаты для широкого спектра наборов расходящихся данных (см. ниже).
6. Процедура ограничения статистических весов с последующим выбором итоговой погрешности в зависимости от степени согласованности данных (LWM)
Основываясь на аргументе, что необходимы, по крайней мере, два независимых измерения для надежной оценки, Зийп предложил статистический прием ограничения относительного веса любого
30
измерения величиной 0,50 /44/. Если какое-либо измерение в анализируемом наборе данных имеет относительный вес, превышающий 0,50, его погрешность должна быть увеличена так, чтобы вес уменьшился до 0,50. Этот метод ограничения относительного статистического веса (обозначим его и^8\Л/), получивший распространение среди оценщиков, позволяет избежать занижения погрешности оценённого значения, когда один из экспериментаторов некорректно оценивает систематическую погрешность своего измерения, указывая для неё слишком малую величину.
Вудс и Мюнстер /45/ использовали метод ЦВДЛ/ в качестве первого шага своей процедуры оценки (ЬУУМ), в которой среднее взвешенное выбирают как оценённое значение, если приведенное значение х2 оказывается в приемлемой области: х2/(п-1)<2. Если же после регулировки статистических весов по-прежнему х2/(п-1)>2, выбор взвешенного или невзвешенного среднего производят в зависимости от того, насколько согласованы данные в пределах сообщаемых экспериментаторами погрешностей. Окончательную погрешность оценённого значения увеличивают, если необходимо, так, чтобы её пределы ("усы") включали "лучшее" экспериментальное значение, которое имеет наименьшую погрешность. Эта процедура реализована в компьютерной программе Брауна - МакМагона (1ЛЛ/ЕЮНТ) /46,47/. Она применялась рабочей группой МАГАТЭ (1АЕА-СКР) при разработке рекомендуемых значений характеристик калибровочных стандартов Х-, гамма-излучений в 1989-1991 г.г. /18/.
7. Метод итеративного экстенсивного взвешивания (\ЕУЩ
Это понятие введено Зийпом /44/ для оценки расходящихся данных, когда х2/(п-1)>1. В предложенной процедуре погрешность 1*-го результата измерения увеличивают за счет добавления внешней
31
погрешности среднего взвешенного S = о[%2/(п-1)]1/2: Аа{ = (a2+S2)1/2. Модифицированные статистические веса тогда становятся равными W,' = (a,2+S2)'1/2. После этого снова вычисляют х2. Процедуру повторяют итеративным способом до тех пор, пока х2 не окажется в приемлемой области.
8. Метод нормализованных остатков (NORM)
Этот метод введен Джеймсом и др. /48/. С помощью него
устанавливают результаты измерений, вносящие наибольшую несогласованность в анализируемый набор данных. Критерием этого служит величина нормализованного остатка R* = [WjW/(W-Wj)]1/2(aj-a). Здесь W— ZWj - сумма весов Wj=1/a2. Предельная величина нормализованного остатка (R0) определяется как R0 = (1,8 In n+2,6)1/2 для 2<п<100. Вес результата измерения с наибольшим Rj >R0 уменьшают так, чтобы нормализованный остаток стал равным R0. Процедуру повторяют до тех пор, пока не останется Rj, превышающих R0. После этого вычисляют среднее взвешенное.
9. Комбинированная процедура исключения статистических выбросов и регулировки погрешностей RAJEVAL (RAJ)
Эта процедура, как и NORM, регулирует погрешности только наиболее расходящихся данных. Она предложена Раджпутом и МакМагоном /38/ и названа ими RAJEVAL, или, сокращенно, RAJ. Это более сложная вычислительная техника, включающая три этапа.
На первом из них в наборе данных устанавливают и исключают выпадающие результаты измерений (статистические выбросы). Критерием этой операции служит величина yj=(araUj)(aj2+aUi2)'1/2, где aui - невзвешенное среднее всех данных набора, кроме а,, и aui -стандартное отклонение ("внутренняя" погрешность), связанное с этими данными. Критическое значение | у, | = 1,96 на уровне значимости 0,05. Результаты измерений с)у|> 3x1,96 считаются
32
выпадающими и могут быть исключены на последующих этапах оценки.
На втором этапе расходящиеся данные устанавливают посредством вычисления стандартизованного отклонения 3=(ага)(а2-а2)*1/2. Для каждого определяется табличный интеграл вероятности Р(2)= ]{271)'1/2ехр(-^/2)сй. Абсолютная разность между Р(Т) и 0,5 есть мера центрального отклонения (СО). Критическую величину СО определяют из выражения (С0)кркт=[(0|5)п/(п‘1)] для п>2. Она служит мерилом степени расхождения данных.
На третьем этапе погрешности тех результатов измерений, для которых СО>(СО)крит, увеличивают до ,=(а2+о2)1'2. Эта процедура -итеративная, с вычислением статистических величин на каждом шаге и квадратичным сложением их с о2. Итерационный процесс заканчивается, когда все СО становятся меньше (СО)крит.
Если к описанным выше девяти статистическим процедурам оценки расходящихся данных добавить невзвешенное среднее (11\Л/М) и среднее взвешенное (\Л/М), общее число процедур, с которыми можно сравнивать результаты наших оценок, составляет 11.
Рассмотрим теперь очень важный вычислительный "эксперимент" по тестированию всех указанных 11 процедур, выполненный в работе /39/.
Для такого тестирования с помощью компьютера были созданы 1000 наборов величин для каждого из 36 выбранных типов наборов, которые варьировались следующим образом: число величин в наборе (п) изменялось от 4 до 40; средняя погрешность величин изменялась от 0,5% до 30%; разброс погрешностей, определяемый величиной (сь-а|)/ст|, где он и сп - самая большая и самая малая погрешности, варьировался вплоть до 10. Варьировалась также однородность разброса погрешностей и предполагаемая недооценка погрешности