Аналитическая теория взаимодействия атомных систем с сильным световым полем

Содержание
Введение .............................................................. 8
Глава 1. Метод комплексных квазиэнергий и его применение к процессам ионизации и генерации гармоник..........................25
1.1. Квазиэнергетические состояния..................................25
1.2. Метод комплексных квазиэнергий................................29
1.2.1. Общее определение ККЭС.................................29
1.2.2. Нормировка волновых функций ККЭС и теорема Гельмана-Фейнмана ................................................32
1.3. Амплитуда гс-фотонной ионизации ..............................38
1.4. Амплитуда генерации гармоник..................................41
1.4.1. Дуальный дипольный момент..............................41
1.4.2. Дуальный и «классический» дипольный момент: сравнительный анализ двух подходов................................44
1.4.3. Связь амплитуды генерации гармоник с комплексной квазиэнергией ............................................... 49
1.5. Адиабатическое приближение в теории ККЭС......................53
1.6. Структура волновой функции ККЭС для короткодействующего потенциала и (г)................................................60
1.6.1. Приближение Келдыша для волновой функции ККЭС . 60
1.6.2. Теоретическая модель для численного анализа 62
1.6.3. Точные численные результаты для модели ПНР .... 64
1.6.4. Численные результаты в приближении Келдыша .... 68
1.6.5. Классическая интерпретация эффектов плато в спектре КЭС-гармоник..............................................72
1.7. Основные результаты первой главы..............................74
2
Глава 2. Метод эффективного радиуса для ККЭС ........................76
2.1. Граничные условия для ККЭС на малых расстояниях..............76
2.2. Общий вид волновой функции ККЭС и приближение Келдыша 81
2.3. Отрицательные ионы с валентным s-электроном в эллиптиче-
V.
ски поляризованном поле........................................88
2.3.1. Уравнения для 6 и f(t) .................................88
2.3.2. Комплексная квазиэнергия иона II' ......................91
2.3.3. Анализ плато в спектре коэффициентов Фурье Д ... 94
2.4. Отрицательные ионы с валентным ^-электроном: линейная поляризация F(£)......................................................98
2.4.1. Уравнения для б|т| и 98
2.4.2. Результаты для комплексной квазиэнергии б|т|.......100
2.5. ККЭС в циркулярно поляризованном поле..................104
2.5.1. Общее рассмотрение.................................104
2.5.2. Уравнения для ет и для начального р-состонния . 108
2.5.3. Зависимость ет от интенсивности и частоты..........109
2.6. Начальное ^состояние: эллиптическая поляризация F(t) .... Ill
2.6.1. Волновые функции ККЭС и уравнение для ер ..... 111
2.6.2. Зависимость ер и от эллиптичности поля F(£) ... 115
2.7. МЭР для системы с двумя (s и р) связанными состояниями . . 118
2.8. Аналитические оценки Д и f(t) в приближении перерассеяния 123
2.9. Основные результаты второй главы..............................131
Глава 3. Генерация высших гармоник....................................133
3.1. Точное выражение для амплитуды ГВГ в МЭР и приближение Келдыша............................................................133
3.2. Пороговые явления в генерации гармоник........................138
3.3. Зависимость выхода гармоник от частоты поля накачки .... 143
3
3.4. Квазиклассическое приближение для ГБ Г в МЭР: общий случай периодического поля ¥(і).......................................150
3.4.1. Амплитуда ГВГ в квазиклассическом приближении . . 151
3.4.2. Аналитическая оценка амплитуды ГВГ в туннельном пределе......................................................157
3.5. ГВГ монохроматического поля...................................166
3.5.1. Генерация гармоник слабосвязанным электроном .... 166
3.5.2. Эффекты атомной структуры в выходе гармоник в области границы плато..........................................175
3.5.3. ГВГ ионами переходных метагілов в плазме...............180
3.6. ГВГ бихроматического поля.....................................186
3.6.1. Общие соотношения .....................................186
3.6.2. Численные результаты для спектров ГВГ.................190
3.6.3. Зависимость выхода гармоник от фазы ф.................194
3.6.4. Зависимость спектра ГВГ от интенсивности второй гармоники 198
3.7. ГВГ коротких и сверхкоротких лазерных импульсов...............202
3.7.1. Общие соотношения ....................................202
3.7/2. Сравнение с результатами решения нестационарного уравнения Шредингера.............................................205
3.7.3. Формирование спектра ГВГ в поле короткого импульса. 207
3.7.4. Зависимость спектра ГВГ от фазы ф.....................211
3.7.5. Зависимость спектра ГВГ от длительности импульса . . 213
3.8. Основные результаты третьей главы ............................216
Глава 4. Надпороговая ионизация и фотоотрыв...........................219
4.1. Точные соотношения для амплитуды тг-фотонного фотоотрыва 219
4.2. Эффекты перерассеяния в многофотонном режиме..................221
4
4.3. Фоторазрушение иона Г”: сравнение с экспериментом ..........226
4.4. Пороговые явления в спектрах нелинейного фотоотрыва .... 229
4.5. Квазиклассическое приближение для НПО и НИИ.................233
4.5.1. Общий случай периодического поля ....................234
4.5.2. Монохроматическое поле...............................242
4.5.3. Короткие и сверхкороткие импульсы...................251
4.6. Основные результаты четвертой главы.........................265
Заключение..........................................................267
Приложения..........................................................271
П.1. Функции Грина электрона в электрическом поле ¥(Ь) 271
П.2. Функция Грина электрона в постоянном электрическом поле и
связанные с ней функции.....................................274
П.З. Явный вид с1(£) и с!(£) в модели ПНР........................276
Г1.4. Поведение волновой функции ККЭС в МЭР при г < «Г1 . . . 278 П.5. Вид матричных элементов в уравнениях для с...............282
11.6. Анализ зависимости фурье-коэффициентов /1±1\е+{) от эллиптичности лазерного поля..........................................285
П.7. Явный вид матричных элементов ^.............................287
П.8. Квазиклассическая оценка 1^(е) .............................289
Литература..........................................................295
5
Список сокращений и обозначений:
АП — адиабатическое приближение
ВУФ - вакуум н ы й ул ьтраф и о л ет
ГВГ - генерация высших гармоник
кэс - квазиэнергетическое состояние
ккэс квазистационарное квазиэнергетическое состояние
кг - келдышевская гармоника
МЭР - метод эффективного радиуса
НИИ (НПО) иадпороговая ионизация (надпороговый отрыв)
ПНР — потенциал нулевого радиуса
е — элементарный заряд (е > 0)
т — масса электрона
с скорость света
ав = п2 боровский радиус (а# ^ 5.29 х Ю"9 см)
Еж — V О-в атомная единица энергии (E.di « 27.21 эВ)
^at = е оЯ> атомная единица напряженности (Fat « 5.14 х 109 В/см)
До cF, атомная единица интенсивности (/at ~ 3.51 х 1016 Вт/см2)
/at = at 8-7Г
^at = Ем/Н атомная единица частоты (coat = 4.13 х 1016 с*“1)
Е0 = Я2«2
2 т энергия связанного состояния
скі - безразмерный асимптотический коэффициент
F0 = v/2m|£0|3 eh масштабная единица напряженности
А (0 = e,A{t) векторный потенциал
е - комплексный вектор поляризации ((е • е*) — 1)
F - напряженность лазерного ноля
и - частота лазерного поля
V - эллиптичность (-1 < Г) < 1)
1 — 77^
і = г - степень линейной поляризации (0 < і < 1)
1 4- ту-2 77
£ = г - степень циркулярной поляризации (-1 < £ < 1)
1 4- г)1
e2F2
ир = « - средняя энергия колебаний электрона в
4тиг
монохроматической волне
с^2
/ = —— - интенсивность лазерного излучения
8тг
Ап ~ амплитуда п-фотонной ионизации (фотоотрыва)
А(£1,е') - амплитуда генерации гармоники с частотой П
и вектором поляризации е' й(£) - дуальный дипольный момент
Фп - коэффициент Фурье дуального дипольного момента
с1(Г2) - компонента Фурье дуального дипольного момента
сі(£) - дипольный момент
СІП - коэффициент Фурье дипольного момента
Еп = Ш - энергия гармоники с частотой Г)
Хп - нелинейная восприимчивость на частоте Г2
- запаздывающая (+) и опережающая (-) функции Грина электрона в переменном электрическом поле (см. (П.б))
С?]±^(г,$;г/,$') - КЭС функция Грина электрона
в переменном электрическом поле с асимптотикой расходящихся (+) и сходящихся (—) сферических волн (см. (П. 17)) 5(М0 = - классическое действие электрона в поле Р(£)
= £сі(0, і; О, I') при г' = 0 и г = 0 (см. (П.10))
7
Введение
Исследование нелинейных эффектов во взаимодействии лазерного излучения с атомарными и молекулярными газами представляет собой одну из наиболее актуальных проблем современной атомной и лазерной физики. Неослабевающий интерес к этой области физики в течение уже нескольких десятилетий обусловлен постоянным совершенствованием источников интенсивного когерентного излучения и экспериментальных методик измерения сечений атомных фотопроцессов в сильном световом поле, что позволяет наблюдать новые явления при нелинейном взаимодействии лазерного поля с атомами и молекулами. К настоящему времени к наиболее интенсивно исследуемым атомным и молекулярным процессам в сильном световом поле можно отнести надпороговую ионизацию (НПИ), генерацию высших гармоник (ГВГ) лазерного излучения и многоэлектронную ионизацию. Характерная особенность этих процессов состоит в существенно нелинейной зависимости вероятности процесса от интенсивности сильного светового поля, описание которой принципиально невозможно традиционными методами нелинейной оптики, основанными на разложении отклика квантовой системы на внешнее поле в ряд по степеням напряженности (или интенсивности) поля [1|. Непертурбативное взаимодействие светового поля с атомными и молекулярными системами приводит к целому ряду необычных нелинейных явлений, противоречащих устоявшимся представлениям «долазерной» физики. К таким явлениям относятся, например, стабилизация распада атомной системы с ростом интенсивности ноля [2-5]; эффекты «плато» в спектрах ГВГ [6-9] и НПИ [8--10], состоящие в слабой зависимости выхода высокоэнергетических фотонов (при ГВГ) и электронов (при НПИ) от числа п поглощаемых атомом лазерных фотонов в широком (до нескольких сот и более!) интервале значений п\ известное «колено» в зависимости вероятности двухэлектронной иони-
I/
8
зации атомов от интенсивности лазерного поля [11]. Очевидно, исследование этих явлений представляет, в первую очередь, несомненный общефизический интерес для понимания физики взаимодействия сильного электромагнитного поля с веществом.
Наряду с интересом к нелинейным явлениям в световом поле как к одной из фундаментальных проблем взаимодействия сверхсильныых полей с веществом, эти явления уже находят важные практические приложения в различных областях физики, а также в лазерной химии, биологии и медицине. В частности, наличие указанного выше плато в спектрах ГВГ позволяет с достаточно высокой эффективностью преобразовывать значительную часть энергии оптического или инфракрасного лазерного излучения, распространяющегося в газовой среде, в излучение в ультрафиолетовой и рентгеновской области спектра [12] (к настоящему времени получено излучение с энергией фотонов ~ 1.5 КэВ). Это делает процесс генерации гармоник лазерного излучения в газовых средах весьма перспективным для создания компактных источников интенсивного когерентного излучения ультрафиолетового и мягкого рентгеновского диапазона, имеющих принципиальное значение в биологии и медицине, в частности, для изучения внутренней структуры биологических объектов с высокой разрешающей способностью [13, 14], для генерации последовательности сверхкоротких импульсов аттосекудной (1 ас = 10“18 с) длительности («attosecond pulse trains») [15-17], а также для целого ряда' технологических приложений, например, в рентгеновской литографии [18]. Исследования последних лет показали, что процессы ГВГ и НПИ могут быть также использованы для получения информации о структуре атомов и молекул посредством извлечения из спектров ГВГ и НПИ информации о сечениях фоторекомбинации и упругого рассеяния электрона [19-21].
Кроме эффектов плато, которые наблюдаются в процессах взаимодействия атомной системы с относительно длинным (квази-монохроматическим)
лазерным импульсом, принципиально новые эффекты возникают в поле интенсивных коротких лазерных импульсов, содержащих всего несколько колебаний на несущей частоте импульса. Эти эффекты зависят как от длительности импульса, так и от временной эволюции электрического поля в импульсе.
В частности, структура высокоэнергетической части спектра генерируемого излучения или фотоэлектронов существенно зависит от относительной фазы (carrier-envelope phase - СЕР), определяющей расстройку в положениях максимума огибающей импульса и максимума периодического ноля на несущей частоте импульса. В случае ГВГ эта зависимость позволяет изменять спектральный состав генерируемого излучения путем изменения относительной фазы и тем самым влиять на характеристики генерируемого изолированного аттосекундного импульса [22-24]. Уникальная длительность таких импульсов (к настоящему времени получены аттоимпульсы с длительностью ~ 80ас [25]), сравнимая с кеплеровскими периодами движения электронов в атомах, открывает возможности непосредственного воздействия на динамику связанных электронов в режиме реального времени и многообещающие перспективы использования аттосекундного излучения не только в физике, но и в химии, биологии и других областях [ 18, 23, 25-27]. В случае НИИ зависимость от относительной фазы приводит к необычной асимметрии в вылете фотоэлектронов вдоль и против направления вектора поляризации линейно поляризованного поля [28, 29], которая отсутствует в случае длинного квази-монохроматического импульса.
Переходя к краткому описанию методов теоретического анализа процессов НГ1И и ГВГ в сильном световом поле, укажем, что наиболее популярным является так называемый 5-матричный формализм (см., например, обзор |9]), основанный на использовании стандартной теории 5-матрицы для описания столкновительных процессов. Для НПИ соответствующий элемент 5-матрицы вычисляется между невозмущенным начальным состоянием ^о(г> 0
электрона в атоме и решением уравнения Шредингера в сильном поле (11, 30):
оо
5/, = 4 | <*р(г,0|У(г,0№>(г,*)}. (1)
-оо
где К (г, Ь) - оператор взаимодействия электрона со световым полем1 , а Фр(г, I) - точное состояние рассеяния в лазерном поле. Поскольку точный расчет матричного элемента 5/г невозможен, дальнейшее использование 5-матричного подхода состоит в разложении решения Фр(г, Ь) в борцовский ряд по атомному потенциалу (/(г) [31]:
5/, = 6$ + 4? + • • • > (2)
где {г = 1,2, • ■ •) соответствует г-му порядку по /У. Первый член разложения (2) соответствует хорошо известному приближению Келдыша в теории нелинейной ионизации [32, 33], которое состоит в пренебрежении эффектами атомного потенциала в конечном состоянии (в состоянии непрерывного спектра). В этом приближении матричный элемент 5/г может быть записан в двух эквивалентных формах [10]:
оо оо
о») _ *
- н
<^р(г,г)|к(г,г)№о(г,0> = ~ | (^р(г,<)|У(г)№о(М)>> (з)
-оо -оо
где ^р(г, £) - волновая функция свободного электрона в световом поле. Однако приближение Келдыша не позволяет описать эффекты плато в высокоэнергетической части спектра НПИ, для учета которых необходимо рассмотрение членов разложения (2) более высокого порядка по С/. В следующем порядке по и матричный элемент 5/г может быть записан в виде [10]:
ос оо
4? = 4 I | <)|£/(г)с(+,(г> г'> і')и(г')\ф0(г\ і'))сНМ', (4)
-со —со
1 Предполагается, что взаимодействие Г'(гД) адиабатически медленно выключается при I —» ±оо
где С^+)(г,$;г/,0 - запаздывающая функция Грина электрона в электрическом поле (см. приложение П.1).
Аналогичный подход был развит и для описания генерации гармоник |9]. В этом случае исходное выражение для амплитуды генерации гармоник записывается через функции Ф^, определяемые запаздывающей и опережающей функциями Грина электрона в лазерном поле и атомном потенциале:
ьы
оо
=4
-оо
где е! - вектор поляризации фотона гармоники с частотой П, а
ф(±)(г, I) = ф0(г, г) + | (^(г, Ь г', (г', О^о(г'> ?)(1г'(И’. (6)
Далее для строится формальный борцовский ряд по атомному потенциалу и, хотя в практических расчетах используется лишь результат в низшем порядке по 1/, в котором функции заменяются на функции Грина С(±4г^;г',^) свободного электрона в световом поле. Однако даже в этом случае выражение для с!/,- остается достаточно громоздким для анализа и приходится делать дополнительные приближения, в частности, пренебрегать вкладом слагаемых, содержащих произведение двух функций Грина и описывающих так называемые непрерывно-непрерывные переходы в процессе Г’ВГ [34, 35]. Наиболее простой вид с1/, принимает в так называемой «модели Левенштейна» |34], которая наиболее часто используется при анализе спектров ГВГ:
оо
с1/,(<) « | (Фо(г, 1)\егСу\т, 4; г', Ь')У(г', *')|Фо(Г, 4')><Й'. (7)
—ОО
В пределе низких частот (Нш «С |£7о|, 7 —> 0, где 7 - параметр Келдыша) оценка интегралов в 5^ и с!/.Д<) возможна методом перевала [36]. При этом
уравнения на перевальные точки определяют времена ионизации и рекомбинации (или перерассеяния), соответствующие широко известной качественной трех-ступенчатой модели ГВГ и НПИ (34, 37, 38)2. Эта модель состоит в условном разделении процессов ГВГ и ІІПИ на три этапа [39-41]: на первом этапе электрон туннелирует через барьер, образованный электрическим полем и атомным потенциалом; на втором - движется в электрическом иоле но замкнутой классической траектории, а на заключительном, третьем этапе электрон излучает набранную в поле энергию в виде спонтанного рекомбинационного фотона, формируя пик в спектре ГВГ, или упруго рассеивается на атомном остове, формируя пик в спектре НПИ.
Несмотря на популярность б1-матричного формализма, он не может рассматриваться в качестве последовательного теоретического подхода для анализа явлений в сильном лазерном поле, поскольку даже учет членов высших порядков в борновских разложениях типа (2) не позволяет корректно учесть эффекты атомного потенциала, играющие определяющую роль в целом ряде задач. Во-первых, хорошо известно, что квазиклассическая оценка матричного элемента не дает правильного значения предэкспоненциаль-ного фактора в вероятности туннельной ионизации для случая потенциала с кулоновской асимптотикой (32], который, тем не менее, получается с использованием квазиклассической теории возмущений по кулоновскому потенциалу [42, 43) (см. также недавние работы (44, 45]). Далее, недавние эксперименты (46] и теоретические расчеты [47] показывают, что угловые распределения иизкоэиергетических фотоэлектронов тоже не описываются в 5-матричном формализме. Наиболее ярко непертурбативные эффекты кулоновского взаи-
2 Огмегим также, что указанная техника оценки интегралов позволяет ввести понятие «квантовых орбит* (классические 'траектории электрона в переменном поле, удовлетворяющие уравнению Ньютона с комплексными начальными условиями), удобных для интерпретации эффектов плато в спектрах НПИ и ГВГ.
13
модействия проявляются при анализе угловых распределений фотоэлектронов в эллиптически поляризованном поле. В соответствии с определением (3), амплитуда п-фотонной ионизации в приближении Келдыша эрмитова, а угловое распределение симметрично относительно главных осей эллипса поляризации. Однако эксперименты по надиороговой ионизации атомов эллиптически поляризованным полем показывают значительную асимметрию этого распределения [48. 49). Для описания указанной асимметрии в угловом распределении низкоэнергетических электронов в работах [50, 51] был предложен оригинальный подход, основанный на модифицированной теории Келдыша с учетом кулоновских эффектов в конечном состоянии и формализме квантовых орбит.
К настоящему времени проявление эффектов атомной структуры, учет которых невозможен в рамках ^-матричного формализма, надежно установлено также и в спектрах генерации гармоник в области высокоэнергетического плато. Хотя на возможную связь провалов в спектрах ГВГ в области плато в инертных газах с особенностями сечений фоторекомбинации конкретных атомов было указано уже в ранних экспериментах по генерации гармоник [52], систематическое исследование этого вопроса началось относительно недавно [21, 53-62]. В частности, в эксперименте [56| наличие провала в спектре ГВГ атомами аргона было впервые отождествлено с известным куперовским минимумом в сечении фотоионизации из внешней Зр-оболочки аргона [63, 64], которое связано с сечением фоторекомбииации принципом детального равновесия [65]. Более детальный эксперимент по наблюдению куперовского минимума в спектре ГВГ в Аг выполнен в работах (57, 62], в которых показано, что его положение в спектре ГВГ зависит только от частоты генерируемого излучения и не зависит от параметров лазерного поля (см. также обсуждение этого вопроса в [21, 55)). Отметим, что куперовский минимум имеет одноэлектронную природу, так что его проявление в спектрах
14
Г13Г может быть предсказано и путем численного анализа нестационарного уравнения Шредингера в одноэлектронном приближении с соответствующим образом подобранным одноэлектронным потенциалом [56, 57, 62]. Более принципиальным является вопрос о возможности проявления в спектрах ГВГ и НПИ многоэлёктронной атомной динамики, которую в принципе нельзя описать в рамках обычно используемого для количественных расчетов сечений нелинейных фотопроцессов в реальных атомах нестационарного уравнения Шредингера в одноэлектронном приближении. Для процесса генерации гармоник возможность проявления многоэлектронных эффектов в высокоэнергетической части спектров ГВГ была показана теоретически в работах [59-61); в частности, в [60) наблюдавшиеся экспериментально (см. обзоры [53, 58)) усиление и подавление отдельных гармоник при ГВГ в лазерной плазме переходных металлов объясняются наличием резонанса на автоионизационных состояниях в сечении фоторекомбинации, а предсказанное в [59) усиление выхода гармоник в области частот, соответствующих гигантскому диполыюму резонансу в сечении фотоионизации ксенона, было подтверждено экспериментально в работе [66).
Существенный прогресс в понимании эффектов атомной структуры в нелинейных фотопроцессах был достигнут в результате специальной параметризации (см., например, обзор (21)) вероятностей основных процессов в сильном световом поле (НПИ, ГВГ, двухэлектронная ионизация), основанной на обсуждавшейся выше качественной трех-ступенчатой модели. Эта феноменологическая параметризация состоит в записи вероятности нелинейного процесса в виде произведения двух сомножителей - так называемого электронного волнового пакета, слабо зависящего от свойств атома или молекулы и описывающего процесс ионизации и движение свободного электрона в сильном лазерном поле, и параметра, зависящего только от электронной структуры конкретного атома или молекулы (например, сечение фотореком-
15
бинации в случае ГВГ или сечение упругого рассеяния электрона на атомном или молекулярном остове в случае НИИ). Несмотря на отсутствие должного теоретического обоснования возможности разделения вероятности нелинейного фотопроцесса на произведение «лазерных» и «атомных» параметров и неясную область применимости такой параметризации, ввиду ее простоты и удобства для обработки экспериментальных данных она широко используется для извлечения информации об атомных и молекулярных параметрах из экспериментов но ГВГ и НИИ в сильном световом поле [21]. Для случая монохроматического лазерного поля теоретическое обоснование указанной выше параметризации и области ее применимости дано в работах [59, 67, 68] на основе точно решаемой квантовой модели для описания взаимодействия связанного электрона с сильным световым полем [69, ТО]3 (см. детальное описание этой модели во второй главе настоящей диссертации). Существенной особенностью результатов, полученных в [59, 67, 68], является их простой аналитический вид, позволяющий не только достаточно легко получить количественную оценку вероятностей нелинейных процессов, но и предсказать ряд новых особенностей во взаимодействии сильного лазерною поля с атомными системами; в частности, это обсуждавшееся выше проявление многоэлектронных корреляционных эффектов (гигантского дипольного резонанса или резонансов на автоионизационных состояниях в сечениях фотоионизации), приводящее к существенному возрастанию выхода гармоник.
Особый интерес с точки зрения практических приложений представляет вопрос о возможности контроля (в частности, усиления) выхода высокоэнергетических электронов и фотонов в области плато для НПИ и ГВГ путем изменения параметров лазерного излучения. Для относительно длинных (десятки фемтосекунд) лазерных импульсов такими параметрами являются
3 Обобщение этой .модели на стол к нови тел ьные задами в присутствии сильного светового поли см. в работе |71|.
интенсивность или частота. В целом ряде экспериментов [72-75] была обнаружена существенная модификация структуры плато (в частности, резонансно-подобное усиление группы пиков в спектрах НПИ и ГВГ) при незначительном изменении интенсивности поля. Однако, к настоящему времени нет од: нозначной теоретической интерпретации этих результатов, поскольку последовательный квантовый анализ эффектов плато весьма затруднителен ввиду необходимости точного (непертурбативиого) учёта взаимодействия активного электрона как с потенциалом U{г), так и со световым полем. Такой анализ возможен лишь путём прямого численного решения нестационарного уравнения Шредингера (см., например, [76, 77]) и не может быть выполнен до конца аналитически даже для точно решаемых квантовых моделей, предполагающих короткодействующий характер потенциала U(г) [69, 70, 78. 79). Усиление электронных пиков в спектре НПИ при определённых интенсивностях, установленное в [76] на основе прямых численных расчётов, интерпретируется авторами как результат зависящей от интенсивности конструктивной интерференции перерассеянных электронных волновых пакетов, образующихся в различные моменты времени действия лазерного импульса. Напротив, в работе [77] также на основе прямого численного анализа делается вывод, что усиления имеют чисто резонансную природу и связаны с многофотонными резонансами на лазерно-индуцированных квазисвязанных состояниях (ЛИКС), отсутствующих в спектре потенциала (/(г). Однако, в [77] численно интегрировалось лишь одномерное нестационарное уравнение Шредингера, а в трехмерных задачах существование ЛИКС не является доказанным (во всяком случае, они отсутствуют для потенциалов U(г) с конечным радиусом действия [80]). В [81--83] предлагается квазиклассическая интерпретация усилений в спектрах НПИ как результата интерференции большого числа классических траекторий электрона в лазерном поле, которая оказывается наиболее эффективной при интенсивностях, соответствующих закрытию од-
17
ного из каналов многофотонной ионизации. В работах [78, 84] наличие усилений в спектрах НПО и ГВГ при закрытии канала п-фотонной ионизации было установлено на основе точно решаемой задачи о квазистационарном квазиэнергетическом состоянии (ККЭС) слабосвязанного электрона в поле сильной световой волны (69, 70]. Анализ в [78, 84] показывает, что эффекты усиления имеют чисто квантовую природу и обусловлены известными пороговыми явлениями в сечениях многоканальных реакций для случая короткодействующих потенциалов [43, 85]. К таким же результатам пришли авторы работы [86], основываясь на численном интегрировании уравнения Шредин-гера для короткодействующего потенциала.
Значительное увеличение выхода гармоник в области плато по сравнению со случаем монохроматического поля достигается при использовании двухчастотного поля лазерной накачки с соизмеримыми или несоизмеримыми частотами [87-93]. Особенно эффективным является использование излучения основной частоты и ее второй гармоники с контролируемой относительной фазой двух компонент, варьирование которой приводит к существенной модификации структуры плато в спектре генерируемого излучения. Первый теоретический анализ ГВГ в двухчастотном поле был выполнен в рамках модели потенциала нулевого радиуса (ПНР) [94] в работе [95], в которой рассмотрен общий случай соизмеримых и несоизмеримых частот. Обобщение модели Левенштейна на случай двух частотного поля сделано в работах [96, 97]. Детальный анализ ГВГ' в двухчастотном поле на основе ква-зиклассического подхода выполнен в серии работ [98-100], в которых установлена общая структура высокоэнергетического плато и ее зависимость от относительной фазы двухчастотиого поля. Укажем, что подавляющая часть теоретических результатов была получена путем численного интегрирования одномерного [98, 100-103] и трехмерного 1104-106] уравнения Шредингера с последующей интерпретацией численных результатов на основе квазикласси-
чсского анализа [98-100). На основе точно решаемой модели эффективного радиуса [09, 70) в работе [61] получено аналитическое выражение для выхода гармоник в двухчастотном поле с частотами и и в туннельном пределе и дано обобщение полученных результатов на случай нейтральных атомов. Аналитический анализ [61) позволил установить ряд общих зависимостей пла-тообразных структур в спектре ГВГ от параметров двухчастотного поля и получить аналитическую параметризацию для выхода гармоник в высоко-энергетической части спектра ГВГ через сечение фоторекомбинации.
Актуальность диссертационной работы:
Физика взаимодействия сильных лазерных полей с газовыми средами определяется в первую очередь элементарными процессами, происходящими на микроскопическом (атомном или молекулярном) уровне. Даже на этом уровне процессы нелинейной ионизации атома и слияния нескольких лазерных фотонов в фотон гармоники при взаимодействии изолированного атома с сильным световым полем зависят от многих параметров задачи. Поэтому актуальным является развитие простых, по возможности аналитических, методов анализа взаимодействия сильного светового поля с атомами и молекулами, позволяющих установить основные качественные закономерности нелинейных фотопроцессов в широком интервале параметров задачи. При этом особу 10 актуальность представляет построение таких аналитических моделей для описания связанного электрона в световом поле, в рамках которых возможен непертурбативный учет взаимодействии электрона как с атомным потенциалом, так и с сильным световым полем. В диссертации в качестве основной аналитической модели используется обобщение известного приближения эффективного радиуса в теории столкновений для описания взаимодействия слабосвязанного электрона с сильным световым полем.
Для периодического во времени светового поля теория взаимодействия квантовой системы с полем существенно упрощается в формализме квази-
энергетических состояний (КЭС) 1107-109] или квазистационарных квази-энсргегических состояний (ККЭС) [110-115). Формализм ККЭС (или метод комплексных квазиэнергий) используется в качестве основного теоретического подхода и в настоящей диссертации. Несмотря на то, что этот подход достаточно широко используется при расчете атомного отклика на внешнее периодическое возмущение, ряд вопросов теории ККЭС остается неисследованным или исследован недостаточно полно и требует дополнительного анализа. В частности, это вопросы о связи амплитуд фотопроцессов (например, амплитуды генерации гармоник) с комплексной квазиэнергией; структуре волновой функции ККЭС в сильном лазерном поле; процедуре аналитического продолжения и регуляризации матричных элементов в теории ККЭС, а также возможность распространения формализма ККЭС для анализа атомных процессов в поле короткого лазерного импульса. Анализ этих вопросов в диссертации дополняет теорию ККЭС и представляется актуальным в части развития общих теоретических методов рассмотрения взаимодействия связанного электрона с сильным световым полем.
Основное внимание в диссертации уделяется анализу НПИ и ГВГ атомными системами, поскольку генерация гармоник является наиболее важным нелинейным фотопроцессом сточки зрения практических приложений, а ионизация сопутствует всякому процессу взаимодействия атома с сильным полем и в значительной степени определяет характер протекания всех нелинейных фотопроцессов. Поскольку, как отмечалось выше, важным экспериментальным достижением последних лет является возможность использования в экспериментах коротких лазерных импульсов со стабилизированной фаюй, наряду с описанием процессов ГВГ и НПИ в монохроматическом поле существенное внимание в диссертации уделяется анализу этих процессов в поле короткого и сверхкороткого лазерного импульса.
20
Цели диссертационной работы:
1. Дальнейшее развитие теории ККЭС квантовой системы в сильном световом поле и получение самосогласованных выражений для вероятностей ионизации и генерации гармоник в формализме комплексных квазиэнергий.
2. Построение аналитической модели для описания взаимодействия связанного электрона с сильным световым полем на основе формализма ККЭС и теории эффективного радиуса. Анализ зависимости динамического эффекта Штарка и вероятности распада отрицательных ионов водорода, щелочных металлов и галогенов от параметров лазерного ноля в методе эффективного радиуса (МЭР).
3. Развитие точной и квазиклассической теории генерации гармоник в МЭР. Исследование проявления пороговых явлений в процессе ГВГ. Аналитическая параметризация вероятности ГВГ периодического ноля в туннельном режиме. Исследование эффектов атомной структуры при генерации гармоник монохроматического и двухчастотного поля атомами и ионами в области высокоэнергетического плато.
4. Анализ спектров п-фотонного поглощения в МЭР и пороговых явлений в процессе НПО. Развитие квазиклассического приближения для описания высокоэнергетической части спектра НПО и НПИ в монохроматическом поле.
5. Обобщение формализма ККЭС для описания процессов ГВГ и НПИ на случай короткого лазерного импульса. Аналитическая параметризация вероятностей ГВГ и НПИ в поле коротких и сверхкоротких импульсов. Анализ зависимости выхода высокоэнергетических фотонов и электронов от относительной фазы и длительности импульса.
21
Научная новизна и значимость работы:
Впервые установлена связь между амплитудой генерации гармоник и комплексной квазиэнергией квантовой системы в двухчастотном лазерном поле - сильном поле накачки и пробном поле на частоте гармоники. Полученное выражение для амплитуды эквивалентно ее записи через дуальный дипольный момент, но не требует знания волновой функции ККЭС при расчетах вероятности генерации гармоник. Впервые установлено наличие платообразных структур в спектре коэффициентов Фурье ФГА(г) волновой функции ККЭС Ф€(г,$) в широком интервале значений г.
На основе теории эффективного радиуса в формализме ККЭС построена аналитическая модель (МЭР) для описания нелинейных фотопроцессов с точным учетом взаимодействия связанного электрона с короткодействующим потенциалом и сильным световым полем. Впервые выполнен детальный анализ зависимости динамического эффекта Шгарка и вероятности распада слабосвязанных состояний отрицательных ионов с орбитальным моментом / = 0 и 1 от интенсивности, частоты и поляризации лазерного поля. На основе точных аналитических выражений для амплитуд ГВГ и НПО в МЭР исследованы пороговые явления в процессах ГВГ и НПО и показано, что они приводят к аномальному увеличению выхода высших гармоник и высокоэнергетических фотоэлектронов.
В рамках МЭР развито квазиклассическое приближение для описания высокоэнергетического плато в спектрах ГВГ и НПО. В туннельном пределе для вероятностей ГВГ и НПО/НПИ в высокоэнергетической части спектра получены простые аналитические соотношения в виде произведения «лазерных» и «атомных» параметров. Высокая точность этих результатов позволяет использовать их для интерпретации экспериментов и анализа эффектов атомной структуры в атомных процессах сильном световом поле. В частности, эти результаты позволили объяснить аномальное усиление и подавление
22
отдельных гармоник в спектрах ГВГ в лазерной плазме переходных металлов (53, 58], а также предсказать проявление гигантского дипольного резонанса в спектре ГВГ атомами ксенона, которое недавно было подтверждено экспериментально [66].
. Впервые выполнен последовательный теоретический анализ высокоэнергетической части спектров ГВГ и НПИ в коротком (длительностью несколько оптических периодов) лазерном импульсе и получены аналитические выражения для вероятностей выхода высокоэнергетических фотонов и электронов. Эти результаты дают теоретическое обоснование факторизации вероятности фотопроцессов в поле короткого импульса в виде произведения электронного волнового пакета и атомного параметра (сечения фоторекомбинации в случае ГВГ или сечения упругого рассеяния электрона в случае НПИ), а также позволяют исследовать динамику формирования высокоэнергетического плато и эффекты квантовой интерференции в спектрах ГВГ и НПИ в зависимости от относительной фазы и длительности импульса.
Результаты и положения, выносимые на защиту:
1. Получены выражения для амплитуд ГВГ и НПИ через комплексную квазиэнергию и асимптотику волновой функции ККЭС, самосогласованным образом учитывающие сдвиг и уширение исходного связанного состояния в сильном световом поле. Представлено теоретическое обоснование необходимости использования дуального дипольного момента для расчета амплитуды ГВГ в формализме ККЭС.
2. На основе формализма ККЭС и теории эффективного радиуса разработана аналитическая модель для анализа взаимодействия слабосвязанного электрона в состоянии с орбитальным моментом I с сильным периодическим световым полем, в рамках которой получены явные выражения для амплитуд ГВГ и НПО.
23
3. Предложена процедура аналитического продолжения для регуляризации расходящихся интегралов в теории эффективного радиуса для ККЭС, с использованием которой выполнен точный численный анализ волновой функции ККЭС в короткодействующем потенциале, комплексной квазиэнергии, а также спектров ГВГ и НПО в широком интервале параметров лазерного поля.
4. Исследованы аналитические свойства амплитуд ГВГ и НПО и показано, что пороговые явления приводят к аномальному возрастанию вероятностей ГВГ и НПО вблизи порогов многофотонного поглощения.
5. В туннельном (квазиклассическом) пределе получены аналитические выражения для выхода фотонов и фотоэлектронов в высокоэнергетической части спектров ГВГ и НПО/НПИ. Эти результаты дают теоретическое обоснование феноменологической параметризации вероятностей НПО и ГВГ в виде произведения «лазерных» и «атомных» параметров.
6. Исследовано проявление эффектов атомной структуры в спектрах ГВГ. Дано теоретическое объяснение экспериментально наблюдаемому усилению и подавлению отдельных гармоник в спектрах ГВГ положительными ионами переходных металлов. Предсказано проявление гигантского дипольного резонанса в спектрах ГВГ для атома ксенона.
7. Развит метод расчета высокоэнергетической части спектров ГВГ и НПИ в коротком лазерном импульсе. Получены параметризация и явный вид вероятностей ГВГ и НПО/НПИ в коротком импульсе в туннельном пределе. Исследована динамика формирования высокоэнергетической части спектра ГВГ и НПО/НПИ в зависимости от длительности и относительной фазы импульса.
24
Глава 1
Метод комплексных квазиэнергий и его применение к процессам ионизации и генерации гармоник
1.1. Квазиэнергетические состояния
Как отмечалось во Введении, даже в одноэлектронном приближении анализ нелинейных атомных фотопроцессов в сильном лазерном поле представляет сложную задачу, поскольку основывается на решении нестационарного уравнении Шредингера для оптически-активного атомного электрона
т^Щт,1) = Н(т,ф(г,г), Н(г,1) = ~А + и(т) + У(т,1), (1.1)
в котором операторы взаимодействия электрона с атомным потенциалом (Ц(г)) и лазерным полем (У(г, £)) должны учитываться вне рамок теории возмуще-
л
ний. Для оператора У(г.£) мы будем использовать длинноволновое приближение, которое хорошо применимо в области оптических и инфракрасных
л
частот лазерного излучения. В этом случае оператор У(тЛ) может быть записан либо в калибровке «длины»
У(г,0 = ег.Р(0, (1.2)
либо в калибровке «скорости»:
У(г,«) = 5р.А(*) + 2^А(г)2, (1.3)
где вектор напряженности электрического поля Е(£) связан с векторным по-
тенциалом А(£) соотношением:
т—Цт-
25
Переход от калибровки «длины» к калибровке «скорости» дается известным унитарным преобразованием1:
иь->у = ехр
.еА(г) • г -г
(1.4)
сТг
К настоящему времени известно лишь несколько примеров, допускающих точное аналитическое решение уравнения (1.1), в частности, это задача о гармоническом осцилляторе (см., например, [43], глава VI), а также ряд нестационарных задач для потенциала нулевого радиуса (см. [94], глава XX). Поэтому в большинстве задач о взаимодействии сильного лазерного излучения с атомами и молекулами волновая функция Ф(г,£) находился путем прямого численного решения соответствующей задачи Коши для уравнения (1.1) или аналогичного уравнения для простейших многоэлектронных систем, в основном, атома гелия и молекулярного иона Щ. Однако, несмотря на наличие ряда алгоритмов численного решения нестационарного уравнения Ш редин ге-ра (см., например [116]). реализация этих алгоритмов даже на современных компьютерах требует значительных затрат времени, так что численные результаты могут быть получены только для ограниченной области параметров лазерного излучения (таких, как интенсивность, частота, поляризация и длительность лазерного импульса). (К настоящему времени большинство результатов получено лишь для случая коротких и сверхкоротких линейно поляризованных импульсов). Более того, зачастую результаты прямых численных расчётов не дают возможности в полной мере понять физические механизмы атомных фотопроцессов в сильном поле и. соответственно, не обладают предсказательной силой ввиду отсутствия их адекватной физической интерпретации, хотя и представляют несомненный интерес в качестве реперных результатов для проверки точносги приближенных (в том числе, анали-
1 Возможна также запись 1/(г,4) и калибровке «ускорении» (см., например, |2, 65|) которая не используется в диссертации.
26
тических) методов.
Построение аналитической теории взаимодействия атомной системы с сильным лазерным полем существенно упрощается, когда оператор V{r>t) периодически зависит от времени (с периодом Т) и, соответственно,
H(r9t) = H(r,t + T). (1.5)
Укажем, что кроме монохроматического светового поля F(t) = F cosiot или суперпозиции излучения фундаментальной частоты и и его высших гармоник, к рассматриваемому классу операторов У (г, /) относится и важный случай периодической последовательности («train») коротких световых импульсов с длительностью г < Т и произвольной формой огибающей. Используя соотношение симметрии (1.5) и общие теоретико-групповые соображения, в работах [107—109| (см. также главу VI, §6 в книге (43]) показано, что для указанного класса задач нестационарное уравнение Шр.едингера (1.1) имеет особый класс решений 4/e(r. t) с сохраняющейся величиной (интегралом движения) е, названной Зельдовичем [108] и Ритусом [109] «квазиэнергией». Эта величина аналогична энергии в случае стационарного гамильтониана, а решение задачи Коши для уравнения (1.1) может быть разложено по базису ФДг, £) с постоянными коэффициентами, зависящими от начального условия Ф(г,t = to). Спектр квазиэнергий определяется из задачи на собственные значения в расширенном гильбертовом пространстве Ял © Т (где Т - пространство периодических функций) для периодической во времени функции КЭС Фе(г, t):
7i(r,*)<I>t(r,t) = еФе(г,*), (1.6)
где
Г\
Ч(тЛ) = Н{т. t) - ih Как следует из (1.1) и (1.6), связь между Фе(г, t) и Ф<(г,£) дается соотноше-
27
ниєм
Фе(М) = е-^Ч(г,0> (1.7)
которое фактически является следствием теоремы Флокс [117].
Дальнейшее развитие метода КЭС было даио в работах [118] и [119]. В работе [118] проанализированы основные свойства КЭС и аргументировано, что метод КЭС является наиболее простым и естественным способом описания процессов в сильном лазерном поле, а в [119] показано, что действия с периодическими функциями КЭС в пространстве Я3 ©Т аналогичны действиям с волновыми функциями стационарных состояний в пространстве Я3. В работе [119] также было выполнено обобщение основных теорем для стационарных состояний на случай КЭС (теорема Гельмана-Фейнмана, теорема вириала, вариационный принцип) и развита формальная теория возмущений на базисе КЭС в пространстве #з © Т. Некоторые общие свойства КЭС дискретного спектра при варьировании напряженности и частоты лазерного поля обсуждались в [120, 121], в частности, «зонная структура» спектра квазиэнергий, теорема Вигнера-Неймана, «средняя» энергия системы в КЭС и её связь с квазиэнергией, а также спонтанное излучение системы в КЭС.
Аналитическое решение уравнения (1.6) для КЭС известно лишь для ограниченного круга задач: линейный гармонический осциллятор в поле монохроматической волны (43); осциллятор с периодически меняющейся частотой [43, 122]; двухмерный [121, 123] и трехмерный ротатор [120] в поле монохроматической волны. Взаимодействие сильного лазерного поля с атомной системой приводит к её распаду (ионизации), поэтому в этом случае, строго говоря, спектр квазиэнергий системы становится непрерывным (аналогично строгой постановке задачи о спектре атома в постоянном электрическом ноле). а волновые функции КЭС образуют полный набор волновых функций континуума, нормированных в любой момент времени на£-функцию [43, 108,
28
118]:
Ф*'(г> О* = <Не - «')• (1-8)
Эти функции удобны для исследования модификации сечений столкновитель-ных процессов в поле сильной лазерной волны. Так, используя метод КЭС и модель трехмерного ПНР в работе [124] получено точное решение задачи о потенциальном рассеянии электрона в присутствии монохроматического светового поля с циркулярной поляризацией. В работе [125] получено решение аналогичной задачи для линейно поляризованного поля, а в работе [126] рассмотрен общий случай эллиптической поляризации и показано, что эффекты плато в спектрах электрон-атомного рассеяния, установленные ранее для случая линейной поляризации [125], имеют место даже в случае циркулярной поляризации излучения. Метод КЭС для исследования рассеяния электрона на сепарабельном потенциале в присутствии сильного лазерного поля использован в работах [127, 128].
1.2. Метод комплексных квазиэнергий
1.2.1. Общее определение ККЭС
Для описания атомных фотопроцессов, в которых начальное и/или конечное состояние атомной системы являются связанными (например, генерация высших гармоник лазерного излучения) использование набора КЭС с непрерывным спектром вещественных квазиэнергий является неэффективным, поскольку эти процессы происходят на фоне открытого канала многофотонной ионизации атома. Поэтому для анализа нелинейных явлений, сопровождающихся распадом атомной системы, в середине 70-х годов был предложен метод, основанный на формализме КЭС и концепции квазистационарных состояний для стационарного гамильтониана - метод квазистационарных ква-
29
зиэнергетических состояний (ККЭС) (129—131). Метод ККЭС и история его развития достаточно полно изложены в ряде обзорных публикаций [110-115], поэтому остановимся лишь на основных моментах этого метода.
Будем полагать, что периодическое возмущение V(г, Ь) не является слиш-■ ком сильным и приводит к медленному (по времени) распаду связанного состояния атомной системы с энергией связи |£0|, характеризуемому скоростью распада Г. В данном случае термин «медленный» означает, что время распада Г"1 существенно больше характерного атомного времени, т.е. [£о|Г_] » К Как было показано в [132, 133], при выполнении этого условия связанное состояние атома с энергией Ео под действием возмущения У(г,£) переходит в долгоживущее ККЭС, распад которого, как и в случае стационарного гамильтониана, происходит по экспоненциальному закону. Как и в случае КЭС, задача па ККЭС сводится к задаче на собственные значения (1.6), однако на периодическую функцию Фе(г,Ь) накладываются комплексные граничные условия («условия излучения») при г -> ос. В частности, в случае монохроматического поля ¥(Ь) с частотой сд и напряженностью Р зависимость ККЭС ФДг,*) от г определяется коэффициентами Фурье (КЭС-гармониками) Ф5(г):
в открытых каналах ионизации (Ке(тг/кс + € — ир) > 0, где п - число поглощенных фотонов, ир = с2Р2(4то;2)_1) определяется суперпозицией расходящихся сферических волн, а в закрытых (Ке(пНы 4-б - ир) < 0) - суперпозицией экспоненциально затухающих сферических волн2 (альтернативное (1.10)
(1.9)
а асимптотика Фе(г, £) при г -> ос,
егРпг/П ^2
(1.10)
«
выражение для асимптотики ККЭС см. ниже в (1.29)). Отметим, что для дальнодействующего атомного потенциала V(г) с кулоновской асимптотикой
ных граничных условий (1.10) решения уравнения (1.6) для ККЭС существуют при комплексных значениях квазиэнергии е = Кее - гЬГ/2, а волновые функции ККЭС не являются квадратично-интегрируемыми в пространстве Яз 0 Т и выпадают из полной системы собственных функций оператора Н. Действительно, как следует из граничного условия (1.10), в открытых каналах ионизации квадрат модуля Фе(г, £) на больших расстояниях определяется суперпозицией слагаемых типа:
Поэтому, даже в пренебрежении мнимой частью б (которая приводит к экспоненциальному росту выражения (1.11) с ростом г), в открытых каналах ионизации слагаемые (1.11) с п = гп ведут себя на больших расстояниях как г-2, что не позволяет использовать для ККЭС стандартную процедуру нормировки.
В заключение укажем, что для анализа общих вопросов теории ККЭС вместо дифференциального уравнения (1.6) с граничными условиями типа
(1.10) более удобным является эквивалентное ему однородное интегральное уравнение, которое может быть записано в двух формах [135]:
функция т ]егРпГ/Н в (1.10) домножается на дополнительный фактор ггг'п, где 1/п = 2Н/(арп)) а = Н2/(тпе2) - боровский радиус (см. [111, 112]).
Как и в случае стационарного гамильтониана [134], вследствие комплекс-
еФ„г/&-»р;пг/л
(1.11)
Фе(г, г) = С(+>(г, г\ г', г', *')в*(<-*')/АЛ'<*г', (1.12)
г, *; г', е)и(г')Фс(г', 0^г;, (1.13)
где С(+)(г, г', I') - нестационарная запаздывающая функция Грина электро-
31