2
ПРЕДИСЛОВИЕ 8
Часть 1. ЛОКАЛИЗАЦИЯ И РАСПРОСТРАНИ!- 25
НИЕ ФОНОНОВ В КРИСТАЛЛАХ С ТЯЖЕЛЫМИ ПРИМЕСЯМИ
ВВЕДЕНИЕ 25
Глава 1.1. СЛАБАЯ ЛОКАЛИЗАЦИЯ ФОНО- 29
НОВ И СВЯЗАННЫЕ С НЕЙ ЭФФЕКТЫ
1.1.1. Гамильтониан гармонической решетки с изо- 29 топическими дефектами
1.1.2. Диаграммная техника 30
1.1.3. Предел бесконечно тяжелой примеси М -> 32 ос
1.1.4. Роль корреляций в положении дефектов 33
1.1.5. Интерференционные эффекты в рассеянии 34 фононов примесями
1.1.6. Теплопроводность я интерференционные 37 эффекты
1.1.7. Вычисление двухфононной функции Грина 39 и теплопроводности
1.1.8. Оператор потока энергии фононов в гармо- 42 ничсской решетке с дефектами
Глава 1.2. ТРАНСПОРТНЫЕ ЯВЛЕНИЯ ПРИ 44
СЛАБОМ РАССЕЯНИИ ФОНОНОВ
1.2.1. Коэффициент диффузии фононов в лест- 44 ничном приближении
1.2.2. Квазиклассическое описание коэффициента 47 диффузии фононов
3
Глава 1.3. СИЛЬНАЯ ЛОКАЛИЗАЦИЯ ФОНОНОВ 50
1.3.1. Теория взаимодействующих мод и локали- 50 зация фононов
1.3.2. Приближение веерных диаграмм 52
1.3.3. Поведение коэффициента диффузии и ради- 53 уса локализации фононов в различных областях колебательного спектра
1.3.4. Сравнение с экспериментом 56
Часть 2. ТЕОРИЯ МНОГОЧАСТИЧНОЙ РЕ- 57
ЛАКСАЦИИ В ДИЭЛЕКРИЧЕСКИХ СТЕКЛАХ И СМЕШАННЫХ КРИСТАЛЛАХ
ВВЕДЕНИЕ 57
Глава 2.1. ТЕОРИЯ ДЕФЛЗИРОВКИ В СО
АНСАМБЛЕ ДВУХУРОВНЕВЫХ СИСТЕМ, ВЗАИМОДЕЙСТВУЮЩИХ ПО ЗАКОНУ Я"3
2.1.1. Описание модели 60
2.1.2. Эффективный гамильтониан системы взаи- 61 модействуклцих ДУС
2.1.3. Выделенная роль флип-флоп конфигурации 63
2.1.4. Релаксация резонансных пар при Т = 0 65
2.1.5. Сценарий бесфононной релпкеации при Т > 67 0.
2.1.6. Эффективные параметры резонансных пар 69
2.1.7. Скорость релаксации эффективеых резо- 71 нансных пар
4
2.1.8. Сравнение с экспериментом Глава 2.2 БЕСФОНОННАЯ РЕЛАКСАЦИЯ В АНСАМБЛЕ ДВУХУРОВНЕВЫХ СИСТЕМ, ВЗАИМОДЕЙСТВУЮЩИХ ПО ЗАКОНУ /Гв, а > 3
2.2.1. Описание модели
2.2.2. Эффективные резонансные пары в системе ДУС, взаимодействующих по закону Я-а, а > 3
2.2.3. Анализ условия протекания
Глава 2.3. РЕЛАКСАЦИЯ В АНСАМБЛЕ ДВУХУРОВНЕВЫХ СИСТЕМ В СИЛЬНЫХ ВНЕШНИХ ПОЛЯХ
2.3.1. Вывод эффективного уравнения Шрсдингс-ра
2.3.2. Спектр элементарных возбуждений
2.3.3. Протекание поляронных возбуждений
2.3.4. Оценка скорости релаксации
2.3.5. Сравнение с экспериментом
Глава 2.4. ТЕОРИЯ БЕСФОНОННОЙ ТЕПЛОПРОВОДНОСТИ В НЕУПОРЯДОЧЕННЫХ ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИХ СИСТЕМАХ ПРИ УЛЬ-ТРАНИЗКИХ ТЕМПЕРАТУРАХ
2.4.1. Модель и механизм теплопроводности
75
76
76
77
80
82
84
86
88
90
92
96
97
5
2.4.2. Оценка температурной зависимости коэф- 100
фициепта теплопроводности.
Глава 2.5. ТЕОРИЯ ЯДЕРНОЙ РЕЛАКСАЦИИ 102
В ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИХ СТЕКЛАХ ПРИ НИЗКИХ ТЕМПЕРАТУРАХ
2.5.1. Вывод основных соотношений 104
2.5.2. Анализ температурных и частотных завися- 107 мостей
2.6. Сравнение с экспериментом 111
2.7. ПРИЛОЖЕНИЕ 112
2.7.1. Переходы между движущимися уровнями 112
Часть 3. МНОГОЧАСТИЧНЫЕ ЭФФЕКТЫ В 117
КУЛОНОВСКИХ СТЕКЛАХ
3.1. ВВЕДЕНИЕ 117
Глава 3.2. ТЕОРИЯ БЕСФОНОННОЙ РЕЛАК- 122
САЦИИ В КУЛОНОВСКИХ СТЕКЛАХ
3.2.1. Описание физической модели кулоновского 122 стекла
3.2.2. Модельный гамильтониан 123
3.2.3. Классификация низкоэнергетических эле- 125 ментарных возбуждений
3.2.4. Резонансные дипольные возбуждения 129
6
3.2.5. Резонансные бидипольные возбуждения 130
3.2.6. Самосогласованное уравнение для скорости 133 релаксации
3.2.7. Решение самосогласованного уравнения при 137 Т — 0. Роль резонасных диполей
3.2.8. Решение самосогласованного уравпсния при 139 Т > 0. Роль резонасных бидиполсй
3.2.9. Продольное и поперечное время релаксации 143 в кулоновских стеклах
3.2.10. Низкотемпературная бесфоноиная тепло- 147 проводность в кулоновских стеклах
Глава 3.3. ИЗОМОРФИЗМ В ОПИСАНИИ КУ- 150
ЛОНОВСКИХ И ДИЭЛЕКТРИЧЕСКИХ СТЕКОЛ
3.3.1. Распределение резонасных диполей по энер- 150 гии и туннельной амплитуде
3.3.2. Характерпые параметры релаксирующих 155 дипольных возбуждений в терминах ДУС
3.3.3. Диффузия энергии в кулоновских стеклах 160
Глава 3.4. НОВЫЙ МЕХАНИЗМ ПРЫЖКОВОЙ 161
ПРОВОДИМОСТИ В КУЛОНОВСКИХ СТЕКЛАХ
3.4.1. Спектральная диффузия и электропровод- 161 ность кулоновских стекол.
3.4.2. Оценка эффективной длины прыжка и ко- 163 эффициента диффузии электронов
7
3.4.3. Бесфононная проводимость в отсутствие 164
кулоновской щели
3.4.4. Бссфононная проводимость при наличии 166
кулоновской шели
3.4.5. Сравнение с фононным механизмом и экс- 169
периментом
ЛИТЕРАТУРА 172
8
ПРЕДИСЛОВИЕ
Исследование неупорядоченных систем занимает одно из центральных мест в физике конденсированного состояния в последние десятилетия. Неизменно высокий интерес к этим исследованиям обусловлен как практической важностью неупорядоченных систем.так и внутренней логикой развития физики. Ославляя в стороне подробное описание практической стороны дела, подчеркнем, что с чисто принципиальной точки зрения исследование неупорядоченных систем (как полупроводниковых так и металлических) составляет логически неизбежное звено в цепочке ’’идеальный газ - идеальный кристалл - аморфное вещество или жидкость”.
Переход от кристаллических веществ к материалам, в атомных структурах которых отсутствует дальний порядок, потребовал отказа от использования ряда привычных представлений стандартной зонной теории (как электронной. так и решеточной) твердого тела. /Действительно, в отсутствие пространственной периодичности в расположении атомов вещества состояния с заданным квазиимпульсом оказываются нестационарными, а такие понятия, как зона Бриллюэна вообще лишаются точного смысла. Это потребовало довольно радикальной перестройки всего аппарата теории. Возникли, в сущности, новые разделы теории конденсированной среды, связанные с необходимостью изучать поведение квазичастиц в системе, характеристики которой заданы только статистически.
Говоря о неупорядоченной системе, прежде всего имеют в виду, что существует относительно жесткий остов (например, положепия равновесия частиц в твердом теле) на фоне которого реализуется динамика более быстрых степеней свободы (электроны проводимости, экситонные и спиновые возбуждения, колебания атомов и др.). Неупорядоченные системы в зависимости от вида и степени беспорядка в строении их остова можно разделить на два класса. К такому разделению мы придем, если учтем, что идеальный кристалл, составленный, вообще говоря, из атомов различных сортов, характе-
9
ризуется как геометрической правильностью положений всех точек остова, так и регулярностью расположений атомов различных сортов.
В соответствии с этим к первому классу отнесем такие системы, в которых отсутствует лишь вторая из этих симметрий. Простейшим примером такой системы является неупорядоченный твердый раствор замещения. Как правило, такие дефекты но нарушают геометрию трехмерной решетки и поэтому в среднем ее периодическая структура сохраняется. В силу этого при построении теоретической модели можно считать, что имеется идеальная (возможно, эффективная) кристаллическая решетка, а неупорядоченность обусловлена тем, что узлы такой решетки занимают объекты, которые могут быть описаны лишь статистически (например, атомы одной из компонент, вероятность обнаружения которых в каждом узле равна с и 1-е, где с-концентрация растворенного вещества. В этом случае говорят о беспорядке замещения (композиционном беспорядке).
Второй класс неупорядоченных систем составляют такие, в которых отсутствует трансляционная симметрия остова, дальний порядок в расположении образующих его частиц, хотя ближний порядок обычно имеет место. Такой тип беспорядка характерен для аморфных, жидких и газообразных тел, и его обычно называют структурным или топологическим. Заметим, однако, что структурный беспорядок может сочетаться с композиционным.
Несмотря на отсутствие дальнего порядка, в теории неупорядоченных систем часто в каждом конкретном случае удается ввести понятие квазичастицы (элементарного возбуждения). Волее того часто уже в рамках одно-частичного приближения можно установить важные особенности неупорядоченных систем [1]. В то же время существуют системы (например, системы с дальнодействием) в которых одночастичное приближение принципиально неприменимо.
Исследуемая в первой части диссертации общая проблема локализации и транспорта классических волн в неупорядоченных системах рассматривается
10
в рамках первого класса неупорядоченных систем. Рассмотрение ведется на примере кристаллов с тяжелыми изотопическими примесями, концентрация с которых является важным малым параметром теории. Если концентрация примесей невелика, то каждая примесь может рассматриваться как изолированный рассеиватель, хотя, возможно, становится необходимым выход за рамки Борковского приближения. Рассмотрение ведется в рамках одночастичного приближения, что соответствует пренебрежению ангармонизмом.
Пионерские результаты, выявившие аномальное поведения колебаний в кристаллах с примесями замещения были получены в работах И.М. Лиф-шица (см., например, |2|). В этих работах было показано, что легкая изолированная примесь внедрения приводит к появлению локализованной моды, частота которой лежит вне спектра колебаний идеального одноатомного кристалла.
Затем Ю. Каган и Я. Иоселевскнй (3. 4] рассмотрели вопрос о поведении колебательного спектра кристаллов с тяжелыми изолированными примесями замещения. Авторы [3. 4| показали, что замена атома идеальной решетки тяжелой изотопической примесью (фактически замена на более тяжелый атом, взаимодействие которого с исходной решеткой меняется слабо) приводит к резонансному рассеянию фононов па дефекте и, как следствие, к возникновению квазилокальпого колебания внутри затравочного спектра идеальной решетки.
Исследованию свойств локальных и квазилокальных мод в кристаллах посвящено большое число статей и монографий (см., например, (5) и |б|). Но только в последнее время [7] проблема локализации фононов стала рассматриваться с точки зрения общих принципов в духе Андерсоновского подхода локализации электронов при наличии сильного беспорядка |8].
С понижением температуры возрастает роль длинноволновых возбуждений в описании физических свойств системы. В этих условиях примеси уже не могут рассматриваться как изолированные рассеиватели и важным стано-
II
вится учет многоцентрового рассеяния квазичастиц (фононов). В отсутствие ангармонизма это рассеяние когерентно и существенными могут стать интерференционные эффекты.
Ряд удивительных явлений, свидетельствующих о важной роли интерференционных эффектов при многократном рассеянии в неупорядоченных средах, был обнаружен при исследовании поведения электропроводности металлов. В качестве наиболее ярких примеров приведем явление слабой локализации и универсальных флуктуаций полной проводимости (кондактанса) (см., например, (9| и |10]). Эти открытия стимулировали исследование рати интерференционных явлений при многократном рассеянии при транспорте волн различной природы в неупорядоченных средах. Для справедливости отмстим, что еще задолго до открытий, сделанных в 80-ых годах, в литературе обсуждались интерференционные эффекты, которые сопровождают распространение света в случайных средах [11]
В середине восьмидесятых годов был экспериментально обнаружен эффект когерентного усиления обратного рассеяния [12, 13, 14] - следствие слабой локализации электромагнитных волн при отражении от неупорядоченных образцов. Эти работы инициировали до сих пор неослабевающий интерес к исследованию различных интерференционных явлений при многократном рассеянии света и микроватиового излучения в случайных средах. Интенсивные экспериментальные исследования в этой области стимулировали появление теоретических работ (см., например, (15|-[24|). В цитируем!,тх работах рассмотрение ведется в рамках так называемой скалярной модели, когда поле считается однокомпонентным, что является не вполне последовательным при попытке описать эксперимент.
Другим примером исследования роли интерференционного рассеяния при транспорте и локализации классических волн, когда использование скалярной модели является обоснованным, является звук. По-видимому, впервые локализация звуковых волн рассматривалась в работах [25, 26). Используя
12
ренорм групповой подход для континуальной теории поля, авторы показали, что в системах с размерностью <1 <2 все состояния локализованы. Для таких размсрпостсй было найдено, что длина локализации £, возрастала с уменьшением частоты фонона. Например, в случае <1 = 2 параметр £ рос экспоненциально с умепыпением частоты.
Для размерностей (1 > 2 в работах (25, 26] было найдено, что для достаточно низких частот все состояния делокализованы, в то время как для более высоких частот существует порог подвижности, выше которого все состояния локализованы. Эти результаты выявили, что у высокочастотных фононов тсндепция к делокализации оказывается сильнее, чем у низкочастотных. Обратим внимание, что этот вывод резко контрастируют с классическими результатами по квантово - механической локализации электронов, то есть Андерсоновской локализации [9, 27, 28, 29, 30, 31, 32).
Цитируемые выше работы по локализации фонопов (25, 26, 33, 34, 35) посвящены исследованию локализации в континуальном пределе. Фактически в этих работах рассмотрено распространение звука в жидкости в которую помещены твердые сферические рассеиватели конечного радиуса. Первые последовательные исследования по локализации акустических волн, учитывающие дискретность решетки, были выполнены в работах автора (36, 37, 38, 39, 40, 41, 42, 43, 44|, изложение которых составляет содержание первой части диссертации.
Во второй и третьей части диссертации рассмотрены динамические свойства систем принадлежащих к классу систем с топологическим беспорядком.
Классическим и излюбленным теоретиками примером модельных систем для исследования Андерсоновсаой локализации возбуждений в неупорядоченных системах является модель взаимодействующих двухуровневых систем (ДУС).1 Интерес к исследованию таких систем был инициирован экспо->В теории неупорядоченных систем эта модель играет, пожалуй, не мень-
13
риментальной работой Zoller и Pohl [45], в которой впервые было обнаружено, что аморфные диэлектрики проявляют универсальное аномальное низкотемпературное поведение. В частности, это проявляется в том, что при температуре ниже 1К теплоемкость ведет себя почти линейно с температурой, а теплопроводность изменяется практически как квадрат температуры. Вскоре эти аномалии были объяснены в работах [46] и [47] на основе предложенной в них феноменологической модели изолированных двухуровневых систем, которые а priori считаются неотъемлемым атрибутом аморфных конденсированных систем. В этой модели предполагается, что каждая ДУС представляет собой молекулу или группу молекул, которые могут занимать одно из двух положений равновесия, отделенных друг от друга энергетическим барьером высоты V и ширины d , через который возможно туннелирование. Аномальные низкотемпературные свойства такой модели выводятся из предположения, что ДУС может релаксировать на фонононах (посредством однофононной релаксации) благодаря взаимодействию ДУС с полем деформации. Кроме того делается специфическое предположение о функции распределения параметров ДУС. Именно, считается функция распределения не зависит от энергии асимметрии энергетических уровней А, и туннельного параметра Л = d (2pVjh2)^2, где ц- масса туннелирующей’’частицы”. Наличие в системе таких дефектов объясняет наблюдаемый на эксперименте линейный по температуре избыток теплоемкости (в дополнение к фононному вкладу) и квадратичное температурное поведение теплопроводности, когда тепло переносится фононами, резонансно рассеиваемыми ДУС.
Данная модель удивительным образом объясняла большинство свойств, наблюдаемых при экспериментальном исследовании аморфных диэлектриков при низких температурах. Наряду с аномалиями в теплоемкости и теплопроводности, модель изолированных ДУС, предложенная в работах [46]
шую роль, чем модель Изинга или решеточного газа в теории фазовых переходов
14
- [47], успешно объясняла особенности распространения звука и поведения диэлектрической восприимчивости. Эффекты насыщения, обнаруженные в ультразвуковых экспериментах, проводимых начиная с 1973 года [48), [49], лишний раз свидетельствовали в пользу модели. Затем в импульсных экспериментах и огромном числе экспериментов по исследованию фотонного и фопонного эха была убедительно продемонстрирована двухуровневая природа дефектов [50]. Кроме того, эти исследования [50) - (57) позволили извлечь константу взаимодействия ДУС с полем деформации и электрическим полем.
Первое свидетельство важности учета взаимодействия между ДУС восходит еще к 1976 году [50J, когда экспериментально была обнаружена спектральная диффузия между ДУС. Механизм этой диффузии впервые был предложен работе [48|, в которой было показано, что энергия перехода на некоторой выделенной ДУС может изменяться (возрастать или уменьшаться) благодаря флуктуации поля деформации в месте нахождения этой ДУС. В свою очередь, флуктуации поля деформации обусловлены быстрым туннелированием окружающих ДУС, стимулированным резонансным поглощением или испусканием фононов.
Спектральная диффузия быстро была признана как доказательство взаимодействия между ДУС в аморфных диэлектриках. Однако дал гое время считали, что спектральная диффузия есть единственное наблюдаемое проявление взаимодействия ДУС в стеклах [58|. Несмотря на это ставшее каноническим утверждение, появились аргументы, требующие описания, выходящего за пределы стандартной модели невзаимодействующих ДУС . Ожидалось, что такая модель позволит понять, почему столь различные по своему химическому составу диэлектрические стекла проявляют неожиданно сходные свойства. Кроме того, фактически имеется некоторое расхождение между теорией и экспериментом: было найдено, что теплоемкость Су изменяется с температурой Т не линейно, а скорее как Т1 *; теплопроводность к ведет себя не квадратично, а скорее как Т1-8. Во многих работах бы-
15
ла сделана попытка ’’улучшить” модель невзаимодействующих ДУС путем модификации постоянной плотности состояний для улучшения получения правильного низкотемпературного поведения. Однако в работе (59] было показано, что любые попытки подобного улучшения поведения теплоемкости приводят еще к большему рассогласованию в температурном поведении к.
Первые серьезные попытки последовательно учесть взаимодействие между ДУС были предприняты в 1978 году в работе |60|. В этой работе было продемонстрировано, как взаимодействие между ДУС, обусловленное деформационным взаимодействием, приводит к уширению изначально узкого распределения энергии возбуждения ДУС. Десять лет спустя, Ю. и Леггетт (61, 62] опять вернулись к этой проблеме и высказали соображения в пользу ключевой pain взаимодействия между ДУС в понимании как свойств стека! при температуре ниже 1 К, так и в описании их свойств в области температур вблизи 5К, где экспериментально были обнаружены плато в поведении температурном теплопроводности к и пик в Cv/Tа. Затем в 1991 г. в работе |63] было показано, что сильное взаимодействие между ДУС может изменить затравочную плотность состояний и привести к модели невзаимодействующих ДУС. Приблизительно в то же время в работах (64, 65] была развита теория слабо взаимодействующих двухуровневых систем, продемонстрировавшая, как возникает уширсние затравочного спектра возбуждений, связанных с ДУС.
В работе автора в 1989 году (66| был предложен новый механизм возникновения делокализованных мод в неупорядоченном ансамбле двухуровневых систем, взаимодействующих по закону R~Qt а < 6, где R- расстояние между ДУС при температуре Т > 0. В 1994 году Бурин и Каган [67] показали, что диполь - дипольное взаимодействие двухуровневых систем в диэлектрических стеклах ведет к образованию подсистемы пространственно делокализованных коллективных низкоэнергетических возбуждений, аналогичных таковым, рассмотренным в работе автора [66]. В работе |67] детально
1G
проанализированы условия появления упомянутых делокализованных мод в зависимости от свойств материала и температуры.
Позже в 1996 году Бурин и Каган развили представления, основанные на модели слабо взаимодействующих ДУС. позволяющие вскрыть генеалогию возникновения коллективных возбуждений по мере того как понижается температура системы [68, 69]. Исследование формирования низкоэнергетических спектральных свойств аморфных систем, возникающих за счет взаимодействия исходных ДУС. обнаруживает, что в системе образуются коррелированные кластеры ДУС, размер которых растет с уменьшением энергии возбуждения. При этом постепенно исчезает память об исходной подсистеме ДУС. В результате обнаруживается универсальная структура спектральных свойств практически нечувствительная к распределению параметров первичных дефектных цептров. При этом амплитуды многочастичных переходов оказываются имеющими близкое к однородному логарифмическое распределение. Это предопределяет логарифмическое распределение времен релаксации, а появление гигантских значений скорости релаксации tj обусловлено возрастающей ролью возбуждений, связанных с большими кластерами.
Экспериментальное исследование диэлектрических стекол при низких температурах выявило аномальное температурное поведение их релаксационных свойств. Так, например, релаксационное поглощение звука, связанное с однофононной релаксацией ДУС. должно приводить к кубической температурной зависимости скорости "продольной” релаксации (времени жизни в возбужденном состоянии) |70|,|57|
пД ~ Г5, (01)
а для температурной зависимости "времени когерентности” ДУС, связанной с потерей фазы вследствие спектральной диффузии ДУС, релаксирующих на фонолах, следовало ожидать квадратичной температурпой зависимости
[58|, [71]
г2Д ~ 7* (0.2)
- Киев+380960830922