Я выражаю огромную благодарность своим научным руководителям профессору Эдуарду Евгеньевичу Сону, благодаря которому стало возможным осуществление международного научного проекта, и профессору Виктору Сидису, любезно принявшему меня в своей лаборатории и проявившему огромное педагогическое терпение и человеческое понимание в научном руководстве.
Автор.
Содержание
Содержание
Введение
Глава 1: Квазиклассическое описание неадиабатических процессов §1. Уравнения движения.
§2. Разложение по колебательному базису.
§3. Метод связанных волновых пакетов.
§4. Приближение быстрого столкновения.
§5. Анализ конечных волновых пакетов.
§6. Дифференциальное сечение диссоциации.
§7. Метод учета фазы.
§8. Начальное колебательное возбуждение.
Выводы
Глава 2: Расчет поверхностей потенциальной энергии и взаимодействий Часть 1: Теория.
Часть 2: Результаты расчета.
§1. Основное электронное состояние.
§2. Возбужденные электронные состояния.
§3. Взаимодействия.
§4. Предварительный анализ процессов электронного возбуждения.
стр. 3
Содержание
Глава 3: Применение квазнклассического метода связанных волновых пакетов Часть 1: Примеры динамики волновых пакетов §1. Реализация метода.
§2. Примеры.
§3. Импульсный и электронный механизмы диссоциации. Часть 2: Временная зависимость заселенности электронных состояний §1. Заселенность электронных состояний.
§2. Реализация приближения быстрого столкновения. Выводы
Глава 4: Детальное исследование диссоциации димера Лга£
Часть 1: Колебательно холодные димеры
§1. Диссоциация в основном электронном состоянии.
§2. Диссоциативное электронное возбуждение.
§3. Сравнение механизмов диссоциации.
§4. Дифференциальное сечение диссоциации.
Часть 2: Колебательно возбужденные димеры §1. Модель колебательного распределения.
§2. Дифференциальное сечение диссоциации.
Выводы
Заключение
Защищаемые положения Литература
стр. 4
Введение
Введение
Кластеры, это соединения некоторого числа атомов по размеру промежуточные между молекулами и объектами большими уже достаточно, чтобы называться твердое тело. Наука о кластерах стремительно развивается в последние годы, что обусловлено как теоретическим, так и прикладным интересом.
По размеру кластеры условно разделяются на малые, средние и большие [1]. «Малыми» кластерами называют, как правило, образования, свойства и форма которых кардинально зависят от числа составляющих их атомов. Если кластер велик настолько, что с изменением количества атомов его свойства изменяются довольно плавно, то говорят о кластерах « среднего » размера. Если свойства кластера приближаются к свойствам твердого тела, го этот кластер «большой». Большие кластеры имеют размер порядка нескольких нанометров. Чем же отличаются кластеры от молекул и от твердого тела?
Малые и средние кластеры отличаются от твердого тела существенно по крайней мере но двум причинам. Во-первых, большая доля их атомов находится на поверхности. Так, например, в кластере из 55 атомов натрия как минимум 32 находятся, в определенном смысле, на поверхности. Другое важное отличие состоит в том, что расстояния между электронными уровнями малых кластеров недостаточно мало, чтобы
стр. 5
Введение
уровни могли быть объединены в зону проводимости. Уровни малых и средних кластеров напоминают молекулярные термы. Даже в довольно крупных кластерах и наноструктурах проявляются квантовые эффекты.
Чем же тогда отличаются кластеры от молекул? От молекул кластеры отличаются тем, что большинство молекул имеют строгое количество атомов и определенную форму, в то время как кластеры могут быть составлены из разного числа атомов и иметь множество устойчивых геометрий [2].
Кластеры являются исключительным объектом для теоретических исследований. Так, для малых кластеров можно пытаться применить различные методы молекулярной физики, начиная с подробных квантовомеханических аЬ тШо расчетов электронной структуры, проходя через более приближенные методы функционалов плотности, и заканчивая уже значительно упрощенными методами эффективных потенциалов. Очевидно, однако, что д;ш описания больших кластеров больше подходят методы физики твердого тела. Для таких объектов, например, уже могут быть введены понятия зоны проводимости и температуры, рассматриваться процессы испарения и конденсации. Один из важных вопросов физики кластеров и состоит в том, чтобы понять, где лежит граница между молекулой и твердым телом. Понятно, однако, что по этому поводу невозможно сформулировать однозначного утверждения, справедливого для всего многообразия существующих форм и составов кластеров.
Наши теоретические исследования были стимулированы проводящимися в последнее время экспериментальными исследованиями в области изучения фрагментации малых металлических кластеров в столкновениях с атомными частицами. Детальные исследования в этой области проводятся рядом экспериментальных 1рупп, в том числе и в
стр. 6
Введение
лаборатории LCAM*. Они были начаты в 1996 году с изучения диссоциации пучка димеров Na^ в столкновениях с мишенью холодного газа атомов Не. За этой пионерской работой последовали эксперименты по фрагментации более сложных кластерных ионов: до Na^. Результаты этих исследовании опубликованы в ряде статей [3.4,53.
Работа, изложенная в диссертации, является первым шагом теоретического изучения вышеуказанных процессов и посвящена теоретическому описанию диссоциации димеров Na^, имеющих в лабораторной системе координат энергию Еш = 1 keV, в столкновениях с атомами Не:
Na[ + Не => No* + No + Не . (1)
Этот простейший случай является идеальным примером для понимания происходящих при фрагментации процессов. Случай диссоциации димера Na£ важен еще и как основа для разработки методов
описания более сложных систем. Кратко остановимся на результатах эксперимента.
Экспериментальное изучение заключалось в определении скорости и направления движения фрагментов кластера, что позволяло полностью восстановить механическую картину столкновения. Схема процесса в
системе отсчета центра масс He-NaI изображена на рис. 1. Энергия 1 keV налетающего иона Na\ в лабораторной системе отсчета соответствует энергии столкновения в системе центра масс Есм = 80 eV. Процесс столкновения сопровождается диссоциацией димера N࣠и рассеянием частиц. Относительная энергия фрагментов £ и угол рассеяния X являются важными характеристиками процесса.
* Laboratoire des Collisions Atomiques et Moléculaires, Université Paris-Sud, PrniKe.
»ведение
Не^
/
/
Ест = 80 е\/ /
^
/
№+2
Рис. 1. Схема процесса диссоциации димера №*£ в столкновении с атомом Не в системе отсчета центра масс (ст)
Экспериментальный результат, представленный в виде дифференциального (но углу рассеяния и по энергии фрагментов) сечения диссоциации а(е,х), приведен на рис. 2.
На (е,х) диаграмме сечения диссоциации хорошо различаются три основные структуры. Здесь доминирует структура «I » в области больших значений угла рассеяния х ■ ^на проходит вдоль всего представленного на графике диапазона энергии фрагментов г. Две другие структуры «II» и «III» расположены в области малых углов рассеяния и достаточно локализованы по диапазону значений Є. Как можно объяснить такую картину?
стр. 8
- Киев+380960830922