РАЗДЕЛ 2
ДИСПЕРСИЯ ЭКСИТОННЫХ ПОЛЯРИТОНОВ В МОЛЕКУЛЯРНОМ КРИСТАЛЛЕ
2.1. Распространение света в атомарных криокристаллах в окрестностях частот
экситонных резонансов
2.1.1. Экситонные поляритоны в атомарных криокристаллах в окрестности частоты
дипольно разрешенного перехода.
1) В результате экспериментального изучения экситонов в совершенных кристаллах
при низких температурах выявлены существенные особенности спектров экситонов,
которые не согласуются с положениями традиционной кристаллооптики. Исследованию
оптических свойств кристаллов в экситонной области спектра посвящено достаточно
много работ (см., например, [2. 3, 6, 53, 132]. Они позволяют глубже понять
электронную структуру кристаллов, свойства квазичастиц и взаимодействие между
ними. В данном разделе также рассматриваются особенности распространения
электромагнитных волн в молекулярном кристалле вблизи экситонного перехода, в
этом случае необходимо учитывать добавочные световые волны. Заметим, что в
области экситонных линий может оказаться немалым поглощение, которое очень
осложняет наблюдение ДСВ. Прежде всего, последнее касается дипольных переходов
и в меньшей степени – квадрупольных [4].
Согласно теории экситонов, время жизни экситона – величина порядка -
определяется конкретной его моделью, механизмами рассеяния (рассеяние или
аннигиляция на примесях, дефектах, колебаниях кристаллической решетки). В то же
время в идеальных условиях при очень низких температурах могут существовать
слабо затухающие экситоны с большим на 2-3 порядка временем жизни. Такие
сравнительно слабо затухающие фотопереходы названы в [53] «истинно сильными»,
авторами [53] установлено, что эти переходы связаны с возбуждением
(аннигиляцией) экситонов, удовлетворяющих условию:
. (2.1.1)
g - вероятность затухания экситона в единицу времени (величина, характеризующая
процессы диссипации, ведущие, в конечном счете, к термализации возбуждений в
кристалле), - продольно-поперечное расщепление экситонной зоны (характеризует
процессы взаимопревращений экситонов и фотонов). Ограничимся рассмотрением
светоэкситонов, связанных с истинно сильными фотопереходами. Имеющее место в
этом случае соотношение (2.1.1) является, согласно [53], одновременно и
условием проявления эффектов пространственной дисперсии (ПД) в оптических
спектрах экситонов.
В атомарных криокристаллах ПД обусловливает анизотропию, в широком диапазоне
оптической прозрачности ее величина - мала (эффект порядка К2). Причем
учитывают [69] ПД в рамках феноменологического подхода (который состоит в
решении уравнений Максвелла в среде с известной диэлектрической функцией ),
разлагая либо в ряд по , см. (1.1.18). Коэффициенты разложения, зависящие от ,
являются параметрами теории, их (как и закон дисперсии элементарных
возбуждений) находят из эксперимента или из микроскопической теории. Однако в
узких спектральных интервалах вблизи частот экситонных резонансов использование
такой методики ограничено, поскольку зависимость функций отклика кристалла от
частоты и волнового вектора распространяющейся в среде электромагнитной волны
не является гладкой (и в результате - возрастает роль ПД). Как показали
квантово-механические расчеты [143], тензор не всегда разложим в ряд по .
Например, в случае кубического кристалла (симметрия ), для которого возможны
десять типов экситонных зон (соответственно числу неприводимых представлений
группы точечной симметрии), оказался разложимым по степеням лишь в одном случае
(тип ) [4].
В настоящем разделе в рамках развиваемого в [133] микроскопического подхода
рассмотрено проявление ПД света в атомарном криокристалле в модели
запаздывающей передачи энергии возбуждения между отдельными его атомами. В
частности, рассмотрены ДСВ в окрестности экситонного (дипольно или квадрупольно
разрешенного) перехода. Оказалось возможным ответить на вопрос, как сказывается
на законах дисперсии элементарных возбуждений дискретность структуры кристалла.
При таком подходе ПД учитывается разложением в ряд по внутрикристаллического
поля (а не или ). Это позволяет избежать трудностей, обсуждавшихся в [4].
Используемые нами модель и методика расчета внутрикристаллического поля
являются продолжением исследований, начало которым положили Г.Лорентц (1879
г.), П.Эвальд (1912-1921 гг.), М.Борн и М.Гепперт-Мейер, Хуан Кунь (1915-1956
гг.), К.Б.Толпыго (1950, 1956, 1986 гг.). Рассматривается распространение света
в идеальном кристалле - совокупности слабо взаимодействующих атомов,
электронные оболочки которых не перекрываются. На каждый атом действует
внутрикристаллическое нестационарное электромагнитное поле, отождествляемое с
полем, излучаемым всеми остальными атомами кристалла. Распространение
электромагнитной волны в такой системе интерпретируем как передачу возбуждения
от одного атома к другому (благодаря запаздыванию взаимодействия между ними,
приводящему к образованию экситонного поляритона). Реализуется полуклассический
подход, в рамках которого нестационарное состояние отдельного ()-го атома с
соответствующей плотностью заряда и тока (1.1.28), (1.1.29) описывается
квантово-механически, исходя из теории возмущений, зависящих от времени. В то
же время поле, действующее на ()-й атом и возмущающее его волновую функцию
описываем классически – уравнениями Максвелла. Фурье-компоненты средних
дипольного и квадрупольного моментов атома определяем по формулам:
(2.1.2)
где - соответственно дипольная и квадрупольная поляризуемости атома, () -
энергия соответствующего (дипольного или квадрупольного) его возбуждения.
Считаем, что изменяется лишь состояние эл
- Київ+380960830922