Спектроскопия второй и третьей оптических гармоник кремниевых наноструктур, фотонных кристаллов и микрорезонаторов

Оглавление
1
Оглавление
Введение. Цели и задачи диссертационной работы 8
Глава I
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей центросимметричных полупроводников и полупроводниковых микроструктур 16
1. Феноменологическое описание генерации оптических гармоник 16
1.1. Нелинейно-оптическая поляризация: метод описания....... 16
1.2. Неоднородное волновое уравнение и связанные уравнения в нелинейной среде........................................... 20
1.3. Формализм функций Грина для описания нелинейно-оптического отклика полупроводников: генерация второй гармоники в иолу бесконечной среде....................................... 22
1.4. Трёхслойная среда: генерация оптических гармоник в тонких пленках.................................................... 27
1.5. Генерация оптических гармоник на поверхности и границах раздела цептросимметричных полупроводников................. 30
2. Методы описания резонансных особенностей в спектре оптических восприимчивостей твёрдого тела и спектроскопия интенсивности второй гармоники полупроводников.................................... 32
2.1. Комбинированная плотность состояний и оптические восприимчивости полупроводников.................................. 32
2.2. Критические точки комбинированной плотности состояний и
их классификация........................................ 34
2.3. Спектроскопия интенсивности второй гармоники поверхности кремния.................................................... 36
3. Генерация анизотропных оптических гармоник на поверхности полупроводников................................................. 38
3.1. Нелинейные восприимчивости и их связь с симметрией кристалла ..................................................... 38
3.2. Анизотропия оптических гармоник и её связь с симметрией кристалла.................................................. 41
3.3. Генерация второй гармоники на слабоскошенных и реконструированных поверхностях полупроводников..................... 44
Оглавление
2
4. Фазовые измерения при генерации оптических гармоник............ 45
4.1. Метод однолучевой интерферометрии оптических гармоник.. 45
4.2. Исследование свойств поверхности и тонких пленок методом однолучевой интерферометрии оптических гармоник.............. 48
5. Генерация электронндуцированпых оптических гармоник на поверхностях и границах раздела полупроводников.......................... 51
5.1. Феноменологическое описание генерации электроиидуциро-ванной второй гармоники на поверхности полупроводников и границах раздела............................................. 51
5.2. Генерация токоипдуцированной второй гармоники на поверхности полупроводников........................................ 54
6. Экспериментальные методики и установки для нелинейно-оптической спектроскопии поверхности полупроводников и полупроводниковых нано- и микроструктур.......................................... 57
6.1. Экспериментальные установки для спектроскопии оптических гармоник с использованием параметрического генератора света 57
6.1.1. Установка для спектроскопии коэффициента отражения 57
6.1.2. Установка для спектроскопии интенсивности второй и третьей гармоник......................................... 58
6.1.8. Установка для измерения угловой зависимости интенсивности второй и третьей гармоник....................... 61
6.2. Экспериментальная установка для спектроскопии оптических гармоник с использованием фемтосекундного титап-санфирового лазера........................................... 63
Глава II
Квадратичные и кубичные нелинейно-оптические явления на поверхности кремния и границах раздела кремний- диоксид кремния 67
1. Обзор линейных и нслииейно-оитических свойств границ раздела Бь ЯЮг................................................................ 67
1.1. Линейная спектроскопия поверхности кремния и со связь с зонной структурой кремния.................................... 67
1.2. Спектроскопия второй оптической гармоники поверхности кремния и границы раздела БьЭЮг.............................. 71
1.3. Спектроскопия третьей оптической гармоники поверхности кремния и границы раздела 81-8102............................ 72
Оглавление 3
2. Генерация анизотропных второй и третьей оптических гармоник на поверхности кремния и границах раздела кремний- диоксид кремния 73
2.1. Спектроскопия анизотропной второй гармоники на поверхности кремния в окрестности критических точек Е2 и Е'0/зонной структуры объема кремния.................................. 73
2.2. Спектроскопия анизотропной третьей гармоники в окрестности критической точки Е2...................................... 76
2.3. Усиление генерации оптических гармоник в окрестности резонансов прямых переходов: интерпретация результатов и проблема формы линии нелинейных восприимчивостей................. 82
3. Фазовая спектроскопия второй и третьей оптических гармоник поверхности кремния............................................... 89
3.1. Основные особенности методики интерферометрической спектроскопии второй гармоники.................................... 89
3.2. Комбинированная спектроскопия фазы и интенсивности второй гармоники второй гармоники поверхности кремния (111)
и германия (111).......................................... 92
3.3. Комбинированная аппроксимация спектров интенсивности и фазы второй гармоники методом Монте-Карло..................... 97
4. Генерация электрон иду цированной второй оптической гармоники па границе раздела кремний - диоксид кремния...................... 106
4.1. Интерферометрия электроиидуциронаниой второй гармоники границы раздела ЭъЭЮг в планарной структуре Я1-ВЮ2-Сг .. 106
4.2. Электроиндуцированная вторая гармоника как эффект внутреннего гомодииирования при генерации второй гармоники на поверхности кремния.......................................... 109
5. Генерация токоиндуцированпой второй гармоники па поверхности кремния........................................................ 113
5.1. Генерация токоиндуцированной второй гармоники: постановка проблемы.................................................. 113
5.2. Интерферометрия токоиндуцированпой второй гармоники и зависимость интенсивности токоиндуцированпой второй гармоники от плотности тока..................................... 116
5.3. Спектроскопия интенсивности токоиндуцированной второй гармоники.................................................... 119
Оглавление
4
6. Диагностические применения методов генерации второй и третьей оптической гармоник в исследовании слабоскошенных поверхностей кремния и зарядовых характеристик границ раздела кремний - диоксид кремния...................................................... 122
6.1. Генерация анизотропной второй гармоники на слабоскошен-
ной поверхности кремния................................... 122
6.2. Интерферометрия второй гармоники слабоскошенной поверхности кремния: сравнение модели с экспериментом............... 125
Глава III
Спектроскопия второй оптической гармоники кремниевых наноструктур 130
1. Спектроскопия второй гармоники квантовых ям кремний - оксид кремний...................................................... 130
1.1. Периодические квантовые ямы аморфный кремний - диоксид кремния: структура и оптические свойства...................... 130
1.1.1. Процедура изготовления многослойных С'груктур на основе аморфного кремния.................................... 132
1.1.2. Особенности оптического отклика аморфного кремния . 133
1.1.3. Оптические свойства периодических квантовых ям
БЮ2................................................... 134
1.1.4. Исследования нелиисйно-онтического отклика периодических квантовых ям ЗГЭЮг................................. 136
1.2. Экспериментальные результаты............................. 137
1.2.1. Генерация анизотропной второй гармоники, роль наведённой симметрии........................................ 137
1.2.2. Спектры интенсивности второй гармоники в окрестности критических точек Ех и Е2 зонной структуры кремния 142
1.3. Интерпретация результатов: влияние эффектов размерного квантования на спектры второй гармоники....................... 144
2. Спектроскопия второй и третьей оптических гармоник кремниевых наночастиц................................................... 146
2.1. Кремниевые наночастицы: методики изготовления, структурные и оптические свойства..................................... 148
2.2. Генерация резонансной второй гармоники в ансамблях однослойных кремниевых наночастиц................................. 149
Оглавление
5
3. Генерация второй и третьей оптических гармоник в пленках нано-структурированного пористого кремния............................... 154
3.1. Обзор линейных и нелинейно-оптических свойств пористого кремния....................................................... 154
3.1.1. Изготовление пористого кремния..................... 155
3.1.2. Генерация второй и третьей гармоник в пористом кремнии 156
3.2. Образцы пористого кремния................................ 157
3.2.1. Изготовление пористого кремния..................... 157
3.2.2. Оптические свойства пористого кремния.............. 159
3.3. Нелинейно-оптический отклик мезопористого кремния 163
3.3.1. Спектроскопия и анизотропия третьей гармоники мезопористого кремния........................................ 163
3.3.2. Анизотропия второй гармоники мезопористого кремния 171
3.3.3. Дисперсия показателей преломления пластин пористого кремния................................................... 174
Глава IV
Гигантские нелинейно-оптические явления в одномерных кремниевых фотонных кристаллах и микрорезонаторах 178
1. Усиление генерации второй и третьей оптических гармоник в условиях фазового синхронизма в одномерных фотонных кристаллах на основе пористого кремния........................................... 178
1.1. Механизмы усиления генерации оптических гармоник п одномерных фотонных кристаллах.................................... 178
1.2. Спектроскопия второй и третьей гармоник в фотонных кристаллах........................................................... 183
1.3. Описание генерации второй и третьей гармоник в слое пористого кремния в рамках матричного формализма................. 19.1
1.4. Модельные спектры второй и третьей гармоник в фотонных кристаллах.................................................... 197
2. Эффекты усиления генерации второй и третьей оптических гармоник
в кремниевых одиночных и связанных микрорезонаторах........... 201
2.1. Обзор нелинейно-оптических эффектов в одиночных и связанных микрорезонаторах ...................................... 202
2.1.1. Генерация оптических гармоник в микрорезоиаторах .. 202
2.1.2. Генерация оптических гармоник в связанных микроре-зопаторах................................................. 204
Оглавление 6
2.2. Образцы фотопггакристаллических кремниевых микрорезонаторов и связанных микрорезонаторов........................... 205
2.3. Частотная и угловая спектроскопия второй и третьей гармоник в кремниевых микрорезонаторах............................ 209
2.4. Механизмы усиления второй и третьей гармоник в микрорезонаторах ................................................... 213
2.5. Спектроскопия интенсивности второй и третьей гармоник связанных микрорезоиаторов мезопористого кремния................ 224
3. Генерация второй и третьей гармоники в анизотропных фотонных кристаллах и микрорезонаторах на основе мезопористого кремния .. 230
3.1. Двулучеиреломлепие в анизотропных фотонных кристаллах
и микрорезонаторах....................................... 230
3.1.1. Изготовление, калибровка и спектроскопия пленок анизотропного мезопористого кремния......................... 230
3.1.2. Спектры отражения анизотропных фотонных кристаллов, микрорезонаторов и связанных микрорезонаторов .. 234
3.1.3. Азимутальная, угловая и поляризационная зависимости спектрального положения моды в анизотропных микрорезонаторах................................................ 237
3.1.4. Определение величины анизотропии коэффициента отражения фотонных кристаллов и микрорезонаторов в модели эффективного анизотропного одноосного отрицательного кристалла....................................... 240
3.2. Угловые спектры интенсивности второй и третьей гармоник
в анизотропных фотонных кристаллах и микрорезонаторах . . 244
3.3. Феноменологическое описание генерации второй и третьей гармоник на краю запрещенной зоны анизотропного фотонного кристалла............................................... 248
Глава V
Нелинейно-оптические эффекты в трехмерных кремниевых фотонных кристаллах 257
1. Линейная дифракция света в трехмерных фотонных кристаллах синтетических опалов................................................ 257
1.1. Трехмерные фотонные кристаллы синтетических опалов: строение и зонная структура...................................... 257
1.2. Дифракция света в трехмерных фотонных кристаллах синтетических опалов.............................................. 258
Оглавление
7
1.3. Спектроскопия пропускания и отражения опалов при распространении света перпендикулярно системе ростовых плоскостей (111).................................................. 262
1.4. Дифракция света в опалах при распространении света вдоль системы ростовых плоскостей (111)....................... 267
2. Нелинейная дифракция при генерации второй и третьей гармоник в синтетических опалах............................................. 270
2.1. Угловые спектры интенсивности второй гармоники......... 270
2.2. Угловые спектры интенсивности третьей гармоники........ 272
2.3. Интерпретация полученных результатов................... 273
3. Спектроскопия второй гармоники трехмерных фотонных кристаллов опал-кремний................................................ 279
3.1. Фотонные кристаллы опал-кремний: методика изготовления, структурные и оптические свойства........................... 279
3.2. Спектроскопия генерации второй оптической гармоники фотонных кристаллов онал-кремний в окрестности фотонной запрещенной зоны ...............................*............. 281
Заключение 284
Приложение 1
Расчёт поля второй гармоники, отраженной поверхностью (111) кристалла точечной группы симметрии тЗт. Расчет фурье-комнонент азимутальной зависимости интенсивности второй гармоники для слабо скошенной поверхности (111) кристаллов точечной группы симметрии тЗт..................................................... 291
Приложение 2
Матричный метод описания генерации второй гармоники в многослойных микроструктурах........................................ 298
Список литературы 301
Введение. Цели и задачи диссертационной работы
8
Введение. Цели и задачи диссертационной работы
Диссертационная работа посвящена экспериментальному исследованию спектрального поведения квадратичного и кубичного нелинейно-оптического отклика поверхности кремния и границы раздела кремний - диоксид кремния, а также кремниевых микроструктур - периодических квантовых ям кремний-диоксид кремния, кремниевых наночастиц, фотонных кристаллов и микрорезонаторов. Одной из основных задач диссертации является разработка систематического подхода для исследования резонансного поведения второй и третьей оптических гармоник, обусловленного сингулярностями в плотностях состояний электронной зонной структуры кристаллического и мезопористого кремния, а также фотонной зонной структуры фотонных кристаллов и микрорезонаторов.
Явление генерации второй оптической гармоники (ВГ) было экспериментально обнаружено сразу же после создания первого лазера и очень скоро нашло применение в оптике для оптического удвоения частоты. В 60-х годах в работах
Н. Бломбергена [1] и Р.В. Хохлова [2] была показана чувствительность параметров излучения ВГ к особенностям среды: структуре, симметрии, наличию электрического поля и т.п. Эти работы можно считать основой создания нелинейно-оптической методики диагностики среды. Между тем, эффективность генерации ВГ в большинстве .материалов крайне мала и составляет в зависимости от материала и геометрии наблюдения величины в диапазоне от К)"13 до К)“18. Высокая эффективность удвоителей частоты (до 80%) достигается за счет явления фазового синхронизма, что экспериментально реализуемо в крайне ограниченном числе экспериментальных ситуаций и требует специального подбора дисперсии нелинейных материалов и геометрии нелинейного взаимодействия. При отсутствии фазового синхронизма, для для практического наблюдения сигнала ВГ требуется излучение накачки с высокой пиковой плотности мощности па уровне 1 МВт/см2. Такие уровни интенсивности лазерного излучении требуют использования импульсных лазеров, однако воздействие на среду такими нолями в течение продолжительного времени приводит к ее необратимому изменению: нагреву, пробою и т.п. И хотя первые эксперименты но генерации В Г в отсутствие фазового синхронизма были проведены еще в 60-е годы, широкое практическое применение метода генерации ВГ как диагностической методики исследования вещества стало возможным после создания субиикосекундиых и особенно фемтосекундных лазеров, сводящих к минимуму тепловое воздействие на среду. Более того, применение фемтосекундных лазеров позволяет регистрировать излучение ВГ от источников, локализованных в областях, размеры которых сравнимых с периодом кристаллической решетки: на поверхности, в квантовых ямах и квантовых точках. Это позволяет развивать эффективные методики
Введение. Цели и задачи диссертационной работы
9
неразрушающего контроля материалов и элементов микроэлектроники.
Генерация второй оптической гармоники является уникальным методом исследования структур пониженной размерности: поверхностей и границ раздела центросимметричных крис/галлов, квантовых “проволок” и им, дефектов в структурах с центральной симметрией, слоистых микроструктур. Запрет на генерацию 131’ в центросимметричных средах в дипольном приближении обуславливает исключительную чувствительность метода к подобным объектам. В методе спектроскопии ВГ перестраивается длина волны накачки и в каждой спектральной точке измеряется интенсивность излучения соответствующей удвоенной частоты. Спектроскопия ВГ позволяет исследовать эффекты размерного квантования, отражающиеся к резонансах квадратичной восприимчивости, характеризовать электронную структуру поверхности, её модификацию но сравнению с объемом, исследовать нелинейно-оптические свойства фотонных кристаллов и микрорезонаторов. Спектроскопия ВГ требует использования перестраиваемых источников лазерного излучения. Лазеры на красителях имеют очень небольшой диапазон перестройки (30 - 50 нм), поэтому спектроскопия В Г развивается лишь в последние годы с появлением достаточно мощных лазеров на основе параметрического генератора света и перестраиваемых фемтосекундных титан-сапфировых лазеров.
В настоящее время кремний является основным материалом в микроэлектронике, что делает исследование различных кремниевых структур исключительно важным с прикладной точки зрения. Значительная часть исследований в физике твёрдого тела сосредоточена в области изучения свойств поверхностей и границ раздела. Интерес к этим исследованиям с одной стороны фундаментальный: поверхности и границы раздела твёрдых тел представляют собой объекты весьма отличные от объёма по своим свойствам, структуре, механизмам протекающих процессов. С другой стороны, актуальность задачи обусловлена требованиями современных технологий, базирующихся на свойствах поверхности, необходимостью исследования влияния на эти свойства процедуры приготовления. В течение последних десятилетий развиваются различные методики диагностики свойств поверхности. Среди них такие методы как дифракция медленных электронов исследуют кристаллографическую структуру поверхности - тип решётки, сё реконструкцию, дефекты, Ожс-спектроскоиия - химический состав адсорбентов. Электронная и, позднее, туннельная микроскопия кроме морфологии диагностируют также электронные свойства поверхности - связи между атомами, диэлектрические свойства. Линейные и нелинейные оптические методы эффективно применяются для исследования электронной подсистемы поверхности, т. к. характерные обратные электронные времена находятся
Введение. Цели и задачи диссертационной работы
10
в оптическом диапазоне частот. Достоинством оптических методик в том числе является возможность изучения отклика внутренних границ раздела, возможность их иеразрутающего, дистанционного исследования, проведения экспериментов in situ. К сожалению большинство оптических методик наталкиваются на серьёзные трудности выделения сигнала от поверхности на фоне на несколько порядков более сильного сигнала от объёма.
Граница раздела Si-Si()2 является с одной стороны уникальным с точки зрения технологической важности объектом, с другой стороны хорошим модельным объектом для исследования фундаментальных свойств поверхности, так как современная технология изготовления позволяет получить образцы высокого качества, подробно охарактеризованные несколькими независимыми методами. Граница раздела Si-Si02 ранее исследовалась с помощью спектроскопии интенсивности ВГ (главным образом с использованием титан-саифирового лазера), но подобные исследования наталкивались на трудности интерпретации, оставаясь лишь на качественном уровне, т.к. кремний с точки зрения спектральных свойств - сложная мультирезонансная система, спектроскопия интенсивности ВГ слабо чувствительна к типам критических точек зонной структуры. Измерения же спектральных зависимостей фазы полны ВГ, как ещё одного независимого параметра, в комбинации со спектроскопией интенсивности ВГ могли бы существенно расширить возможности изучения спектральных свойств полупроводника. Что касается германия, то исследования спектрального поведения его квадратичного отклика до сих пор не проводились, хотя его свойства во многом схожи с кремнием, и сравнение было бы интересно - оба относятся к IV группе, имеют одинаковую симметрию решётки, схожие линейные оптические свойства. Различные структуры углерода (графит, алмаз), также относящегося к IV группе, для оптических исследований интереса не представляют, ширина их запрещённой зоны более 5 эВ, т. е. лежит в далёком ультрафиолете.
Первое экспериментальное исследование генерации третьей оптической гармоники (ТГ) поверхности кремния, позволившее определить абсолютное значение кубичной восприимчивости (Зсс?; о;, со?) кристалла кремния с ориентацией поверхности (100), а также величину анизотропии тензора х^\ было проведено в 1971 году. Позднее, на основании азимутальных зависимостей интенсивности ТГ в одной из комбинаций поляризаций волн накачки и ТГ были изучены симметрииные свойства тензора кремния. Между тем, экспериментальные исследования спектрального поведения кремния крайне ограничены. До сих пор существует лишь косвенное экспериментальное подтверждение резонансного поведения кубичной восприимчивости кремния в окрестности критической точки Е'о/Е], а резонанс х^3) п спектральной окрестности критической точки Е2
Введение. Цели и задачи диссертационной работы
11
не наблюдался.
Периодические квантовые ямы и наночастицы (квантовые точки) представляют собой объекты, свойства которых существенно меняются но сравнению с объемом вещества, из которого они сконструированы, перестраивается их электронная подсистема, появляются размерно-квантованные энергетические подзоны, модифицируются резонансы комбинированной плотности состояний. Нее это находит отражение в нелинейно-оптическом отклике, что представляет существенный интерес .для исследования. В частности, генерация второй гармоники в периодических квантовых ямах до сих пор систематически не исследована, существует лишь небольшое количество данных. Уникальные контролируемые свойства периодических квантовых ям и паночастиц позволяют надеяться на возможные их применение для контроля длины волны излучения, повышения эффективности люминесценции, для создания микролазеров и нового типа детекторов.
Можно проводить аналогии между периодическими квантовыми ямами и фотонными кристаллами (ФК), которые переносят их свойства из области энергий электронов в область энергий фотонов в видимом диапазоне, ближнем ультрафиолете или инфракрасной области. Изменение толщин слоев одномерного ФК приведет к перестройке уже фотонного, а не электронного спектра, к изменению модового состава оптического поля и появлению фотонной запрещенной зоны (ФЗЗ). Фотонные кристаллы позволяют наблюдать целый ряд интересных эффектов, связанных с возможностью управлять распространением света - гигантскую дисперсию, оптическое переключение, - важных для оптоэлектронных приложений.
Фундаментальный интерес к фотонным кристаллам связан в том числе и с исследованием процессов генерации оптических гармоник в ФК. Особенно актуальны такие исследования для фотоннокристаллических микрорезонаторов, у которых зеркала являются фотонными кристаллами, поскольку это дает возможность объединения двух механизмов усиления нелинейно-оптического отклика - локализационного и синхронизации фаз. Первый из этих механизмов -локальный амплитудный, обусловленный возрастанием амплитуды оптического поля внутри микрорезонаторного слоя. Второй механизм - "коллективный'’ -связан с фазовой синхронизацией вкладов от всех слоев, составляющих микрорезонатор.
Разнообразие материалов, из которых изготавливаются фотонные кристаллы, велико. Это и полупроводниковые структуры на основе арсенида галлия; и синтетические опалы; и применяемые для эффективной генерации ВГ нио-бат лития и сульфид цинка; и пористый кремний (ПК), обладающий уникаль-
Введение. Цели и задачи диссертационной работы
12
ными свойствами. ПК имеет большую но площади внутреннюю поверхность и характерные размеры пор от нанометров до микрона. При этом процедура изготовления структур с заданными свойствами достаточно проста и позволяет контролируемым образом изменять в широких пределах оптические параметры многослойных структур. Благодаря наличию нанокристалличсских кремниевых стенок пор пористый кремний может иметь несколько резонансов виртуальных многофотонных переходов, становясь поэтому мультирезонансной системой для нелинейно-оптической спектроскопии. Кроме того, наноструктурирование, изменение соотношения объема/поверхности кремния, изменение ориентации границ раздела БьйЮг должно изменить квадратичный и кубичный отклик пористого кремния. Поэтому спектроскопия и анизотропия интенсивности второй и третьей гармоник пористого кремния как нового оптического материала имеют самостоятельный интерес.
Цслыо диссертационной работы является развитие спектроскопических (в том числе и фазочувствительных) нелинейно-оптических методов исследования кремния и микроструктур на его основе, систематическое экспериментальное исследование спектральных свойств излучения второй и третьей оптических гармоник, генерируемых па границах раздела ЭьЭЮг, в квантовых ямах 81-8102, кремниевых наночастицах, фотонных кристаллах и микрорезонаторах для установления взаимосвязи между резонансным поведением квадратичного,и кубичного нелинейно-оптического отклика полупроводниковых нано- и микроструктур и особенностями их электронного и фотонного спектра.
Актуальность работы обусловлена прежде всего в достаточно слабом на данный момент развитии такого перспективного метода исследования, как спектроскопия второй гармоники, в частности, до сих пор не использовалась возможность измерения фазы волны ВГ в дополнение к интенсивности. До сих пор остается открытым вопрос о модификации зонной структуры вблизи поверхности полупроводника, иитерферометрическая спектроскопия ВГ может прояснить ответ на этот вопрос. В работе поднимается такой актуальный вопрос, как возможность нелинейно-оптической диагностики квантово-размерных эффектов при наличии резонансов нелинейных восприимчивостей, а также выяснение возможностей спектроскопии второй гармоники при исследованиях в такой бурно развивающейся области как физика фотонных кристаллов.
Практическая ценность работы состоит в возможности применения развитой методики интерферометрической спектроскопии В]' в диагностических целях в широкой области научных задач. Методика повышает точность определения резонансных параметров и оказывается чрезвычайно полезной в случае мультирезонансной системы с близкими резонансами и их сильным спектраль-
Введение. Цели и задачи диссертационной работы
13
ным перекрытием. Также развита методика диагностики электронных квантово-размерных резонансов в периодических квантовых ямах вплоть до субнаномег-ровых характерных размеров ям, диагностики параметров структур с фотонной запрещенной зоной методами нелинейной оптики, которые наиболее чувствительны к их дисперсионным свойствам, фазовым соотношениям, морфологическим особенностям.
Научная новизна работы состоит в следующем:
• предложена новая нелинейно-оптическая спектроскопическая методика исследования поверхности твердого тела и микроструктур - интерферомет-рическая спектроскопия ВГ, сочетающая в себе измерение интенсивности и фазы волны ВГ;
• впершие проведены исследования оксидированных поверхностей кремния и германия методом интерферомстрической спектроскопии второй гармоники, обнаружены резонансы квадратичной восприимчивости и установлена их взаимосвязь с сингулярностями (критическими точками) комбинированной плотности состояний поверхностей кремния и германия;
• впервые проведены исследования резонансного нелинейно-оптического отклика периодических квантовых ям кремний - оксид кремния с субнано-метровмми ширинами ям. Установлена его взаимосвязь с резонансами прямых электронных переходов между размерно-квантованными подзонами, развита методика нелинейно-оптической диагностики квантово-размерных эффектов в структурах пониженной размерности;
• впервые исследованы механизмы усиления квадратичного и кубичного нелинейно-оптического отклика кремниевых фотонных кристаллов и микрорезонаторов
• впервые исследовано явление трехмерной нелинейной дифракции в фотонных кристаллах.
Работа имеет следующую структуру:
• Первая глава содержит обзор литературы, касающейся экспериментальных и теоретических исследований квадратичного и кубичного нелинейно-оптического отклика полупроводниковых поверхностей и микроструктур и их современного состояния, а также базовых методов его описания. Описаны основные экспериментальные методы и подходы для исследования спектрального поведения квадратичного и кубичного оптического отклика кремниевых микроструктур.
Введение. Цели и задачи диссертационной работы
14
• Во второй главе описывается новая методика иптерфсрометрической спектроскопии ВГ, представляются результаты экспериментального исследования поверхностей кремния и германия методом иптерфсрометрической спектроскопии ВГ и проводится их анализ, представляются результаты исследования внутренней границы раздела кремний - диоксид кремния методом интерферометрии электроиидуцированной ВГ. Приводятся детали нерпоиаблюдения генерации токоиндуцирован ной второй гармоники, рассматриваются диагностические применения методов генерации второй и третьей оптических гармоник для исследования внутренних границ раздела Iюнтросимметричных полупроводников.
• Третья глава посвящена результатам спектроскопии ВГ периодических квантовых ям кремний - оксид кремния, содержит обзор исследований аморфного кремния и структур на его основе. Приведен обзор работ по оптике пористого кремния, многослойных структур, рассматриваются модели, применяемые для его описания. Представлены результаты исследования нелинейно-оптического отклика кремниевых наночастиц, обсуждаются обнаруженная размерная зависимость резонансного поведения интенсивности ВГ от размера наночастиц. Методами спектроскопии генерации второй и третьей оптических гармоник исследованы особенности электронной нелинейности наноструктурироваиного кремния - мезопористого кремния. Представлены результаты систематического изучения модификации симметрий и спектральных характеристик квадратичной и кубичной восприимчивостей как функции изменения пористости мезопористого кремния.
• В четверток главе представлены результаты спектроскопии второй и третьей оптических гармоник фотонных кристаллов и микрорезонаторов на основе мезопористого кремния. Проводится анализ механизмов усиления квадратичного и кубичного отклика, обсуждается роль фазового синхронизма и пространственной локализации электромагнитных полей в увеличении эффективности генерации оптических гармоник в фотонных кристаллах и микрорезонаторах, исследуется взаимосвязь резонансного поведения нелинейно-оптического отклика фотонных кристаллов и микрорезонаторов и особенностей их фотонной зонной структуры. Приводятся результаты исследования механизмов усиления генерации оптических гармоник в образцах кремниевых связанных микрорезонаторов, обсуждается роль параметров промежуточного брегговского зеркала на форму линии усиления генерации второй и третьей оптических гармоник.
Введение. Цели и задачи диссертационной работы
15
• Пятая глава посвящена исследованию явлений трехмерной нелинейной дифракции в трехмерных кремниевых фотонных кристаллах на основе синтетических опалов. Приводятся результаты наблюдения трехмерной дифракции при генерации второй и третьей оптических гармоник, исследования явления многопучковой генерации третьей гармоники за счет одновременного замыкания треугольников синхронизма на нескольких векторах обратной! решетки трехмерного фотонного кристалла.
На защиту выносятся следующие основные положения:
• Разработка и реализация метода фазовой спектроскопии второй гармоники. Решение задачи о форме линии квадратичной и кубичной восприимчивости поверхности кремния в окрестности критических точек Еі/Ео, Е2, Еі зонной структуры кремния.
• Разработка метода фазовой спектроскопии электроипдуцироваипой второй гармоники.
• Обнаружение размерных эффектов в нелинейном отклике кремниевых периодических квантовых ям.
• Первонаблюдсние генерации токоидуцированпой второй гармоники на поверхности полупроводников.
• Экспериментальное обнаружение явления усиления генерации третьей оптической гармоники в фотонно-кристаллических микрорезонаторах.
• Обнаружение явления фазового синхронизма при генерации третьей гармоники в фотонных кристаллах.
• Возможность управления эффективностью генерации второй и третьей гармоник связанных фотонно-кристаллических микрорезонаторов.
• Экспериментальная реализация трехмерной нелинейной дифракции при генерации второй и третьей гармоник в фотонных кристаллах.
Результаты диссертации опубликованы в 24 статьях в рецензируемых журналах и были представлены в 56 тезисах на международных конференциях.
Глава І
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей центросимметричных полупроводников и полупроводниковых микроструктур
X. Феноменологическое описание генерации оптических гармоник
1.1. Нелинейно-оптическая поляризация: метод описания
Распространение электромагнитных волн в нелинейной среде описывается неоднородным волновым уравнением, являющимся следствием уравнений Максвелла [3]. В предположении немагнитной среды волновое уравнение имеет вид:
V х V х Е(г,і) + = -5^Р(г,*), (1)
и связывает напряженность электромагнитного поля Е в точке г в момент времени і с полной поляризацией Р, наведенной в среде. Вектор поляризации содержит как линейные, так и нелинейные компоненты, появляющиеся в результате взаимодействия электромагнитных волн в нелинейной среде. Регулярный подход, позволяющий анализировать решение уравнения (1) в общем виде, заключается в разложении вектора поляризации Р по степеням электромагнитного поля Е:
Р(г, 0 = 7 х(1)(г,г';М')Е(г',0<2г'<Й'+
— оо
со
+ / х<2> (гэ г', г''; *,
-00 (2) оо
+ / х'ЯОм'Лг '";М',ГГ)Х
—ОО
хЕ(г', Ь')Е(г", Ґ)Е(г"\ Г)(1 г,сіг"<1г"'<і№<і?" + ....
Коэффициенты 11 подынтегральных выражениях являются тензорами (п+1) ранга нелинейной восприимчивости порядка п и описывают отклик нелинейной среды на внешнее электромагнитное поле. По принципу причинности поляризация в момент времени £ зависят только от предыдущих моментов времени. Поэтому интегрирование по времени в выражении (2) следует вести в пределах от -оо до I. Интегрирование по пространству ведется по области |г—г'| < ф—£'|, поскольку взаимодействие не может распространяться со скоростью выше скорости света и, следовательно, значения поля вне указанной области не оказывают влияния на величину поляризации Р в точке г в момент времени £. Параметром разложения но степеням внешнего поля является отношение напряженностей внешнего оптического и внутриатомного нолей Е/Еп1, которое для
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей центросимметрич.
17
стандартных лазерных полей составляет примерно 10-2, т. е. является малым параметром, что обеспечивает сходимость ряда (2). Первый член в разложении (2) описывает линейную поляризацию среды, второй - квадратичную, третий -кубичную и т.д. Интегрирование по временным переменным учитыва-
ет нестационарпость или запаздывание нелинейно-оптического отклика среды. Интегрирование по пространственным переменным г', г", г'"... связано с нело-кальиостыо отклика.
В случае, если электромагнитное поле в среде Е представимо в виде набора плоских волн с волновыми векторами km и частотами си7П,
Е(г> 0 = У! Em(km,wm) = ^ Em exp[i(kmr - wTO*)], (3)
rn 771
где амплитуды Е“„ не зависят от времени, выражение (2) примет вид:
Р = £Р(к,ы) = £ (P(1)(k,w) + P<2>(k,u,) + рМ(к,ч) + ...)■ (4)
к,и» к, а)
Слагаемые
pM(k,«) = *«(k,ai).E(k,w),
P<2>(k,w) = х(2)(к = к,- + = «I + «,) : Е(к(,^)Е(к„^),
Р(3)(к,ш) = х<3)(к = к,- + к,- + кь w = + uij + шк) I
i E(kj,u>j)E(kj,£Jy)E(kt,u>*),
являются фурье-компонентами нелинейной поляризации на частоте со. Тензор Х^ является тензором нелинейной восприимчивости порядка m [4|:
X(m)(k = ki + k-2 + ... + k„, и = их + (j2 + ... + un) =
TOO
= f х(п)(г“гь*-^1;-;г“Гm,t-tm)x n
“CO (.oj
xexp{—i[ki(r - rO - 0Ji(t - ti) + ... + k„(r - rn) -con(t - «,»)]} x
xdr-ldti...dvmdtm.
Слагаемое P(1^ описывает линейную поляризацию среды с линейной восприимчивостью
р(2)
является квадратичной поляризацией среды, связанной с квадратичной восприимчивостью х'2', Р'3' описывает кубичную поляризацию среды с кубичной восприимчивостью X'3' 11 Т.Д. В случае однородной среды,
когда нелинейная восприимчивость xm(r,tf) не зависит от г, ее фурье-образ
(б) но зависит от волновых векторов k, kL...kw, а набор частотных аргументов и, определяется конкретным видом рассматриваемого нелинейно-
оптического процесса. Например, в случае монохроматической накачки с частотой си, локальный отклик нелинейной среды на частоте второй гармоники определяется квадратичной поляризацией:
Р‘2)(2ш) = x(2,(2w = w + u) : E(w)E(w). (7)
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей цептросимметрич.
18
Аналогично, отклик на частоте третьей гармоники определяется кубичной по ляризацией и имеет вид:
Иногда полную поляризацию (4) записывают в виде суммы двух слагаемых,
где Рь = и является линейной поляризацией среды, связанной с локальной диэлектрической проницаемостью £, а слагаемое Рл?л = 4- 4- ..., так-
же иногда называемое нелинейной поляризацией, содержит только части полной нелинейной поляризации, являющиеся нелинейным функциями амплитуд внешних полей.
Описанный подход позволяет получить волновое уравнение для отдельной фурье-гармоиики электромагнитного поля и поляризации, осциллирующих на частоте О, точное решение которого можно получить в рамках формализма функций Грина. Волновое уравнение (1) и этом случае распадается на систему уравнений вида:
В выражениях (7) и (8), квадратичная и кубичная поляризации зависят только от амплитуд соответствующей фурье-компонепты электромагнитного поля накачки Е(а;), что эквивалентно пренебрежению пространственной неоднородностью среды и электромагнитного поля. В общем случае поляризация Р в точке г зависит от значения напряженности электромагнитного поля Е в других точках г', и отклик среды является нелокальным. Если для характерного пространственного масштаба среды а0 и характерного пространственного масштаба изменения электромагнитного волны /0 выполняется условие а0/1о <£ 1, то нелокальность может быть учтена через мультиполыюе разложение компонент поляризации Р^(к,ш), учитывающее пространственную неоднородность электромагнитного поля или оптических параметров среды - линейных и нелинейных восприимчивостей. В оптическом диапазоне длин волн в объеме однородной среды параметр а0 имеет порядок боровского радиуса, а характерный пространственный масштаб изменения электромагнитного волны /о порядка длины волны в среде Л, и отношение о-о/Л является малым параметром мульти полы того разложения. Таким образом, члены мультипольного разложения, учитывающие нелокальность нелинейного отклика и содержащие высшие градиенты моля, являются малыми поправками. Это позволяет в большинстве экспериментальных
р(3)(3ш) = х(3)(Зш = Ш + ш + ш): Е(ш)Е(ш)Е(ш).
(8)
Р = Vе + Р,Л1Ь,
(9)
(10)
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностен центросимметрич..
19
ситуаций ограничиться двумя членами мультипольного разложения - диполь-ным и квадрупольным. Выражения для линейной, квадратичной и кубичной нелинейных поляризаций (5) в этом случае запишутся в следующем виде:
Р^)(к,о;) = х(1)’"Н ‘ Б(к,ш) -г Х(1),д(^) : ^Е(к,о;) +
Р<2)(к,и>2) = Х{2),Е>(^2 = : Е(кь^)Е(ку,^)+
#М{ыг = ч>і±Ші)Я Е(к,,^)Е(к„^) + (11)
Р(3)(к>’3) = х(3),£>(^з = Щ ± а;л):Е(кі,о;і)Е(к>}а;і)Е(кл,а;Д;)+
Х(3),<?(^з = Щ ± ± С4ь);УЕ(к£,С4)Е(к,-,а;,)Е(к*,сд;*) + ...
Здесь - тензор диполыгой (квадруиольной) нелинейной восприимчивос-
ти среды порядка п. Например, тензор третьего ранга дипольной квадратичной восприимчивости х^,п> определяет квадратичную поляризацию в электро-дипольном приближении, а тензор четвертого ранга квадрупольной восприимчивости х(2),<^ описі,іваст квадрупольную добавку в квадратичную поляризацию. Для нелинейно-оптических процессов, вырожденных по частоте накачки ы, таких как генерация второй и третьей гармоник, квадратичная и кубичная поляризация на частотах 2и и За;, соответственно, примут вид:
Р<2>(2о,) = х(2)’°(2ш = ш + ш) :Е(и)Е(ш) + х(2)^(2ш =ш + ш) : УЕ(ш)Е(ш), (12)
Р(3)(Зш) = х(3)'°(Зш = ш + ш + и):Е(ш)Е(и)Е(и)+
+Х<3)-0(Зш = аі + аі-І- ш):УЕ(и/)Е(ш)Е(ш).
В силу симметрии среды, например, в центросимметричных средах, первый, электродипольный член мультипольного разложения квадратичной поляризации (12) обращается в нуль, и тогда следующий электроквадруиольиый член становится определяющим для генерации второй гармоники.
На поверхности или границе раздела двух сред характерным масштабом изменения поля является тонкий приповерхностный слой толщиной несколько атомарных слоев, в которых практически скачком меняется диэлектрическая проницаемость и в силу граничных условий возникают большие градиенты полей. Это означает, что характерный пространственный масштаб изменения электромагнитного волны на поверхности /0 а<> и мультипольное разложение теряет
применимость. В этом случае используется интегральный подход [5|, в рамках которого вводится эффективная восприимчивость поверхности X5:
Р(2)’5(иц + ш2) = х*2*’5^! + ш2) ■ Е(си1)Е(о;2).
(14)
Общие вопросы нелинейно и оптики поверхностей центросиммегрич.
20
1.2. Неоднородное волновое уравнение ?/ связанные ущвиеиил в нелгтейиой среде
Электромагнитные волны и нелинейной среде; подчиняются неоднородному волновому уравнению (1). Являясь непосредственным следствием уравнений Максвелла, уравнение (1) позволяет описать генерацию и распространения волн в любой, в том числе нелинейной, среде. Во многих экспериментальных ситуациях можно использовать приближение плоских волн, т.е. разложить векторы напряженности электромагнитного поля Е(г,£) и нелинейной поляризации Р(г.£) в ряды Фурье, представляющие собой бесконечные суммы плоских воли с волновыми векторами кт и частотами ютп:
Это приближение удобно использовать в том случае, если излучение накачки можно считать монохроматической волной, т.е. например, при использовании паносекундных лазерных импульсов. В рамках приближения плоских волн вторые производные по времени в уравнении (1) легко берутся. Если из выражения для полной поляризации (16), аналогично выражению (9), выделить линейную компоненту РІ,!* = 'Е,,, и перенести ее в левую часть, то волновое уравнение
(1) распадается на систему уравнений для каждой из фурье-компонент Ет:
ІЦИЙ, в общем случае пространственной и временной дисперсии, от к и со, вектор нелинейной поляризации включает в себя компоненты поляризаций порядка п > 2, РЛ£( = Р'2) + Р-3* + ..., а индексы тп для краткости опущены.
В общем случае, нелинейная поляризация РЛ'/'(к.са) зависит от всех полей Еш(кт,и;т) через нелинейные восприимчивости среды, выступающие как коэффициенты связи, поэтому систему уравнений (17) можно трактовать как систему связанных уравнений, нелинейных по фурьс-компонентам напряженности электромагнитного ноля Ет(кт,и;т). В случае процессов генерации гггорой и третьей гармоники, рассматриваемых в данной работе, система связанных уравнений сильно укорачивается, поскольку необходимо рассматривать только волны Еі(од) па частоте накачки од и волны на параметрических частотах Е2(сд> — 2<*д) и Ез(и>з = Зад). Для генерации второй гармоники система связан-
(15)
(16)
7 П
ш
V х (Ух) - *ув(к,ы)1 Е(к,и) = (17)
О С
где £(к,со) = 1 + 4тгх^(к.о;) - тензор диэлектрической проницаемости, завися-
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей центросимметрич..
21
пых уравнений состоит из двух уравнений,
о;
2 1
V х (Ух) —
с*
V X (Ух)--|£
где квадратичные поляризации и Р22\ осциллирующих на частотах сщ и а;2, описывают процесс перекачки энергии из волны Е2 в Е! и, соответственно, наоборот за счет квадратичной восприимчивости среды х(2). Для генерации третьей гармоники с учетом возможных каскадных процессов система связанных уравнений состоит из трех уравнений:
4лсо'{
Еі =
Е, » —гіР^Е,),
(18)
V х (Ух) -
Еі =
4X07*
с2 V
р
І3,(Е,)+)
V х (Ух) - -І-Є
(Г
и
+Р'2)(Еь Е2) + Р<2)(Е2, Ез) + РІ3)(Е): Ез) Е2 = 1^1 (р<2>(Бі) + Р<2)(ЕЬЕ3)) ,
(19)
2 і
У х (Ух) -
47Ги;з
(р|3,(е1) + Рз2)(е1,е2)) ,
в которых участвуют как кубичные поляризации и Рд3\ осциллирующие
на частотах 071 и и определяемые кубичными восприимчивостями так и
(2^ (2\
квадратичные поляризации Рг , Р2 и Р3 , описывающие энергообмен между всеми тремя волнами посредством квадратичных восприимчивостей
В рассматриваемых экспериментальных ситуациях нелинейно-оптический сигнал настолько мал, что можно использовать приближение заданной накачки и истощением волны накачки при распространении в нелинейной среде можно пренебречь. В этом случае правая часть уравнений для волны на частоте сщ в уравнениях (18) и (19) можно положить равным нулю, и распространение волны накачки будет описываться обычным однородным волновым уравнением.
В однородной нелинейной среде систему укороченных уравнений (18) и (19) можно решать в приближении медленно меняющихся амплитуд. В том случае, если амплитуды взаимодействующих воли за период волны изменяются слабо, то напряженность электромагнитного ноля в среде Е(г, £), но аналогии с разложением (15), можно разложить в ряд по плоским волнам, но с амплитудами Фурье-гармоник, зависящими от координат:
Е(г, 0 = £ Ега = £ Ега,0(г)е’<к-Г~“'"‘>. (20)
т
т
Условие медленно меняющихся амплитуд, эквивалентное сильному неравенству на величины производных,
|У2Ет,о(г)| « |кУЕт,„(г)|, (21)
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей центросимметрич..
22
позволяет преобразовать систему укороченных уравнений из дифференциальных уравнений второго порядка в дифференциальные уравнения первого порядка. Между тем, можно показать, что пренебрежение вторыми производными эквивалентно пренебрежению компонентой электромагнитного поля, распространяющегося в противоположном направлении, поэтому приближение медленно меняющихся амплитуд хорошо описывает нелинейный отклик объема однородных нелинейных сред.
1.3. Формализм функций Грина для описания нелинейно-оптического отклика полупроводников: генерация второй гармоники в полу бесконечной среде
При наличии поверхностей, границ раздела или пространственной неоднородности в нелинейной среде, как линейных, так и нелинейных восприимчивостей, приближение медленно меняющихся амплитуд не описывает нелинейный отклик системы. В этом случае решение укороченных уравнений можно искать с помощью метода функций Грина.
Основные физические особенности процесса генерации гармоник в полубес-конечиой нелинейной среде можно показать на примере задачи генерации второй гармоники, когда монохроматическая волна накачки с частотой си падает на плоскую границу раздела воздуха и нелинейного иецеитросимметричного кристалла. Такая задача была впервые рассмотрена, в работе |6]. Угол падения равен 9г (рис.1). Пусть к! - волновой вектор падающей волны, к^ц?) - отражен-
г
Рис. 1: Схема генерации второй гармоники на границе двух полубесконечных сред -воздуха и нелинейного кристалла (по работе [б]).
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей центр о симметрии.
23
ной, кг(ш) - преломленной. Их направления и амплитуды определяются законом Снеллиуса. Амплитуда электрического ноля Ег прошедшей в кристалл волны задается по известной амплитуде падающей волны посредством коэффициентов Френеля. Квадратичная дипольная объемная восприимчивость кристалла обуславливает появление квадратичной поляризации на частоте 2и:
Р(2>(2ш) = х(г,С(2^) : ЕГЕГ схр[*(к8г - 2ш1)]. (22)
Волновой вектор квадратичной поляризации равен удвоенному вектору накачки: к5 = 2кт(со>). Распространение волны второй гармоники подчиняется волновому уравнению, которое в приближении заданного ноля накачки имеет вид:
Это обычное линейное волновое уравнение с квадратичной поляризацией в правой части. В воздухе правая часть обращается в нуль, и решением такого однородного уравнения является плоская волна:
Е? = елА% ехр[г(к/гг - 2с«/*)]. (24)
В нелинейной среде общее решение уравнения (23) есть суперпозиция решения однородного уравнения и частного решения неоднородного. Решение однородного уравнения дается формулой:
Е*2 = стА^ ехр[г(ктг — 2си1,)\ (25)
Частное решение неоднородного уравнения даётся интегральной тензорной сверткой функции Грина и вектора нелинейной поляризации:
Е(г,со) = 4тг J 6(г}г',ы) • Р(г',а/)</г', (26)
где 6’(г, г',2о>) - тензорная функция Грина волнового уравнения (17), т. е. решение уравнения с 6 - источником в правой части:
Ух(Ух)-0 є(г)| 6у(г,г',с*/) = <5(г — г')1.
(27)
Рассмотрим задачу об отклике двуслойной среды, имея ввиду границу раздела нелинейный полупроводник - диэлектрик, на монохроматическую плоскую волну с волновым вектором кА в среде 1 и волновым вектором к2 в среде 2. Выберем систему координат как показано на рис. 2.
Ось 2 направлена вглубь образца, ось х лежит в плоскости падения. Рассматриваемая система однородна в плоскости ху и не однородна вдоль оси у.
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей центросимметрич.
24
» ■“ Среда 1 / ,
к2г . ... V' Среда 2
Рис. 2: Выбор системы координат для решения задачи об отклике двуслойной среды.
При зтом диэлектрическая проницаемость полагается скаляром и є(г) = є(г) = 0(г)є2 + 0(-г)єь где 0 - ступенчатая функция. В силу трансляционной симметрии в плоскости ху зависимость функций Грина от координат х и у имеет вид плоских воли: = / (7(2, д;,х — х'уу — у') ехр(ікхх+гкуу)<іх(1у. Решение
уравнения (27) для 5-поляризованной волны имеет вид: [5]:
<?»(*, *4 = 2^(1 + я.)(0(* - + е(^ - (28)
где
и ( ) = / ехр№*^ + Яя ехр(“«Лиг), г < О \ (1 + Я5) ехр(г£2г2г), г > О
(29)
у _ / 0 _ л-) ехр(-?:^ігд), г < о
1 ехр(—і&2*г) — Я, ехр(г/г2*г), д > 0.
/
и Я, = (*и - к2г)/(к1г 4- ^2г) - коэффициент Френеля отражения 5-поляризованной волны. Выражение (28) корректно учитывает граничные условия на границе раздела, а выражения для функций IIу и Уу учитывают как волны, распространяющиеся к границе раздела, так и идущие от нее.
Для /^поляризованной волны компоненты тензора О имеют вид:
Схх(г, г') = <*[©(* - ж')«/.(*Ж(*') + Є& - г)Ух{г)их{г')\
СХ2(г,гг) = -а[0(* - гОВДВД + 0(*' - ^№(0]
сд*. /) = в[в(* - +©(*' - -оед^')] (зо)
<?„(*, У) = -а[0(* - «ОІЗДКМ + 0(^ - г)1ОДВД]+
+[1М(2>][С2/(2с)2ф - г')],
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей центросимметрич... 25
где
... _ г'(£гЬь + Єікіг)
4£1£2(2ы)2/с2 ’ [ >
иЛг) =
схр(гА?ігг) — Пу ехр(—гА-і-г), 2: < О (1 - ЯД схр(ік2гг), г > О,
-{
(32)
(1 + ЯД схр(—г&І2;г), -г < О
ехр(—г'А-'гг-^) + Яр ехр(г&2*г), г > О,
и
ад
адц ^ 1х/ад
Кг(г)/ (2ш/с)2£і(2) — к* (1г \ Ух(г)
(33)
{~К/ки
-К! к2:\
~™(.ехр{гки2) +11рехр(-гкиг))
Л) ' ь'ь,(1-^)ехр (-»*»,*) ' { ’
Щг) = {~кх/.к]'Л; " у ґ і ^ і (35)
1 —кх/к2г 'г~ г» — -і- - \
:(1 + Я7,)охр(~гА:122:) (ехр(-гА:2г2:) - Яр ехр(//г22;>:))
с. коэффициентом Френеля отражения р-поляризованной волны
Яр — (С2^1г — £1&22)/(£2&1г + £\к2г).
В оптических экспериментах точка наблюдения всегда находится над поверхностью, а источники - внутри среды. Для такого случая г < г', и компоненты матрицы функций Грина существенно упрощаются. Помещая точку наблюдения непосредственно над поверхностью, г — —0, выражения для компонент функций Грина примут вид:
с^-о,*') = (1 - Д=)(1 + А,)е*2'*' • 1/2гкгг,
Охх(-0 ,У) = а-(1-ЛР^'
(7«(-0, г1) = а • (1 - Я2)е‘1"'2' • кх/к2г С?г1(-0,г') = а • (1 - Я2)е*^' •
С?«(-0,г') = а ■ (1 - й2)е'*2-^ • кЦк^.к-п-
В силу ортогональности 5- и р-поляризаций света в изотропной среде все остальные компоненты функции Грина 6?^ = 0.
Таким образом, 15 нелинейной среде существуют две волны второй гармоники, связанные с однородным и неоднородным решениями волнового уравенеиия (23), которые, следуя терминологии работы [6], называют свободной и связанной волнами второй гармоники, соответственно. Связанная волна ВГ распространяется под углом 05 к нормали в том же направлении, что и прошедшая волна,
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей центроенмметрич..
26
накачки: sin#5 = c_1^2(o;)sin#1, и эффективный показатель преломления для нее. определяемый из выражения к9 = ~сУ2, равен с9 = с(и>). Свободная волна второй гармоники распространяется под углом 0Т, который, в общем случае, отличен от 0$ и определяется диэлектрической проницаемостью на частоте ВГ e(2w): sin 0Т = = c“l^2(2w)sin0*. В воздухе вышедшая из среды вол-
на второй гармоники будет распространяться под тем же углом 9П к нормали, что и отраженная волна накачки. Само возникновение вышедшей волны второй гармоники в воздухе - линейной среде - формально следует из граничных условий. Для волны, волновой вектор которой перпендикулярен плоскости XZ (s-поляризованная волна), условия непрерывности тангенциальной компоненты электрического поля и а?-компоненты магнитного поля имеют вид:
А2 = А?-*крМ/[€{2ш)-еЛ],
-A^cos#* = б1/2(2а;)Л^cos6Т - elJ2 cos094пРу2^/[e(2u>) - ея].
Видно, что только связанной и свободной волн ВГ в нелинейном кристалле недостаточно для выполнения условий (37), необходима еще и волна ВГ в линейной среде - это и есть отраженная волна ВГ. Физическая причина появления отраженной ВГ заключается в нескомнснсированности обратного излучения поверхностных нелинейных диполей интерференцией с излучением более глубоко лежащих слоев. Амплитуда отраженной волны ВГ равна:
4« - -'iTr/^.sin^sin 0 я
2 а\п{вК + 9т)з\п{0' + бт)ятвп' К 1
Амплитуда отраженной волны оказывается нечувствительна к совпадению фазовых скоростей связанной и свободной волн ВГ в нелинейной среде, в отличие от прошедшей волны второй гармоники, которая является результатом интерференции свободной и связанной волн. Суммарное поле прошедшей волны ВГ можно рассматривать как одну волну с волновым вектором к7 и с амплитудой
Ег _ АН + 4,рт ехр[»2ь,с-« (4/г cos О- - ^(2с) cos <T)Z} - 1 2 2 у €;/2^6i/2(2 ш)
Здесь 2 - расстояние до границы раздела двух сред. Это выражение показывает, что интенсивность прошедшей волны ВГ будет изменяться синусоидально с увеличением толщины нелинейной среды. Для этой осциллирующей зависимости характерным пространственным масштабом нарастания сигнала является когерентная длина:
U = Тг/[2ис~1(е1/2 cos 9я - el/2(2u) cos 9Т)\ =
Aw/[4(eJ/2 cos 0s - 6ly/2(2w) cos#T)].
Когерентная длина является функцией дисперсии показателя преломления материала.
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей центросимметрич..
27
Ц. Трёхслойная среда: генерация оптических гармоник в тонких пленках
Рассмотрим бесконечную плоскопараллельную нелинейную пластину М с границами г = 0 и г = (I, помещенную между линейными диэлектриками И и Т. Две линейные волны надают на пластину из среды И. (г < 0).
Эти волны породят две прямые Е1М и Е2,м и две обратные волны Е^м* и Е2, Л// и нелинейной среде. Эти волны вычисляются линейным образом с помощью коэффициентов Френеля. Четыре волны в нелинейной среде порождают нелинейную поляризацию на суммарной частоте ц;3.
В общем случае эта нелинейная поляризация состоит из четырех связанных волн:
РЛ’£5(а> з) = хехр[г(/с1Ж + к2х)х + г(Л1у + к2у)]х х {Ецд/Ег, М ехр[»(*£ -1- к£)г]+
Ч-Е^д/Ег.л/' ехр(г(А^ - к£)г\+ (41)
+Е1|Л//Е2,м ехр[г(—&£* +
Е15д//Е2)Л// ехр[-г(/сй + к£)г]} .
Заметим, что все связанные волны одинаково зависят от х и у. Граничные условия при г = 0 и г = с1 могут быть удовлетворены, если добавить четыре волны, которые являются решениями однородного волнового уравнения на частоте и;3 с одинаковой зависимостью от х и у. Все эти волны лежат в одной плоскости с нормалью к поверхности пластины. Можно рассматривать отдельно случаи, когда Е(сл3) и нелинейная поляризации перпендикулярны этой плоскости, и когда они ей параллельны.
Необходимо отметить, что симметрия, которая имеет место в линейном случае, между волнами, проходящими из одной среды в другую и наоборот, пропадает в нелинейном случае. Если свет падает на границу из нелинейной среды, всегда есть две волны - связанная и свободная, тогда как в линейной среде есть только свободная волна. Задача плоскопараллельной пластины ярко проявляется во множестве экспериментальных ситуаций. Генерацию оптических гармоник как правило наблюдают в плоскопараллельном образце нелинейного материала. Генерация излучения в лазерном кристалле интерферометра Фабри-Г1еро - также пример этой ситуации. Хотя здесь рассматриваются только волны на суммарной частоте, метод точно также применим к генерации высших гармоник, разностной частоты и т.п. Для этого необходимо всего лишь обратиться к компонентам нелинейной поляризации на соответствующих частотах. Следует лишь оговориться, что метод применим только к случаям “слабой генерации”, т.е. используется приближение заданной накачки. В первую очередь представляют интерес волны Е^ и Ез , которые выходят из нелинейной среды с каждой из
Общие вопросы нелинейной оптики поверхностей цсптросиммстрич..
28
сторон пластины и которые можно детектировать. Для упрощения дальнейших выкладок, удержим лишь один член в свободной волне - первый член в пра-
вой части уравнения (41). Для случая небольшого коэффициента отражения диэлектрика Ei,m‘ < #i,m и Е2,м> < Е2,м, это будет хорошей оценкой правильного результата. Уравнения также без труда могут быть обобщены на случай большого коэффициента отражения. Случай, когда в линейной среде И. также существует падающая волна на частоте w3, также можно напрямую включить в рассмотрение. Константа распространения для связанной волны также записывается в виде uj3c~les 1/2. Индекс 3 в дальнейшем рассмотрении будет опущен, так как все величины будут относиться к суммарной частоте. В рамках оговоренных допущений граничные условия в случае s-поляризации могут быть записаны в виде:
Ey(z = 0) — Еп — Ем + Е,\г + /ircPNLS(es ~~
Ey(z = d) = Er = Емехр{;1фм) + Ем>схр{-1фм)-\-+AnPNLS(ES - ем)~1схр^фз),
Hx(z = 0) = -е){2 cos GrEh = ejf cos 6Л/ (Ем - Ем>)+ (42)
-f47T€ls/2 COS <d$PNLS(£S - бГд/)”1,
IIx(z = d)= ef cos Вт Er = ef cos GM (Емехр(1фм)~
-Ем>ехр(-гфм)) + 'Itt^cosBs х PNLS(es - sA/)_1exp(#s),
где фз и фм - сдвиги фаз связанной и свободной волн, соответственно:
ф8 = elJ2(jjc~ldc. os 05, фм = £д/2сас-1 г/ cos 0д/. (43)
Это система четырех линейных уравнений, которую можно решить относительно четырех амплитуд и фаз свободной волны.
Комплексные амплитуды отраженной и прошедшей воли будут иметь вид:
Е±_ - AnPNLSD~l [(е^2 cos05 - еЦ2 cos 0т)(cos фм - cosфя)(см - £s)~l +
+геУ.2 COS 0т(^А/2 COS 0Л/)“1 (^А/2 COS ©д/ Sin фз — ClJ2 COS05Sin^vi)(^/ -Es)~l + +7'(£д/2 COS ©Л/ sin фм - sl/?' COS ©5 sill (I>s){Sm - .s)-1] 5 E*t ™ AttPnlsD~1 [-(e)f2 cos©/? -f e8 2 cos©5)(cosфм - соаф$)(см ~ £s)_1--ie\[2 cos ©nfci/2 COS 0м)_1(4/2 cos ©Д/ sin Фз - cj2 COS ©5 sin 0Лг)(^Л/ - £s)-l+ +i(4/2COS0A/Sill0jW ->ey2cos05sm05)(eA/ -£s)_1] >
(44)
где:
D = cos фм(еУ>2 cos 0T + eJ/2 cos ©я) - г sin x
x 2 cos 0Я COS 07’(cA/2 cos 0Л/)-1 + elM cos 0A/j .
Множители в числителях уравнений 44 сгруппированы таким образом, что каждый из них имеет конечный предел при стремлении ем К 6s- Для предельного