- 2-
СОДЕРЖАНИБ
ВВЕДЕНИЕ 3
1 Обзор литературы 10
1.1 Релаксация фотовозбужденных носителей заряда в полупроводнике ... 10
1.2 Исследование спиновой релаксации в полупроводниках с помощью оптических явлений........................................................... 35
1.3 Исследование сверхбыстрой спиновой динамики в магнитоупорядоченных
средах............................................................. 23
2 Фундаментальные основы и методика изучении магнитного состояния вещества
с субпикосекундным временным разрешением 31
2.1 Оптическая спектроскопия накачки и зондирования . .................. 31
2.2 Прямые и обратные магнито-оптические эффекты ........................ 33
2.2.1 Магнито-оптический эффект Фарадея..................................... 33
2.2.2 Магнито-оптический эффект Керра....................................... 38
2.2.3 Обратный эффект Фарадея............................................... 39
2.3 Фотоиндуцированный магнито-оптический эффект Керра................... 40
2Л Методика изучения динамики наведенной намагниченности с субпикосекундным разрешением...................................................... 41
2.4.1 Генератор лазерных импульсов.......................................... 43
2.4.2 Фотоупругий модулятор ......................................... 43
2.4.3 Детектирование угла поворота плоскости поляризации и эллиптичности поляризации................................................ 44
2.4.4 Преимущества данной методики и возможные артефакты при измерениях 45
2.5 Методика изучения динамики оптических коэффициентов.................. 48
-3-
2.6 Методика изучения динамики параметра порядка в магнито-упорядочеиных
средах.............................................................. 48
3 Сверхбыстрый фотоиндуцированный магнито-оптический эффект Керра в полупроводниках 51
3.1 Экспериментальные исследования монокристаллов (МТе............... 51
3.2 Экспериментальные исследования монокристаллов ОаАэ............... 62
3.2.1 Временное поведение эффекта Керра в чистом и сильнолегированном баАя............................................................ 62
3.2.2 Аппроксимация экспериментальных временных зависимостей. Спектральное поведение эффекта Керра в чистом и сильнолегированном ваАз.............................................................. 66
3.3 Экспериментальное исследование квантовой ямы Alo.3Gao.7As/GaAs ... 73
3.3.1 Временное поведение эффекта Керра в квантовой яме Alo.3Gao.7As/GaAs 73
3.3.2 Спектральное поведение эффекта Керра в AJo.3Gao.7As/GaAs ... 77
3.4 Математическое моделирование фотоиндуцированного магнито-оптического
эффекта Керра в полупроводниках со структурой типа цинковой обманки 81
3.4.1 Полупроводниковые уравнения Блоха............................ 81
3.4.2 Фотоиндуцированный магнито-оптический эффект Керра в области экситонных переходов............................................. 84
3.4.3 Фотоиндуцированный магнито-оптический эффект Керра в области межзонных переходов........................................... 85
3.4.4 Сравнение результатов математического моделирования и экспериментальных данных. Выводы......................................... 92
4 Сверхбыстрые фотоиндуцированные явления в магнетиках 97
4.1 Субликосекундная нелинейная оптическая спектроскопия ионов Мп+3 в гексагональных манганитах ............................................... 97
4.2 Субликосекундная нелинейная оптическая спектроскопия наночастиц Со
в матрице ЭЮг....................................................... 106
4.3 Экспериментальное исследование динамики разрушения магнитного порядка в антиферромагнитных монокристаллах РеВОа..........................110
-4-
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 126
ЛИТЕРАТУРА
131
ВВЕДЕНИЕ
Актуальность работы
В последние годы существенно возрос интерес к изучению процессов спиновой релаксации, протекающих в твердом теле, в пико- и субпикосекундном временном диапазоне. Одной из причин этого интереса послужило изобретение лазеров, способных генерировать импульсы длительностью 100 fs (10-13 секунды) и менее. С помощью таких лазерных генераторов и оптических методов исследования появилась возможность изучать неравновесные процессы в твердом теле, и спиновую динамику в частности, с субпикосекундным временным разрешением. Эти методики измерений и изучаемые с их помощью процессы стали называть сверхбыстрыми. Как известно, динамику неравновесных явлений, протекающих в твердом теле, можно исследовать методами статической оптической спектроскопии. Например, время потери оптической когерентности можно рассчитать из ширины спектральной линии, а информацию о времени спиновой релаксации можно извлечь, изучая эффект Ханле, спиновый транспорт и другие. Методы сверхбыстрой оптической спектроскопии выгодно отличаются от методов статической оптики наличием разрешения как по энергии фотона, так и по времени. Поэтому, применив сверхбыстрые оптические методики, можно получить новую фундаментальную информацию о неравновесных, нелинейных и транспортных свойствах твердых тел, недоступную другими методами.
Другим фактором, ставшим толчком для изучения процессов спиновой динамики, послужили идеи создания новых устройств полупроводниковой электроники, в которых спин электрона используется также как и его заряд. Эти идеи легли в основу новой области электроники, которую стали называть спинтроникой. Очевидно, что исследования в этом направлении не могут лежать в узких рамках чисто прикладных задач. Напротив, проведение фундаментальных исследований в области спиновой динамики и спинового транспорта в полупроводниках позволит ответить на важные вопросы о жизнеспособности устройств спинтроники, их потенциальных возможностях и перспективах дальнейшего развития.
-6-
Еще одним фактором, который мотивировал данную работу, стало стремление создать ячейки памяти с предельно коротким временем записи и считывания информации. Это стремление обуславливает интерес к исследованию фундаментальных и практических ограничений на скорость манипуляции магнитным состоянием вещества. В современных технологиях высокоемкой и высокоскоростной электронной памяти основным компонентом является среда с магнитным порядком. Таким образом, при изучении вопросов относительно предельной скорости записи и считывания информации основной интерес проявляется к магнетикам.
Совокупность всех этих факторов и легла в основу постановки данной работы. В работе с помощью метода сверхбыстрой оптической спектроскопии магнито-оптических эффектов изучалась спиновая динамика в полупроводниковых и магнитных кристаллах.
Исследования проводились при комнатной температуре. Это особенно важно, поскольку большинство работ по спиновой динамике в полупроводниках выполнено при низких температурах, а данные для комнатной температуры за единичным исключением практически отсутствуют. Очевидно, что для практических применений наиболее важными являются исследования релаксации неравновесной спиновой поляризации в полупроводниках при комнатной температуре.
Так сложилось, что наибольшего прогресса сверхбыстрая оптическая спектроскопия добилась при изучении полупроводников. Подавляющее число работ по динамике фотовозбужденных электронов, дырок, экситонов, спинов, фононов посвящено объемным полупроводникам и полупроводниковым гетероструктурам. Сравнительно недавно внимание исследователей привлекли вопросы фотоиндуцированного размагничивания магнито-упорядоченных сред. Несколько групп изучали динамику фотоиндуцированного размагничивания металлического N1 с помощью магнито-оптического эффекта Керра и второй оптической гармоники. В этом металле было обнаружено размагничивание за более короткое время, чем требуется для фонон-магнонного взаимодействия. Было сделано предположение о наличии эффективного канала обмена энергией между электронами и магнонами. Однако вскоре наличие такого механизма было поставлено под сомнение. Очевидно, что разрешить эти противоречия возможно только в результате дальнейших исследований динамики размагничивания в других материалах и с использованием новых методов.
t
-7-
Цсль работы состояла в изучении спиновой динамики в полупроводниках и магнитных кристаллах используя метод сверхбыстрой оптической спектроскопии и магнитооптические эффекты Фарадея и Керра.
В первой части работы исследовались объемные полупроводники CdTe, GaAs, n-GaAs и квантовая яма Alo.3Gao.7As/GaAs. Исследования проводились при комнатной температуре.
Вторая часть работы посвящена изучению монокристаллов магнитных диэлектриков ЛМп03 (Я=Sc, Y, Er), FeB03 и гранулированных пленок SiC>2 с наночастицами CoTaNbFe.
Особое внимание в работе уделялось выявлению тех механизмов релаксации магнитооптических эффектов Фарадея и Керра, которые не связаны со спиновой динамикой, а вызваны энергетической релаксацией фотовозбужденных электронов.
Научная новизна заключается в следующих пунктах: ... '
.1) Показано, что релаксация фотоиндуцированного магнито-оптический эффекта Керра в полупроводниках в субпикосекунд ном диапазоне обусловлена ионизацией экси-тонов и термолизацией электронов в зоне проводимости. При накачке на дно зоны проводимости, быстрая релаксация эффекта Керра может вызываться процессом рассеяния спинов дырок.
3) Показано, что релаксация вклада эффекта Керра в полупроводниках в пикосекундном диапазоне вызвана релаксацией спинов электронов в зоне проводимости.
4) Установлены скорости релаксации спинов, электронов в зоне проводимости в объемных полупроводниках CdTe, GaAs, 11-GaAs и в квантовой яме Alo.3Gao.7As/GaAs при комнатной температуре.
5) Исследованы процессы релаксации фотовозбуждения в гексагональных редкоземельных манганитах ЯМп03 (i?=Sc, Y, Er) в районе первого d-d перехода 5Г] —> 5Г5 в ионе Мп3+.
6) С субпикосекундным временным разрешением исследована динамика фотоиндуцированного магнито-оптического эффекта Фарадея в нескомпенсированном антиферромагнетике ЕсВОз в районе первого d-d перехода 5Гх —> 5Г5 в ионе Fe3+.
7) Продемонстрирован фотоиндуцированиый фазовый переход FeB03 из антиферро-магнитного состояния в парамагнитное и исследована динамика этого явления.
-8-
8) Исследованы процессы релаксации фотовозбуждения в гранулированных пленках БЮг с наночастицами Со.
Практическая ценность
1) Установлены скорости релаксации спинов электронов в зоне проводимости при комнатной температуре, что дает ценную информацию, необходимую для разработки устройств спинтроники.
2) Продемонстрирован эффективный метод изучения явлений спиновой релаксации электронов и дырок с субпикосекундным временным разрешением в широком спектральном и температурном диапазоне, включая комнатную температуру и те длины волн, где применение других методик невозможно.
3) Установлено, что во всех исследованных магнетиках время жизни неравновесной спиновой поляризации не превышает нескольких десятков фемтосекунд, что связано с коротким временем жизни электронов в возбужденном состоянии. Типы фотовозбуждений. которые не связаны со спиновой поляризацией, представлены в более длительном временном интервале й их релаксация обусловлена процессами в фононной подсистеме. Эти результаты дают ценную информацию, необходимую для создания сверхбыстрых оптических переключателей.
4) Установлено, что скорость фазового перехода антиферромагнетик-парамагнетик обусловлена скоростью фонон-магнонного взаимодействия. Это дает предстваление о фундаментальных пределах скорости манипуляции магнитным состоянием вещества.
Положения, выносимые на защиту ‘
1) Фотоиндуцированный магнито-оптический эффект Керра в полупроводниках обусловлен тремя вкладами различной природы, а именно: «' • ' • .
- когерентным откликом среды на электрическое поле световой волны, подобным эффекту Штарка • •
- эффектами заполнения фазового пространства
- эффектами собственной энергии, или, другими словами, обменным взаимодействием мс?кду свободными носителями
2) Релаксация вклада в эффект Керра, который связан с эффектами заполнения фазового пространства, вызвана ионизацией экситонов и термолизацией электронов в зоне проводимости. Также, при накачке на дно зоны проводимости, в релаксации этого
- 9-
вклада может доминировать процесс рассеяния спинов дырок.
3) Релаксация вклада в эффект Керра, который связан с эффектами собственной энергии, вызвана релаксацией спинов электронов в зоне проводимости.
5) При фотовозбуждении редкоземельных манганитов ЯМпОз (#=Sc, Y, Ег) в районе первого d-cl перехода 5Гi -> 5Г5 в ионе Мп3+ скорость релаксации спин-зависимого нелинейного вклада в тензор диэлектрической проницаемости £у не превышает нескольких десятков фемтосекунд и обусловлено коротким временем жизни электронов в возбужденном состоянии. Релаксация нелинейных вкладов в , не связанных со спиновой поляризацией, обусловлена термолизацией неравновесных фононов и охлаждением фо-нонной подсистемы.
6) При фотовозбуждении нескомпенсированного антиферромагнетика FeBOs в районе первого d-d перехода 5Г| -► 5Г5 в ионе Fe3+ динамика магнито-оптического эффекта Фарадея в субпикосекундном диапазоне не связана с размагничиванием, а вызвана фотон ндуцированными вкладами в постоянную Верде.
7) Скорость размагничивания FeB03 определяется скоростью фонон-магнонного взаимодействия.
8) Время релаксации спиновой поляризации в частицах Со не превышает нескольких десятков фемтосекунд, что связано с коротким временем жизни электронов в возбужденном состоянии.
Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения и списка литературы. Список литературы содержит 90 наименований. Отдельно дан список работ автора, посвященных теме диссертационной работы - 8 наименований.
В первой главе дан обзор экспериментальных и теоретических работ, которые име-еют отношение к тематике диссертации. Глава состоит из трех разделов. В первом разделе дан обзор работ в наиболее изученной области сверхбыстрой оптической спектроскопии твердых тел - релаксации таких фотовозбуждений в полупроводниках, которые не связаны со спиновой динамикой. Во втором разделе главы дан обзор публикаций по проблемам изучения спиновой динамики в полупроводниках методами сверхбыстрой магнито-оптической спектроскопии, описаны достоинства и недостатки применяемых методик. В этом разделе указывается на проблемы изучения спиновой динамики при комнатной температуре и, как следствие, на недостаток экспериментальных данных в
- 10-
этом температурном диапазоне. В третьем разделе первой главы дан обзор публикаций посвященных проблеме фотоиндуцированного разрушения магнитного порядка. Указывается на проблемы интерпретации экспериментальных данных и противоречия различных точек зрения на проблему динамики размагничивания магнито-упорядоченных сред.
Во второй главе диссертации изложены фундаментальные основы и методика изучения магнитного состояния вещества с субпикосекундным временным разрешением. Приведены схемы и детально описана работа экспериментальных установок, которые применялись в данных исследованиях. Перечислены артефакты, которые могут проявится в измерениях, а такжу указаны способы подавления этих артефактов.
В третьей главе рассмотрены экспериментальные временные и спектральные зависимости фотоиндуцированного магнито-оптического эффекта Керра в объемных полупроводниках С<ЗТе, ваАв, п-ваАв и квантовой яме ОаАв/АЮаАв, где спиновая динамика носителей и временное поведение магнито-оптических эффектов является плохо изученной областью. Особое внимание в этой главе уделено выявлению нескольких механизмов эффекта Керра и интерпретации его временных и спектральных зависимостей. В параграфе предложена методика аппроксимации временных зависимостей эффекта Керра, которая позволяет выделить три различных вклада в эффект с различным спектральным и временным поведением. В параграфе приведены результаты численного моделирования исследованного эффекта. Сравнение экспериментальных данных и результатов расчета позволило сделать выводы о природе вкладов в измеряемый сигнал и роли спиновой динамики в релаксации магнито-оптического эффекта Керра.
Четвертая глава посвящена изучению динимических процессов взаимодействия излучения с магнетиками. В параграфе изучена динамика фотоиндуцированного фазового перехода антиферромагнетик-парамагнетик в РеВ03 с субпикосекундным временным разрешением и сделаны выводы о фундаментальном ограничении на скорость манипуляции магнитным состоянием этого материала. В параграфах изложены результаты исследований процессов релаксации фотовозбуждений в монокристаллах гексагональных манганитов ЯМп03 (Я=8с, У, Ег) и в гранулированных пленках ЗЮ2 с наночастицами Со.
В заключении обобщены основные результаты работы.
-11 -
В диссертации формулы нумеруются по главам, нумерация рисунков и литературы - единая для всего текста.
ГЛАВА 1.
Обзор литературы
Сверхбыстрые процессы, протекающие в твердом теле, вызывают большой интерес и мотивируют множество экспериментальных и теоретических исследований. Так сложилось, что наибольшего прогресса сверхбыстрая оптическая спектроскопия добилась при изучении полупроводников [1]. Подавляющее число работ по динамике фотовозбуж-денных электронов, дырок, экситонов, спинов, фононов посвящено объемным полупроводникам и полупроводниковым гетероструктурам. Тем не менее, опыт, накопленный при изучении полупроводников, облегчает понимание малоисследованных сверхбыстрых процессов в других твердотельных объектах.
1.1 Релаксация фотовозбужденных носителей заряда в полупроводнике
Рассматривая релаксацию фотовозбужденных носителей в полупроводнике выделяют четыре перекрывающихся во времени режима: когерентный, нетермический, горячий и изотермический.
Когерентный режим релаксации является наиболее быстрым. Воздействие на полупроводник сверхкороткого лазерного импульса создает возбуждение с хорошо определенными фазовыми соотношениями между возбуждением и электромагнитным полем, которое вызвало это возбуждение. Пока сохраняется эта когерентность полупроводник может проявлять многие интересные явления такие как фотонное эхо и четырехволновое смешивание.
Явление фотонного эха было успешно применено для изучения процессов потери оптической когерентности при межзонных переходах в объемном ОаАэ [2]. Особо стоит подчеркнуть, что авторам удалось детектировать сигнал и провести исследования когерентного режима при комнатной температуре. В этой работе было установлено, что время потери спиновой когерентности изменяется в пределах от 14 до 44 при изменении концентрации неравновесных электронно-дырочных пар от 7*1018 до 1.5* 1017 сш_3. При
- Київ+380960830922