Газоразрядные процессы в импульсных лазерах на парах металлов

// •' ##- 1/3# а’
Российская академия наук Сибирское отделение Институт оптики атмосферы
КЛИМКИН
Владимир Михайлович
ГАЗОРАЗРЯДНЫЕ ПРОЦЕССЫ В ИМПУЛЬСНЫХ ЛАЗЕРАХ НА ПАРАХ МЕТАЛЛОВ
Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук
Специальность - 01.04.05 - оптика
На правах рукописи
Томск
2004
ОГЛАВЛЕНИЕ
Введение 8
Глава I. Исследование процессов в импульсных газоразрядных средах 16
методами резонансного оптического воздействия
Вводные замечания 16
1.1. Трехуровневая система с одним насыщающим лазерным полем в начальной фазе 16
развития газового разряда
1.1.1. Модель «идеальный лазер» 18
1.1.2. Первая модель «жесткого» возбуждения 22
1.1.3. Вторая модель «жесткого» возбуждения 23
1.1.4. Модель «низкая плотность частиц» 24
1.2. Экспериментальное исследование газоразрядной среды См-лазера методами 25
резонансного оптического воздействия
1.2.1. Проблемы экспериментальной реализации метода 26
1.2.2. Результаты эксперимента 28
1.3. Экспериментальные наблюдения ступенчатой ионизации атома Си в активной 33
среде См-лазера
Вводные замечания • 34
1.3.1. Идея эксперимента 34
1.3.2. Описание экспериментальной установки 36
1.3.3. Результаты эксперимента 37
1.3.4. Анализ осциллограмм компьютерными методами 39
1.3.5. Обсуждение результатов экспериментов по наблюдению 41 оптогальванического эффекта в лазерах на парах Си
1.4. Модель ограничения частоты следования импульсно-периодических лазеров 42
ступенчатыми процессами
1.5. Систематизация свойств лазерных переходов в импульсных лазерах на парах 44
химических элементов
1.5.1. Критерии выбора лазерных сред 44
1.5.2. Связь спектроскопических свойств рабочих переходов с возможностью 46 создания инверсии и эффективностью генерации в импульсных газоразрядных лазерах
Выводы и заключение 30
Глава II. Продольный объемный импульсно-периодический разряд в смесях 52
инертных газов с легкоионизусмой примесью
Вводные замечания 32
2.1 Систематизация режимов разряда, типичных для импульсно-периодических 55
лазеров
2.2. Исследования границ устойчивости разрядов 57
2.3. Предыонизация в импульсно-периодическом разряде 60
2.3.1. Эффект ограничения ресурса газоразрядных трубок
3
2.3.2. Экспериментальное наблюдение повторной контракции разряда при 60
металлизации стенок газоразрядных кювет 51
2.3.3. Причины и следствия металлизации стенок газоразрядных кювет
2.3.4. Скин-эффект как источник радиально-неоднородной предыонизации 63 импульсно-периодических разрядов
2.4. Исследование длительности объемной фазы разряда
2.5. Эффект Петраша 67
2.6. Анализ уравнений теплопроводности 68
2.6.1. Описание контракции продольных разрядов 69
2.6.2. Особенности контракции и расконтракции импульсно-периодических 70
разрядов 72
2.6.2.1. Свойства импульсно-периодических разрядов
2.6.2.2. Контракция и расконтракция разряда в однокомпонентных смесях 72
2.6.3. Двухкомпонентные смеси 73
2.6.3.1. Однородное радиальное распределение плотности компонент 75
2.6.3.2. Неоднородное радиальное распределение плотности компонент 76
2.7. Две прикладные проблемы продольных объемных разрядов 77
2.7.1. Ресурс активных элементов в импульсно-периодических лазерах на парах 78 металлов 79
2.7.2. Масштабирование активных элементов импульсно-периодических
лазеров на парах металлов 79
2.8. Исследования свойств разряда в газоразрядных трубках большого объема с многоканальным разрядным промежутком gj
2.9. Холодные газовые смеси для изучения расконтракции разрядов
Выводы и заключение
85
Глава III. Релаксация метастабильных состояний ионов d- и/- элементов в 87
процессах рекомбинации
Вводные замечания 87
3.1. Особенности элементов с эквивалентными d-wf- электронами 88
3.2. Рекомбинационные процессы как механизм релаксации метастабильных 92
состояний ионов
3.3. Свойства процессов автоионизации и захвата 94
3.4. Анализ экспериментальных данных 98
3.5. Изоэлекгронный метод оценки плотности автоионизационных состояний d- и/- 100
элементов
3.6. Кинетические процессы в плазме, ограничивающие скорости процессов захвата 101
3.7. Четыре схемы бейтлеровских лазеров 106
3.8. Наблюдения излучения в спектрах ионов в процессе автоионизации атомов 108
3.8.1. Идея эксперимента 108
3.8.2. Результаты экспериментов с нарами бария ПО
4
3.8.3. Исследование автоионизации в плазме паров Ва 112
3.9. Исследование релаксации возбужденных состояний ионов с участием 113 автоионизационных состояний атомов
3.9.1. Идея эксперимента 113
3.9.2. Описание экспериментальной установки 115
3.9.3. Результаты эксперимента 117
3.9.4. Анализ результатов 119
Выводы и заключение 122
Глава IV. Исследование процессов возбуждения и релаксации РЗЭ в плазме 124
продольного газового разряда
Вводные замечания 124
4.1. Исследование процессов возбуждения мультиплета ъО\^ атома иттербия в 125 плазме газового разряда
4.1.1. Особенность спектроскопических свойств атома иттербия. Лазерные 125
эффекты
4.1.2. Поиск аналогий 126
4.1.3. Исследование идентификации лазерных переходов в атоме иттербия 130
4.1.4. Исследование передачи энергии между состояниями ’Р]0 и 3А,2.з атома 134
иттербия методами лазерно-индуцированной флуоресценции
4.1.5. Анализ процессов возбуждения компонент мультиплета 2 атома 139
иттербия в плазме газового разряда
4.2. Исследование процессов возбуждения и релаксации метастабильных частиц Ей* 143
в газоразрядной плазме
4.2.1. Спектроскопические свойства атома и иона европия 143
4.2.2. Особенности ионизации атома европия в плазме газового разряда 144
4.2.3. Анализ временных свойств самоограниченной генерации в спектре иона 151
европия
4.2.4. Эксперименты по идентификации переходов в спектре ионов европия 152
4.2.5. Исследование циркуляции частиц по рабочему переходу 155
4.2.6. Исследование спектра излучения разряда в Не-Еи-смеси 156
4.2.7. Аначиз экспериментатьных фактов, указывающих на существование 157
каната сверхбыстрой релаксации метастабильных состояний Ей+
4.3. Измерение атомных констант и свойств газоразрядной среды 158
4.3.1. Измерение эффективных времен жизни метастабильных состояний 70}° \ 58
первого иона европия в газоразрядной плазме
4.3.1.1. Методы измерения времен жизни метастабильных состояний, 158 основанные на резонансных оптических воздействиях
4.3.1.2. Результаты измерений времен жизни 7О$0Ей в газоразрядной 161 плазме
4.3.1.3. Результаты измерений времен жизни 7П5°Еи+ в послесвечении 163 разряда
4.3.1.4. Обсуждение результатов 165
4.3.2. Измерение вероятностей оптических переходов в первом ионе европия 165
5
4.3.3. Измерение концентрации электронов в плазме #£-£б'-разряда 167
4.3.4. Измерение скоростей возбуждения резонансных и метастабильных 170
состояний Eü\I в импульсном разряде Выводы и Заключение 174
Глава V. Исследование свойств канала сверхбыстрой релаксации 175
метастабильных частиц Ей в газоразрядной плазме
Вводные замечания 175
5.1. Специфика релаксационных процессов для метастабильных состояний ионов 176
5.1.1. Схемы реакций релаксации 176
5.1.2. Траектории движения частиц в процессах релаксации 178
5.2. Измерения параметров релаксационного процесса из пороговых условий для 179
лазерной генерации
5.2.1. Исследования связи свойств канала релаксации состояний 7D°j с родом 179
буферного газа
5.2.2. Идея метода «пороговой кривой» 180
5.2.3. Результаты экспериментальных измерений пороговых условий для смеси 181
He-Ne-Eu
5.2.4. Обсуждение результатов 183
5.3. Исследование релаксационных свойств канала в безгелиевых смесях 184
5.3.1. Вводные замечания 184
5.3.2. Экспериментальные исследования предрасположенности состояния 7D°j 185
иона европия к быстрой релаксации
5.3.3. Обсуждения результатов. Место Яе-Ги-лазера в системе знаний 191
5.4. Исследования структуры релаксационных свойств резонансных и 192
метастабильных мультиплетов
5.4.1. Вводные замечания 192
5.4.2. Исследования структуры релаксационных свойств резонансных 193 мультиплетов
5.4.2.1. Идея эксперимента 193
5.4.2.2. Экспериментальная установка 193
5.4.2.3. Результаты экспериментов 194
5.4.3. Исследования структуры релаксационных свойств метастабильных 199 состояний 7D° 1.5 Ей
Выводы и заключение 202
Глава VI. Химическая очистка метастабильных состояний атомных частиц в 204
плазме газового разряда
Вводные замечания 204
6.1. Выбор активных сред стационарного газоразрядного лазера на переходах с 204
резонансных на метастабильные уровни
6.2. Очистка метастабильных состояний в плазме газового разряда в химических 206
реакциях обмена
6.3. Схема эксперимента 209
6
6.4. Непрерывный газоразрядный лазер на переходе А.=5.54 мкм атома Са. 210 Результаты эксперимента
6.5. Спектроскопические эксперименты с непрерывным Ся+Я^-лазаром 212
6.5.1. Одночастотный Ся+#2+#е-лазер 212
6.5.2. Исследование абсорбции излучения Са+#?+#е-лазера парами воды 213
6.5.3. Экспериментальные установки и полученные результаты 214
Выводы и заключение 217
Заключение 218
Литература 221
7
ВВЕДЕНИЕ
На протяжении длительного времени (~100лет) основными объектами исследований физики газового разряда были разряды в инертных газах и парах ртути. Значительное место в исследованиях физических процессов в плазме газового разряда всегда занимали оптические, в частности спектроскопические методы, использующие собственное излучение плазмы, такие как излучательные и абсорбционные, методы, основанные на анализе контуров линий и континуумов. Следует отмстить также оптические методы, требующие применения внешних источников излучения, такие как интерферометрические, и т.д. По результатам большого объема исследований, в том числе с применением оптических методов, были сформулированы основные положения об условиях существования и влиянии на характеристики разрядов процессов, протекающих в плазме, и разработаны удовлетворительные модели разрядов [1-10].
Начиная с 70-х гг. в России (ФИАН, ИОА, РГУ, НПО «Исток») и за рубежом несколькими коллективами исследователей (Г.Г. Петраш [11], П.А. Бохан [12-14,17], G. Gould [16]) проводились работы по созданию высокотемпературных газоразрядных трубок из высокотемпературных керамик на основе AliOi и ВеО [11-18]. В опытноконструкторских и научно-исследовательских работах по созданию трубок из ЯеО-ксрамики принял участие автор [12-15]. Благодаря работам этих коллективов и промышленных предприятий освоивших производство изделий из особо чистой окисной керамики созданы керамические газоразрядные кювегы, позволяющие проводить исследования физических процессов в продольном газовом разряде при температурах стенок ~1500 °С и давлениях газа до ~ 4 + 5 атм. [17]. В результате в настоящее время имеется возможность исследований электрических разрядов в парах широкого круга элементов Периодической таблицы Менделеева с малой упругостью паров, в том числе спектроскопически сложных элементов. Разряды в парах этих элементов могут иметь свойства и признаки, существенно отличающие их от традиционных разрядов. Источники оптического излучения на базе этих разрядов могут быть использованы в различных научных и технологических задачах.
Диссертационная работа обобщаег результаты исследований газоразрядных процессов в неравновесной низкотемпературной плазме с участием паров металлов, в частности атомов и ионов щелочноземельных, переходных и редкоземельных элементов. Исследования выполнены в интересах физики газового разряда, техники высоких энерговкладов в газоразрядные среды, лазерной физики, в частности физики газоразрядных лазеров, работающих на переходах химических элементов с резонансных на мстастабильные
8
состояния. При этом исходная формулировка проблемы - газоразрядные процессы и лазерные эффекты в парах высокотемпературных металлов - принадлежит П. А. Бохану.
Начало исследований по теме диссертации было положено в 1970- 1973 гг. Этот период времени характеризовался созданием новых направлений развития физики и технологии электрических разрядов в газах. Во-первых, были заложены основы физики и техники значительных энерговводов в газовые разряды высокого давления Р> 1 атм [5,6]. Во-вторых, были созданы лазерные источники излучения с продольными неравновесными импульсно-периодическими разрядами среднего давления (Р~ 10‘2 - 10'1 атм) в смесях паров металлов с инертными газами с частотами следования импульсов тока 104-г105 Гц [11]. Эти неравновесные разряды характеризовались большими средними энерговкладами (10 кВт и более на погонный метр газоразрядного промежутка без прокачки газа). На сегодняшний день - это наиболее энергоемкие неравновесные разряды.
Было установлено, что ряд положений физики электрических разрядов в газах и газоразрядных активных средах, содержащих пары металлов, например границ устойчивости импульсно-периодических разрядов в смесях инертных газов и паров металлов, не укладывается в существующие представления и модели. Первый анализ физических процессов в таких газоразрядных средах показал, что необходимо сформулировать новые взгляды на энергоемкость и устойчивость импульсно-периодических разрядов, на связь свойств активных сред со свойствами разрядов, на процессы взаимодействия атомной, электронной и ионной компонент неравновесной плазмы, в частности на роль этих компонент в процессах возбуждения, ионизации и релаксации. Следует также иметь в виду, что пары ряда спектроскопически сложных элементов, таких, например, как редкоземельные элементы (РЗЭ), никогда раннее не вводились в плазму неравновесных разрядов, но их физико-химические и спектроскопические свойства находили отражение в эффективности газоразрядных процессов и проявлялись в свойствах активных сред на атомных и ионных переходах этих элементов.
Целью диссертационной работы являлось исследование и, по возможности, обобщение свойств газового разряда и физических процессов, протекающих в лазерных активных средах, возбуждаемых энергонапряженными импульсно-периодическими разрядами в смесях паров высокотемпературных металлов с инертными газами.
В связи с тем что исследуемые газовые разряды являются активными средами импульсных и непрерывных лазеров, для изучения газоразрядных процессов привлечены оптические методы, такие как резонансные оптические воздействия, абсорбция излучения,
9
лазерно-индуцированная флуоресценция, ВКР, анализ характеристик лазерного излучения, например, пороговых условий для генерации и т.д.
В ходе выполнения экспериментальных и теоретических работ по теме диссертации были установлены новые свойства импульсно-периодических разрядов, такие как их повышенная устойчивость, разработаны оригинальные подходы и технические средства физических исследований процессов в плазме импульсно-периодических разрядов. К их числу следует отнести методы, основанные на резонансных оптических воздействиях, как в случаях квазистационарных, так и импульсных разрядов, различные методы исследования процессов с участием метастабильных состояний частиц, в частности релаксационных процессов для метастабильных состояний ионов, и т.д.
В соответствии со сказанным содержание диссертации построено следующим образом.
Во введении формулируется постановка задач исследований, приводятся наиболее важные научные и практические результаты исследований, основные положения, представленные на защиту.
Глава I посвящена исследованию физических процессов в импульсных разрядах методами резонансного оптического воздействия. Показано, что эти методы позволяют получить новую информацию о скоростях процессов возбуждения и ионизации, систематизировать и обобщить результаты исследований импульсных лазеров и т.д.
Глава II посвящена импульсно-периодическим разрядам в смесях паров металлов с инертными газами как средству введения в газ больших мощностей и как средству накачки лазеров на парах металлов высокой средней мощности. Показано, что свойства импульсно-периодических разрядов в смесях паров металлов с инертными газами позволяют отнести их к семейству объемных энергоемких разрядов. Автор назвал эти разряды продольными объемными. Особенностью разрядов являются автоматическая расконтракция и автоматическая устойчивость в широком диапазоне условий. Феномен автоматической расконтракции разряда назван эффектом Петраша. Рассмотрение результатов экспериментов и анализ уравнений теплопроводности показывают, что процесс стабилизации разряда многокомпонентен. Введены два фактора, влияющие на стабильность продольных импульсно-периодических разрядов, - формирование в процессе амбиполярной диффузии радиального профиля плотности легкоионизуемой компоненты с ее минимумом на оси и скин-эффект в плазме послесвечения разряда как своеобразная радиатьно-неоднородная дополнительная предыонизация газоразрядного промежутка. Сформулирована новая задача физики газового разряда - управление состоянием импульсно-периодических разрядов. Дана новая формулировка двух проблем импульсно-периодических лазеров на парах металлов -
10
проблемы ресурса газоразрядных каналов лазерных трубок (кроме трубок Си- и Аи- лазеров) и проблемы масштабируемости объемов газоразрядных каналов.
Глава III посвящена исследованию возможностей быстрой релаксации метастабильных состояний ионов спектроскопически сложных (I- и /- элементов в плазме газового разряда в парах этих элементов. Показано, что явления автоионизации и захвата электронов представляют интерес для задач лазерной физики как процессы, определяющие релаксационные свойства долгоживущих (метастабильных) состояний ионов тяжелых элементов Периодической таблицы Менделеева (р-, (I- и /- элементов) в плазме неравновесного газового разряда. Представлены идеи и результаты двух интересных экспериментов по наблюдению автоионизации и процессов захвата.
Главы IV и V посвящены исследованию процессов возбуждения и релаксации резонансных и метастабильных состояний в плазме ^элементов.
Материалы первой части главы IV обобщают результаты ряда экспериментальных исследований быстрых процессов передачи энергии между возбужденными состояниями атомов в разряде в смесях паров металлов с инертными газами. Анализ условий наблюдения ряда случаев импульсной генерации в ИК-диапазоне позволил обосновать целесообразность выделения лазерных ИК - переходов в спектрах УЬ, 8г, Тш, очевидным образом не относящихся г - ш - переходам, в отдельное семейство газоразрядных лазеров.
Во второй части этой главы представлены результаты исследований процесса ионизации атомов европия и обнаруженного автором и коллегами уникального физического явления - сверхбыстрой релаксации метастабильных состояний ионов в газоразрядной плазме. Эти результаты включают доказательства существования обнаруженного явления, измерения параметров релаксационного процесса, таких как скорости возбуждения и времена релаксации, измерения важных атомных величин, включая вероятности оптических переходов, характеристик плазмы (плотности электронов) и т.д.
В главе V представлены результаты исследований свойств релаксационного процесса, обеспечивающего сверхбыструю релаксацию метастабильных состояний ионов европия в газоразрядной плазме. Для изучения наблюдаемого явления разработаны оригинальные методы и подходы. Исследованы связи релаксационного процесса с плотностью и родом газов - носителей разряда, плотностью электронной компоненты, проведены наблюдения движения частиц по возбужденным состояниям атома и иона и т.д. По совокупности выявленных свойств сделан вывод о том, что сверхбыстрая релаксация метастабильных состояний ионов обусловлена благоприятными спектроскопическими особенностями строения иона Ей, процессами рекомбинации и захвата, протекающими в плазме разряда.
11
Найденные свойства канала релаксации совместно с особенностями возбуждения резонансных состояний иона (ионизация с возбуждением) позволили автору отнести наблюдаемые в ионе европия лазерные эффекты к новому типу лазеров - ионизационно-рекомбинационному.
Глава VI содержит идеи и результаты исследований возможности наблюдения стационарной генерации на переходах с резонансных на метастабильныс состояния атомных частиц в газоразрядной плазме. Предложен принцип выбора сред, основанный на гарантированном преимущественном возбуждении резонансного состояния при относительно низких электронных температурах, свойственных стационарным разрядам. Показано, что константы быстрых газофазных химических реакций гарпунного типа достаточно велики и возможно их использование для тушения метастабильные состояний атомов металлов. Исследования иллюстрируются уникальными лазерными эффектами на ИК-переходах Са и 5г.
Научная новизна работы характеризуется проведением оригинальных экспериментальных исследований и соответствующим рядом впервые полученных научных результатов, наиболее существенные из которых состоят в следующем:
1. Развит метод резонансного оптического воздействия для изучения процессов в частотно-периодических импульсных разрядах.
2. Открыто явление повышенной энергоемкости и устойчивости продольного импульснопериодического разряда в смесях инертных газов с легкоионизусмой добавкой. В рамках установившейся классификации эти разряды отнесены к продольным объемным.
3. Показано, что процессы рекомбинации плазмы, содержащей пары химических элементов с высокой плотностью автоионизационных состояний, являются эффективным механизмом релаксации метастабильных состояний ионов.
4. Открыт сверхбыстрый канал релаксации метастабильных состояний ионов. Получены экспериментальные доказательства ионизационно-рекомбинационного механизма инверсии в Не-Еи-лазере.
5. Предложен и осуществлен метод очистки метастабильных состояний атомов в газофазных химических реакциях гарпунного типа с термической рециркуляцией компонент.
6. Впервые измерены константы ряда скоростей процессов в низкотемпературной плазме.
12
Научная значимость
1. Проблема устойчивости продольных энергозаряженных импульсно-периодических разрядов развивалась не только автором, но и другими исследователями, в частности для задач квантовой электроники Г.Г. Петрашом с коллегами [И], П.А. Боханом и Д.Э. Закревским [19], ЕЛ. Латушем и его коллегами [18,20].
2. Исходя из достаточно глубоких физических представлений, найден путь систематизации лазерных переходов в газоразрядных лазерах на парах металлов, значительно изменяющий имеющиеся представления об их перспективности.
3. Установлено существование каналов сверхбыстрой релаксации метастабильных состояний атомов и ионов в газоразрядной плазме.
4. Показано, что быстрые химические реакции могут обеспечивать быструю селективную релаксацию метастабильных состояний.
5. Разработанные автором методы изучения физических процессов в низкотемпературной плазме представляют интерес для других объектов исследований, в том числе для других видов газового разряда.
Защищаемые положения
1. Устойчивость импульсно-иериодических разрядов в смесях паров металлов и инертных газов обусловлена неоднородным радиальным распределением легко ионизуемых частиц и скин-эффектом в качестве средства предыонизации разряда.
2. Метод резонансного оптического воздействия, адаптированный к случаю нестационарных сред, позволяет получить информацию о константах возбуждения и путях релаксации частиц, выбрать независимые критерии справедливости физической модели процессов возбуждения и позволяет систематизировать и прогнозировать свойства самоограниченных лазерных переходов.
3. В низкотемпературной плазме d- и /элементов при концентрации электронов пе ~ 10|4+10‘5 см'3 для метастабильных состояний ионов этих элементов существуют каналы
' сверхбыстрой релаксации, обусловленные процессами рекомбинации. Характерные времена
-8 “9
релаксации могут составлять, по оценкам автора, 10" -И0‘ си менее.
4. Канал сверхбыстрой релаксации возбужденных состояний иона европия обусловлен благоприятной структурой термов иона европия, реализующей четырехуровневую схему
13
создания инверсии. Релаксацию обеспечивают процессы рекомбинации (резонансного электронного захвата и автоионизации).
5. Газофазные химические реакции, протекающие в условиях энергетического резонанса и рециркуляции компонент, обеспечивают скорости релаксации метастабильных частиц в газоразрядной плазме, достаточные для длительного непрерывного режима генерации на переходах с резонансных на метастабильные уровни.
Практическая значимость
1. При выполнении работы получены лазерные эффекты на большом числе переходов атомов и ионов, в импульсном, непрерывном и квазинепрерывном режимах, в том числе лазерные эффекты на переходах в основное состояние ионов при автоионизационном распаде бейтлеровских состояний атомов.
2. Физически обоснованы технические пути существенного увеличения ресурса разрядных каналов импульсно-периодических лазеров на пара металлов.
3. Предложена физически обоснованная систематизация свойств лазерных переходов с резонансных на метастабильные уровни атомных частиц, существенно изменяющая представления о их энергетических возможностях.
4. Найдены физические предпосылки для постановки работ по управлению состоянием импульсно-периодических разрядов.
5. Физически обосновано место импульсно-периодических разрядов в физике газового разряда.
6. Показано, что резонансные и квазирезонансные оптические воздействия являются простыми, но информативными экспериментальными методами изучения физических процессов в нестационарных газовых разрядах.
7. Показана перспективность инфракрасных лазеров на парах металлов для задач колебательно-вращательной спектроскопии высокого разрешения и для построения трассовых газоанализаторов.
8. Измеренные в работе константы процессов возбуждения и ступенчатой ионизации атомов представляют интерес для построения физических моделей газоразрядных лазерных сред и инженерных расчетов.
14
Апробация работы и публикации
Материалы диссертации изложены в 50 статьях в зарубежных и отечественных журналах, по теме диссертации получены 2 авторских свидетельства, основные результаты докладывались на 19 всесоюзных и 14 международных конференциях.
Личный вклад автора
Работы по материалам I и II глав диссертации выполнялись автором лично. Исследования по материалам III, IV, V, VI глав выполнены автором совместно с коллегами В.Г. Соковиковым и В.Е. Прокопьевым по инициативе автора.
Я считаю своим приятным долгом выразить глубокую благодарность моим ближайшим научным коллегам В.Е. Прокопьеву и В.Г. Соковикову, внесшим неоценимый вклад в проведение исследований, Л.П. Воробьевой и М.В. Канаевой за помощь в наборе текста, сотрудников издательства «Спектр» ИОА СО РАН за подготовку иллюстраций и корректуру, сына Антона за компьютерную верстку и дизайн рукописи.
15
Глава І. ИССЛЕДОВАНИЯ ПРОЦЕССОВ
В ИМПУЛЬСНЫХ ГАЗОРАЗРЯДНЫХ СРЕДАХ МЕТОДАМИ РЕЗОНАНСНОГО ОПТИЧЕСКОГО ВОЗДЕЙСТВИЯ
Вводные замечания
Как известно [22-25], в газоразрядных средах, описываемых стационарными уравнениями, анализ возмущений в спонтанном излучении среды, обусловленных изменением населенностей под воздействием резонансного светового поля, является информативным методом исследования свойств радиационных и столкновительных переходов, путей движения частиц по возбужденным состояниям и других свойств возбужденных состояний частиц. Эти информативные методы доведены до значительного совершенства. Примеры использования данных методов можно найти главах III и IV.
С другой стороны, в обширном списке газоразрядных активных сред, использующих атомные и молекулярные переходы, в том числе спектральные переходы атомов и ионов паров металлов, разряды носят сугубо нестационарный характер. Учитывая дефицит в методах изучения импульсных разрядов, в том числе разрядов с высокой частотой следования импульсов тока, представляется важным исследовать пути расширения указанных выше методов резонансного оптического воздействия на нестационарные газоразрядные среды. Примером нестационарной газоразрядной среды может служить начальная фаза развития импульсного разряда в смесях паров металлов с инертными газами, интересная тем, что в этой фазе разряда имеется инверсия населенностей в системах резонансных и метастабильных уровней.
Ниже представлены один из возможных подходов к исследованию свойств импульсных газоразрядных сред методами воздействия резонансного светового поля на выбранный спектральный переход и ряд результатов применения этого подхода к исследованию лазера на нарах меди. Материалы данного раздела отражены в публикациях [26-36].
1.1. ТРЕХУРОВНЕВАЯ СИСТЕМА С ОДНИМ НАСЫЩАЮЩИМ ЛАЗЕРНЫМ ПОЛЕМ В НАЧАЛЬНОЙ ФАЗЕ РАЗВИТИЯ РАЗРЯДА
Идея метода. Существует несколько подходов к анализу отклика стационарных газоразрядных сред на возмущения населенностей возбужденных состояний атомных частиц, вызванных воздействием резонансного свегового поля на выбранный оптический переход. В одном из этих подходов (см., например, [25]) экспериментально находится безразмерная величина - коэффициент модуляции населенностей г]=(И-И)/N, где N'и И- населенности возбужденного состояния при наличии поля и без него соответственно. Если для И'ч N
16
записать уравнения баланса, то можно найти некоторые величины, характеризующие процессы возбуждения атомных частиц, например скорости возбуждения (см. п. 4.3.4).
Возмущая населенности, резонансное световое поле «метит» возбужденное состояние. По аналогии с технологиями «меченых атомов» в химической кинетике возбужденные состояния, подвергнутые резонансному световому воздействию, можно назвать «меченые возбужденные состояния».
Следуя [26, 29], адаптируем этот подход к исследованию нестационарных газоразрядных сред.
Рассмотрим газоразрядную среду, содержащую трехуровневые квантовые частицы, имеющие основное состояние о и два возбужденных состояния г и /я, возбуждаемые электронным ударом. В общем случае состояния г и т имеют различные абсолютные величины сечений электронного возбуждения. В рассматриваемых импульсных разрядах в парах химических элементов типа Си, Ли, Ва и т.д. уровень г - это резонансное состояние, уровень т - метастабильное. В нестационарной фазе импульсного разряда в газе, содержащем пары указанных элементов, из-за различий в скоростях электронного возбуждения между уровнями г и т возникает кратковременное состояние инверсии и самоограниченная генерация (рис. 1.1). В первых физических моделях импульсных лазеров считаюсь [37, 38], что различия в скоростях электронного возбуждения уровней г и т предельно велики.
Если наблюдать спонтанное излучение плазмы импульсного разряда *1-^) на излучательных переходах с резонансного уровня в основное или метастабильное состояние (на переходах /*-> 0 или г->ю), то осциллограммы будут иметь вид, представленный (в условном виде) на рис. 1.2.
17
J, отн. ед.
Рис. 1.2. Типичные модельные осциллоіраммьі оптических сигналов на переходах /*-> т (пояснения
в тексте)
Осциллограмма 1 соответствует случаю, когда на рабочем переходе г->т присутствует насыщающее световое поле - зеркала резонатора открыты. Осциллограмма 2 - это тот случай, когда резонатор закрыт и резонансное световое поле отсутствует. Осциллограмма 3 - сигнал вынужденного излучения для случая /.
Введем в рассмотрение величины Tjr=(Nr-Nr)/Nr и r)m = (Nm-Nm)lNm -
коэффициенты модуляции населенностей для уровней г и /и, где Nr, Аlmy N/ и Nm' -заселенности резонансного и метастабилыюго уровней в присутствии лазерного излучения и без него в момент времени tmax (см. рис. 1.2). Найдем rjr и rjm для ряда простейших моделей самоограниченных лазеров.
1.1.1. Модель «идеальный лазер»
Первую модель назовем «идеальный лазер». В этой простой модели, представленной на рис. 1.3, учитывается только прямое электронное возбуждение рабочих уровней из основного состояния, константы электронного возбуждения k,j~<(j,jV> считаются не зависящими от времени и населенность основного состояния Nq = const. Для описания режима і-енерации используем приближение насыщенной мощности [39]. Две соответствующие системы уравнений для определения N, и N/имеют следующую форму:
^- = N0k0rn ^ = N„kl>rn-P;
at at
(1.1)
^Kk^P, dt at
где P - удельная мощность лазера; n~n(t) - концентрация электронов, к om.Or = «Jom.or‘ и> -константы процессов [см3 с‘‘].
18
г
т
Рис. 1.3. Модель «идеальный лазер»
Решая системы уравнений (1.1) в граничных условиях Nr = Nm = N/= Nr'=^ при / - О, находя отношение разности решений к решению первой системы, получаем следующую связь между введенными выше коэффициентами модуляции населенностей т}п и т;*, и отношением констант электронного возбуждения:
мстастабильных уровней.
Таким образом, для экспериментального нахождения такого важного параметра, как отношение констант электронного возбуждения рабочих уровней, достаточно измерить коэффициенты модуляции населенностей рабочих уровнен - либо г\г, либо г\т - с открытым и закрытым резонатором лазера.
Условием применимости рассматриваемого подхода к исследованию свойств газоразрядной среды является малое воздействие оптического ноля на физические параметры плазмы разряда - плотность и температуру электронов, плотность нейтральных частиц, температуру газа и т.д. Воздействия оптического поля на параметры плазмы разряда, проявляющиеся в изменении проводимости плазмы, называют, как известно, оптогальваническим эффектом. Очевидно, что воздействие можно считать малым, если
(1.2)
(1.3)
'» Хг ^ Хт - статистические веса резонансных и
19
энергия, вводимая в плазму от поля, много меньше энергии, диссипируемой плазмой от других источников энергии.
Для лазерных сред оценкой возможного воздействия собственного светового поля на плазму разряда является КПД лазера. Во всех известных непрерывных газоразрядных лазерах, кроме СРг-лазера, условие малости воздействия собственного поля на параметры плазмы выполняется (КПД < 1%). Для импульсных лазеров ситуация сложнее - необходимы данные о КПД лазера с учетом энерговклада в плазму для фазы разряда, соответствующей времени существования поля. Для Си-лазера эта величина лежит, по разным данным, в довольно широком диапазоне - 3 + 10%. Поэтому для оценки применимости метода при исследованиях Си-лазера были выполнены оценки величины оптогальванического эффекта в активной среде этого лазера. Эти исследования (п. 1.2) показали, что оптогальванический эффект в См-лазере мал.
Комбинируя (1.2) и (1.3), получаем связь между т]г и цт, которая является экспериментально определяемым критерием «идеальности» исследуемого лазера:
»■-'-ЛыМ?-| ■ с4)
(1+ /?,,)+(г,-1)-1
Положив кот«к{1г (метастабильный уровень слабо возбуждается электронным ударом из основного состояния атомной частицы) из (1.2) и (1.3) находим предельные значения возмущений населенностей:
Лг тал &т >
Л т тал
Странный вид величины Т]ттах обусловлен, во-первых, тем, как мы ввели само понятие 7]т, и. во-вторых, пренебрежением исходным термодинамическим (больцмановским) или предымпульсным заселением метастабильного состояния. В любом случае диапазон изменения величины Т]т тох не определен и абсолютное значение Г1ттах может быть как малой величиной, гак и очень большой (порядки).
Далее сопоставим, где это возможно, результаты нашего рассмотрения со свойствами среды Си-лазера. В частности, если медный лазер считать идеальным, то согласно (1.2) Пгтах = 60 и 66% для зеленой и желтой линий генерации атома Си соответственно. Таким образом, если Си-лазер описывается идеальной моделью и метастабильное состояние слабо возбуждается электронами из основного состояния, то в этом лазере должно наблюдаться почти полное гашение бокового излучения разряда на линиях генерации. Естественно, что такое гашение на 60% можно наблюдать визуально и при осциллографировании импульсов
20
бокового излучения. При визуальном наблюдении бокового излучения разряда в силу малой длительности генерации по отношению к импульсу возбуждения и межимпульсному интервалу эффект гашения бокового излучения разряда можно ожидать на уровне ~10 - 15
%.
Из (1.2) и (1.3) следует также, что для создания инверсии в плазме импульсных лазеров существует пороговое отношение констант
(k$J k§r)noP-gJSr- (1-5)
Из (1.5) следует, что можно наблюдать инверсию в условиях преимущественного возбуждения метастабильного уровня.
Имея в виду спектральные правила отбора Д./ = 0, ± 1, найдем пороговые отношения констант Кот1 Ког для частиц, имеющих в основном состоянии J- А. Если лазерный переход соответствует AJ=0, то К0т1 Ког~ 1. Для переходов г —>/??, соответствующих Jr~0 и Jm = 1, отношение констант К0т/Ког= 3; в случае переходов г -* т при Jr- 1 и Jm = 0 Кот>Ког~0,33. Как и следовало ожидать, для инвертирования переходов с малыми статвесами метастабильных состояний необходимо иметь трехкратное превышение констант возбуждения резонансных уровней над метастабильными. Лазеры на таких переходах будут иметь «плохие» энергетические параметры (более подробно см. п. 1.4).
Важность этого положения будет продемонстрирована ниже (п. 1.4) при анализе связи свойств известных самоограниченных лазерных переходов г^т со спектроскопическими свойствами атомных частиц. В качестве примера рассмотрим инверсию в См-лазерс (см. рис. 1.15). Обращает на себя внимание тот факт, что в системе двух резонансных Р\а,т и двух метастабильных уровней D3/2.5/2 атома Си переход ДУ=0 (/1=570 нм) практически не инвертируется при всех известных автору условиях, в то время как на двух других (/*1/2 -> Dm и Рi/i Dsa) имеется достаточно высокая для практического использования величина инверсии. Учитывая, что на переходе Я = 570 нм инверсия очень слаба, положим, что в См-лазере отношение констант K^/Kor-1. В этом случае коэффициенты модуляции населенностей rj(ry2) =15% и Т]{г\а) = 25%. В экспериментах, описание которых будет сделано ниже, найдено, что 77(/*3/2) = 14% и rj(r\/2)=\0%. Удовлетворительное совпадение результатов проведенного выше анализа и экспериментов показывает, что отношение констант возбуждения в самостоятельном электрическом разряде См-лазера действительно »1 и что «идеальная» модель наиболее близко описывает свойства этого лазера.
Для иллюстрации сделанного выше рассмотрения в табл. 1.1 в десятибалльной шкале представлено сопоставление относительных величин пороговых констант возбуждения для грех переходов См-лазера с экспертной оценкой энергетических параметров генерации. По-
21