Теория каналирования положительных ионов в углеродных нанотрубках

2
Оглавление
Список основных обозначений.......................................5
Введение..........................................................8
ГЛАВА 1. ЯВЛЕНИЕ КАНАЛИРОВАНИЯ И СУЩЕСТВУЮЩИЕ МЕТОДЫ ЕГО ОПИСАНИЯ..............................................16
1.1 Явление каналирования частиц в монокристаллах Непрерывные потенциалы атомных цепочек и плоскостей.............16
1.2 Критические параметры каналирования.........................23
1.3 Решение проблемы деканалирования............................26
1.3.1 Кинетический подход к описанию каналирования............26
1.3.2 Расчет диффузионных коэффициентов.......................27
1.3.3 Связь проблемы деканалирования с проблемой о среднем времени жизни произвольной динамической системы, подверженной случайным воздействиям........................28
1.3.4 Существующие методы решения уравнения Фоккера-Планка 29
Краткие выводы к главе 1.........................................33
ГЛАВА 2. ДИНАМИКА КАНАЛИРОВАНИЯ ИОНОВ В УГЛЕРОДНЫХ НАНОТРУБКАХ...........................................35
2.1 Строение нанотрубок. Хиральные и нехиральные нанотрубки 35
2.2 Ориентированное взаимодействие ионных пучков со стенками нанотрубок. Приближение непрерывного потенциала.................43
2.2.1 Энергия взаимодействия частиц со стенками нанотрубок с
промежуточной хиральностью....................................43
2.2.2 Энергия взаимодействия частиц со стенками нехиральных нанотрубок armchair- и zigzag-конфигурации.................47
2.3 Критические параметры каналирования в нанотрубках...........50
3
2.3.1 Критические параметры каналирования в нанотрубках с промежуточной хиральностью.....................................53
2.3.2 Критические параметры каналирования в armchair- и zigzag-нанотрубках....................................................59
2.4 Особенности движения каналированных ионов внутри нанотрубок. .65
2.4.1 Движение каналированных ионов в нанотрубках с промежуточной хиральностью.....................................65
2.4.2 Особенности движения каналированных ионов в нехиральных нанотрубках armchair- и zigzag-конфигурации..................72
Краткие выводы к главе 2.............................................73
ГЛАВА 3. КИНЕТИКА КАНАЛИРОВАНИЯ ИОНОВ В УГЛЕРОДНЫХ НАНОТРУБКАХ С ПРОМЕЖУТОЧНОЙ ХИРАЛЬНОСТЬЮ.............................75
3.1 Стохастичность каналирования в нанотрубках и ее причины .... 75
3.1.1 Стохастические свойства сил, обусловленных взаимодействием
каналированных ионов с электронами................................77
3.1.2 Стохастические свойства сил, обусловленных дискретностью стенок и тепловыми колебаниями атомов нанотрубок...............82
3.2 Стохастические уравнения движения каналированных ионов..........88
3.3 Деканалирование частиц..........................................90
3.3.1 Уравнение Фоккера-Планка для функции распределения частиц
по поперечным энергиям и моментам.................................90
3.3.2 Решение уравнения Фоккера-Планка............................92
3.3.2.1 Распределение по поперечным энергиям и моментам и длина деканалирования положительных ионов высоких энергий........96
3.3.2.2 Распределение по поперечным энергиям и моментам и длина деканалирования положительных ионов низких энергий.........97
4
3.3.3 Радиальное распределения каналированных ионов..............98
3.3.4 Вероятность остаться в режиме каналирования и функция деканалирования ионов.........................................99
Краткие выводы к главе 3...........................................100
ГЛАВА 4. КИНЕТИКА КАНАЛИРОВАНИЯ ИОНОВ В УГЛЕРОДНЫХ НАНОТРУБКАХ ARMCHAIR- И ZIGZAG-КОНФИГУРАЦИИ........................101
4.1 Стохастические свойства сил, действующих на каналированные ионы внутри нехиральных нанотрубок................................102
4.2 Стохастические уравнения движения каналированных ионов внутри нанотрубок armchair- и zigzag-конфигурации.................106
4.3 Деканалирование частиц из нехиральных нанотрубок..............107
4.3.1 Уравнение Фоккера-Планка для функции распределения частиц
по поперечным энергиям..........................................107
4.3.2 Решение уравнения Фоккера-Планка..........................108
4.3.2.1 Распределение по поперечным энергиям и длина деканалирования положительных ионов высоких энергий......110
4.3.2.2 Распределение по поперечным энергиям и длина деканалирования положительных ионов низких энергий.......111
4.3.3 Функция распределения каналированных ионов по поперечным координатам..................................................111
4.3.4 Вероятность остаться в режиме каначирования и функция деканалирования ионов из нанотрубок armchair- и zigzag-конфигурации. ..114
Краткие выводы к главе 4...........................................115
Заключение.........................................................117
Список использованной литературы....................................119
5
Список основных обозначений
е - электрический заряд электрона,
И - постоянная Планка, к- постоянная Больцмана, ап - боровский радиус,
аТр - радиус экранирования Томаса - Ферми, г - расстояние до атомной цепочки, у - расстояние до атомной плоскости, г - глубина проникновения частиц в канал,
Я - расстояние от налетающей частицы до атома мишени, с!- расстояние между соседними атомами цепочки,
5о - площадь, приходящаяся на один атом в атомной плоскости,
2р - расстояние между соседними атомными плоскостями кристалла,
п - средняя плотность атомов кристалла,
пе - локальная плотность электронов,
пр\ - плотность атомов в атомной плоскости,
У(К) - межатомный потенциал взаимодействия,
ир1(у) - непрерывный потенциал статической атомной плоскости,
Ц5(г) - непрерывный потенциал статической атомной цепочки,
ир1(у)- усредненный по тепловым колебаниям потенциал атомной плоскости,
и‘ (г) - усредненный по тепловым колебаниям потенциал атомной цепочки, и(г) - потенциал реального канала,
Д/У - стохастическая добавка к потенциалу,
Ъ\ - порядковый номер налетающего иона,
1^1 - порядковый номер атомов мишени,
М\ - масса накопированного иона,
М2 - масса атомов мишени, те - масса электрона,
7
/- коэффициент затухания,
Vf - фермиевская скорость, сор - плазменная частота,
Ep(ryt) - электрическое поле поляризации,
£у(г,/) - случайное электрическое поле, связанное с флуктуациями электронной плотности,
eL- Фурье-образ продольной диэлектрической проницаемости,
ФС(0У функция распределения электронов по скоростям,
/ - случайная сила,
С(со) - спектральная плотность случайной силы /,
5(т) - корреляционная функция случайной силы /, к - квадрат мощности коррелятора,
R0 - радиус нанотрубки,
L - длина нанотрубки,
(/т, п) - индексы хиральности нанотрубки,
а - расстояние между соседними атомами углерода в графитовой плоскости, - частота поперечных колебаний ионов внутри нанотрубки, а - параметр, определяющий соотношение между диффузией частиц в пространстве поперечных энергий в результате действия случайных сил и их сносом в этом пространстве под действием сил торможения,
Rch - длина деканалирования частиц,
X(z) - функция деканалирования (нормированный выход).
8
Введение
В настоящее время явление каналирования, возникающее при ориентированном взаимодействии ускоренных частиц с атомами кристаллов, имеет самый широкий круг практических приложений [1-3]. Оно послужило фундаментом для создания новых методов исследования состава и структуры твердых тел. В свою очередь, благодаря уникальным возможностям с большой точностью определять местоположения атомов примесей и собственных межузельных атомов, находить профили радиационных дефектов и классифицировать их, изучать нарушения структуры в поверхностных и приповерхностных слоях кристаллов и в тонких монокристалли-ческих пленках, эти методы нашли применение в таких областях науки и техники, как ядерная физика и физика твердого тела, полупроводниковая техника и микроэлектроника.
В сочетании с каналированием используются ядерные реакции и возбуждение характеристического рентгеновского излучения. С помощью этого эффекта изучаются тепловые колебания атомов и распределение электронной плотности в межатомном пространстве кристаллов, производится их точная ориентация. В ускорительной технике явление каналирования применяется для создания эффективных систем управления пучками частиц высоких энергий. Каналирование электронов и позитронов используется для получения интенсивного рентгеновского излучения. В последние годы интерес к явлению каналирования возрос в связи с открытием нового класса углеродных материалов - фуллеренов и нанотрубок [4-16].
Эффект каналирования в углеродных нанотрубках предлагается использовать для анализа их свойств и структуры [17, 18], для получения и управления пучками нанометровых сечений [17- 21, 22-35], а также при разработке новых источников монохроматичного излучения [36, 37]. Пристальное внимание ученых привлекает и возможность применения этого явления для внедрения во внутренние полости нанотрубок примесных атомов или молекул [17,18,22-35].
9
Исследования показали [16, 38, 39], что внедрение частиц (допирование) может существенно менять механические, электромагнитные и химические свойства нанотрубок. Это открывает новые перспективы их использования в прикладной химии, материаловедении и наноэлектронике. Рассматривая процесс допирования как своего рода молекулярную инженерию, можно предположить, что углубленное ионное легирование нанотрубок в сочетании с эффектом каналирования станет концептуальной основой нанотехнологий, которые призваны заменить исчерпавшие свои возможности микротехнологии, что определяет актуальность и практическую значимость темы диссертации.
Следует отметить, что теории взаимодействия ускоренных частиц с наноразмерными структурами до сих пор не существует. Более того, сами процессы взаимодействия с наночастицами ионных, атомных и молекулярных пучков в настоящее время являются слабоизученными. Исследование динамики и кинетики атомных столкновений при ориентированном взаимодействии ионов с изолированными углеродными нанотрубками и разработка последовательной кинетической теории, описывающей протекающие при таком взаимодействии процессы каналирования и деканалирования, являются целью настоящей работы.
Научная новизна работы состоит в том, что в ней впервые показано, что для описания ориентированного взаимодействия ионных пучков с нанотрубками, которое наблюдается при малых углах между направлением скорости частиц и осью нанотрубок, можно использовать известное из теории каналирования частиц в кристаллах понятие непрерывного потенциала. Получены непрерывные потенциалы взаимодействия каналированных частиц с изолированными хиральными и нехиральными углеродными нанотрубками и исследованы условия их применимости. Найдены критические углы каналирования в нанотрубках с промежуточной хиральностью (хиральных) и в нанотрубках armchair- и zigzag-конфигурации (нехиральных). С учетом сил электронного торможения получены и проанализированы
10
численные решения уравнений движения каналированных ионов. Предсказано явление фокусировки ионных пучков короткими нанотрубками и доказано существование такого режима каналирования, при котором ионы, рассеиваясь на электронах, теряют энергию быстрее, нежели вылетают из нанотрубок (каналирование со «стопом»).
Исследованы статистические свойства случайных сил, действующих на каналированные частицы, и построены корреляционные соотношения для этих сил. Показано, что основное влияние на кинетику атомных столкновений при ориентированном взаимодействии с нанотрубками ионных пучков оказывают случайные силы, обусловленные электронным рассеянием. Из первых принципов, без привлечения феноменологических соображений построены и решены уравнения Фоккера-Планка, описывающие эволюцию функций распределения каналированных ионов в углеродных нанотрубках с промежуточной хиральностью и в нанотрубках armchair- и zigzag-конфигурации.
Исследованы принципиальные различия между каналированием ионов в нехиральных и хиральных нанотрубках. Показано, что для положительных ионов высоких энергий в нехиральных нанотрубках реализуется режим каналирования, при котором каналированные частицы концентрируются в центральной части нанотрубок («flux peaking»), а при каналировании ионов низких энергий их распределение по поперечным по отношению к оси нанотрубок энергиям независимо от формы начального распределения и хиральности нанотрубок имеет вид распределения Больцмана с низкой эффективной температурой, определяемой процессами рассеяния частиц на электронах. Это соответствует режиму каналирования со «стопом» в случае длинных нанотрубок или фокусировке ионных пучков короткими нанотрубками.
Впервые в явном виде получены:
-функции распределения каналированных ионов по поперечным энергиям и моментам, справедливые для всех глубин проникновения в углеродные нанотрубки;
11
- радиальные распределения ионов в полости нанотрубок;
- выражения для длин деканалирования ионов из хиральных и нехиральных нанотрубок;
- выражения для вероятности частицам остаться в полости нанотрубок в зависимости от глубины их проникновения и функции деканалирования.
Все полученные формулы имеют простой аналитический вид и не содержат в себе ни одного подгоночного параметра. Достоверность результатов подтверждается путем их сравнения с результатами теории каналирования ионов в монокристаллах [40-41], а также с результатами других авторов [19,36,37,42].
Приапическая значимость работы определяется тем, что ее результаты могут быть использованы при разработке и совершенствовании ядерно-физических методов качественного и количественного анализа структуры и состава углеродных наночастиц, а также при разработке новых технологий синтеза эндоэдральных соединений (допированных фул-леренов и нанотрубок) методом ионной имплантации. Широкий круг технических приложений может найти предсказываемая теорией фокусировка ионных пучков короткими нанотрубками.
Полученные в диссертации формулы могут стать алгоритмической основой для создания программного обеспечения прямой обработки данных экспериментов с использованием методики каналирования в нанотрубках.
На защиту в диссертации выносятся:
1) результаты исследования динамики ориентированного взаимодействия ускоренных частиц с углеродными нанотрубками различной хиральности, в рамках которого:
- получены простые аналитические выражения для непрерывных потенциалов, описывающих взаимодействие частиц со стенками хиральных и нехиральных нанотрубок;