Световое эхо в конденсированных средах в условиях селективного возбуждения спектральных линий

- 2 -
ОГЛАВЛЕНИЕ
Стр.
ВВЕДЕНИЕ.................................................. 7
ГЛАВА 1. СВЕТОВОЕ ЭХО И САМОИНДУЦИРОВАННАЯ ПРОЗРАЧНОСТЬ. АППАРАТУРА И МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЙ В АКТИВИРОВАННЫХ КРИСТАЛЛАХ............................................ 21
§ 1.1. Физика формирования явлений светового эха и само-
индуцированной прозрачности........................ 23
1.1.а. Физика формирования явления светового эха 23
1.1.6. Физика формирования явления самоиндуцированной прозрачности............................................ 32
§ 1.2. Обзор экспериментальных работ по самоиндуцированной прозрачности и световому эху.......................... 41
§1.3. Экспериментальная техника оптической эхо-спектроскопии.................................................... 53
1.3.а. Аппаратура и методика для исследования явления
светового эха.................................... 53
1.3.6. Аппаратура и методика для исследования явления самоиндуцированной прозрачности......................... 72
ЗАКЛЮЧЕНИЕ к главе 1 ................................... 77
ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ САМОИНДУЦИРОВАННОЙ ПРОЗРАЧНОСТИ И СВЕТОВОГО ЭХА В АКТИВИРОВАННЫХ ИОНАМИ ХРОМА КРИСТАЛЛАХ............................... 78
§2.1. Самоиндуцированная прозрачность и световое эхо в активированных ионами хрома кристаллах как методы получения спектроскопической информации .... 80
2.1.а. Исследование явления самоиндуцированной прозрачности............................................... 80
- 3 -
2.1.6. Исследование язления светового эха............. 89
§ 2.2. Влияния внешних постоянных магнитного и электрического полей, а также температуры образца на процесс формирования сигнала светового эха 100
2.2.а. Влияние постоянного магнитного поля на сигналы светового эха..................................... 100
2.2.6. Влияние постоянного электрического поля на сигналы светового эха............................... 107
2.2.в. Влияние температуры образца на сигналы светового эха...................................................... 112
§ 2.3. Поляризационная оптическая эхо-спектроскопия: определение типа энергетического перехода....................... 117
§ 2.4. Влияния гамма-облучения и угла между волновыми векторами возбуждающих импульсов на интенсивность сигнала светового эха......................................... 126
2.4.а. Влияние гамма-облучения на сигналы светового
эха................................................. 126
2.4.6. Влияние угла между волновыми векторами возбуждающих импульсов на сигналы светового эха 131
ЗАКЛЮЧЕНИЕ к главе 2........................................ 138
ГЛАВА 3. ИССЛЕДОВАНИЕ ВОЗМОЖНОСТИ УПРАВЛЕНИЯ ПРОЦЕССОМ ГЕНЕРАЦИИ СИГНАЛА СВЕТОВОГО ЭХА НА НЕОДНОРОДНО-
УШИРЕННОЙ СПЕКТРАЛЬНОЙ ЛИНИИ........................ 141
§3.1. Световое эхо в протяженных образцах рубина 146
3.1.а. Генерация первичного светового эха з протяженных образцах................................................ 147
3.1.6. Генерация обращенного светового эха б протяженных образцах................................................ 151
- 4 -
§ 3.2. Корреляция формы сигналов светового эха с формой
возбуждающих импульсов .............................. 167
3.2.а. Корреляция формы первичного светового эха с
формой возбуждающих импульсов...................... 167
3.2.6. Корреляция формы стимулированного светового
эха с формой возбуждающих импульсов................ 172
ЗАКЛЮЧЕНИЕ к главе 3....................................... 173
ГЛАВА 4. ИССЛЕДОВАНИЕ ОСОБЕННОСТЕЙ ФОРМИРОВАНИЯ СИГНАЛОВ СВЕТОВОГО ЭХА НА НЕОДНОРОДНО-УШИРЕИНЫХ СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЯХ. ОСОБЕННОСТИ УСТАНОВОК НА КРАСИТЕЛЯХ........................................................ 175
§4.1. Экспериментальные особенности установок с перестройкой частоты возбуждения для исследования явлений светового эха и самоиндуцированной прозрачности........................................................ 179
4.1.а. Перестраиваемый лазер на красителях с накачкой импульсным азотным лазером. Самоиндуцкрованяая прозрачность в парах натрия, рубидия и цезия... 181
4.1.6. Работа фотоумножителя ЗЛУ-ФТ в ключезом режиме
для приема сигналов светового эха.................. 194
4.1.в. Перестраиваемый лазер на красителях с накачкой непрерывным аргоновым лазером.............................. 201
§ 4.2. Эффекты опережения и запаздывания в местоположении "центра тяжести" сигналов светового эха 207
§ 4.3. Обращенные в пространстве когерентные оптические
отклики в рубине..................................... 234
ЗАКЛЮЧЕНИЕ К главе 4....................................... 241
- 5 -
ГЛАВА 5. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНОЕ ИССЛЕДОВАНИЕ СВЕТОВОГО ЭХА
В РУБИНЕ НА ПЕРЕХОДАХ 4А2 (М0 = 13/2) 2Е(Е).. 243
§5.1. Рубиновый ОКГ, охлаждаемый до температур жидкого
гелия................................................. 246
5.1. а. Режимы работ рубинового ОКГ при температурах
жидкого гелия....................................... 252
§ 5.2. Исследования рубина на переходах 4А2(М0 = 13/2) —
-> 2Е (Е) (М0 =11/2) методом оптической эхо-спек-троскспии............................................. 255
5.2.а. Влияние постоянного магнитного поля [переходы 4 А2 (М0 =13/2) —? 2Е(Е) (М0 =11/2)] на сигналы светового эха............................................... 253
5.2.6. Определение типа энергетического перехода методом поляризационной эхо-спектроскопии....................... 265
ЗАКЛЮЧЕНИЕ К глазе 5........................................ 272
ГЛАВА 6. ФОРМИРОВАНИЕ НЕРАВНОВЕСНОЙ НАМАГНИЧЕННОСТИ В РУБИНЕ ПРИ КОРОТКОИМПУЛЬСНОМ ЛАЗЕРНОМ ВОЗДЕЙСТВИИ. 274 §6.1. Неравновесная намагниченность, индуцированная в
рубине короткоимпульсным лазерным воздействием... 275 § 6.2. Аппаратура и методика измерений намагниченности в
рубине................................................ 277
§ 6.3. Влияния внешнего постоянного магнитного поля, поляризации и температуры на процесс формирования намагниченности в рубине............................ 280
ЗАКЛЮЧЕНИЕ к главе 6........................................ 293
ЗАКЛЮЧЕНИЕ к диссертации...................................... 294
ПРИМЕЧАНИЯ.................................................... 298
ЛИТЕРАТУРА.................................................... 300
- 6 -
ОБЩИЕ СОКРАЩЕНИЯ:
окг - оптический квантовый генератор;
СЭ - световое эхо;
МнСЭ - многократное световое эхо;
СТ.эхо - стимулированное световое эхо;
СИП - самойдуцированная прозрачность;
ЭПР - электронный парамагнитный резонанс;
ЯМР - ядерный магнитный резонанс;
цо - центр окраски;
ЭВМ - электронная вычислительная машина;
ОСИ - обращенная световая индукция;
ЗУ - запоминающее устройство;
ОЗУ - оперативно-запоминающее устройство.
ОБЩИЕ ОБОЗНАЧЕНИЯ:
Т - абсолютная температура;
А - постоянная Планка;
КБ - постоянная Больцмана;
Т1 - зремя продольной релаксации;
Т2 - время фазовой (поперечной) необратимой релаксации;
Т2 - время фазовой (поперечной) обратимой релаксации;
N - число активных центров (частиц);
С - фазовая скорость света;
К - температура в Кельвинах.
- 7 -
ВВЕДЕНИЕ
Исследования нелинейных процессов когерентного взаимодействия света с резонансными средами важно с точки зрения научных и технических приложений. Реализация экспериментов, в которых могли быть изучены эти процессы, стала возможной благодаря открытию Н.Г. Басовым, А.М. Прохоровым и С. Таунсом
[1,2] принципа кзантсвой генерации и последующему созданию Т. Мейманом лазера [3]. Большими перспективами с точки зрения приложения в оптической спектроскопии обладают импульсные методы. Напомним, что з радиоспектроскопии эти методы, обязанные своим появлением классическим работам Е.К. Зазойского, Ф. Блоха и Е. Хана [4-6], оказались весьма точными и удобными при получении информации о спектральных и релаксационных параметрах резонансных сред [7,8]. Заманчивы перспективы перенесения этих методов в оптический диапазон длин волн. Решение этой задачи непростое как с теоретической, так и экспериментальной точек зрений. Отметим дзе характерные особенности оптических экспериментов: 1- длина волны - Л возбуждающего
сЕета много меньше линейных размеров исследуемых образцов (в радиоспектроскопии ситуация обратная); 2- реализуются не магнитные дипольные переходы (как в радиоспектроскопии), а электродипольные переходы; поскольку электрический диполь-полярный вектор, то в невырожденной системе сн может отсутствовать как з нижнем, так и в верхнем энергетическом состояниях на резонансном переходе. Из-за этих особенностей в оптическом диапазоне становится невозможным воспользоваться
- 8 -
теми физическими моделями, которые применялись для описания переходных процессов з радиоспектроскопии. Все эти обстоятельства нашли отражение в работе У.X.Копвиллема и В. Р.Нагиба-рова [9], в которой была показана возможность наблюдения сигнала светового эха. Экспериментальная реализация явления светозого (фотонного) эха в рубине [10] положила начало целому циклу экспериментов по наблюдению других оптических переходных эффектов. Следует отметить, что если вначале успешное использование переходных эффектов в радиоспектроскопии в исследовании резонансных сред стимулировало наблюдение аналогичных эффектов в нелинейной оптике, то в настоящее время имеет место обратная картина. Так обстоит дело с эффектом самоиндуцированной прозрачности [11], который был открыт в оптике и лишь затем наблюден з ЭПР - диапазоне [12].
В России перзые эксперименты по наблюдению светового эха в твердых телах [13] и газах [14] относятся к 1972 году.
В дальнейшем большинство экспериментов по наблюдению светового эха и самоиндуцированной прозрачности были проведены в газах. При этом были предложены весьма оригинальные методы возбуждения резонансных сред, в частности, методика Бревера-Шумахера [15].
В твердых телах наблюдение оптических переходных явлений связано с серьезными техническими трудностями [16]. Во-первых, требуется выполнение
Ч <Ъ, Тй (1).
где ти - длительность возбуждающих импульсов; и Т2 - характеристические времена продольной и поперечной необратимой релаксации, соответственно. Для выполнения (1) твердотельные
- 9 -
образцы должны быть помещены в жидкий гелий оптического гелиевого криостата, либо исследования должны быть перенесены в пикссекундный или фемтосекундный диапазон длительностей. Во-Етсрых, концентрационные, температурные и другие исследования твердых тел намного сложнее, чем исследование газов. Поэтому, вплоть до 1973 года, единственным твердотельным объектом, где наблюдались световое эхо и самоиндуцированная прозрачность, был рубин. Однако, поскольку з твердых телах могут быть достигнуты большие концентрации актизных центров, то проведение подобных экспериментов представляется актуальным для научных исследований и технических приложений. Очевидно, что плотная упаковка активных центров в твердотельной матрице определяет ряд характерных особенностей формирования оптических переходных эффектов е активированных кристаллах (чем в случае с газами), исследованию которых и посвящена настоящая диссертация. К настоящему времени явление светового эха наблюдалось в следующих активированных кристаллах: ру-
бин [10.13,17]; CaW04 : М3+ [18,19]; Y3А15012 : Md3* [18, 20]; LaF3 : Md3*. Рг3+ [18,21]; YA103 ; Pr3+ , Еи3+ [22,23]; Уг03 : Ей3*[24], активированном хромом алюминате лития [25, 26]. Самоиндуцированная прозрачность в активированных кристаллах наблюдалась в рубине [11,26], LaF3 : Рг3+ [27]; активированном хромом алюминате лития [26]. В газах самоиндуцированная прозрачность в видимом диапазоне наблюдалась з Na
[28], Rb, Cs [29], J [303.
Явлению светового эха, самоиндуцированной прозрачности и перспективам их научных и технических приложений были посвящены 6 Всесоюзных симпозиумов по световому эхо [31-36].
- 10 -
Кроме того, вопросам теории и эксперимента по оптическим переходным эффектам посвящены тематические сборники и монографии (если даже ограничиться только наиболее важными вопросами по световому эхо и только работами обзорного характера, то список литературы окажется недопустимо большим, см. напр. [37-40]). В этих работах показано, что методы светового эха и самоиндуцированной прозрачности эффективны не только в получении информации о релаксационных параметрах резонансных сред, но и весьма перспективны в оптической спектроскопии высокого разрешения. Наметились перспективы применения оптической эхо-спектроскопии в оптоэлектронике и интегральной оптике. Кроме того, эти явления обещают найти технические приложения в динамической голографии, в ячейках памяти оптических оперативно-запоминающих устройств (ОЗУ) ЭВМ, линий временных задержек, управления световыми потоками, новых способов генерации ультракоротких импульсов, квантовых счетчиках. Использование кристаллов в качестве оптических запоминающих устройств и процессоров весьма перспективны, поскольку для них соотношение неоднородной ширины линии к однородной при гелиевых температурах рассматривается как величина максимально возможной емкости запоминания информации. Все эти предпосылки сделали актуальным и практически важным всестороннее изучение физических свойств явлений светового эха и самоиндуцированной прозрачности в условиях селективного возбуждения спектральных линий.
Целью данной работы является разработка фундаментальных физических принципов формирования явления светового эха и других оптических переходных эффектов в конденсированных сре-
- И -
дах в условиях селективного возбуждения спектральных линий.
Для выполнения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи: разработать комплекс научной аппаратуры и
методику экспериментального изучения явлений светового эха и самоиндуцированной прозрачности в активированных кристаллах при низкой температуре при различных внешних условиях; провести изучение оптических когерентных переходных процессов при произвольной временной форме, поляризации и волновом фронте возбуждающих импульсов; обосновать выбор оптимальных условий эксперимента по световому эхо и самоиндуцированной прозрачности; сопоставить результаты экспериментальных исследований с результатами теоретических расчетов когерентных переходных* процессов; провести исследования обращения излучения эхо-сигналов в пространстве в технике фотонного эха и определить оптимальные режимы их функционирования для возможных технических приложений.
Основные результаты и положения выносимые на защиту:
1. Комплекс аппаратуры для исследования явления светового (фотонного) эха и других оптических переходных эффектов, в широком температурном диапазоне, включая проведение экспериментов с рубиновым лазером, функционирующим при температурах жидкого гелия.
2. Результаты экспериментальных исследований по селективному многоимпульсному возбуждению сигналов светового эха в примесных кристаллах, активированных ионами Сг3*; впервые в оптическом диапазоне экспериментально показан (для первичного. многократного и стимулированного эхо-сигналов) и объяснен определенный (как по величине, так и по знаку) ха-
- 12 -
рактер временных сдвигов местоположения излучения эхо-сигналов от соотношения параметров импульсов и резонансной линии и обнаружен эффект опережения (сдвига) местоположения "центра тяжести" сигналов светового эха.
3. Обнаружение эффекта корреляции формы сигналов первичного и стимулированного сзетового эха с формой возбуждающих импульсов.
4. Обнаружение и исследование эффекта обращения направления излучения световых эхо-сигналов в пространстве с помощью импульсов излучения бегущей и стоячей световых волн.
5. Результаты экспериментального исследования сигналов светового эха в рубине, как на переходах 4А2(№0 =11/2) —> 2Е(Е) (М0 =11/2), так и на переходах 4А2(М0 =1*3/2) —> 2Е(Е) (М0 =1 1/2) в нулевом и слабом внешнем магнитном поле. Обнаружение влияния гамма-облучения кристалла рубина на сигналы светового эха, которое приводит к укорочению времени фазовой необратимой релаксации в рубине.
6. Результаты поляризационной оптической эхо-спектроскопии по идентификации типа энергетического перехода 01/2
J0='l/2; 6=3/2 Л0 =1/2) в легированных ионами Сг3+ кристаллах; показана возможность выделения излучения сигнала СЭ от излучений мощных возбуждающих лазерных импульсов за счет поворота плоскости поляризации излучения эхо-сигнала.
7. Результаты исследования неравновесной намагниченности в рубине при гелиевой и азотной температурах, индуцированной резонансным излучением рубинового лазера; установлено, что намагниченность имеет максимальную величину для излучения возбуждающих импульсов с круговой поляризацией.
- 13 -
Научная новизна. В результате проведенной работы получены следующие результаты:
1. Разработан и создан эхо-релаксометр для проведения низкотемпературных исследований оптических переходных процессов в легированных кристаллах.
2. Обнаружен эффект опережения (сдвига) местоположения "центра тяжести" сигналов первичного, стимулированного и многократного световых эхо в кристаллах, активированных ионами Сг3 + , ка неоднорсдно-уширенных резонансных линиях; показан и объяснен определенный (как по величине, так и по знаку) характер временных сдвигов местоположения эхо-сигналов; найденные экспериментальные значения эффекта запаздывания (как и опережения) местоположения "центра тяжести" эхо-сигналов дают качественное согласие с результатами численного расчета сдвига, учитывающего обратимую расфазировку диполей не только между импульсами, но и в течение времени действия возбуждающих импульсов.
3. Обнаружен эффект корреляции формы сигналов первичного и стимулированного световых эхо с формой возбуждающих импульсов в рубине; экспериментально установлено, что форма сигнала первичного светового эха обращена во времени по отношению к форме первого малоинтенсивного импульса, а форма сигнала стимулированного светового эха повторяет форму второго малоинтенсивного импульса.
4. Обнаружен эффект обращения направления излучения световых эхо-сигналов в пространстве с помощью импульсов излучения бегущей и стоячей световых волк. Исследована кинетика деформации сигналов первичного и обращенного светового эха в
- 14 -
протяженных (толщиной до 1,10 см) образцах рубина при воздействии как гладкой, так и пичковой ("цуговой") структуры возбуждающих лазерных импульсов.
5. Исследованы сигналы светового эха в рубине на переходах 4 А2 (М0 = - 3/2) —2Е(Ё)(М0 = - 1/2) при нулевых и слабых внешних магнитных полях; методом поляризационной оптической эхо-спектроскопии экспериментально определен тип энергетического перехода (6=3/2 60=1/2) и показана воз-
можность зыделения излучения сигнала светового эха от излучений мощных возбуждающих лазерных импульсов за счет поворота плоскости поляризации излучения эхо-сигнала; оценены времена фазовой необратимой релаксации на этих переходах от условий проведения эксперимента.
6. Обнаружено и исследовано влияние гамма-облучения кристалла рубина на формирование сигналов светового эха. которое приводит к укорочению времени фазовой необратимой релаксации в рубине.
7. Экспериментально исследована намагниченность в рубине ' при азотных и гелиевых температурах, индуцированная короткоимпульсным резонансным излучением рубинового лазера; установлено, что интенсивность сигнала наведенной намагниченности пропорциональна интенсивности излучения возбуждающих резонансных лазерных импульсов и имеет максимальную величину для излучения возбуждающих импульсов с круговой поляризацией и равна нулю для возбуждающего излучения с линейной поляризацией.
Достоверность полученных в диссертации результатов наш-
- 15 -
ла подтверждение в теоретических исследованиях различных авторов (см. напр. [38,39]), подтверждается сопоставимостью ряда наших результатов с более поздними публикациями других азторов [см. напр. Л.С. Василенко, H.H. Рубцова (1985)] и экспериментально гарантировалась системой контроля и точности измерений. Поочередная блокировка одного из возбуждающих импульсов приводила к исчезновению сигналов первичного, многократного. стимулированного и обращенного светозого эха. что гарантировало наблюдение именно сигналов светового зха. Последующий анализ влияния на наблюдаемые сигналы внешнего постоянного магнитного поля, температуры исследуемого образца и длины волны излучения возбуждающего оптического квантового генератора (ОКГ) также служил дополнительной гарантией наблюдения именно сигнала светового эха.
Обоснованность научных результатов и положений подтверждена сравнительным анализом полученных экспериментальных данных с результатами теоретических разработок.
Практическая ценность работы состоит в следующем:
1. Создан комплекс научной аппаратуры и разработана методика эксперимента для исследования явлений светового эха и самоиндуцированной прозрачности в твердых телах, а также неравновесной намагниченности, индуцированной в рубине короткоимпульсным резонансным воздействием рубинового ОКГ при низких температурах.
2. Показана возможность управления процессом формирования явлений светового зха и самоиндуцированной прозрачности.
- 16 -
3. Ряд экспериментальных результатов наших работ послужил основой для теоретических расчетоз (и их докладов на Всесоюзных симпозиумах по световому эхо) и постановок экспериментов в различных институтах, а также были использованы з монографиях:
а). Маныкин Э.А., Самарцев В. В. Оптическая эхо-спектроскопия // М.: Наука,- 1984.- 272 с.
б). Голенищез-Кутузов В.А., Самарцев В.В., Хабибул-лин Б.М. Импульсная оптическая и акустическая когерентная спектроскопия // М.: Наука,- 1988.- 224 с.
4. Полученные в диссертации физические параметры являются необходимыми при создании новых ОКГ. Учитывая, что световое эхо и самоиндуцированная прозрачность являются эффектами сверхизлучекия (интенсивность протекания которых пропорциональна квадрату от числа активных центров), исследование кинетики развития этих явлений способствует решению задачи создания лазера на сверхизлучении (в рентгеновском и е гамма-диапазонах), созданию фононного мазера террагерцового диапазона и эффективных линий временных задержек, созданию когерентных "эхо-источников" ультрафиолетового диапазона при частотном преобразовании в многоуровневых системах и в многоквантовом режиме [333.
5. Кроме тоге, поскольку отличительной особенностью формирования оптических когерентных откликов является их свойство появления через определенный временный интервал после возбуждающих импульсов в заданном направлении, они могут быть использованы в работах ячеек "памяти" оптических вычислительных машин [41]. Подобная система оптической "па-
- 17 -
мяти" хорошо согласуется также и с другими узлами оптических ОЗУ вычислительных машин [423.
Б связи с возможными техническими применениями становятся важными: исследование эффекта корреляции формы сигналов светового эха с формой возбуждающих импульсов; исследование обращенных оптических когерентных откликов; исследование первичного и обращенного светового зха в протяженых образцах; исследование влияния внешних постоянных электрических и магнитных полей, температуры образца и гамма-облучения образца, а также поляризации излучения возбуждающих импульсов на сигналы светового эха; исследование эффектов опережения и запаздывания местоположения "центра тяжести" сигналов светового эха; исследование прохождения коротких лазерных импульсов через резонансные системы.
В первой главе дается краткий обзср экспериментальных исследований по сзетозому эхо и самоиндуцированной прозрачности в твердых телах и газах, изложена физика формирования этих когерентных явлений. Кроме того, рассмотрена аппаратура и методика исследований активированных ионами Сг3+ кристаллов методами светового эха и самоиндуцированной прозрачности. Рассмотрены вопросы точности и погрешности измерений в проведенных экспериментах.
Во второй главе описаны экспериментальные исследования явлений самоиндуцированной прозрачности и светового эха в активированных ионами Сг3+ алюминатах. Исследованы особенности формирования сигналов светового эха з электрических и магнитных полях, при варьировании температуры образца, поля-
- 18 -
ризации излучения и угла между волновыми векторами возбуждающих импульсов, при гамма-облучении образца.
Третья глава посвящена исследованию возможности управления процессами генерации первичного и обращенного светового эха в протяженных образцах рубина; исследована корреляция формы сигналов светового эха с формой возбуждающих импульсов. Экспериментально установлено, что форма первичного светового зха обращена во времени по отношению к форме перзого импульса, а форма стимулированного светового эха -повторяет форму второго возбуждающего импульса.
Четвертая глава посвящена исследованию аномальных и обращенных сигналов светозого эха в резонансных средах. Рассмотрены экспериментальные особенности установок с перестраиваемыми лазерами для исследования явлений светового эха и самоиндуцированной прозрачности в различных кристаллах и газах. Также рассмотрены прохождения коротких лазерных импульсов в атомарных парах натрия, рубидия и цезия.
В пятой главе анализируются результаты экспериментов по наблюдению сигналов светового эха в рубине при нулевых и слабых внешних магнитных полях на переходах 4А2 (М0=13/2)
—г 2Е(Ё)( возбуждаемых рубиновым ОКГ в режиме наносекундных импульсов с пассизной модуляцией добротности, актизный элемент которого функционировал при температурах жидкого гелия.
В шестой главе исследованы особенности формирования неравновесной намагниченности в рубине в зависимости от внешнего магнитного поля, поляризации излучения возбуждающи импульсов и температуры образца.
Следует отметить, что во всех шести главах диссертацион-
- 19 -
ной работы в конце каждого из представленных параграфов, а также в заключениях глав сформулированы итоги этапов исследования, на основе которых сделаны общие выводы по работе.
Наши экспериментальные исследования по световому эхо были первыми в СССР и проводились одновременно и независимо с работами группы С. Р. Хартмана из Колумбийского университета в США.
В заключении перечислены основные результаты, полученные в диссертации.
В примечании отмечен вклад автора в совместные научные работы и выражена признательность коллегам.
Диссертация заканчивается подробной библиографией. При написании диссертации использованы материалы 56 опубликованных в печати работ* [13], [17]. [19]. [20], [25], [26],
[29], [47], [60], [66 - 70]. [79-81], [83-109], [145].[186], [146], [173]. [210], [211], [213], [220], [221], [238].
Основные результаты и отдельные разделы диссертации докладывались и обсуждались на следующих конференциях:
1. 1-м Всесоюзном симпозиуме по световому эхо (Казань, 1973); 2. 8-й Всесоюзной конференции по нелинейной оптике
(Ташкент. 1974); 3. На итоговых конференциях молодых ученых
КФТИ КФАН СССР (Казань. 1974. 1976, 1977, 1978, 1980, 1984);
* Результаты исследований, опубликованные автором в 1972-76 гг., обобщены в кандидатской диссертации [16] и автореферате, которые частично использованы в настоящей работе.
- 20 -
4. 9-й Всесоюзной конференции по нелинейный оптике (Тбилиси, 1976); 5. 7-й Национальной конференции по спектроскопии с
международным участием (Болгария, 1976); 6. 5-м Всесоюзном
симпозиуме спектроскопии кристаллов, активированных редкими землями и элементами группы железа (Казань, 1976); 7. 9-й
Всесоюзной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Ленинград, 1978); 8. 2-м Всесоюзном симпозиуме по световому эхо (Казань, 1981); 9. 7-м Всесоюзном симпозиуме по спект-
роскопии кристаллов, активированных ионами редкоземельных и переходных металлов (Ленинград, 1982); 10. Всесоюзной конференции по магнитному резонансу в конденсированных средах (Казань, 1984); 11. 3-м Всесоюзном симпозиуме по световому
эхо и когерентной спектроскопии (Харьков, 1985); 12. 4-м
Всесоюзном симпозиуме по световому эхо и пути его практических применений (Куйбышев, 1989); 13. Международной конференции по профессиональному становлению молодежи (Ин-т СПО РАО, Казань, 1999); 14. 8-х Международных чтениях по кзантовой
оптике (Казань, 1999); 15. Международной конференции по эффекту Мессбауэра (Казань. 2000); 16. 7-м Международном симпозиуме по фотонному эхо и когерентной спектроскопии (Новгород Великий, 2001); 17. 11-м Международном Феофиловском симпозиуме по спектроскопии кристаллов, активированных ионами редкоземельных и переходных металлов (Казань, 2001).
- 21 -
ГЛАВ А 1.
СВЕТОВОЕ ЭХО И САМОИНДУЦИРОВАННАЯ ПРОЗРАЧНОСТЬ.
АППАРАТУРА И МЕТОДИКА ИЗМЕРЕНИЙ В АКТИВИРОВАННЫХ КРИСТАЛЛАХ
Е. К. Завойский обнаружил электронный парамагнитный резонанс (ЭПР) в 1944 году, сделав одно из крупнейших открытий современной физики [4]. Что касается ядерного магнитного резонанса (ЯМР), то он был открыт в 1946 году двумя группами американских физиков, возглавлявшимися Ф. Блохом и Е. Парсе-лом, получившим за эти работы Нобелевскую премию. С. А. Альтшулер в 1952 году зперзые перенес идеи явления ЭПР в акустический диапазон длин волн и предсказал существование акустического резонанса на ядерных и электронных спинах, которые были наблюдены в 1955 и в 1959 годы, соответственно, в США после того, как были развиты методы генерации гиперзвука.
Е. Хан [6] в 1950 году открыл ядерное спиновое эхо, первый из резонансных эхо-эффектов в физике, которые оказались точными и удобными при получении информации о спектральных и релаксационных параметрах резонансных сред [7,83.
В 1960-61 годах идеи явления ядерного спинового эха были перенесены в акустический диапазон длин волн [43,44]. Фснонные эхо были наблюдены в 1972 г. на электронных уровнях
Н. Шайреном и Т. Казяка [45] и в 1976 г. на ядерных подуровнях В. А. Голенищевым-Кутузовым с сотр. [46].
У. X. Копвиллем и В. Р. Нагибароз в 1962 г. впервые
- 22 -
перенесли идеи явления ядерного спинового эха в оптический диапазон и предсказали существование явления светового (фотонного) эха (электродипольного аналога спинового эха в оптическом диапазоне длин волн) [91, которое было наблюдено в 1SS4 г. в США (S. R. Hartmann et al. [10]) и в 1972 г. з СССР (У.X. Копвиллем с сотр.[13]; Н.В. Карлов с сотр. [14]). соответственно, после того, как были раззиты импульсные методы генерации ОКГ. Достижение резонансных условий в оптике вплоть до конца 60-х годов встречало значительные технические трудности даже в случаях, когда резонансная среда была той же, что и активный элемент возбуждающего лазера (из-за температурного сдвига спектральных линий излучения и поглощения) - это во-первых. Во-вторых, требовалось обоснование возможности использования физических моделей магнитной эхо-спектроскопии з оптике.
Глава посвящена краткому рассмотрению физики формирования оптических когерентных откликов и самоиндуцированной прозрачности, краткому обзору первых экспериментальных работ по самоиндуцированной прозрачности и световому эхо, описанию аппаратуры, а также методики измерений эффектов светового эха и самоиндуцированной прозрачности в кристаллах, активированных ионами Сг3* [47,16]. Следует особо отметить, что аппаратура, необходимая для проведения экспериментов по наблюдению оптических переходных эффектов в твердом теле в видимом диапазоне, значительно отличается от аппаратуры, применяемой для исследования газов, и является более трудоемкой в исполнении. Во-первых, постановка таких экспериментов осуществляется при температуре жидкого гелия. В ряде случаев, как это
- 23 -
имело место с кристаллами активированных ионами Сг3+ алюминатов, достижение резонансных условий требовало, чтобы активный элемент рубинового ОКГ находился при температуре жидкого азота. Кроме того, продолжительные работы (до 8 часов) при низких температурах также вызызают определенные технические трудности. Во-вторых, проведение экспериментов по наблюдению самоиндуцированной прозрачности в твердых телах затруднена сложностью варьирования величины и . Она связана как с определенной концентрацией примесных ионов (коэффициентом поглощения - об) в кристаллах, так и с определенной длиной - /. образцов, требующих оптической обработки торцов.
§ 1.1. ФИЗИКА ФОРМИРОВАНИЯ ЯВЛЕНИЙ СВЕТОВОГО ЭХА И САМОИНДУЦИРОВАННОЙ ПРОЗРАЧНОСТИ
1.1.а. Физика формирования язления светового эха
Световое эхо (СЭ) - когерентный оптический отклик резонансной системы ка воздействие двух, поданных с задержкой времени X друг относительно друга, лазерных импульсов
[9,10,16,38]. Этот эффект, как указывалось выше, является оптическим аналогом хорошо известного в радиоспектроскопии явления спинового эха, открытого в 1950 г. Е. Ханом [6]. Длительность возбуждающих импульсов Хи ^ должна быть короче всех необратимых времен релаксации
т< , Т2 ; 2= У , 2 , з .. . (1.1),
а время между возбуждающими импульсами - X должно удозлет-
- 24 -
ворять следующему неравенству:
г2% V < Т< , т2 (1-2).
где Т2 - Бремя поперечной обратимой релаксации.
Физика формирования явления СЭ характеризуется рядом особенностей, среди которых можно указать следующие
[9,10.16,38]: 1 - это явление формируется на электродиполь-
ных переходах, в то время как спиновое эхо реализуется на магнитных дипольных переходах; 2 - поскольку электрический дипольный момент - Р-. является полярным вектором, то, как в основном, так и в возбужденном невырожденных энергетических состояниях может отсутствовать собственный электрический дипольный момент (Рц = ?22 = 0); 3 - размеры исследуемого образца много больше длины волны возбуждающего света, в то время как в радиоспектроскопии ситуация обратная; 4 - сигнал СЭ может наблюдаться в отсутствии внешних электрических и магнитных полей.
Возможность наблюдения СЭ впервые было показана в работе [9], а первое экспериментальное наблюдение было осуществлено в монокристалле рубина в работе [10]. Прежде чем приступить к изложению физики формирования СЭ, остановимся коротко на векторной модели спинового эха [8,10,16,38]. Пусть кристалл с парамагнитными центрами помещен в постоянное маг-нитное поле Н0. Допустим также, что в течение интервала времени д t < Т2 система парамагнитных центров подвергается воз-действию переменного магнитного поля Ц1 (Ь) на частоте о? резонансной ларморовой частоте сдс , равной у /-/с(где у - гиромагнитное отношение). Перейдем во вращающуюся с частотой -
а. —► ->
и/ вокруг Н0 систему координат (х 7 у., 7 ), при этом поле Н0
- 25 -
параллельно оси 2, а направление поля совпадает с направлением оси х . В этом случае движение вектора М = £ Д. (где
§*• і - элементарный магнитный диполь і -го центра) в поле -> ->
/7 Щ ^ 1-1с + и а) подчиняется следующему уравнению
сСМ
СІ і
(1.3).
Макроскопический диполь совершает сложное движение, носящее название нутационного и состоящего из зращения с частотой __________________
^ = УгН<+ (Г Но - Ь>) (1.4)
вокруг эффективного магнитного поля /7е = /~1{ у-ь (Цс- ^г)2
-> —>- «
( х , ^ , В - осты вращающейся системы координат) и прецессии
самого поля /У€ вокруг // с частотой о? . В случае точного резонанса поле /~/€ будет параллельным оси "х . Угол поворота макроскопического диполя и вокруг равен
= у** ^ (1.5)
Варьированием ^ или длительностью импульса можно добиться того, что угол 0 будет равен ОГ/2 • Импульсы с такими параметрами К1 и Х^ носят название 90°-ных. Под действием такого импульса макроскопический диполь будет направлен вдоль оск^. После окончания действия импульса все элементарные магнитные диполи совершают прецессии вокруг Н0 с частотой ,которая зависит от конкретного лекального
магнитного поля местоположения ^ -го диполя. Напомним, что этот разброс локальных магнитных полей определяет неоднородную ширину спектральных линий, которая обратно пропорциональна времени поперечной обратимой релаксации - Т* . Вследствие разброса локальных магнитных полей будет различ-
б!
1Ал1 а А а А А
110
Г, Г.Т
СТЛК
гг,-гг гг,-- гг, к. гв>
!|»- ’’Л '■•и,,* **» - *1* **» • *:> *ст.>«' -*[ • «г •
Рис. 1.1."а"- Векторная модель, поясняадая процесс Армирования явлений спинового и светового эха; ’б"- Схема возбуждения сигналов первичного (ЭХО), многократных (МН.ЭХО,,; №. ЭХОмг), стимулированного (СГ.ЭХО) и трех вторичных эхо (8Г.ЭХ0). Данные работ (6.10.16 ).
- 27 -
ной скорость прецессии элементарных магнитных диполей. В результате, к любому произвольно выбранному моменту X ( Z / Т2) произойдет расфазировка диполей. Допустим, диполь 3' опережает диполь 3 на некоторый угол ^ (см. рис.
1.1 "а"). Если в момент времени Z система парамагнитных центров подвергается воздействию второго радиочастотного импульса с параметром Qz = 2 6^ . то под дейстзием такого импульса, носящего название 180°-ного, каждый элементарный диполь осуществит поворот вокруг оси х на угол ЗГ • Из-за этого диполь 3‘ займет положение 4', в котором он будет отставать от диполя 4 на тот же угол £ (см. рис. 1.1 "а"). Поскольку скорости прецессии диполей не изменились, то к моменту времени 2 % все элементарные магнитные диполи будут параллельными друг к другу. При своей расфазировке и последующей сфа-зировке система диполей излучает электромагнитные сигналы, косящие названия соответственно свободной индукции и первичного спинового эха.
В случае СЭ аналогичная модель может быть построена для псевдоэлектрического дипольного момента - р [10,16,38], совершающего движения в псевдоэлектрическом поле - £ . При резонансном возбуждении эволюцию спин-системы во-времени можно описывать в рамках энергетического спина Ц = 1/2 [48]. компоненты которого ( £ірЯ,2) удовлетворяют следующим
правилам коммутации
[Ax,fty]=ift22 d-в)-
Гамильтониан резонансной системы в поле световой волны круговой поляризации через компоненты энергетического спина записывается следующим образом [10]:
амплитуда напряженности электрического поля, частота, волновой вектор возбуждающей световой волны и постоянная Планка,
соответственно; ^ - радиус-вектор местоположения ] -частицы. Выражения для р и £ строятся таким образом, чтобы их поперечные компоненты совпадали с фактическими и их скалярное произведение было равно , а произведение 2 - компонент давало гамильтониан [38]:
Во вращающейся системе координат ( х, ч, 2.) эти вектора записываются следующим образом
где 0 [-6) - матрица плотности системы в представлении взаимодействия.
Уравнения движения среднего значения псевдодиполя /р.>
\Г
(1.8).
где х', 2' - орта лабораторной системы координат.
- 29 -
в псэвдополе t.j записывается в виде
£<р> = ш_и [<£>*£,
оU s ■€ L s Uu (l.io).
Обратим внимание, что уравнение (1.10) по форме совпадает с уравнением (1.3), что позволяет воспользоваться при рассмотрении движения <Гр. > в поле Ej векторной моделью, используемой для объяснения физики формирования спинового эха. Однако в случае СЭ псевдовекторы имеют зависимость от координат примесных центров [38]. Это связано с той особенностью экспериментов оптического диапазона по сравнению с радиодиапазоном, что длина волны возбуждающего света много меньше размеров исследуемого образца. Поэтому световая волка по мере прохождения через среду успевает много раз изменить фазу, з то время как з радиодиапазоне длина образца составляет лишь малую часть длины волны. Этот факт приводит к уменьшению интенсиз-ностей откликов на величину о:( A/s') раз, где ^ - площадь поперечного сечения активной части образца возбуждаемого лазерным излучением длиной волны - \ . Кроме этого, он приводит к тому, что когерентные отклики генерируются не в произвольном направлении, а в направлении волновых зекторов, удовлетворяющего хорошо известным в оптике условиям пространственного
синхронизма. Таким образом, из вышеуказанной особенности вы-
2 X2-
текает наличие множителя// в выражении для интенсивности
4S
сигнала СЭ [10], где N - число активных центров.
Явление СЭ осуществляется на электродипольных переходах, которые могут отсутствовать как в основном, так и в возбужденном состояниях. Однако электрический диполь существует у частиц в суперпозиционном состоянии - Y , в которое
- 30 -
ока переходит под действием световой волны [9,10]
/ = + а.г ■% ;
а} + а| г ± • (1.И).
где квадрат "весовых" множителей а* определяет вероятность найти электрон в каждом 1-том "чистом" энергетическом состоянии (из коэффициентов а£ и а*могут быть сконструированы компоненты некоторого вектора. который будет нести в оптике функции, аналогичные функциям магнитного диполя в ЯМР). В состоянии ^ среднее значение электродипольного момента не равно нулю, поскольку при резонансном возбуждении на разрешенных переходах не равны нулю электродипольные моменты энергетических переходов [38]. При когерентном возбуждении такие частицы в определенные моменты времени будут обладать макроскопическим электрическим дипольным моментом -<р>, который участвует в формировании сигнала СЭ [9,10]
^Р> = ■ ос2с !ч1г> +
^ (1.12).
где электрический дипольный момент перехода между сос-
тояниями | I > И | ,
Воздействие на систему третьего импульса в момент времени^ приведет к генерации в моменты времени [10]:
г + ; 2 Г, - 2 Г; 2 Т, - г ; 2 г
сигналов стимулированного и трех вторичных СЭ. На рис. 1.1 "б" приведена схема возбуждения этих сигналов с указанием времен формирования и волновых векторов [10]. По аналогии, процесс формирования трех вторичных сигналов эха объясняется следующим образом: первое вторичное эхе есть резуль-