Спиновые и кинетические явления в наноструктурах и графене

Оглавление
Введение б
1 Спиновые эффекты Фарадея и Керра в наноструктурах 17
1.1 Метод “накачка-зондирование” (обзор)........................... 17
1.2 Макроскопическое описание возбуждения и детектирования спиновой когерентности................................................... 21
1.2.1 Механизмы ориентации спинов резидентных носителей ... 21
1.2.2 Детектирование спиновой когерентности носителей заряда . 26
1.3 Микроскопическое описание...................................... 35
1.3.1 Двухуровневая модель для описания резонансного возбуждения триона...................................................... 35
1.3.2 Управление электронными спинами с помощью оптических импульсов....................................................... 41
1.3.3 Микроскопическое описание процессов зондирования......... 44
1.4 Краткие итоги.................................................. 47
2 Динамика снинов электронов и ядер в квантовых точках 48
2.1 Особенности спиновой динамики локализованных электронов (обзор) 48
2.2 Резонансное спиновое усиление и синхронизация мод спиновой прецессии ............................................................. 52
Ь
2.2.1 Резонансное спиновое усиление............................ 54
2.2.2 Синхронизация мод спиновой прецессии..................... 59
2.3 Подстройка частот электронной спиновой прецессии, обусловленная
взаимодействием с ядрами решетки............................. 61
2.4 Разгорание сигнала фарадеевского вращения.................... 73
2.5 Краткие итоги..................................................... 80
Спиновый шум и пространственные флуктуации спин-орбитального взаимодействия в наноструктурах 81
3.1 Регулярное и случайное спин-орбитальнос взаимодействие. Обзор
литературы................................................... 81
3.1.1 Спин-орбитальное расщепление энергетического спектра . . 81
3.1.2 Ослабление спин-орбитального взаимодействия в структурах
низкой симметрии......................................... 86
3.1.3 Случайное спин-орбитальное взаимодействие................ 88
3.2 Спиновая релаксация, обусловленная случайным спин-орбитальным
взаимодействием.............................................. 89
3.2.1 Микроскопическая модель флуктуаций спин-орбитальиого
взаимодействия ............................................. 89
3.2.2 Спиновая релаксация баллистических электронов .............. 96
3.3 Ускорение спиновой релаксации в магнитном поле...............103
3.4 Спиновый шум в квантовых проволоках..........................109
3.4.1 Модель...................................................111
3.4.2 Спектр спинового шума....................................115
3.4.3 Спектр спинового шума при произвольных частотах..........118
3.4.4 Спиновая динамика и спиновый шум в многоканальных квантовых проволоках..................................................120
3.5 Краткие итоги..............................*......................123
Спиновая динамика в квантовых ямах с высокой подвижностью носителей заряда 124
4.1 Особенности динамики спинов в высокоподвижных системах (обзор) 124
4.2 Влияние электрон-электронного взаимодействия на спиновую релаксацию ...................................................... 125
4.2.1 Кинетическое уравнение с учетом межчастичного взаимодействия ............................................................127
4.2.2 Решение кинетического уравнения. Тензор обратных времен
спиновой релаксации ........................................131
4.2.3 Спиновая релаксация двумерного электронного газа............134
4.2.4 Сопоставление с экспериментальными данными..................140
4.3 Проявление циклотронного движения электронов в спиновых биениях 144
4.3.1 Спиновые биения в нулевом магнитном поле....................144
4.3.2 Влияние циклотронного движения электрона на спиновые биения .............................................................149
4.3.3 Сопоставление теории с экспериментальными данными . . . 152
4.4 Резонансное спиновое усиление и анизотропная спиновая релаксация в квантовых ямах ориентации (110)............................156
4.4.1 Спиновые биения и резонансное спиновое усиление при анизотропной релаксации..............................................157
4.4.2 Сопоставление теории и эксперимента.........................161
4.5 Краткие итоги.....................................................167
5 Тонкая структура и динамика спинов электрон-дырочных комплексов в квантовых точках и ямах 168
5.1 Введение...................................................168
5.2 Управление тонкой структурой спектра нульмерных......экситонов.магнитным полем 172
5.2.1 Подавление анизотропного расщепления радиационного дублета диамагнитным эффектом внешнего поля........................173
5.2.2 Смешивание оптически активных и неактивных экситонных состояний в квантовых точках тригональной симметрии ... 180
5.3 Тонкая структура энергетического спектра пары локализованных
электронов.................................................189
5.3.1 Симметрийный анализ.......................................191
5.3.2 Снии-орбитальные вклады в электрон-электронное взаимодействие .......................................................194
5.3.3 Тонкая структура уровней двух электронов: микроскопический расчет.....................................................198
5.4 Оптический спиновый эффект Холла...........................203
5.4.1 Качественная модель.......................................205
5.4.2 Микроскопическая теория...................................209
5.4.3 Сопоставление с экспериментом.............................212
5.5 Краткие итоги..............................................214
6 Фототоки в графене, индуцированные поляризованным светом 215
6.1 Введение...................................................215
6.2 Феноменологический анализ фототоков в графене..............217
6.2.1 Идеальный графем .........................................218
Г
Ъ
6.2.2 Структуры на основе графена с пониженной симметрией . . 222
6.3 Эффект увлечения электронов фотонами ............................224
6.3.1 Микроскопическая теория....................................224
6.3.2 Сопоставление с экспериментом..............................229
6.4 Фототоки в графене в квантовом диапазоне частот..................231
6.4.1 Линейный эффект увлечения в квантовом диапазоне частот 231
6.4.2 Циркулярный фотогальванический эффект......................233
6.5 Краевой фотогальванический эффект................................239
6.6 Генерация второй гармоники в графене.............................243
6.7 Краткие итоги....................................................247
Заключение 248
Список литературы 254
С^
5
Введение
Теоретические и экспериментальные исследования полупроводниковых низкоразмерных систем: квантовых ям, проволок, точек, квантовых микрорезонаторов и графема - составляют к настоящему времени бурно развивающуюся и наиболее актуальную область современной физики полупроводников [1, 2, 3]. Движение носителей заряда в таких структурах ограничено в одном или нескольких направлениях, что приводит за счет эффектов размерного квантования к качественной перестройке энергетического спектра квазичастиц. Это существенным образом сказывается на оптических и кинетических свойствах низкоразмерных систем, порождает новые физические явления.
Достижения технологии синтеза полупроводниковых наноструктур открывают возможность квантово-механической инженерии: создания систем с заданными параметрами и свойствами, а в перспективе - путь разработки приборов электроники. основанных на качественно новых эффектах. Среди таковых все возрастающий интерес привлекают спиновые явления. Успехи в реализации устройств памяти и обработки данных на основе <}>ерромапштных структур придали дополнительный импульс исследованиям в области полупроводниковой спинтроники -недавно сформировавше1-ося направления физики полупроводников, нацеленно-то на фундаментальные и прикладные исследования динамики спинов носителей заряда и их комплексов [4, 5, б|.
Одной из ключевых задач спинтроники является изучение взаимодействия поляризованного излучения со спинами носителей заряда и их комплексов в полупроводниках и полупроводниковых наноструктурах. Процессы передачи у 1-лоного
6
момента фотона электронной системе ответственны за оптическую ориентацию спинов носителей заряда и ядер решетки, они открывают возможности управления спиновой подсистемой немагнитными методами [7]. Причиной оптической ориентации является спин-орбиталыюе взаимодействие - фундаментальная связь между магнитным моментом частицы и ее импульсом. В полупроводниковых наноструктурах конкретная форма и величина спин-орбитального взаимодействия определяются симметрией системы, ее геометрическими и энергетическими параметрами, поэтому сила спин-орбитальной связи может варьироваться в широчайших пределах [8]. В структурах, выращенных на основе узкозонных и бесщеле-вых полупроводников, направление электронного спина жестко привязано к его импульсу, а в ряде систем, например, в графене - монослое атомов углерода -спин-орбитальная связь оказывается пренебрежимо малой. В последних системах взаимодействие поляризованного излучения с носителями тока должно приводить к возбуждению орбитальных степеней свободы электронов и дырок.
Поглощение излучения переводит систему носителей заряда в неравновесное состояние, которое характеризуется выстраиванием спинов и импульсов электронов и дырок, отличными от пуля потоками квазичастиц и их спинов. Отклонение от равновесия и кинетические процессы, ответственные за релаксацию в основное состояние наиболее ярко проявляются в оптическом и транспортном отклике наноструктур |9, 10|. Изучение эффектов, связанных со взаимодействием поляризованного излучения с электронной системой в наноструктурах, является эффективным методом исследования энергетического спектра носителей заряда и их комплексов, особенностей их кинетики.
Сказанное выше определяет актуальность темы диссертации.
Целью работы является теоретическое исследование спиновых и кинетических эффектов в наносистемах: квантовых ямах, проволоках, точках и графене, инду-цированных взаимодействием поляризованного излучения с носителями заряда.
Научная новизна и практическая значимость работы состоит в разработке тео-
7
рии фундаментальных физических явлений, ярко проявляющихся в полупроводниковых наносистемах: эффектов Керра и Фарадея, обусловленных спиновой поляризацией носителей заряда и их комплексов, подстройки частоты прецессии электронных спинов, индуцированной взаимодействием с ядрами решетки; спиновой релаксации и спиновою шума в системах с пространственными флуктуациями сгшн-орбитальной связи, а также в структурах с высокой подвижностью носителей заряда; тонкой структуры энергетического спектра пар локализованных электронов; конверсии поляризации в квантовых микрорезонаторах; фототоков в графеме, индуцированных поляризованным излучением.
Основные положения выносимые на защиту:
1. Резонансное возбуждение трионов циркулярно поляризованными импульсами света в структурах с квантовыми ямами и квантовыми точками позволяет ориентировать и поворачивать спины резидентных электронов.
2. Эффекты Фарадея, Керра и эллиптичности, обусловленные электронной спиновой поляризацией в массивах квантовых точек, формируются различными группами электронов. Зависимости этих эффектов от времени задержки между импульсами накачки и зондирования качественно различны.
3. Прецессия спинов ядер и локализованных электронов во внешнем магнитном поле и эффективных полях, обусловленных сверхтонким взаимодействием, обеспечивает синхронизацию частоты прецессии электронных спинов к частоте следования импульсов накачки.
4. Пространственные флуктуации константы спин-орбитального взаимодействия ограничивают времена спиновой релаксации электронного газа в (110) квантовых ямах.
5. Релаксация неравновесного спина в квантовых проволоках с пространственными флуктуациями константы спин-орбитальной связи описывается стопенным законом.
8
6. Спиновое вырождение состояний пары электронов, локализованных в анизотропной квантовой точке, полностью снимается кулоновским И СПИН-орбитальным взаимодействиями.
7. В условиях рэлеевского рассеяния света в квантовых микрорезонаторах осуществляется конверсия линейной поляризации падающего излучения в циркулярную.
8. Поглощение циркулярно поляризованного света в графене приводит к возникновению постоянного фототока, величина и направление которого зависят от знака поляризации.
Апробация работы. Результаты исследований, вошедших в диссертацию, докладывались на VI, VIII, IX и X Российских конференциях по физике полупроводников (С.-Петербург, 2003; Екатеринбург, 2007; Новосибирск - Томск, 2009; Нижний Новгород, 2011), 22 международной конференции Отделения физики твердого тела Европейского физического общества (Рим, Италия, 2008), 9 международной конференции по физике взаимодействия света с веществом (Лечче, Италия, 2009), 14 международной конференции но соединениям НАЛ (Санкт-Петербург, 2009), международных симпозиумах “Наноструктуры: физика и технология” (Минск, 2009; С.-Петербург, 2010; Нижний Новгород, 2012), были представлены приглашенными докладами на 2 международной школе по нанофотонике (Маратея, Италия. 2007), 4 Русско-французском семинаре по нанонаукам и нанотехнологиям (Отран, Франция, 2007), международных школах Эрт-Ор^ошсз (Лез Уш, Франция, 2010; Санкт-Петербург, 2012), международном семинаре по спиновым явлениям в мезоскопическом транспорте (Натал, Бразилия, 2010), международном исследовательском семинаре “Основы электронных наносистем: ХапоПитер 2010” (Санкт-Петербург, 2010), международном семинаре по наноструктурам из графема (Регенсбург, Германия, 2011), международном семинаре по релятивистским явлениям в твердых телах (Монт-Дор, Франция, 2012), 31 международной
9
конференции по физике полупроводников (Цюрих, Швейцария, 2012). Результаты исследований обсуждались также на семинарах ФТИ им. Л.Ф. Иоффе, Санкт-Петербургского государственного университета. Института теоре тической физики им. Л.Д. Ландау РАН, Института физики твердого тела РАН, Лаборатории фо-тоники и наноструктур, университетов Клермон-Феррана и Монпелье (Франция), Саутгемптона и Шеффилда (Великобритания), Линца (Австрия), Бильбао (Испания), Дортмунда, Карлсруэ и Регенсбурга (Германия). Основное содержание диссертации опубликовано в 28 научных статьях.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из Введения, шести глав, Заключения и списка литературы. Она содержит 311 страниц текста, включая 63 рисунка и 5 таблиц. Список цитируемой литературы содержит 510 наименований.
Двухлучевая методика накачка зондирование является одним из наиболее распространенных инструментов исследования спиновой динамики в полупроводниках. Эта методика позволяет напрямую изучать кинетику спинов с временным разрешением. В первой главе построена теория магнитооптических эффектов Керра, Фарадея и эллиптичности, наведенных спиновой поляризацией электронов и электрон-дырочных комплексов, в наноструктурах: квантовых ямах и квантовых точках. Приведено макроскопическое описание процессов возбуждения и детектирования спина на основе модели ансамбля носителей. Предложены модели генерации спиновой поляризации резидентных электронов при резонансном возбуждении синглетных трионов и экситонов, а также при нерезонансной накачке. Описаны механизмы формирования спиновых сигналов Фарадея, Керра и эллиптичности, связанные с модуляцией за счет спиновой поляризации электронов силы осциллятора оптического перехода, его частоты и затухания при зондировании на экситонном или трионном резонансе, а также вблизи края фундаментального поглощения. Вторая часть первой главы содержит микроскопическую теорию возбуждения, управления и детектирования спинов резидентных электронов в од-
10
нократно заряженных квантовых точках. Получена свя31» между спином электрона до прихода поляризованного импульса света и после окончания действия импульса. В рамках теории линейного отклика выведены выражения, описывающие эффект Фарадея, Керра и эллиптичности в массиве квантовых точек.
Динамика спинов электронов и ядер в квантовых точках при накачке короткими оптическими импульсами проанализирована во второй главе диссертации. Показано, что возбуждение электронного ансамбля периодической последовательностью импульсов света в поперечном магнитном поле приводит к накоплению спиновой поляризации тех носителей заряда, частота спиновой прецессии которых кратна частоте следования импульсов накачки, т.е. имеет место резонансное спиновое усиление. Теория резонансного спинового усиления развита с учетом разброса величин факторов Ланде локализованных электронов. На основе классического рассмотрения электронной и ядерной спиновых систем предложена модель подстройки частот спиновой прецессии электронов, обусловленной сверхтонким взаимодействием с ядрами решетки. Показано, что за счет корреляции между (/-фактором электрона и энергией его локализации, зависимости сигналов фара-деевского вращения и эллиптичности от времени задержки между импульсами накачки и зондирования могут качественно различаться, в частности, амплитуда сигнала фарадеевского вращения может сначала возрастать со временем, а затем -спадать. Теоретические модели, предложенные в главах 1 и 2, описывают широкий круг экспериментальных данных, полученных в методике накачка - зондирование на структурах с квантовыми ямами и квантовыми точками.
В объемных полупроводниках, структурах с квантовыми ямами и квантовыми проволоками движение носителей заряда является свободным в одном или нескольких пространственных направлениях. Спин-орбитальное взаимодействие приводит при движении электрона или дырки к возникновению эффективных магнитных нолей, действующих на спин носителя заряда. Именно спин-орбитальное взаимодействие определяет динамику спинов свободных электронов и дырок. Од-
11
нако, в ряде полупроводниковых структур, например, в центросимметричных системах, спин-орбитальное расщепление энергетического спектра отсутствует. Роль неизбежных неоднородностей структуры, приводящих к локальному понижению симметрии и, соответственно, к флуктуациоииому спиновому расщеплению, в динамике спинов в квантовых ямах и проволоках исследуется в третьей главе. Здесь выделен класс систем, где флуктуации константы спин-орбиталыюй связи могут быть существенными, предложена простая возникновения флуктуаций, основанная на локальном понижении симметрии за счет случайных электрических полей, создаваемых донорами в структурах с квантовыми ямами. Выполнены расчеты времени спиновой релаксации свободных электронов в таких структурах. Предсказано ускорение спиновой релаксации во внешнем магнитном поле, приложенном но нормали к плоскости квантовой ямы. Изучена релаксация неравновесного спина в структурах с квантовыми проволоками, где спин-орбитальное взаимодействие является случайной функцией координат, и показано, что потеря спина описывается степенным, а не экспоненциальным законом. Такая медленная спиновая релаксация приводит к степенной расходимости спектра мощности спинового шума -флуктуаций спиновой плотности в квантовых проволоках.
Четвертая глава диссертации нацелена на исследование динамики снинов свободных электронов в нецентросимметричных квантовых ямах с высокой подвижностью носителей заряда. В таких структурах потеря спина описывается механизмом Дьяконова-Переля и обладает рядом особенностей. Во-первых, в этих системах темп межэлектронных столкновений может существенно превосходить скорость рассеяния электронов по импульсу. Показано, что именно электрон-электронные столкновения контролируют механизм Дьяконова-Переля и замедляют спиновую релаксацию. Во-вторых, при достаточно низких температурах, когда межчастичные столкновения заблокированы за счет принципа Паули, спин электрона может совершить один или несколько оборотов между последовательными столкновениями в поле, обусловленном спин-орбитальным взаимодействием. При
12
этом наблюдаются спиновые биения даже в отсутствие внешнего магнитного поля. Выполнено исследование спиновых биений в структурах с анизотропным спиновым расщеплением, а также развита теория влияния циклотронного движения электрона во внешнем магнитном ноле на спиновую прецессию. В-третьих, как хорошо известно, спиновая релаксация в полупроводниковых квантовых ямах может быть анизотропной. Построена теория резонансного спинового усиления при анизотропной спиновой релаксации, предложен способ определения компонент тензора обратных времен спиновой релаксации по спектрам резонансного спинового усиления. Эти теоретические предсказания нашли подтверждение в экспериментах по спиновой динамике на структурах с квантовыми ямами СаАэ/АЮаАэ, обладающими высокой подвижностью электронов.
В пятой главе диссертации исследуется тонкая структура энергетического спектра и динамика спинов электрон-дырочных комплексов. Отличительной особенностью квазичастиц с целым спином - экситонов - является наличие спинового расщепления основного состояния частицы, локализованной в анизотропном потенциале. В частности, основное состояние оптически активного экситона, локализованного в анизотропной квантовой точке, представляет собой дублет "линейно поляризованных” состояний, расщепленный, главным образом, за счет дально-действующего обменного взаимодействия между электроном и дыркой. В данной главе проанализировано влияние внешнего магнитного поля на расщепление радиационного дублета, показано, что диамагнитный эффект поля может подавлять анизотропное расщепление. Построена теория экситонных и трионных состояний в квантовых точках тригональной симметрии, где магнитное поле, направленное по оси третьего порядка, смешивает состояния тяжелых дырок с противоположными спинами, что позволило объяснить особенности спектров излучения таких точек. Показано, что триплетные состояния пары электронов, локализованных в анизотропной квантовой точке, могут быть расщеплены наподобие тому, как расщеплен радиационный дублет экситона. Развита теория динамики спинов эк-
13
ситонных поляритонов в квантовых микрорезонаторах в режиме сильной связи между экситоном, локализованным в квантовой яме, и фотоном, плененным в микрорезонаторе. Разработана теория конверсии поляризации излучения в таких структурах, которая находится в хорошем согласии с данными экспериментов.
Шестая глава посвящена изучению фотоэлектрических эффектов в графене, индуцированных поляризованным светом. В этом материале спин-орбитальное взаимодействие крайне мало, поэтому процессы оптической ориентации и выстраивания электронных спинов оказываются несущественными. Показано, что поглощение электромагнитного излучения в графене приводит к возникновению фототоков, направление и величина которых определяется направлением распространения света и сто поляризацией. Построена теория эффекта увлечения электронов фотонами в графене в классическом диапазоне частот, и показано, что в фогогоке присутствует компонента, меняющая знак при смене знака циркулярной поляризации излучения. Проанализирован линейный эффект увлечения в квантовом диапазоне частот, а также разработана теория циркулярного фотогальвани-ческого эффекта в графене на подложке. Предложена модель краевого линейного и циркулярного фотогальванического эффектов, а также развита теория генерации второй гармоники в этом материале. Разработанные модели количественно описывают экспериментальные данные по нелинейному транспорту электронов в графене.
В Заключении обобщены основные результаты работы.
Формулы и рисунки диссертации нумеруются по главам, нумерация литературы единая для всего текста.
14
Список
<*м
0£>,Я
П
и;
П{к)
ПсН
А
Я = (£*,£„, В*) Е = (Ех, Еу, Ег)
З = І3х,3у,3г)
ЯМ)> .?
А: = (кх, А'у, /сг) т ~ (тгіх, ту,т.) Р = ІРхіРутРг)
Я = (,Яхі Яуу Яг)
& = ($хі §у> &г)
Эк
Хс
І
рТ.Х
рТ.Х
1 о
ё
/к^ьт
гхх
Пь о
р
РВ
Ре\і
ш
. т.х шо
ис
основных обозначений
константа сверхтонкого взаимодействия константы Дрессельхауза/ Рашбы
частота ларморовской прецессии электрона во внешнем ноле частота ларморовской прецессии ядра во внешнем магнитном поле частота прецессии, обусловленная спиновым расщеплением частота прецессии электронного спина полном магнитном поле, включая внешнее поле и поле Овсрхаузсра векторный потенциал электромагнитного поля магнитное иоле электрическое поле оператор момента дырки 3/2 электрический ток (глава 6) волновой вектор электрона спин ядер в квантовой точке квазиимпульс электрона волновой вектор излучения псевдовектор спина функция распределения спина
константа, описывающая циркулярный фотогальваничсский эффект
в графене на подложке
длина свободною пробега
нерадиационное затухание триона/экситона
радиационное затухание триона/экситона
единичный вектор в направлении распространения излучения
продольно-поперечное расщепление объемного экситона
спиновые сигналы эллиптичности, Фарадея, Керра
гамильтониан спин-орбитального взаимодействия
химический потенциал
магнетон Бора
приведенная масса электрона и дырки частота излучения
резонансная частота триона/экситона циклотронная частота
15
Рк спиновая матрица плотности
т время рассеяния одиночного электрона
Та0 тензор обратных времен спиновой релаксации
и время пролета домена случайного снин-орбитального взаимодействия
ГР дл ител ыгость импул ьса накачки/зондирован и я
тТ радиационное время жизни триона
т, (т?) время спиновой релаксации электрона (триона)
г«,2 время релаксации импульса/выстраивания
Тхр» компоненты тензора, описывающего циркулярный эффект увлечения
X (*оо) статическая (высокочастотная) диэлектрическая проницаемость
ФсА2) огибающие волновой функции электрона/дырки в квантовой яме
а ширина квантовой ямы
аь боропскнй радиус
«е.Л длины локализации электрона/дырки в плоскости квантовой точки
Л высота квантовой точки
ЕР энергия Ферми
Ек> Ек, Ер кинетическая энергия электрона (в главе 5 - экситонного поляритона)
Л, №, /(р, г, 4) функция распределения
я д-фактор
I интенсивность излучения
Л псевдоспин триона
кг волновой вектор на уровне Ферми
и длина корреляции случайного слии-орбитального взаимодействия
т эффективная масса электрона
N концентрация электронов
Н<1» ^нпр концентрация примесей
Fl.Pl степень линейной поляризации в осях (ху) и (хУ), повернутых по отношению друг к другу на 45°
Репе степень циркулярной поляризации
Рсу междузонный матричный элемент импульса
я» обратная длина экранирования
г±(ы) коэффициент отражения света от квантовой ямы для сг+/а света
51...57 константы, описывающие генерацию второй гармоники в графеме
2| время дефазировки спинов ансамбля
Тр период повторения импульсов накачки
Р\рит) компоненты тензора, описывающего линейный эффект увлечения
V скорость электрона в графеме
16
Глава 1
Спиновые эффекты Фарадея и Керра в наноструктурах
1.1 Метод “накачка-зондирование” (обзор)
Изучение спиновых явлений в полупроводниках началось в конце 1960-х годов, после обнаружения Ж. Лампелем оптической ориентации электронов в кремнии [11]. Исследование циркулярной поляризации люминесценции при постоянной накачке в зависимости от магнитного поля позволило установить основные механизмы возбуждения неравновесного спина свободных и локализованных носителей заряда в полупроводниках, изучить процессы релаксации электронных и дырочных спинов, а также исследовать взаимодействие электронной и ядерных спиновых систем |7].
Интерес к изучению динамики спинов в объемных полупроводниках и полупроводниковых низкоразмерных системах возродился в конце 90-х годов прошлого века. Немаловажную роль в этом сыграло появление методики накачка - зондирование (в англоязычной литературе называемой pump - probe) (12, 13], которая позволила исследовать спиновую когерентность с временным разрешением. Можно с уверенностью сказать, что прецизионные измерения сверхддинных времен спиновой релаксации в объемных материалах |14|, в квантовых ямах [15] и квантовых точках (16], визуализация спиновой прецессии и релаксации [17], а также спинового транспорта в объемных материалах и наноструктурах 118, 19, 20], выполненные в этой двухлучевой методике, заложили основы спинтроники - новой
17
области науки и техники, в которой электронный спин наряду с зарядом, находит свое применение ддя передачи и обработки информации, см. |10, 21, 22] и ссылки, приведенные там.
Суть метода накачка - зондирование схематически показана на рисунке 1.1 (а) и состоит в следующем: на образец падает короткий достаточно мощный цирку-лярно поляризованный импульс накачки, поглощение которого вызывает ориентацию но спину носителей заряда и их комплексов: экситонов, трионов. С некоторой задержкой на образец приходит значительно более слабый линейно поляризованный импульс. Наличие в образце неравновесной спиновой поляризации приводит к тому, что система становится оптически активной: плоскость поляризации зондирующего импульса поворачивается в геометрии на прохождение (магнитооптический или спиновый эффект Фарадея), а также в геометрии на отражение (спиновый эффект Керра) [23]. Кроме этого, прошедший через образец и отраженный от него зондирующий импульс приобретают частичную циркулярную поляризацию - эллиптичность. Угол поворота плоскости поляризации, а также наведенная эллиптичность пропорциональны спиновой поляризации в системе. Если к образцу приложено магнитное поле в геометрии Фойгта (в плоскости, поперечной направлению распространения лучей зондирования и накачки), то спины электронов, дырок и их комплексов прецессируют вокруг внешнего поля, поэтому наведенная эллиптичность, углы фарадеевского и керровского вращения осциллируют как функции задержки между импульсами накачки и зондирования, отражая спиновую прецессию, см. вставку к рис. 1.1 (а) и рисунок 1.2(а).
Метод накачка - зондирование чувствителен к мгновенным значениям спиновой поляризации электронов и дырок в полупроводниках. Зависимости сигналов от временной задержки между импульсами позволяют напрямую исследовать спиновую динамику электронной системы в твердых телах и непосредственно из эксперимента получать частоты спиновой прецессии, времена спиновой релаксации и дефазировки. Это показано на рис. 1.2, где представлены две типичные
18
i иг mw iwo no*
Energy (eVl
0«Uy От*. At Ip»)
Рис. 1.1: (а) Иллюстрация метода накачка - зондирование. Pump и probe обозначают циркулярно поляризованный импульс накачки и линейно поляризованный импульс зондирования, соответственно. На вставке показан типичный сигнал фарадеевского вращения как функция задержки между импульсами накачки и зондирования At. (b) Спектр фотолюминесценции и спектр отражения от структуры с пятью квантовыми ямами CdTe/C(lo 78Mgo.22Te, каждая из которых имеет ширину 20 нм и содержит электронный газ концентрации N « 10ю см-2. Фотолюминесценция измерялась при нерезонансной постоянной накачке с энергией кванта 2.33 эВ.
кривые зависимости сигнала керровского вращения от задержки, полученные в группе нроф. М. Байера и Д. Яковлева (Технический университет г. Дортмунд, Германия) на структуре с квантовыми ямами CdTe/CdMgTe (а) и результаты их обработки [(b) и (с)]. На этих графиках показаны зависимости частоты прецессии и времени дефазировки электронного спина от магнитного поля. Детальный анализ зависимостей спиновых сигналов в методике накачка - зондирование от времени задержки между импульсами накачки и зондирования будет приведен во второй главе диссертации. Здесь отметим, что в этом методе в отличие от методов, основанных на изучении поляризации люминесценции, можно исследовать динамику спинов носителей заряда на временных масштабах, значительно превышающих время затухания люминесценции. Более того, использование дополнительного циркулярно или линейно поляризованного “управляющего” импульса [24, 25, 26], [A4) открывает возможности управления спиновой поляризацией немагнитными методами.
Среди всевозможных систем, где успешно применяется методика накачка - зондирование, особую роль играют структуры с массивами однократно заряженных
19
-I О I 2 3 4 1/5
Time (ns) Magnetic field (T)
Рис. 1.2: (а) Характерные сигналы керровского вращения в зависимости от задержки между импульсами накачки и зондирования, измеренные на структуре с пятью квантовыми ямами CdTe/Cd0.78Mgo.22Te, каждая из которых имеет ширину 20 нм и содержит электронный газ концентрации N « Ю10 см-2. (Ь) Зависимость частоты спиновых биений от внешнего магнитного ноля. Точки - эксперимент, прямая подгонка по формуле (1.2). (с) Зависимость скорости затухания спиновых биений от магнитного поля. Точки - данные эксперимента, сплошная кривая - теория, предполагающая разброс величин ^-факторов электронов. Воспроизведено из работы |27).
квантовых точек, а также с квантовыми ямами, содержащими электронный газ низкой плотности, где выполняется условие Na^ < 1 [28]. Здесь N - двумерная концентрация электронов, ов - боровский радиус. Указанные системы обладают важными особенностями: во-первых, за счет локализации электронов в квантовых точках или на флуктуациях потенциала квантовой ямы резко возрастают времена спиновой релаксации резидентных носителей, а во-вторых, именно в таких системах велика роль кулоновского взаимодействия, и наиболее ярко проявляются ку-лоновские комплексы - экситоны и трионы, см. панель (Ь) рис. 1.1. Это приводит к возможности спектрально-селективного изучения микроскопических процессов, ответственных за возбуждение, управление и детектирование спиновой поляризации, а длинные времена спиновой релаксации важны для возможных приборных разработок в области спинтроники.
Первые две главы диссертации посвящены именно таким системам: однократно заряженным квантовым точкам и квантовым ямам с электронным газом малой
20
плотности.
1.2 Макроскопическое описание возбуждения и детектирования спиновой когерентности .
В данном разделе приведена полуфеноменологическая теория процессов возбуждения и детектирования спиновой когерентности резидентных носителей заряда в квантовых ямах и ансамблях квантовых точек. Последовательное квантовоме-ханическое описание процессов взаимодействия коротких оптических импульсов с локализованными носителями будет дано ниже, в разделе 1.3, здесь же мы сосредоточимся на простых физических моделях, описывающих генерацию спина при возбуждении трионов и экситонов, а также на макроскопическом описании спиновых аффектов Фарадея, Керра и наведенной эллиптичности в структурах с квантовыми ямами и точками.
1.2.1 Механизмы ориентации спинов резидентных носителей
Резонансное возбуждение триона
В квантовых ямах с электронным газом малой плотности и в однократно заряженных квантовых точках поглощение света приводит к формированию А'- трионов: трехчастичных комплексов, состоящих из пары электронов и дырки. В отсутствие внешнего магнитного поля или в умеренных магнитных полях (до нескольких Тесла) суммарный спин пары электронов в основном состоянии триона равен 0, поэтому на первый взгляд неясно, каким образом при возбуждении трионов может возникать спиновая поляризация резидентных электронов в системе.
Можно убедиться, однако, что процесс формирования триона является спин-зависимым. Действительно, согласно правилам отбора в структурах с квантовыми ямами и самоорганизованными квантовыми точками поглощение циркулярно поляризованного фотона сопровождается рождением пары электрона (е) и тяжелой
21
і
____ОС______________________I . ) Я.
- ш ш ш
п п п п
і V
Рис. 1.3: Схема ориентации спинов резидентных электронов при резонансном возбуждении триона. 001 и СЮ2 - две квантовые точки, спины электронов в которых до прихода импульса накачки были ориентированы противоположно. В результате поглощения а~ фотона трион формируется лишь в точке 001.
дырки (ЛЛ): (е,5г = -1/2;/г/г, ^ = +3/2) для ст+ поляризованного света, распространяющегося в положительном направлении оси 2, и (е, 5г = +1/2;/г/г, =
—3/2) для а~ поляризованного кванта. Здесь $2л - проекции спина электрона
и дырки на ось г. Тогда, например, при а+ поляризованном импульсе накачки, в формировании Х~ трионов участвуют лишь электроны с проекцией спина, равной я* = +1/2, как это схематично показано на рис. 1.3.
Предположим теперь, что время спиновой релаксации дырки в трионе т'[ меньше, чем его радиационное время жизни тгт. Тогда при рекомбинации триона в систему вернутся неполяризованные электроны. Таким образом, за счет формирования трионов ал импульс накачки деполяризует носители заряда с проекцией спина 1/2 и не воздействует на электроны с проекцией спина, равной -1/2. Поскольку время спиновой релаксации резидентного электрона при низких температурах тв > 10 пэ и значительно превышает время жизни триона т/' ~ 10 ч- 1000 рэ [29, 14, 16, 30], то после того, как трионы рекомбинируют, возникает дисбаланс электронов с противоположными проекциями спина, т.е. спиновая поляризация [31, 32]. Отметим, что спин, накапливающийся в системе направлен так же, как спин фотовозбужденного электрона: против оси г при <т+ накачке и по оси г в случае о~ накачки.
Указанный механизм возникновения долгоживущей электронной спиновой по-
22
ляризации при резонансном возбуждении триона вполне аналогичен классической спиновой накачке основных носителей в полупроводниках |33). Если спиновая релаксация дырки подавлена, ^ » т}\ то без магнитного поля ориентация электронных спинов неэффективна: спин электронов, возвращающихся после рекомбинации трионов, в точности компенсирует поляризацию носителей, не участвовавших в их формировании. Наличие магнитного ноля приводит к спиновой прецессии электронов и дырок. Например, в структурах с квантовыми ямами, где ^-фактор тяжелой дырки в плоскости мал [34], состояние триона в магнитном поле остается неизменным, а спин резидентных носителей поворачивается. Таким образом, после рекомбинации триона в магнитном поле компенсация спинов нарушается, что приводит к возникновению спиновой поляризации резидентных электронов [35, 36].
Введем пссвдовектор спина электронов 5 = (5*, Бу. £г), описывающий средние значения компонент спина ансамбля носителей заряда в квантовой яме или в массиве квантовых точек. Спиновые состояния триона можно также характеризовать эффективным спином Jг = {Т+ - Т-)12, где Т± - количество трионов с проекциями спина дырки на ось г равными ±3/2, соответственно. Кинетические уравнения описывающие спиновую динамику электронов и трионов после фотовозбуждения системы имеют вид [А1], [37]
Здесь считается, что магнитное поле В приложено ВДОЛЬ ОСИ х в плоскости струк туры, поэтому х компонента электронного спина £*(£) = О,
частота спиновой прецессии электрона во внешнем поле, цц - магнетон Бора, д - 0-фактор электрона. Простой вид уравнения (1.1с) для спина триона связан с
(1.1а)
(1.1с)
Г2 = дцвВ/Іі
(1.2)
23
тем, что, как правило, угол поворота спина дырки в трионе за время его жизни мал по сравнению с углом поворота спина электронов, поскольку (/-фактор дырки в плоскости ямы или точки мал по сравнению с (/-фактором электрона (общий случай рассмотрен в работе (38]). В качестве начального условия для решения системы (1.1) выступает соотношение
мг
S„(0) = 0, 5.(0) = -Л(0) = - 2 ’ (1'3)
где Nq - число фотовозбужденных трионов. Система кинетических уравнений (1.1) хорошо описывает спиновые биения в структурах с квантовыми ямами, содержащими электронный газ малой плотности |А1], [39].
Здесь и ниже мы будем рассматривать структуры п-типа. В квантовых ямах и квантовых точках p-типа физические принципы возбуждения дырочной спиновой когерентности аналогичны рассмотренным выше. Специфика таких структур заключается в том. что g-фактор дырки в плоскости структуры значительно меньше, чем (/-фактор электрона, что приводит к некоторым особенностям спиновой динамики [40, 41, 42, 43].
В заключение отмстим, что физическая причина ориентации спинов резидентных электронов при резонансном возбуждении триона: спин-зависимое формирование триона под действием циркулярно поляризованного света и возникновение дисбаланса спинов электронов, возвращающихся после рекомбинации трионов и не участвовавших в их формировании - одинакова для структур с квантовыми ямами и квантовыми точками [31, 35). Особенности процессов оптической ориентации электронных и дырочных спинов при нерезонансном возбуждении однократно заряженных квантовых точек, включая явление отрицательной циркулярной поляризации люминесценции детально исследовались в ряде работ [44, 45. 46, 47. 48].
Резонансное возбуждение экситонов
В оптических спектрах структур с квантовыми ямами, содержащими электронный газ малой плотности, присутствует линия, отвечающая экситону, см. рис. 1.1(b).
24
Кратко проанализируем механизмы ориентации спинов резидентных электронов при возбуждении экситона в таких системах.
Если температура системы, выраженная в единицах энергии, мала по сравнению с энергией связи триона, то фотовозбужденные экситоны формируют три-оны, захватывая из ансамбля резидентных носителей те электроны, ориентация спина которых противоположна спину электрона в экситоне. Дальнейший сценарий возбуждения спиновой когерентности резидентных носителей заряда вполне аналогичен описанному выше для резонансного возбуждении трионов.
В работе (Л1) (см. также [30]) было показано, что эффективная ориентация спинов резидентных электронов возможна и в ситуациях, когда формирование трионов невозможно, но экситоны еще стабильны, например, при температурах, превышающих энергию связи триона, или в относительно плотном электронном газе. В таких случаях важны процессы обменного рассеяния резидентных электронов на экситонах [49]. Сценарий возбуждения спиновой когерентности резидентных носителей заряда состоит из двух этапов: сначала поляризованный импульс накачки формирует экситоны с определенными проекциями спинов электрона и дырки (например, sz = —1/2, je = 3/2 для <7+ поляризованного импульса). На втором этапе за счет обменного “флип-флоп” (flip-flop) рассеяния идет передача спина от электронов в экситонах резидентным электронам. При этом резидентные электроны оказываются частично поляризованными по спину, а при достаточно быстрой спиновой релаксации дырки экситоны рекомбинируют независимо от ориентации спина электрона в них.
Отметим также, что долгоживущая спиновая когерентность может ваз ни кат ь и при нерезонансном возбуждении структур с квантовыми ямами циркулярно поляризованным светом. Микроскопические механизмы таких процессов связаны как с формированием экситонов и трионов в процессе релаксации фотовозбужденных носителей, так и с классической оптической накачкой электронных спинов.
25
1.2.2 Детектирование спиновой когерентности носителей заряда
Поляризация электронов и электрон-дырочных комплексов но спину приводит к оптической активности среды: эффективность взаимодействия право и лево цир-кулярно поляризованных электромагнитных волн с такой системой оказывается различной. Отклик структур с квантовыми ямами или планарными массивами квантовых точек на электромагнитное излучение удобно характеризовать частотно и поляризационно зависимым коэффициентом отражения света г± (и;), который вблизи экситонного или трионного резонанса имеет вид
г±(и>) —---------—7- ——. (1.4)
^о,± - w — i(r0,± + Г±)
Здесь и) — частота зондирующего импульса, нижние индексы + и — относятся к сг4-и о~ компонентам импульса, соответственно, и0 - резонансная частота экситона или триона, Г0 - его радиационное, а Г - нерадиационное затухание. Отличие параметров резонанса для право и лево циркулярно поляризованного излучения связано со спиновой поляризацией носителей заряда:
(Го,+ — Го,_), (Г+ — Г_), (0*0,4. — ^*о,—) ос Зг,
и именно благодаря этому отличию формируются спиновые сигналы фарадеевско-го и керровского вращения, а также наведенной эллиптичности. Важно отметить, что спиновые сигналы фарадеевското и керровскою вращения, а также спиновая эллиптичность определяются именно компонентами неравновесной спиновой поляризации электронов, а не внешним магнитным полем в отличие от классических магнитооптических эффектов [50). Чувствительность спиновых сигналов к 2 компоненте электронного спина обусловлена правилами отбора, связанными с возбуждением тяжелых дырок при нормальном падении света. Использование резонансов, связанных с легкой дыркой, позволяет исследовать динамику всех компонент псевдовектора электронного спина (51).
26
В следующих подразделах будет проанализирована связь параметров трион-ного и экситонного резонанса со спиновой поляризацией резидентных носителей, а также рассмотрена структура с электронным газом высокой плотности, где электрон-дырочные комплексы нестабильны, и характер отклика отличается от резонансного, описываемого выражением (1-4).
Установим вначале связь между коэффициентами отражения света от структуры и спиновым сигналами Фарадея, Керра и наведенной эллиптичности. Пусть зондирующий импульс распространяется вдоль нормали к структуре - оси г, а его электрическое поле совершает колебания вдоль оси х. При изучении эффекта Фарадея прошедший через образец зондирующий луч разделяется на два, линейно поляризованных под углами ±45° по отношению к исходной поляризации. Измеряется проинтегрированная по времени разность интенсивностей этих лучей в зависимости от задержки между импульсами накачки и зондирования. Таким образом, сигнал фарадеевского вращения равен |АЗ)
Здесь оси а/, у* ориентированы под углом 45° по отношению к исходным осям х,
(1.5) интегрирование проводится по времени измерения Т€хр, которое превосходит все остальные постоянные времени в системе. Эффект Керра изучается в геометрии на отражение и его величина определяется согласно
где верхний индекс г указывает на то. что в уравнение (1.6) входят поля отраженной волны. В экспериментах накачка - зондирование изучают также эффект наведенной эллиптичности, который в геометрии на прохождение описывается следующим выражением
у, В(х9(г,1) и Е^\г,Ь) - компоненты прошедшего через образец поля, в уравнении
(1.6)
В данном случае анализируется разность интенсивностей циркулярно поляризованных компонент прошедшей волны, Е^1 = (Еь*т\Еу*)/>/2. Углыфарадеевского и керровского вращения можно оценить по формулам
вка^' (1Л) где X - проинтегрированная по времени интенсивность прошедшего или отраженного зондирующего импульса, соответственно. Так называемый угол эллиптичности составляет вв ~ £/(21). Приведенные выражения верны, если \вр,к,в\ 1-В структурах с одиночными квантовыми ямами и одиночными слоями квантовых точек коэффициенты пропускания через слой £±(w) связаны с коэффициентами отражения г±{и-') простым соотношением
t±(w) = 1 + Г±(и).
Поскольку в реальных системах как правило |r±(w)| « 1 и |г+(о>) - r_(u;}| < |г±(ьг)|, спиновые эффекты Фарадея и наведенной эллиптичности описываются упрошенной формулой [А1|:
Е + \F ос г+(о>) — г_(с«;). (1.9)
Эффект Керра связан с отражением света от образца, поэтому он определяется интерференцией лучей, отраженных 01' поверхности структуры (границы вакуум-образец) и от слоя ямы или массива точек. Интерференция вносит дополнительную фазу, равную 2qLy где L - толщина покрывающего слоя (расстояние от границы с вакуумом до ямы или массива точек), a q- волновой вектор света в покрывающем слое [52|. Таким образом, керровский сигнал связан с коэффициентами отражения от системы как |А1|
К ос Im{e2i*''Ir+(a>) -г-(«)|}. (1.10)
Спектральную ширину импульса зондирования, связанную с его конечной длительностью, можно учесть, вычислив свертку выражений (1.9), (1.10) с квадратом модуля фурье-образа плавной огибающей импульса.
28