- 2 -
ОГЛАВЛЕНИЕ
стр.
ВВЕДЕНИЕ ....................................................... 5
Глава I. ВОЗМОЖНОСТИ МЕТОДА СБРОСА ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ ДЛЯ ОПРЕДЕЛЕНИЯ СЕЧЕНИЯ ВЫНУЖДЕННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ И СКОРОСТИ РЕЛАКСАЦИИ НАСЕЛЕННОСТИ НИЖНЕГО ЛАЗЕРНОГО УРОВНЯ Ч^/ ИОНОВ НЕОДША 22
1.1. Методы измерения сечения вынужденного излучения в лазерных материалах, активированных ионами неодима ........................ 22
1.1.1. Спектроскопические методы определения
сечения вынужденного излучения ................... 26
1.1.2. Генерационные методы определения сечения вынужденного излучения......................................................................... 31
1.2. Сброс населенности, эффективное сечение вынужденного излучения на лазерном переходе и их связь с пиковыми сечениями межштарковских переходов..................................................................... 37
1.3. Влияние скорости релаксации населенности нижнего лазерного уровня на сброс населенности метастабильного уровня ................... 46
1.4. Влияние штарковского расщепления уровней
ч ■ ч ионов Nd3J на сброс населенности и коэффициент использования энергии, запасенной на метастабильном уровне при учете скорости релаксации 55
Основные результаты I главы ............................. 67
- З -
стр.
Глава 2. ПРИМЕНЕНИЕ МЕТОДА СБРОСА ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ ДЛЯ ИЗМЕРЕНИЯ ЭФФЕКТИВНОГО СЕЧЕНИЯ ВЫНУЖДЕННОГО ИЗЛУЧЕНИЯ В ЛАЗЕРНЫХ МАТЕРИАЛАХ С ИОНАМИ НЕОДИМА....................................................... 70
2.1. Причины, нарушающие связь наблюдаемого в эксперименте сброса люминесценции с физическими характеристиками исследуемого материала и пути их устранения............................ 70
2.2. Экспериментальные установки и аппаратура
для исследований................................... 87
2.2.1. Описание экспериментальной установки для исследования лазерных материалов методом сброса люминесценции во внешнем возбужденном образце ......................................... 88
2.2.2. Экспериментальная установка для исследования спектров и кинетика люминесценции лазерных материалов .................................... 95
2.3. Измерение эффективного сечения вынужденного излучения ионов неодима в лазерных кристаллах методом сброса люминесценции .................... 97
2.4. Люминесцентные и лазерные характеристики монокристаллов двойного молибдата бария-гадолиния, активированного ионами N(14.... 106
2.5. Спектрально-люминесцентные характеристики
и эффективные ориентационные сечения вынужденного излучения ионов неодима в монокристалле ЬаКЬ50<ч - N(1................. ......... 121
- 4 -
стр.
2.6. Люминесцентные и лазерные характеристики ионов
неодима в монокристаллах La^S-Nd .................. 136
Основные результаты 2 главы ............................ 144
Глава 3. ОПРЕДЕЛЕНИЕ СКОРОСТИ РЕЛАКСАЦИИ НАСЕЛЕННОСТИ НИЖНЕГО ЛАЗЕРНОГО УРОВНЯ Ч^ ИОНОВ НЕОДИМА МЕТОДОМ СБРОСА ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ................................... 148
3.1. Многофононная безызлучательная релаксация .... 148
3.2. Определение скорости релаксации населенности уровня ^ I ионов неодима в кристаллах
YAG-Nd, МБГ-Nd, LOS-Nd............................. 154
3.3. Электронно-колебательные спектры кристаллов, активированных неодимом ................................. 168
Основные результаты 3 глаЕЫ ............................ 176
ЗАКЛЮЧЕНИЕ .................................................... 178
ЛИТЕРАТУРА .................................................... 180
- 5 -
ВВЕДЕНИЕ
Развитие квантовой электроники и широкое внедрение ее результатов в народное хозяйство предъявляет все более растущие требования к совершенствованию существующих и разработке новых лазеров, использующих в качестве рабочего тела кристаллы и стекла, активированные редкоземельными ионами. Такие проблемы, как повышение коэффициента полезного действия, получение генерации в неосвоенных диапазонах длин волн, создание миниатюрных лазеров для интегральной оптики являются в настоящее время весьма актуальными. Решение их в значительной степени определяется поиском, исследованием и разработкой новых сред для лазеров, а также совершенствованием методов их исследования [1,2].
Значительное место в поисковых работах занимают лазерные среды, активированные трехвалентными ионами неодима, широкому приме -нению которого в качестве рабочего иона в твердотельных лазерных материалах способствует несколько причин. Одна из них связана с возможностью реализации энергетически выгодной 4х-уровневой схемы генерации, поскольку нижний уровень наиболее интенсивного люминесцентного перехода в Ш3+ отделен от основного состояния большим энергетическим зазором и при обычных условиях практически не заселяется. В то же время малая населенность нижнего лазерного уровня, наличие нескольких каналов излучательного и безызлучательного распадов населенности метастабильного уровня, штарковское расщепление энергетических уровней создают определенные трудности при изучении материалов с ионами неодима и, в частности, при определении одной из важных характеристик лазерного материала - сечения вынужденного излучения рабочего перехода. Сведения о нем необходимы как при расчете конкретных лазерных устройств, так и при сравнении усилительных свойств различных лазерных материалов.
- 6 -
Для материалов, полученных на первых этапах ростовых работ, как правило, характерны маленькие размеры, низкое оптическое качество, наличие различных тушаших люминесценцию неконтролируемых примесей, отсутствие точных данных о коэффициенте вхождения активатора и т.д. Определение сечения вынужденного излучения иона Ис13+ в таких материалах с помощью традиционных спектроскопических методов [1,2] представляет значительную трудность, которая в ряде случаев усугубляется сильным перекрытием линий люминесценции, обусловленных переходами между штарковскими компонентами лазерных уровней.
Поэтому создание экспрессного метода определения лазерных характеристик материалов с ионами неодима на образцах маленьких размеров и низкого оптического качества должно способствовать ускорению поиска и отбора новых перспективных активных сред для лазеров и представляет собой актуальную задачу физики твердотельных лазерных сред.
С точки зрения реализации возможности исследования новых лазерных материалов, имеющих низкое оптическое качество и маленькие размеры, представляется перспективным предложенный в ИРЭ АН СССР В.В.Григорьянцем и М.Е.Жаботинским метод сброса люминесценции. Сущность метода сброса заключена в следующем. Если на активную среду воздействовать возбуждающим излучением, то это вызывает люминесценцию активных ионов, которая будет постоянна во времени при непрерывном возбуждении или будет экспоненциально затухать при возбуждении коротким импульсом. Интенсивность люминесценции при определенных условиях в каждый момент времени пропорциональна населенности метастабильного уровня. Если на возбужденную среду воздействовать излучением на частоте лазерного перехода, то происходит индуцированный этим излучением вынужденный переход,
- 7 -
сопровождающийся изменением населенности метастабильного уровня. Изменение населенности проявляется на кривой затухания люминесценции в виде характерного скачка (сброса). При этом не играет существенной роли, является ли вещество активным элементом лазера или же на него воздействует внешнее, вызывающее индуцированные переходы излучение. Сброс в том и другом случаях зависит лишь от плотности энергии сбрасывающего излучения и ряда физических характеристик иона-активатора [24]. Возможности этого метода для изучения характеристик лазерных материалов с ионами неодима рассмотрены в [14-18,22] и ряде других работ. В этих работах проанализированы также различные варианты практической реализации метода сброса. Среди этих вариантов можно выделить два основных.
1. Исследование сброса люминесценции непосредственно в активном элементе лазера.
2. Исследуемый материал находится вне лазера и возбуждается внешним источником, а сброс осуществляется вспомогательным лазером (вариант с внешним образцом).
Значительный интерес для практического использования представляет случай внешнего образца, когда можно исследовать материалы, на которых генерация еще не получена. Минимальная толщина образцов при такой постановке эксперимента определяется только возможностью регистрации люминесценции ионов активатора и при достаточно мощном источнике накачки может составлять десятки микрон.
До последнего времени метод сброса люминесценции применялся для исследования довольно ограниченного круга лазерных неодимовых стекол. Для изучения такого обширного класса лазерных материалов, каким являются лазерные кристаллы, он не применялся. Это было прежде всего связано с отсутствием достаточно мощных и узкополосных лазеров с перестраиваемой в широких пределах длиной волны генера-
- 8 -
ции. Значительный прогресс, достигнутый в последние годы в области исследования и разработки твердотельных перестраиваемых лазеров [ 37-40], создал предпосылки для дальнейшего экспериментального развития метода сброса люминесценции, в частности, его варианта с внешним образцом, и более широкого применения этого метода в поисковых исследованиях новых лазерных материалов.
В теоретическом плане явление сброса люминесценции изучалось в ряде работ [21,23,24,31], но проведенный в них анализ не учитывал штарковского расщепления уровней иона неодима кристаллическим полем матрицы, что вносило искажения в трактовку экспериментальных работ и затрудняло их сопоставление с результатами , полученными другими методами. Не выяснено ни экспериментально, ни теоретически влияние скорости релаксации населенности нижнего лазерного уровня и его штарковской структуры на сброс люминесценции и измеряемое этим методом сечение вынужденного излучения. Оставался так же неясным вопрос о возможности исследования анизотропии усилительных свойств материала с помощью метода сброса поляризованным пучком света. Вышеуказанные экспериментальные задачи и теоретические вопросы стимулировали постановку настоящей диссертационной работы.
Цель работы состояла в экспериментальном и теоретическом развитии и углублении метода сброса люминесценции применительно к исследованию лазерных материалов в виде образцов малых размеров и низкого оптического качества.
Конкретные задачи, которые решались в диссертационной работе, можно сформулировать следующим образом:
I. Теоретическое рассмотрение сброса люминесценции, происходящего в лазерном материале, активированном ионами неодима, под действием короткого импульса внешнего когерентного излучения, с
- 9 -
учетом реальной штарковской структуры энергетических уровней активатора.
2. Установление сеязи величины сброса люминесценции с пиковыми сечениями вынужденного излучения межштарковских переходов, скоростью релаксации населенности нижнего лазерного уровня и параметрами сбрасывающего импульса.
3. Разработка и создание универсальной экспериментальной установки для исследования методом сброса люминесценции во внешнем образце лазерных характеристик ионов неодима в широком круге кристаллических матриц, в том числе в образцах маленьких размеров и низкого оптического качества.
4. Проведение измерений методом сброса люминесценции сечения вынужденного излучения и скорости релаксации населенности нижнего лазерного уровня Ч и/ ионов неодима для ряда известных и новых
кристаллов.
5. Создание установки для исследования спектральных и кинетических характеристик люминесценции новых лазерных материалов, с целью использования их при обработке экспериментальных результатов, полученных методом сброса люминесценции.
6. Проверка возможности изучения ориентационной зависимости сечения вынужденного излучения в анизотропных кристаллах методом сброса люминесценции.
НАУЧНАЯ НОВИЗНА РАБОТЫ состоит в следующем:
1. Впервые получено выражение, связывающее пиковые сечения
между
вынужденного излучения переходов^штарковскими подуровнями с сечением вынужденного излучения, измеряемым методом сброса. Это позволило внести ясность в вопрос о соответствии между собой сечений, получаемых методом сброса и спектроскопическими методами.
2. Экспериментально и теоретически исследовано влияние скорое-
- 10 -
ти релаксации населенности нижнего лазерного уровня и его штарков-ской структуры на сброс люминесценции и коэффициент использования запасенной на метастабильном уровне энергии.
3. Впервые методом сброса люминесценции для широкого круга кристаллов с ионами неодима измерены эффективные лазерные сечения вынужденного излучения и показана перспективность метода сброса люминесценции во внешнем образце для исследования материалов низкого оптического качества и малых размеров.
4. Впервые проведены исследования спектрально-люминесцентных характеристик ионов неодима в новых кристаллах ВаОо^МоО^-Мс! и ЬаМЦО^'Ыо!. Методом сброса люминесценции измерены сечения вынужденного излучения перехода “Тз/д *3 и^ . На монокристалле состава Ва&^в5Шш|Мо(Цс длиной активной зоны 1,2 мм получена генерация при ламповой накачке. Показано, что благодаря большой величине сечения вынужденного излучения, возможности эффективного возбуждения и слоистой структуре кристаллы ВаСс1г(МоОД-Мс( могут найти применение в качестве активных элементов лазеров.
5. Впервые у нас в стране проведено исследование монокристалла Ьа2025 — Мс1 .На образце кристалла толщиной 0,4 мм получена генерация при накачке красительным лазером. Методом сброса люминесценции измерено сечение вынужденного излучения. Показано, что благодаря большой величине эффективного сечения вынужденного излучения ( (5Э = 5,5-М-19 СМ2) и большому коэффициенту поглоще-
ния в областях накачки этот материал может найти применение в малогабаритных лазерных устройствах.
6. Предложен и практически реализован на ряде кристаллов метод измерения скорости безызлучательной релаксации населенности уровня Ч ну ионов неодима.
- II -
НАУЧНАЯ И ПРАКТИЧЕСКАЯ ЦЕННОСТЬ диссертационной работы заключается в следующем:
I* Разработан и практически реализован метод экспрессного измерения сечения вынужденного излучения и скорости релаксации населенности нижнего лазерного уровня в материалах с ионами неодима. Этот метод применен для исследования новых лазерных материалов.
2. Показано, что использование метода сброса люминесценции
во внешнем образце позволяет проводить исследования материалов низкого оптического качества, включая порошки. Возможность экспрессного определения усилительных свойств лазерных материалов с ионами неодима в сочетании с невысокими требованиями к оптическому качеству и размерам образцов должно способствовать ускорению отбора новых перспективных материалов на предварительных этапах ростовых исследований.
3. Результаты теоретического рассмотрения сброса люминесценции с учетом штарковского расщепления уровней лазерного перехода и скорости релаксации населенности нижнего лазерного уровня достаточно универсальны и могут быть использованы для анализа сброса люминесценции не только в материалах с ионами неодима, но и с другими активаторами.
Диссертационная работа является частью плановых исследований, проводимых в ИРЭ АН СССР, и ее результаты вошли в отчеты по плановым темам.
Разработанные в диссертации методики и результаты исследований новых лазерных материалов могут быть переданы в ГОИ, ИОФАН,
ИК АН СССР и ряд других организаций для использования в поисковых исследованиях активных сред твердотельных лазеров.
ОСНОВНЫЕ ЗАЩИЩАЕМЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ: Теоретическое и экспериментальное развитие метода сброса люминесценции во внешнем образце и ре-
- 12 -
зультаты приложения этого метода для изучения сечения вынужденного излучения и скорости безызлучательной релаксации энергии в ряде известных и новых кристаллов с ионами неодима.
ЛИЧНЫЙ ВКЛАД АВТОРА состоял в теоретическом анализе сброса люминесценции, создании экспериментальных установок, проведении экспериментов и анализе полученных результатов.
АПРОБАЦИЯ РАБОТЫ. Результаты работы докладывались на следующих конференциях и семинарах:
1. I Всесоюзная конференция "Материалы для оптоэлектроники". Ужгород, 1980 г.
2. I Всесоюзная конференция "Применение лазеров в науке и технике". Ленинград, 1981 г.
3. УП Всесоюзный симпозиум по спектроскопии кристаллов. Ленинград, 1982 г.
4. Московский семинар по физике и спектроскопии лазерных кристаллов, 1981, 1982, 1983 гг.
ПУБЛИКАЦИИ. Основные результаты диссертации опубликованы в 10 статьях и тезисах докладов, список которых приведен в конце введения.
ОБЪЕМ РАБОТЫ. Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, содержит 125 страниц машинописного текста, 50 рисунков, 6 таблиц. Список цитированной литературы включает 107 наименований.
Первая глава диссертации посвящена теоретическому анализу сброса люминесценции с учетом реальной штарковской структуры энергетических уровней примесного иона.
В параграфе 1.1 этой главы на основе литературных данных рассмотрена специфика измерения сечения вынужденного излучения лазерного перехода %/г ^I ионов неодима различными методами. От-
мечено, что в ряде случаев использование спектроскопического мето-
- 13 -
да измерения этой характеристики встречает трудности. На основании литературных данных показана противоречивость результатов измерений сечения вынужденного излучения, выполненных различными авторами для одного и того же лазерного материала. Проанализированы лазерные методы измерения сечения и отмечено расхождение результатов, получаемых спектроскопическими и лазерными методами. Показано, что метод сброса люминесценции перспективен для исследования новых лазерных материалов. Проанализированы возможные схемы практической реализации этого метода и показано, что его дальнейшее усовершенствование позволит значительно расширить область его применения. В частности, при использовании варианта с внешним образцом и перестраиваемыми импульсными лазерами накачки и сброса, он позволит проводить исследования новых лазерных материалов малых линейных размеров и низкого оптического качества.
В параграфе 1.2 путем решения кинетического уравнения для населенности метастабильного уровня получено общее выражение, связывающее сброс и пиковые сечения вынужденного излучения отдельных линий, слагающих сложную полосу люминесценции с учетом их перекрытия и относительной заселенности штарковских подуровней верхнего лазерного уровня. Показано* что получаемое методом сброса люминесценции сечение является эффективным ( (зд(р ) в том смысле, что именно оно определяет коэффициент усиления на частоте сбрасывающего излучения, учитывая как перекрытие линий, так и относительную заселенность штарковских компонент метастабильного уровня. Параграф 1.3 посвящен качественному рассмотрению эффекта насыщения сброса люминесценции, обусловленного процессом релаксации населенности нижнего лазерного уровня. Рассмотрено влияние скорости этой релаксации (1л/£1) на измеряемое по сбросу люминесценции эффективное сечение. Показано, что при , сравнимой с длительностью сбрасы-
вающего импульса, сброс люминесценции будет зависеть не только от
- 14 -
плотности сбрасываюшего излучения и э<р С ^ )» но и от произведения скорости релаксации на длительность сбрасывающего импульса.
Более детальное рассмотрение влияния \л/г1 на сброс люминесценции и 6эфН ) с учетом штарковского расщепления уровней лазерного перехода проведено в 1.4. В этом параграфе впервые получено общее выражение для сброса люминесценции при произвольном соотношении длительности сбрасывающего импульса и . На основа-
нии анализа этого выражения показано, что влияние \л/^ на предельный сброс люминесценции существенным образом зависит от того, между какими штарковскими подуровнями происходят вынужденные переходы, и может быть как сильным, так и пренебрежимо малым даже при
\л[^0. С помощью введенного коэффициента использования энергии,
21
запасенной на метастабильном уровне, показано, что выбором длины волны усиливаемого импульса можно значительно снизить вредное влияние замедленной релаксации населенности нижнего лазерного уровня на энергетические характеристики усилителя даже при усилении очень коротких импульсов. В 1.4 также предложено использовать зависимость сброса люминесценции от соотношения между длительностью сбрасывающего импульса и скоростью для измерения последней.
В конце главы I сформулированы полученные в ней основные результаты.
Вторая глава посвящена практическому приложению метода сброса люминесценции для определения сечения вынужденного излучения ионов неодима в ряде известных и новых лазерных кристаллов.
В параграфе 2.1 рассмотрены факторы, которые могут приводить
) и Проанализированы пути
уменьшения экспериментальных ошибок и рассмотрены оптимальные схемы экспериментов для измерения (\1) и VI^ . Сформулирова-
ны основные требования к экспериментальной установке для исследования лазерных материалов с ионами неодима методом сброса люми-
к ошибкам при измерении бар(>)
- 15 -
несценции во внешнем образце.
В следующем параграфе, 2.2, описана универсальная экспериментальная установка для экспрессного определения эффективного сечения вынужденного излучения и скорости релаксации населенности нижнего лазерного уровня ионов неодима в различных матрицах. Установка включает в себя узкополосный моноимпульсный лазер на неодимовых стеклах с перестраиваемым призмеиным дисперсионным резонатором. Излучение этого лазера используется для сброса люминесценции. Накачка исследуемых образцов производится излучением импульсного (Тш ^ 3 мкс) перестраиваемого лазера на красителе родамин 61 с ламповой накачкой. Там же описана установка, созданная для спектральных и кинетических исследований люминесценции, с целью использования результатов этих исследований при обработке экспериментальных данных, полученных методом сброса. Эта установка включала в себя перестраиваемые по частоте импульсно-периодические лазерные ичточники накачки (родамин 6Ж, родамин С и Центры окраски в UF ). Возбуждение перестраиваемых лазеров производилось излучением второй гармоники (А= 532 нм) моноимпульсного лазера на гранате. Регистрация люминесценции осуществлялась через монохроматор МДР-23. Использование в канале регистрации строб-интегратора модели PAR -160 позволяло регистрировать кинетику люминесценции с хорошим временным разрешением. Исследования спектрально-люминесцентных характеристик материалов проводилось в интервале температур от 4,2 К до комнатной.
В параграфе 2.3 приведены результаты измерений сечения вынужденного излучения для ряда хорошо изученных кристаллов с ионами неодима. Сопоставление эффективного сечения, полученного методом сброса с пиковыми спектроскопическими сечениями, подтвердило справедливость теоретических выводов первой главы. В этом же параграфе
- 16
рассмотрено влияние оптического качества исследуемых образцов на измеряемое по сбросу люминесценции эффективное сечение. Экспериментально показано, что метод сброса позволяет исследовать материалы низкого оптического качества, включая порошки. Следующие три параграфа (2.4; 2.5; 2,6) посвящены изучению новых лазерных кристаллов с ионами Ш3+ - ВаОс^ЫсЦМоОД (МБГ-Ш),
Ьа2_хШх02£> (Ь05-Ыс1).
В результате проведенных спектрально-люминесцентных исследований на установке, описанной в 2,2, для первых двух кристаллов впервые установлена штарковская структура энергетических уровней, измерены длительности люминесценции мз+ , оценены эффекты концентрационного тушения, методом сброса измерены эффективные сечения ( б эф ). Исследования монокристалла Ь0б~М(1 , выполненные впервые у нас в стране, позволили уточнить положение некоторых энергетических уровней лазерного перехода. На монокристаллах ВаЦй5№о15(МоСЦ и Ьа(Э8 №(оог 0£ 5 получена генерация. На основании данных об эффективном сечении вынужденного излучения и других параметрах монокристаллов
сделан вывод о перспективности этих материалов для создания малогабаритных лазерных устройств. При исследовании кристалла
Ь1Ь5 0Й обнаружена высокая степень поляризации люминесценции. Изучение сбросов люминесценции в этом кристалле под действием поляризованного лазерного излучения позволило установить зависимость его усилительных свойств от ориентации и впервые измерить ориентационные эффективные сечения вынужденного излучения.
Результаты измерений 6з<р , выполненных в этой главе, приведены в таблице. Спектрально-люминесцентные исследования кристалла Ьа ЫЬ5 014 -N(1 позволили обнаружить существование в этом кристалле 6 типов оптических центров. Методами селективного лазер-
ного возбуждения при 4,2 К выделены линии, принадлежащие этим центрам, и установлена для них штарковская структура уровней Ш3* 1?*,
ч*.
Таблица
материал длина волны, нм эффективное сечение, Ю"19 см2
УАЭ-Ш 1061,5 2,0
1064,2 2,8
1068,2 1,0
1073,7 1.5
ыа р5 о,ч 1051 ІД
—м — 1054 1.0
иШ(Р0,), 1048 3,0
КНсі(Р0з)ч 1051,5 1.5
К5Ш(МоОД 1067 1.0
СаУ^О* -N(1 1065 2,0
УгОз-ИІ 1070 0,4
Ьаг 0^5 - N(1 1075 5,5 ЁНа ЁИЬ ЕІІ5
ЬаМЬ50)Ч-Н(1 1071,2 0,41 0,8 0,4
1073,5 0,4 0,7 0,3
х^ Для ЬаКЬ501Н-М(1 приведены значения _ бЭ(р для 3х ориентаций кристаллографических осей 01 , Ь , _С относительно вектора напряженности электрического поля (Е) сбрасывающего излучения.
В третьей, заключительной, главе диссертации экспериментально исследовано влияние скорости релаксации населенности ( )
нижнего лазерного уровня **1 ц/г ионов в кристаллах
У5А150,г-Ш(УА&-№11 Ва64185№015(МоСЦ и
на сброс люминесценции. Измерена скорость релаксации в этих
кристаллах. Она оказалась во всех трех близка к 10® с-*. С использованием полученных экспериментальных зависимостей сброса лю-
- Київ+380960830922