Спонтанное формирование полупроводниковых наноструктур

- 2 -
СОДЕРЖАНИЕ
ВВЕДЕНИЕ 6
I СТРУКТУРЫ С МОДУЛИРОВАННЫМ СОСТАВОМ В ОБЪЕМНЫХ ТВЕРДЫХ РАСТВОРАХ ПОЛУПРОВОДНИКОВ 35
1.1 Введение.................................... 35
1.2 Свободная энергия неоднородного твердого раствора 39
1.2.А Упругая энергия неоднородного твердого раствора. 43
1.3 Мягкая мода флуктуаций состава в объемном
твердом растворе ...................................... 49
1.4 Конечное состояние распавшегося твердого раствора 53
Т.4.А Равновесные составы фаз двухфазной системы ..... 56
1.4.В Система концентрационных упругих доменов........ 59
Т.4.С Модель регулярных твердых растворов............. 63
1.5 Спинодальный распад четверных твердых растворов ................................................. 68
1.6 Спинодальный распад вблизи критической температуры .............................................. 70
1.7 Обсуждение ............................................ 76
1.8 Выводы...................................... 79
II СТРУКТУРЫ С МОДУЛИРОВАННЫМ СОСТАВОМ В ЭПИТАКСИАЛЬНЫХ ПЛЕНКАХ ТВЕРДЫХ РАСТВОРОВ 81
II. 1 Введение.................................. 81
з -
11.2 Полная свободная энергия эпитаксиального слоя
на подложке......................................... 34
11.3 Критерий термодинамической неустойчивости твердого раствора в пленке............................ 88
11.4 Мягкая мода спинодальной неустойчивости в эпитаксиальном слое ................................. 90
11.4.А Длинноволновые флуктуации состава............... 93
11.4. В Флуктуации состава с произвольной длиной волны. 94
11.4.С Коротковолновые флуктуации состава ........... 96
11.5 Конечное состояние распавшегося твердого раствора в эпитаксиальной пленке.............................. 100
И.5.А Приближение Гинзбурга-Ландау для свободной энергии твердого раствора в цленке..............................100
11.5.В Равновесный профиль состава твердого раствора...108
И.6 Сравнение доменных структур в объемном твердом растворе и в пленке.................................... 112
II.7 Критические температуры термодинамической не-
устойчивости твердого раствора относительно спи-нодального распада в эпитаксиальной пленке ... 116
И.8 Сравнение с экспериментом ............................. 117
11.9 Выводы................................................. 123
III УПОРЯДОЧЕННЫЕ МАССИВЫ ТРЕХМЕРНЫХ КОГЕРЕНТНО НАПРЯЖЕННЫХ ОСТРОВКОВ 126
III. 1 Введение................................. 126
111.2 Полная энергия гетероэпитаксиальной рассогласованной системы............................... 134
111.3 Разреженные массивы островков............. 137
111.4 Оптимальный размер островков ............. 141
111.5 Структура массива взаимодействующих островков 144
111.6 Фазовая диаграмма массива трехмерных островков 153
4 -
111.7 Массивы островков переменной формы............................ 158
111.8 Массивы трехмерных островков InAs на GaAs(001)167
111.8.A Критерий существования оптимального размера островка для системы ItiAs/GaAs(001)......................................167
111.8.B Влияние прерывания роста, на морфологию массивов островков 170
111.8.C Влияние давления мышьяка на морфологию массивов островков, полученных молекулярно-пучковой эпитаксией..............172
111.8.D Влияние давления мышьяка па морфологию массивов островков, полученных МОС-гидридной эпитаксией ....................175
111.8.Е Обсуждение...........................................176
111.9 Выводы........................................................ 177
IV МНОГОСЛОЙНЫЕ МАССИВЫ ПЛОСКИХ ОСТРОВ-
КОВ 179
IV. 1 Введение................................... 179
IV.2 Постановка задачи ......................................... 181
IV.2.А Упругое взаимодействие в системе макросокпических когерентных включений ...................................182
IV.2.В Взаимодействие между островками монослойыой толщины.187
IV.3 Одномерный массив полосок..................... 191
IV.4 Двумерные структуры компактных островков . . . 199
IV.5 Сравнение с экспериментом ................................. 203
IV.6 Выводы........................................ 207
V КИНЕТИЧЕСКАЯ НЕУСТОЙЧИВОСТЬ ЭПИТАКСИАЛЬНОГО РОСТА ТВЕРДЫХ РАСТВОРОВ 209
V.1 Введение...................................... 209
V.2 Модельное рассмотрение кинетической неустойчивости .............................................. 215
V.3 Постановка задачи о кинетике эпитаксиального
роста твердого раствора....................... 231
- 5 -
У.4 Рост одного монослоя путем движения ступеней . 235
У.5 Рост многослойной эпитаксиальной пленки путем
................ 248
У.6 Критерий кинетической неустойчивости.................. 255
движения ступеней . .
о о
У.7 Численное моделирование кинетической неустойчивости ...................................... 261
У.8 Сравнение полупроводниковых твердых растворов и металлических сплавов 277
У.9 Выводы................................. 277
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 284
ПРИЛОЖЕНИЕ А 290
ПРИЛОЖЕНИЕ В 291
ПРИЛОЖЕНИЕ В 292
ПРИЛОЖЕНИЕ Г 294
ПРИЛОЖЕНИЕ Д 298
СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ 299
ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА
303
6 -
ВВЕДЕНИЕ
Спонтанное формирование периодических доменных структур с макроскопическим периодом это общее явление, характерное для различных классов тзер-дых тел. Имеются две принципиально разные возможности возникновения доменных структур. Во-первых, в замкнутых системах могут возникать равновесные доменные структуры. Причиной их возникновения является термодинамическая неустойчивость однородного состояния. В результате этой неустойчивости происходит равновесный (термодинамический) фазовый переход в неоднородное состояние. В неоднородном состоянии границы доменоз являются источником даль-нодействующих полей (электрических, магнитных, упругих). Периодическая доменная структура приводит к компенсации дальнодействующих полей на больших расстояниях и поэтому оказывается энергетически более выгодной, чем однодоменное состояние. Управляющим параметром такого термодинамического фазового перехода являются термодинамические переменные, такие, как температура, средний состав твердого раствора, внешнее электрическое или магнитное поле, внешние упругие напряжения. Примерами равновесных доменных структур являются системы доменов электрической поляризации в сегнетоэлектриках, доменов намагниченности в ферромагнетиках [1], концентрационных упругих доменов в металлических сплавах [2,3], периодически фасетированныс поверхности [4,5], системы плоских доменов на поверхности [6,7].
Во вторых, в открытых системах могут возникать структуры, далекие от равновесия. Причиной их возникновения является кинетическая неустойчивость однородного состояния открытой системы. В результате такой неустойчивости происходит неравновесный (кинетический) фазовый переход в неоднородное состояние [8-10]. Управляющими параметрами кинетического фазового перехода являются, помимо термодинамических переменных, также и кинетические характеристики системы (коэффициенты диффузии, внешние потоки). Реализация кинетического фазового перехода возможна при образовании полимерных цепочек из смеси мономеров А и В [11], при росте сплавов А|_ГВС из газовой фазы [12-14] или из жидкой фазы [15]. Параметром, управляющим возникновением порядка в рас-
- 7
положении атомов А и В в полимерной цепочке или кристалле, является, помимо температуры и концентрации компонентов, также и скорость роста.
Постоянно возрастающий интерес к доменным структурам в полупроводниках обусловлен фундаментальным значением объектов нового типа. Принципиальная особенность полупроводниковых доменных структур состоит в том, что в них имеется модуляция положений дна зоны проводимости и потолка валентной зоны, и может возникать локализующий потенциал для электронов и дырок. Этот потенциал может создаваться как флуктуациями состава в твердых растворах полупроводников, так и узкозонными включениями в широкозонной полупроводниковой матрице. Массивы таких включений образуют полупроводниковые структуры с квантовыми ямами, проволоками или точками.
Далее, интерес к доменным структурам в полупроводниках обусловлен развитием технологии получения полупроводниковых наноструктур, в которых движение носителей заряда ограничено областью с характерными размерами порядка, длины волны де Бройля, и энергетический спектр системы начинает зависеть от ее размера. Наиболее ярко этот квантово-размерный эффект проявляется в квантовых точках, где движение носителей ограничено во всех трех измерениях, и спектр электронных состояний дискретен. Чтобы принципиальные преимущества квантовых точек проявились в конкретных структурах, должны быть выполнены следующие условия [16,17]. Минимальный размер точки определяется наличием хотя бы одного электронного состояния [18]; максимальный размер ограничен условием отсутствия теплового заполнения возбужденных состояний точки; необходимы отсутствие дислокаций и точечных дефектов, однородность массива точек по размерам, а для приборных применений — и возможность токовой инжекции. Использование эффектов спонтанного формирования доменных структур в полупроводниках легло в основу современной технологии получения полупроводниковых гетероструктур с квантовыми точками, удовлетворяющих этим требованиям, и привело к созданию нового поколения полупроводниковых инжокционных лазеров [17,19].
Наконец, современные экспериментальные методики, такие как просвечивающая электронная микроскопия, сканирующая туннельная микроскопия, микроско-
8
пия атомных сил, позволяют производить достаточно точную характеризацию до менных структур на поверхности и заращённых структур в толщине эпитаксиальной пленки.
Общее свойство всех полупроводниковых доменных структур, позволяющее теоретически описывать их спонтанное формирование с единых позиций, состоит в том. что границы доменов являются источниками дальнодействующих полей упру гих напряжений. Поэтому полупроводниковые наноструктуры можно рассматри вать как структуры упругих доменов.
К моменту начала работы в литературе существовала теория, описывающая несколько классов упругих доменов. Хачатуряном была построена теория концентрационных упругих доменов в объемных металлических сплавах [2,3]. Андреев и Марченко создали теорию упруго капиллярных явлений на поверхности кристаллов, которая позволила описать периодически фасетированные поверхности [4,5] и структуры плоских доменов на поверхности [6,7]. Однако, в предшествующей литературе теория не учитывала особенности полупроводниковых материалов и механизмов формирования полупроводниковых наноструктур.
Полупроводниковые наноструктуры имеют существенную специфику. Во-первых, их формирование происходит, как правило, в эпитаксиальных пленках и на поверхности полупроводников. Во-вторых, полупроводниковые структуры часто формируются в процессе роста полупроводников; при этом относительная роль термодинамических и кинетических факторов зависит от скорости роста. Построению теории спонтанного формирования полупроводниковых наноструктур и посвящена настоящая диссертация.
Актуальность диссертации определяется следующим.
1. Объектами исследования в диссертации являются, во-первых, твердые растворы полупроводников — основные материалы современной полупроводниковой микро-, нано- и оптоэлектроники, и, во-вторых, полупроводниковые наноструктуры с квантовыми ямами, проволоками и точками.
- 9 -
2. Предметом исследования диссертации являются термодинамические неустойчивости твердых растворов и кинетические неустойчивости, возникающие при эпитаксиальном росте твердых растворов. Изучение физических механизмов этих неустойчивостей необходимо для определения границ стабильности однородных твердых растворов и режимов их роста. Исследование конечного неоднородного состояния твердого раствора необходимо для определения параметров спонтанно формирующихся структур и возможности управлять этими параметрами.
3. Предметом исследования диссертации являются механизмы спонтанного формирования однослойных и многослойных массивов островков, т. е. физические основы современной технологии получения гетероструктур с квантовыми проволоками и точками.
Основная цель диссертационной работы
заключалась в изучении физических механизмов, приводящих к спонтанному формированию полупроводниковых наноструктур. В диссертации рассмотрены структуры, представленные на рис. 1. Достижение поставленной цели включало следующие основные этапы:
1. Теоретически установить критерий термодинамической неустойчивости относительно спинодального распада для твердого раствора в эпитаксиальной пленке.
2. Теоретически найти равновесную структуру, возникающую в результате распада твердого раствора в эпитаксиальной пленке.
3. Теоретически определить условия возникновения упорядоченных массивов трехмерных когерентно напряженных островков на подложке при наличии рассогласования по постоянной решетки между осаждаемым материалом и подложкой.
10 -
РИС. 1. Классы полупроводниковых наноструктур, рассмотренных в диссертации, (а) Структуры с модулированным составом твердого раствора; (Ь) Однослойные массивы трехмерных островков в гетероэпитаксиальных рассогласованных системах; (с) Многослойные массивы двумерных островков.
- 11 -
4. Теоретически найти возможные типы корреляций между различными плоскостями островков в многослойной структуре двумерных островков, установить критерии возникновения каждого из типов корреляций.
5. Теоретически определить критерий кинетической неустойчивости эпитаксиального роста однородного твердого раствора полупроводников относительно флуктуаций состава.
Научная новизна
В процессе выполнения работы возникло новое научное направление: спонтанное формирование наноструктур з эпитаксиальных пленках и на поверхности полупроводников, обусловленное определяющей ролью упругой анизотропии.
— Построена теория спинодального распада твердого раствора в упруго анизотропной эпитаксиальной пленке кубического материала на (001) подложке. Найдена “мягкая” мода неустойчивых флуктуаций состава для твердого раствора в эпитаксиальной пленке. Установлено, что “мягкая” мода флуктуаций состава локализована вблизи свободной поверхности, а упругая энергия, связанная с “мягкой” модой, уменьшена по сравнению с упругой энергией в объемном твердом растворе на множитель % 1/3. Показано, что волновой вектор “мягкой” моды в плоскости поверхности направлен вдоль оси наилегчайшего сжатия [100] или [010].
— Предсказана равновесная структура концентрационных упругих доменов в эпитаксиальной пленке, для которых амплитуда модуляции состава твердого раствора максимальна вблизи поверхности и затухает в глубину пленки.
Показано, что для массива трехмерных когерентно напряженных островков на поверхности возможен режим, в котором островки в равновесии имеют одинаковую форму и объем и образуют двумерную сверхрешетку на плоскости, и другой режим, в котором происходит коалесценция островков.
Установлено, что массив островков на поверхности (001) упруго-анизотропного кубического кристалла образует, в зависимости от доли поверхности, покрытой островками, структуру слабо связанных цепочек, прямоугольную сверхрешетку, или квадратную сверхрешетку.
12
— Показано, что в многослойных массивах двумерных островков в упруго-анизотропной матрице имеет место переход от синфазной корреляции между островками соседних слоев к противофазной корреляции: этот переход управляется толщиной спейсера.
— Предсказан новый тип кинетической неустойчивости эпитаксиального роста твердого раствора, при которой дальнодействующие упругие напряжения приводят к усилению амплитуды модуляции состава в процессе эпитаксиального роста.
Установлено, что за счет конкуренции анизотропного упругого взаимодействия и анизотропной поверхностной диффузии, волновой вектор наиболее неустойчивой моды флуктуаций состава может иметь любое направление.
Научная и практическая ценность работы
состоит в создании новых представлений о физических процессах в технологии роста полупроводниковых твердых растворов и в технологии получения гетероструктур с квантовыми проволоками и точками. Результаты работы позволяют давать рекомендации, существенные для выращивания однородных эпитаксиальных пленок, для получения спонтанно сформированных полупроводниковых наноструктур с квантовыми проволоками и точками, для управления параметрами этих структур. Результаты работы имеют общее значение для любых твердотельных систем, в которых формирование доменных структур происходит на поверхности в процессе роста кристалла.
Апробация работы
Основные результаты диссертации докладывались на ‘23 Международных и национальных конференциях: на научной сессии ООФА РАН по физике твердотельных наноструктур (Москва, 1997); на 1й, 2й и Зй Российских конференциях по физике полупроводников (Нижний Новгород — Москва, 1993; Зеленогорск, 1996; Москва, 1997); на Международных симпозиумах “Наноструктуры: Физика и технология” (Санкт Петербург, 1995, 1996, 1997, 1998); на Международной Зим ней школе ФТИ РАН (Зеленогорск, 1997); на 15 Пекаровском совещании по физике полупроводников (Львов, Украина, 1992); на Международных симпозиумах
- 13 -
по исследованию полупроводниковых приборов (Шарлоттсвилль, США, 1993 и 1997); на. 7й Международной конференции по модулированным полупроводниковым структурам (Мадрид, Испания, 1995); на 1ой Европейской конференции по физике поверхности (Лилль, Франция. 1995); на 2й Международной конференции по физике низкоразмерных структур (Дубна, 1995); на 23й и 24й Международных конференциях по физике полупроводников (Берлин, Германия, 1996; Иерусалим, Израиль, 1998); на 23м Международном симпозиуме по составным полупроводникам (Санкт Петербург, 1996); на Конференциях материаловедческого общества (Сан-Франциско, США, 1997; Бостон, США, 1998); на Международном совещании по физике поверхностей и границ раздела в полупроводниковых эпитаксиальных структурах (Марбург, Германия, 1997); на Конференции Немецкого физического общества (Регенсбург, Германия, 1998); на Международной конференции “Физика на. рубеже XXI века” (Санкт- Петербург, 1998), а также на научных семинарах в Российских и зарубежных научных учреждениях.
Публикации.
Основные результаты диссертации опубликованы в 25 статьях. Список приведен в конце диссертации.
Структура и объем диссертации.
Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, о приложений и библиографии. Объем диссертации составляет 320 страниц текста, в том числе 52 рисунка, 4 таблицы и список литературы, включающий 212 наименований.
14 ■
Содержание диссертации.
Основную часть главы I составляет литературный обзор (параграфы 1.1 1.4), где приводится краткое изложение теории спинодального распада, построенной Каном [20 22] и Хачатуряном [2,3] для бинарных металлических сплавов Ах_сВс. Необходимость такого изложения определяется следующим. Во-первых, в этих параграфах вводятся основные понятия, которые затем применяются на протяжении всей диссертации. Во вторых, показывается определяющая роль анизотропного упругого взаимодействия для формирования структур. В-третьих, описываются основные закономерности формирования равновесных структур с модулированным составом в объемных твердых растворах.
Движущей силой спинодального распада твердого раствора является положительная энтальпия образования твердого раствора А.Н{0гта110Л. Когда энтальпия образования твердого раствора положительна, АЛ{огтлцоп(М-сВс) = #(А1_СВ0) — (1 — с)Н(А) — сН(В) > 0, то при нулевой температуре свободная энергия двухфазной смеси чистых компонентов АиВ меньше, чем свободная энергия однородного твердого раствора Ах_сВс. При высоких температурах вклад энтропии смешивания в свободную энергию препятствует распаду и приводит к стабилизации однородного твердого раствора. Поскольку постоянная решетки твердого раствора а, зависит от его состава согласно правилу Вегарда, а = а(с), то возникновение неоднородности состава сопровождается появлением полей упругих напряжений и, соответственно, упругой энергии. Упругая энергия препятствует возникновению неоднородностей состава и стабилизирует однородный твердый раствор.
Величина упругой энергии существенно зависит от упругой анизотропии материала. Полупроводники Б!, Се, имеющие структуру алмаза (точечная группа симметрии О/,), и полупроводники А^В'}и А~В^, имеющие структуру цинковой обманки (точечная группа симметрии 7’Д являются упруго-анизотропными кубическими кристаллами. Кубическая упругая анизотропия характеризуется безразмерным параметром
Си - Си- 2с44 (В1)
С44
В упруго-анизотропных кристаллах имеются направления паи легчайшего сжатия.
- 15 -
Для Э1, Се, и параметр £ < 0, и направлениями наилегчайшего сжатия
являются направления < 100 >. Упругая анизотропия полупроводников является сильным эффектом (|£| ~ 1), в значительной степени определяющим спонтанное формирование доменных структур.
Во-первых, анизотропия упругих модулей обусловливает наиболее неустойчивую, “мягкую” моду флуктуаций состава, которая представляет собой плоскую волну состава, <5с(г) ~ ехр(гк • г), с волновым вектором к, параллельным одному из направлений наилегчайшего сжатия. Минимальная величина упругой энергии /?о? связанная с “мягкой” модой, определяет понижение критической температуры неустойчивости твердого раствора относительно распада, т. е. стабилизирующий эффект упругого взаимодействия,
твиьк = Т(0) _ 0 (В 2)
Здесь Тс(0) — критическая температура неустойчивости объемного твердого раствора, определяемая конкуренцией энтальпийного и энтропийного вкладов в свободную энергию, без учета упругой энергии; 0 = Во/2 — сдвиг критической температуры, обусловленный упругой энергией; т^иьк — критическая температура неустойчивости объемного твердого раствора с учетом упругой энергии.
Во-вторых, анизотропия упругих модулей определяет структуру конечного неоднородного состояния распавшегося твердого раствора - слоистую структуру с модуляцией состава в одном из направлений наилегчайшего сжатия < 100 >.
В оригинальной части главы I (в параграфах 1.5 — 1.7) построена теория термодинамической неустойчивости объемных четверных твердых растворов Ai.xBxCi.yDy относительно спинодального распада. Включение этой задачи в диссертацию связано с тем, что используемый при ее решении метод в дальнейшем применяется и при рассмотрении распада твердого раствора в пленке. Выделение “мягкой" моды флуктуаций состава позволяет свести упругую энергию, которая зависит от флуктуаций состава нелокально, к эффективному локальному функционалу от флуктуаций состава. Это дает возможность применить теорию фазовых переходов Гинзбурга -Ландау и разложить полную свободную энергию по степеням параметра, порядка (по степеням флуктуаций состава Ьх и Ьу) с точностью
- 16 -
до слагаемых четвертой степени. Этот метод позволяет получить аналитические выражения для спинодальной кривой, кривой растворимости и периода спонтанно формирующейся структуры с модулированным составом.
В главе II построена термодинамическая теория распада твердого раствора в эпитаксиальной пленке на (001)-подложке кубического кристалла. Такое рассмотрение описывает поведение замкнутых систем, реализуемых, например, при прерывании роста или при медленном (квазиравновесном) росте.
Рассматривается ситуация, когда, во-первых, пленка однородного твердого раствора согласована, по постоянной решетки с подложкой, и, во-вторых, пленка и подложка являются упруго-анизотропными кубическими кристаллами с одинаковыми упругими модулями. Проблема построения теории распада твердого раствора включает в себя решение двух задач.
Первая задача — это определение критерия абсолютной неустойчивости однородного твердого раствора в пленке, т. е. неустойчивости относительно бесконечно малых флуктуаций состава. Изменение полной свободной энергии 6Г за счет флуктуаций состава 6с, с точностью до квадратичных по 6с слагаемых, равно сумме химического и упругого вкладов,
л л
+^elastic(k||5 z )
6с( k„:z')- (В-3)
Здесь /сhem — удельная химическая свободная энергия твердого раствора, h толщина пленки, v — объем примитивной ячейки. Для оператора, упругой энергии tfcb«ic(k||;2,2') получено выражение через статический тензор функции Грина теории упругости Функция Грина (?у(кц; 2, z') для полубесконечного
упруго-анизотропного кубического кристалла, ограниченного свободной поверх ностью (001), найдена Портцем и Марадудиным (Portz and Maradudin (23]), а оператор упругой энергии /^elastic ИМЄЄТ ВИДІ
3
Деіазііс (k||| 2, z') = B06(Z -2=0 + 5^ С'Д’Ц exp -C(8ky\z - z'\
5=1
17 -
з з
+ Л XI Я..'*||ехр —о?вА||(Л - 2)] ехр -<*,іАц(Л - г')]
5=1 «'=1
(В.4)
Первые два слагаемых в (В.4) — это объемный вклад з упругое взаимодействие, а третье слагаемое это вклад поверхности, затухающий при удалении от нее. Суммирование в (В.4) по 5 и я' учитывает вклады трех акустических ветвей фононного спектра кристалла в статическом пределе; о., — безразмерный коэффициент затухания статических акустических волн; вследствие упругой анизотропии коэффициенты І)і9' и а« зависят от угла у? между направлением волнового вектора кц и направлением наилегчайшего сжатия [100].
Для нахождения критерия абсолютной неустойчивости и “мягкой” моды флуктуаций состава необходимо диагонализовать квадратичный по 8с функционал (В.З) для изменения свободной энергии. Поскольку вклад химической энергии в 8У диагоналей, то задача диагонализации 6 У сводится к задаче на собственные значения и собственные функции интегрального оператора упругой энергии.
Собственные функции Хр(кц;г) определяют профиль флуктуации состава твердого раствора, а собственные значения Ар(кц) характеризуют упругую энергию, соответствующую флуктуации с профилем хР(кц;г). Абсолютная неустойчивость возникает в первый раз для минимального собственного значения.
Поскольку оператор Д.^„(кц: г. У) представляет собой линейную комбинацию экспонент (В.4), интегральное уравнение (В.5) удается свести к дифференциальному уравнению с постоянными коэффициентами. Для каждого волнового вектора кц найдено нулевое собственное значение Ао(кц). Установлено, что минимальное собственное значение соответствует волновым векторам, направленным по осям наилегчайшего сжатия кристалла, т. е. по осям [100] или [010]. Минимальное собственное значение достигается асимптотически для коротковолновых флуктуаций, когда А*цЛ —^ ос, и равно
(В.5)
О
гат ______
(В.6)
18
Собственная функция оператора упругой энергии, соответствующая минимальному собственному значению, оказывается локализованной вблизи свободной поверхности (г = К) и экспоненциально затухающей в глубину пленки, Хо(^х> 0; *) ~ ехр ( — \кх\(к — -г)). Соответственно, “мягкая” мода флуктуаций состава имеет вид
£с*оЛп»о<1е(я, У, г) ~ ехр(г&г#)ехр ( - \кх\(к - г)) или
йсЯ(>(1тоЛг(х, у, г) ~ ехр(*&ур)ехр ( - |*У|(Л - г)) . (В-7)
Поскольку “мягкая” мода локализована вблизи свободной поверхности, то для нее существенным оказывается эффект релаксации упругих напряжений на свободной поверхности. Этот эффект проявляется в обращении в нуль некоторых компонент тензора упругих напряжений, сгхх = <туг = <т„ = 0, и приводит к уменьшению упругой энергии на множитель 1/3 по сравнению с упругой энергией в объемном кристалле (В.6). Соответственно, критическая температура неустойчивости твердого раствора в пленке оказывается выше, чем в объемном кристалле,
ТРГШ _ Т(0) _ 0 > ТВ1ЛК (В.8)
2 (сц 4- С\2)
Вторая часть задачи о распаде твердого раствора в эпитаксиальной пленке состоит в нахождении конечного состояния распавшегося твердого раствора. Эта задача решена для температур, близких к критической температуре неустойчивости ТСГ1Ш. В этой области температур применена теория фазовых переходов Гинзбурга-Ландау. Профиль состава ищется в виде линейной комбинации “мягких” мод (В.7), а полная свободная энергия разложена с точностью до стабилизирующих членов четвертой степени по параметру порядка. Изменение полной свободной энергии при распаде твердого раствора равно
“ Д^сЬеш 4" ^1]ш\с + • (В-9)
Здесь — асимптотическое значение? упругой энергии “мягкой” моды, соот-
ветствующее кф —* ос, когда вся упругая энергия сосредоточена в тонком слое толщиной А?/1 < к вблизи поверхности, а проникновением упругих полей в подложку можно пренебречь. АЕ^ыИс — поправка к упругой энергии, связанная с проникновением упругих полей в подложку.
19
Оптимальный период структуры О определяется конкуренцией Д£'с1аяИС и /'сЬст'Ь Для длинноволновых модуляций с О > Л упругие напряжения проникают в подложку на большое расстояние порядка О, что увеличивает А и является
энергетически невыгодным. Для коротковолновых модуляций с И с /*, за счет экспоненциального затухания “мягкой” моды, существенный распад твердого раствора происходит только в тонком слое толщиной ~ /) вблизи поверхности, а обусловленное распадом понижение свободной энергии 4- мало по
абсолютной величине (~ V), что также невыгодно. Поэтому оптимальный период по порядку равен толщин«' пленки, П ~ Л.
Численная минимизация свободной энергии (В.9) показывает, что равновесный профиль состава модулирован вдоль одного из направлений [100] и [010], имеет резкие границы на поверхности, а в глубине пленки профиль становится плавным и амплитуда модуляции состава затухает. В переменных “средний состав - температура." построена фазовая диаграмма твердого раствора в эпитаксиальной пленке, содержащая области абсолютно неустойчивых, метастабильных и устойчивых твердых растворов. Найден период равновесной доменной структуры, равный по порядку величины толщине пленки /г и логарифмически зависящий от температуры, О & и [Ь— 1)] • Результаты главы II показывают, что равновесный
распад твердого раствора в эпитаксиальной пленке в замкнутой системе начинается у свободной поверхности. Теоретические выводы о структуре доменов согласуются с экспериментальными данными по модулированным структурам в твердых растворах 1п1_хСахА81_уРу, где модуляция 2у1аксимальна вблизи поверхности пленки и затухает в глубину [*24].
В главе III построена теория равновесного состояния массивов трехмерных когерентно напряженных островков, возникающих в гетероэпитаксиальных системах, рассогласованных по постоянной решетки. Рассогласование по постоянной решетки между осаждаемым материалом и подложкой коренным образом меняет структуру гетероэиитаксиальной системы. Плоская упруго-напряженная пленка обладает большой упругой энергией и при толщине больше некоторой критической становится неустойчивой. Одна из возможных трансформаций пленки, сопровождающаяся уменьшением (релаксацией) упругой энергии, состоит в фор-
20
мировании трехмерных когерентно напряженных островков [25-27]. Традиционно считалось, что в системе трехмерных островков неизбежна коалесценция. т. е. объединение островков путем роста крупных за счет растворения мелких, по механизму Лифшица-Слёзова [28]. Это должно приводить к уменьшению суммарной поверхностной энергии системы, что и является термодинамической движущей силой процесса. При этом в растущих островках, начиная с некоторого размера, должны возникать дислокации несоответствия [29].
Однако, экспериментальные исследования гетероэпитаксиальной системы InAs/GaAs(001) показали, что трехмерные островки InAs формируют массив, в котором островки когерентны, имеют одинаковую пирамидальную форму и узкое распределение по размерам вблизи некоторого оптимального размера [30-32]. Специально проведенные исследования влияния прерывания роста на структуру массива островков 32-3G] показали, что формирование однородного по размера:.! массива островков происходит именно в процессе прерывания роста. При дальнейшем прерывании роста в таком массиве островков коалесценция не происходит. Эти эксперименты свидетельствуют о формировании равновесного массива трехмерных островков. Именно формирование равновесных массивов трехмерных островков, в которых имеется узкое распределение островков по размерам и отсутствует коалесценция, позволяет получать однородные массивы квантовых точек с необходимыми параметрами для приборных применений.
В третьей главе построена теория равновесного состояния массивов трехмерных когерентно напряженных островков. Получено выражение для полной энергии системы, которая равна сумме упругой энергии, поверхностной энергии, энергии ребер островков и энергии упругого взаимодействия между островками через подложку,
total = ^clastic Н" ^surf 4" hedges “I" Winter • (В. 10)
Специфика массивов трехмерных когерентно напряженных островков состоит в том, что в поле упругих деформаций имеются два вклада. Во-первых, имеется рассогласование по постоянной решетки между материалом островка и материалом подложки. Во-вторых, как показано в работах Андреева [4] и Марченко [5],
21
на кристаллических ребрах имеется скачок тензора поверхностных натяжений. За счет этого возникает эффективная сила, приложенная к ребрам и дающая вклад в поле деформаций. Соответственно, в упругой энергии имеются три вклада: I) вклад, обусловленный рассогласованием, п) вклад, обусловленный поверхностным натяжением, и т) перекрестный вклад. При рассмотрении поверхностной энергии, во-первых, учтен тот факт, что осажденный материал образует на поверхности подложки смачивающий слой микроскопической толщины. Поверхностная энергия смачивающего слоя отличается от энергии поверхности толстой пленки осажденного материала. Во-вторых, учтена зависимость поверхностной энергии от деформации, обусловленная капиллярными эффектами на поверхности кристал-
Для нахождения критерия существования оптимального равновесного объема островка сначала удобно рассмотреть разреженный массив островков. В таком массиве расстояние между островками велико по сравнению с размером островка и упругим взаимодействием между островками можно пренебречь. Для определения оптимального объема островка целесообразно проанализировать изменение энергии гетероэпитаксиальной системы при формировании островков объема V, нормированное на один атом в островках. Минимум этой энергии Е(У) как функции объема одного островка V даст оптимальный объем островка, если таковой существует. Масштабный анализ различных вкладов в энергию Е(У) дает следующее выражение:
Здесь /■!, />, /з — геометрические множители, зависящие от формы островка, го рассогласование по постоянной решетки между двумя материалами, Л — характерный упругий модуль, г — характерная величина поверхностного натяжения, г] — характерная энергия ребер на единицу длины, 12 — атомный объем, а“ — микроскопическая длина, по порядку равная постоянной решетки. Первое слагаемое в (В. 11) — энергия объемной упругой релаксации, АЕ^ХаяЬ]с, второе слагаемое — изменение поверхностной энергии при формировании островка из плоского напряженного слоя, Д2?8игг, третье слагаемое — вклад ребер в энергию упругой релакса-
ла [37,38].
Е(У) = П -/,А4 +
У1/3 \у2/3
(В.11)
22
ции, Д££25с» четвертое слагаемое — короткодействующий вклад в энергию ребер,
Ettigr-x-
Конкретная запись величины (ДГ) определяется формой островка. Так, для пирамиды с квадратным основанием и углом наклона боковых граней до, величина (ДГ) имеет вид:
'7W
(ДГ) = 4- ^interface - и WL - 7
LCOS I/q
(В-12)
Различные вклады в (ДГ) (В.12) связаны с возникновением наклонных граней островка (первое слагаемое), с возникновением границы раздела под островком (второе слагаемое), с исчезновением определенной площади смачивающего слоя (третье слагаемое), с поправками к поверхностной энергии, обусловленными деформацией (четвертое слагаемое). Принципиальное свойство массивов напряженных островков состоит в том, что величина (ДГ) может иметь любой знак. Хотя формирование трехмерных островков из плоского слоя всегда сопровождается увеличением полной площади поверхности, полная поверхностная энергия системы может при этом как увеличиваться, так и уменьшаться.
В частном случае, когда (ДГ) = 0, поведение E(i) (где L = Vх^ — характерный размер островка), определяется конкуренцией Д/?^“с и Ес«jgcs, по аналогии со случаем периодически фасетированной поверхности [4,5]. Тогда энергия, нормированная на один атом, имеет минимум при размере островка
L0 = аж ехр
/з??А 1
(В. 13)
/2г2 2
Специфика массива трехмерных островков, отличающая его от фасетированной поверхности, состоит именно в наличии дополнительного параметра (ДГ). Исследование зависимости Е(Ь), выполненное в главе III, показало следующее. Поведение функции Е'(Ь) управляется безразмерным параметром а = е1/2/3Л7>о(ДГ)/(/2т2), пропорциональным (ДГ). Если формирование трехмерного островка из плоской напряженной пленки приводит, помимо уменьшения упругой энергии, к увеличению поверхностной энергии (т. е. (ДГ) > 0 и, соответственно, а > 0), то в системе островков возникает термодинамическая движущая сила к
23
коалесценции [28]. Коалесценция приводит к уменьшению площади всей поверхности и. следовательно, к уменьшению полной энергии. Минимум энергии Е(У) из (13.11) соответствует V —* ОС.
Если формирование трехмерного островка из плоской напряженной пленки приводит, помимо уменьшения упругой энергии, к уменьшению поверхностной энергии (т. е. (АГ) < 0, и, соответственно, а < 0), то объединение всего материала в один островок и соответствующее уменьшение площади уже не является энергетически выгодным. В этом случае минимум энергии Е(У) из (В.11) соответствует некоторому конечному оптимальному объему островка.
Упругая релаксация, обусловленная скачком тензора поверхностных натяжений на ребрах островков, приводит к тому, что возникновение ребер энергетически выгодно. Поэтому оптимальный конечный объем островка существует и в некоторой области параметров, когда (АГ) > 0 (при условии 0 < а < 1).
Зависимость морфологии гетероэпитаксиальной системы от величины (АГ) дает возможность управлять этой морфологией путем изменения поверхностных энергий системы. Для полупроводников А'^В’^ поверхностные энергии зависят от давления паров элементов V группы. Изменение давления паров может привести к переходу от массива островков оптимального размера к коалесценции. Такой переход с увеличением давления паров мышьяка действительно наблюдается в системе островков 1пАй на поверхности СаАэ(001) [36;.
Для плотных массивов островков становится существенным их упругое взаимодействие через подложку, которое может приводить к корреляции в расположении островков на плоскости. Для массивов островков на (001)-подложке упруго-анизотропного кубического кристалла найдена энергия для различных структур взаимодействующих островков на плоскости. Показано, что оптимальной структурой может являться г) система слабо связанных цепочек островков, ориентированных но одному из направлений наилегчайшего сжатия ’100 или [010], п) прямоугольная базоцентрированная сверхрешетка, Ш) простая прямоугольная свсрх-решетка, IV) квадратная сверхрешетка. Все эти сверхрешетки островков ориентированы по направлениям [100: и [010 . Гексагональная сверхрсшетка, характерная для изотропных систем, всегда имеет большую энергию и не является оптималь-
- 24 -
ной. Полученные результаты согласуются с экспериментальными данными по массивам островков 1пАз на поверхности СаАз(001) [33]. Распределение островков по направлениям между данным островком и ближайшим к нему соседним островком имеет четко выраженные максимумы в направлениях наилегчайшего сжатия [100] и [010].
В главе IV построена теория формирования многослойных массивов плоских островков. Интерес к многослойным массивам островков (квантовых точек) обусловлен возможностью туннелирования носителей между расположенными друг над другом островками соседних слоев. Такое туннелирование приводит к обобществлению волновых функций, сдвигу энергии основного состояния в сторону мешыпих энергий и к соответствующей модификации оптических спектров. Это дает дополнительную возможность управлять параметрами наноструктур путем изменения расстояния между соседними слоями.
Механизмы формирования многослойных массивов островков существенно различны для первого и последующих слоев. Островки первого слоя образуют равновесную структуру. Для массива плоских островков монослойной высоты в построенной Андреевым [8] и Марченко [9] теории плоских доменов показано, что равновесным состоянием такой системы всегда является периодическая структура плоских островков. Для массива трехмерных островков в главе III диссертации показано, что в этой системе равновесным состоянием может являться периодическая структура островков. При формировании последующих слоев определяющим является тот факт, что коэффициенты объемной диффузии в полупроводниках на несколько порядков меньше коэффициентов поверхностной диффузии. Поэтому структура заращённых островков не меняется в процессе дальнейшего роста. Формирование каждого нового слоя на поверхности происходит в поле упругих деформаций, создавамых заращёнными островками. Структура поверхностных островков соответствует частичному равновесию, т. е. равновесию в заданном поле деформаций. Таким образом, спонтанное формирование многослойных массивов островков включает во-первых, термодинамический механизм формирования массива островков первого слоя, и, во вторых, кинетический механизм формирования массивов островков последующих слоев.
25
Экспериментальные данные по многослойным массивам трехмерных островков свидетельствуют о том, что островки на поверхности формируются над заращёнными островками, в результате чего образуются вертикальные колонки синфаз-но коррелированных островков. Имеющиеся в литературе теоретические работы (например, [39-41]) используют приближение упруго изотропной среды и утверждают. что синфазная корреляция является универсальной. Однако, эксперименты по многослойным массивам плоских островков CdSe в матрице ZnSe [42] показывают противофазную корреляцию в расположении островков соседних слоев, когда островки верхнего слоя располагаются над промежутками между островками нижнего слоя.
В главе IV построена теория формирования многослойных массивов плоских островков. Основные физические закономерности формирования многослойных систем становятся понятными ужо на примере двухслойной системы. Энергия двухслойной системы равна
/^total — /'surf “I" /^boundaries + АЕ^к+Е(™1- (В-14)
Здесь E*urf — сумма поверхностных энергий открытой поверхности подложки и островков на поверхности, /^boundaries — энергия границ островков, — энер-
гия упругой релаксации поверхностных островков, обусловленная скачком тензора поверхностных натяжений [6,7]. Е^}1С — это энергия упругого взаимодействия островков на поверхности (S) и заращённых островков (В). Рассматривается типичная экспериментальная ситуация, для которой в каждом слое общее количество материала островков одинаково. Тогда, если не учитывать взаимодействие между различными слоями островков, то в каждом слое спонтанно формируются одинаковые периодические структуры островков, соответствующие минимуму суммы первых трех слагаемых в (В.14). В таком приближении массив островков на поверхности может быть сдвинут как целое на произвольный вектор R = (Xq*Yq) в плоскости ху.
Поле упругих напряжений, создаваемое массивом заращённых островков, имеет ту же периодичность, что и массив островков на поверхности. Поэтому четвертое слагаемое в (В. 14), с одной стороны, не изменяет периодичность структуры
26 -
островков на поверхности, а с другой стороны, определяет относительный сдвиг двух массивов островков.
Плоский островок описывается как массив упругих диполей. При этом симметрия упругого диполя определяется симметрией узла, примесного атома замещения. Для плоского включения, ориентированного в плоскости (001), в матрице, имеющей структуру цинковой обманки, симметрия узла D>d- Такой симметрии соответствует упругий диполь с одноосной анизотропией.
Ключевой момент теории состоит в том, что. в отличие от предшествующих работ [39-41], в диссертации учитывается кубическая упругая анизотропия полупроводникового материала. Энергия выражается через функцию Гри-
на теории упругости для полубесконечного упруго-анизотропного кубического кристалла, Gij (кц; z,z') г=0 , которая представляет собой линейную комбина-
z' = -ZQ
цию трех экспонент, ехр (—аД’ц^о) (« — 1,2,3), соответствующих трем статическим акустическим волнам (здесь z0 — толщина спейсера между двумя плоскостями островков). Принципиальное следствие упругой анизотропии с параметром £ = (сц — с\2 — 2с44) /с44 < 0 состоит в том, что для каждого направления кц, из трех статических акустических волн двум соответствуют комплексно сопряженные декременты затухания аа [23]. Сумма вкладов этих волн дает упругие поля, которые при удалении от плоскости островков затухают с осцилляциями. Такое явление известно для поверхностных акустических волн, которые являются обобщенными Рэлеевскими волнами в упруго анизотропных кристаллах [43,44]. Вследствие комплексных коэффициентов затухания упругих полей, упругое взаимодействие между массивом заращённых островков и массивом островков на поверхности затухает с осцилляциями в зависимости от толщины разделительного слоя.
Вычислена энергия взаимодействия массива заращённых островков и массива островков на поверхности Е^11С и найден ее минимум как функции относительного сдвига R<). Расчет проведен для ситуации, когда однослойный массив плоских островков представляет собой одномерную периодическую структуру полосок (квантовых проволок), и когда он образует двумерную периодическую структуру компактных островков (квантовых точек). В обоих случаях установлено, что путем изменения толщины спейсера можно управлять переходом от сипфаз-
ной корреляции, когда островки на поверхности формируются над заращёнными островками, к противофазной корреляции, когда островки на поверхности формируются над промежутками в слое заращённых островков. Толщина спейсера. при которой происходит переход от синфазной корреляции к противофазной, зависит от параметра, характеризующего одноосную анизотропию упругих диполей, соответствующих заращённому островку.
Построенная теория согласуется с имеющимися экспериментальными данными по многослойным массивам двумерных островков СМБе в матрице гпБе. Методом просвечивающей электронной микроскопии в поперечном сечении установлено, что в зависимости от толщины спейсера, наблюдается либо синфазная, либо про тивофазная корреляция между островками соседних плоскостей [45]. Результаты носят универсальный характер для любых типов островков (трехмерных и двумерных) в упруго-анизотропных матрицах.
В главе V построена теория кинетической неустойчивости эпитаксиального роста твердых растворов в открытых ростовых системах. Кинетика эпитаксиального роста полупроводников в значительной степени определяется тем фактом, что коэффициенты объемной диффузии атомов в полупроводниках на несколько порядков меньше коэффициентов поверхностной диффузии. Поток вещества, встраивающегося в растущий кристалл, обеспечивает перевод атомов из положений на поверхности в положения в объеме, где диффузия атомов не происходит. Поэтому при росте твердого раствора флуктуации состава могут возникать только на поверхности растущего кристалла, а в объеме уже выращенной эпитаксиальной пленки флуктуации “заморожены”. Флуктуации состава, “замороженные” во всей толщине уже выращенной пленки, создают упругие напряжения на поверхности, влияющие на кинетику поверхностной миграции атомов и их встраивания в кристалл. При этом возникает вопрос, могут ли флуктуации состава на движущейся поверхности растущего кристалла усиливаться в процессе роста. Если такое усиление возможно, то оно означает кинетическую неустойчивость роста однородного твердого раствора. Тогда при изменении параметров системы происходит кинетический фазовый переход от режима роста однородного твердого раствора к режиму роста неоднородного твердого раствора.
- 28
В параграфе \\2 рассмотрена упрощенная модель роста твердого раствора Ах-ъВо на примере которой удобно проследить роль упругого взаимодействия в кинетической неустойчивости и получить аналитическое выражение для критической температуры кинетической неустойчивости ТСЛ/Л. Предполагается, что миграция атомов возможна в тонком приповерхностном слое толщиной ф,ав остальном объеме пленки миграция отсутствует. Миграция атомов в приповерхностном слое происходит в поле упругих напряжений, создаваемом флуктуациями состава, “замороженными” во всей толщине эпитаксиальной пленки. Система приходит к частичному равновесию, т. е. к равновесному профилю состава в приповерхностном слое в заданном поле упругих напряжений. Условие частичного равновесия записано в виде линейного интегрального уравнения, связывающего флуктуации состава в приповерхностном слое с флуктуациями состава во всей толщине пленки. Решение этого уравнения дает критерий кинетической неустойчивости и критическую температуру ГСЛ/ЛГ, равную
ткт = г<о) + —£12—е. (В.15)
Си + С\2
Сравнение выражений (В.2) и (В.8), с одной стороны, и (В.15), с другой стороны, показывает, что влияние дальнодействующих упругих сил на термодинамическую и на кинетическую неустойчивости противоположное. В замкнутых системах упругие силы препятствуют распаду и приводят к понижению критической температуры термодинамической неустойчивости (В.2), (В.8). В открытых ростовых системах упругие силы способствуют кинетической неустойчивости и повышают ее критическую температуру /дг (рис. 41). Причина этого эффекта состоит в следующем. Поскольку атомы А и В, образующие твердый раствор, имеют разные радиусы, то при наличии флуктуаций состава, области с избытком атомов большего радиуса, например, А, растянуты, а области с избытком атомов меньшего радиуса (В) — сжаты. Поэтому на поверхности атомы большего радиуса (А) притягиваются к растянутым областям, т. е. к областям, где имеется избыток атомов А. Соответственно, атомы В притягиваются к областям поверхности, где имеется избыток атомов В. Это и приводит к неустойчивости роста однородного твердого раствора.
29
Модель роста твердого раствора, рассмотренная в параграфе \\2, не учитывает ряд важных эффектов, например, анизотропию поверхностной диффузии. Для учета этих эффектов, далее в главе V теория кинетической неустойчивости роста однородного твердого раствора построена на основе кинетических уравнений. Рассматривается эпитаксиальная пленка на подложке, в которой все монослои от 1-го до М-го застроены, а (М + 1)-й монослой — растущий. Рост кристалла на атомно-гладкой поверхности происходит путем миграции адатомов по поверхности и их встраивания в растущий монослой. В процессе роста каждого Ь-го монослоя (1 < Ь < М) возникают флуктуации состава £с(гц; Ь) (где гц = (я, */)), которые оказываются “замороженными" после того, как данный монослой полностью застроен.
“Замороженные” флуктуации состава твердого раствора создают потенциал Ь\ влияющий на миграцию адатомов по поверхности. Этот потенциал равен сумме короткодействующего вклада флуктуаций состава из верхнего застроенного монослоя и дальнодействующего упругого вклада флуктуаций из всех застроенных монослоев. Миграция адатомов по поверхности представляет собой комбинацию диффузии и дрейфа в потенциале а неравновесная составляющая поверхностного потока адатомов j равна сумме диффузионного и дрейфового вкладов:
Здесь гц) — неравновесная составляющая поверхностной концентрации
адатомов, — тензор коэффициентов диффузии. Неравновесные составляю-
щие концентрации адатомов №А,В\Ц гц) и потока ^Д,В^(<;гц) связаны уравнением неразрывности
дЛ'(^(*:Г") + г„) = С«'4-8’, (В.17)
где
фВ>
— скорость осаждения атомов из газовой фазы. Десорбцией адатомов в уравнении (В.17) пренебрегается. Наличие в правой части уравнения (В.17) члена, связанного с осаждением, является характерным свойством открытой системы.
Граничные условия к системе уравнений (В.16,В.17) определяются конкретным режимом роста кристалла. В качестве примера в диссертации рассматривается рост на поверхности, вицинадьной к поверхности (001) кубического кристалла
- 30
и разориентированной на малый угол по асимметричному азимуту. Такая поверхность представляет собой систему плоских террас, разделенных ступенями, а ступени состоят из прямых участков, разделенных изломами. Теоретическое описание роста чистого кристалла на такой поверхности было предложено Бартоном, Кабрерой и Франком (Burton, Cabrera, and Frank [46]). Рост происходит путем движения изломов вдоль ступеней, приводящего к движению ступеней в перпендикулярном направлении. Для исследования кинетической неустойчивости роста однородного твердого раствора относительно флуктуаций состава рассматривается такой режим, в котором не возникают другие неустойчивости, в частности, неустойчивость относительно связывания или искривления ступеней. В работах Эрлиха и Худцы (Ehrlich and Hudda [47]) и Швёбеля (Schwoebel [48]) была предложена модель асимметричных ступеней, в которой для адатомов, приближающихся к ступени со стороны верхней террасы, имеется барьер, затрудняющий их присоединение к ступени. Было показано, что в этом случае не происходит связывания ступеней при росте кристалла. Аналогично, Алейнером и Сурисом [49[ показано, что для асимметричных изломов не происходит искривления ступеней при росте.
В диссертации рассмотрены флуктуации состава с характерными масштабами, большими по сравнению с расстоянием между изломами на ступени, и для описания ступеней используется приближение непрерывных линейных стоков. Система дифференциальных уравнений (В. 16,В. 17) с асимметричными граничными условиями на стоках [47,48] решена для каждой террасы по теории воз’чущений по параметру U/T с точностью до членов первого порядка. Найдены неравновесная концентрация адатомов, потоки адатомов А и В, присоединяющихся к стоку и определена флуктуация состава твердого раствора, формирующегося в данной точке стока. Таким способом получено интегральное уравнение, в котором амплитуда флуктуаций состава в М-м монослос 6с(ку,М) связана с амплитудами флуктуаций £с(кц;Ь) во всех предшествующих монослоях (1 < L < (М — 1)),
с(1 -ё)
гс(кц;М) =
Z(k„)Äc(k,|; М - 1) +
(В-18)
Т
3 М-1 _
VE ЗД) Е ехР - - IJ) Мкц; L')
.9=1 L' = 1