1 Введение...............................................................4
1.1 Общие сведения.....................................................7
2 Состояние проблемы.....................................................9
2.1 Классический подход к зарождению новой фазы........................9
2.2 Теория зародышеобразования вблизи абсолютного нуля................10
2.3 Экспериментальные подходы к квантовому зародышеобразован и ю 12
2.4 Кинетика роста классических кристаллов...........................16
2.5 Модели роста квантового кристалла.................................18
2.6 Эксперименты по кинетике роста и фазовым переходам на поверхности. 19
3 Экспериментальная методика............................................22
3.1 Криостат для выращивания кристаллов гелия.........................22
3.2 Определение скорости зародышеобразования..........................28
3.3 Методика изучения скорости роста при высоких пересыщениях.........32
4 Исследование зародышеобразования в переохлажденном сверхтекучем гелии. ........................................................................35
4.1 Температурная зависимость вероятности зародышеобразования.........35
4.2 Измерения скорости зародышеобразования............................37
4.3 Свидетельства в пользу квантового характера процесса..............38
5 Кинетика роста кристаллов гелия при высоких пересыщениях..............41
5.1 Рост кристаллов с атомно-шероховатым состоянием поверхности.......41
5.1.1 Кинетика роста кристаллов при высоких температурах............41
5.1.2 Особенности роста плотноупакованных граней....................47
-2-
5.2 Рост гексагональной фазы между первым и вторым переходом огранения Tr2 < Т < TR|. Сдвиги переходов оіранения..............................49
5.3 Гексагональная фаза ниже второго перехода оіранения Т < TR2.........54
6 Аномальный рост кристаллов..............................................56
6.1 Фазовая диаграмма аномального состояния.............................56
6.2 Возникновение аномального состояния.................................57
6.3 Кинетика роста кристалла в аномальном состоянии.....................63
6.4 О природе аномального состояния.....................................70
7 Другие исследования кристаллов гелия оптическим методом.................76
8 Заключение..............................................................78
9 Публикации по теме диссертации..........................................81
10 Благодарности..........................................................83
11 Литература.............................................................85
1 Введение.
Зарождение новой фазы и кинетика ее роста представляют собой физические процессы, имеющие, помимо прикладного, значительный фундаментальный интерес. Процессы атомного масштаба, ответственные за появление микроскопического зародыша и его последующий рост, здесь проявляются на макроскопическом уровне. К настоящему времени построена теория этих процессов, хорошо качественно и количественно объясняющая эти явления в классических веществах, см. [1,2,3]. Теоретический подход базируется на понимании основной роли тепловых флуктуаций в образовании критического зародыша, с которого и начинается рост новой фазы. Основы этих теоретических построений закладывались в то время, когда предметом изучения экспериментатора было вещество при температурах, далеких от абсолютного нуля. Развитие криогенной техники дало возможность проводить подобные исследования при низких температурах, где, с одной стороны экспериментально наблюдались фазовые переходы но, с другой стороны практически полностью отсутствовали термические флуктуации. Это поставило перед теорией фундаментальный вопрос о природе возникновения новой фазы в отсутствие классических каналов зародышеобразования. Первая работа, указавшая на новый, квантовый, способ возникновения критического зародыша, была опубликована в 1972г Ю.М.Каганом и И.М.Лифшицем [4]. Авторы показали, что при абсолютном нуле остается возможность подбарьерного возникновения критического зародыша, т.е. и при абсолютном нуле появление новой фазы происходит за конечное время. Этот процесс соответствует одновременному туннельному переходу нескольких сотен атомов из одного фазового состояния в другое. Кинетика образования критического зародыша и процессы его последующего роста тесно связаны между собой. Так, Андреев показал [5], что процессы квантового двумерного зародышеобразования могут определять кинетику роста граней кристалла
-4-
гелия. Кроме того, на вероятность рождения зародыша существенное влияние оказывает кинетика роста поверхности, которая определяется диссипативными процессами в объеме и на поверхности.
Выбор объектов для исследования при температурах, близких к абсолютному нулю, невелик. Подобный объект должен отвечать следующим требованиям:
1. Иметь фазовый переход первого рода вплоть до абсолютного нуля
2. Обладать высокой скоростью роста. Это обусловлено требованиями эксперимента. Время образования зародыша будет измерено верно, если время роста критического зародыша от атомного размера до объекта наблюдаемой величины будет намного меньше времени образования зародыша.
Первому условию удовлетворяют такие вещества, как чистые изотопы гелия и растворы квантовых жидкостей 'Не-4Не. Перечислим фазовые переходы, происходящие вблизи абсолютного нуля: образование пузырька из
метастабильной жидкости (кавитация и вскипание); кристаллизация жидкости и расслоение растворов.
Кристаллизация гелия из метастабильной сверхтекучей жидкости является процессом, особенно удобным для изучения кинетики зарождения новой фазы вблизи абсолютного нуля и поиска квантовых особенностей зародышеобразования. Высокая чистота гелия позволяет устранить многие побочные эффекты и выделить основные механизмы распада метастабильного состояния. Этот процесс удовлетворяет и второму требованию поскольку, как было теоретически предсказано А.Ф.Андреевым и А.Я.Паршиным [6], вследствие высоких нулевых колебаний поверхность гелия в атомношероховатом состоянии имеет высокую подвижность, возрастающую с приближением к абсолютному нулю.
После экспериментального подтверждения [7] предсказания Андреева и Паршина в течение последующих двадцати лет кинетика роста кристаллов
гелия и переходы огранения на поверхности интенсивно изучались, см. обзор
-5-
[8]. Были обнаружены три перехода огранения. Кинетический коэффициент роста поверхностей, находящихся в атомно-шероховатом состоянии, был измерен в широком диапазоне температур от 1.6К до ~0.1К. Подробно изучались свойства вицинальных граней. Все проведенные эксперименты имели одну общую черту: пересыщения (отклонения от фазового равновесия) не превышали 0.1 мбар. Однако такие пересыщения слишком малы, как будет показано ниже, для изучения двумерного зародышеобразования на 1ранях кристалла гелия [5] и предсказанного теоретически разрушения перехода огранения на поверхности [9]. Кроме того, большие отклонения от равновесия могут существенно изменить кинетику роста, как граней кристалла, так и атомно-шероховатых поверхностей.
В данной диссертации представлены результаты изучения кинетики зародышеобразования и роста чистых кристаллов 4Не. Эти исследования проводились с использованием оптических методов, дающих обширную информацию об этих процессах. В Разделе 2 изложено состояние теоретических воззрений и экспериментальных исследований в этой области. Приведен краткий обзор существующих теорий и экспериментов по кинетике распада метастабильного состояния. Обсуждается вопрос о возможности наблюдения квантовых особенностей в этих работах.
Детальное описание экспериментальных методов, включающее описание криогенной части и регистрирующей аппаратуры, дано в Разделе 3. Основное достоинство конструкции заключается в возможности быстрой перенастройки как криогенной, так и измерительной части на новые объекты и методы исследований.
Результаты исследований переохлаждения сверхтекучего гелия приведены в Разделе 4. Показано, что в данных экспериментах происходит гетерогенное зародышеобразование. Обсужден вопрос о возможной квантовой природе процесса.
Изучению кинетики роста кристаллов при высоких пересыщениях
посвящен Раздел 5. Изложены результаты измерений кинетики роста при
-6-
относительно малых пересыщениях. Обсуждаются механизмы роста кристаллов. Излагается новый подход, позволяющий исследовать кинетику роста вплоть до пересыщений ~15 мбар. Описаны новые особенности, возникающие при таких пересыщениях. Отмечено смещение температур переходов огранения.
В следующем разделе излагаются результаты исследований впервые обнаруженного состояния кристалла гелия с аномально высокой скоростью роста. Приведена фазовая диаграмма этого состояния, отмечен осциллирующий рост кристаллов в глубине фазовой диаграммы и вероятностный характер образования этого состояния. По скорости изменения давления в процессе роста оценен кинетический коэффициент роста кристалла. Обсуждена возможная природа аномального состояния.
В Разделе 7 вкратце изложены результаты работ, не вошедшие в предыдущие разделы: исследования кинетики роста кристалла с малой примесью 3Не оптическими методами и расчет акустического импеданса грани квантового кристалла. Теоретически показано, что измерения отражения ультразвука могут дать новую информацию о кинетике индивидуальных ступеней.
Итоги работы подводятся в Заключении.
1.1 Общие сведения.
Фазовая диаграмма состояния гелия показана на рис.1. Вследствие
высокой амплиту ды нулевых колебаний гелий остается жидким при давлении
насыщенных паров вплоть до абсолютного нуля и затвердевание происходит
лишь при давлении ~25 бар. Вплоть до температуры 1.763 К кристаллическая
фаза сосуществует с жидкостью в сверхтекучем состоянии. Как видно из
диаграммы, теплота кристаллизации с понижением температуры уменьшается,
обращаясь в ноль при Т-»0. Это обстоятельство обеспечивает высокую
скорость роста границы кристалл-жидкость. До температуры 1.464 К твердый
-7-
- Київ+380960830922