Оглавление
Оглавление............................................................2
Введение.............................................................5
• •; I *
Глава 1. Методы управления энергетическим спектром носителей заряда
в квантовых точках..................................................15
1.1. Влияние заращивающих слоев АЬАэ и 1пА1Аб: оптические и структурные свойства............................................18
1.2. Неравновесный характер распределения носителей в квантовых точках 1пАз при комнатной температуре..................................29
1.3. Исследование возможности длинноволнового сдвига максимума фотолюминесценции квантовых точек 1пА8/1пА1Ая...................42
1.3.1 .Влияние состава заращивающего слоя 1пА1Ав на длину волны
излучения квантовых точек 1пАв/1пА1Ав...........................42
1.3.2. Влияние количества осажденного 1пАз на длину волны излучения квантовых точек 1пАз/1пА1Аз.....................................46
1.4. Влияние модулированного легирования на оптические свойства квантовых точек ГпАз/СаАэ.......................................51
Глава 2. Особенности бсзызлучатсльной рекомбинации и латерального транспорта носителей в структурах с квантовыми точками..............61
2.1. Влияние центров безызлучательной рекомбинации на эффективность фотолюминесценции структур с квантовыми точками...................62
2.1.1. Метод уменьшения плотности дефектов в процессе роста 62
2.1.2. Теоретическое моделирование фотолюминесценции структур с квантовыми точками...........................................74
2
) 2.2. Экспериментальные и теоретические исследования латерального
транспорта носителей в мезах малого размера (0.2-КЗ мкм) с квантовыми
і точками.............................................................82
( 2.2.1. Моделирование фотолюминесценции мез с квантовыми точками. 82
2.2.2. Экспериментальные исследования ФЛ из мез малого размера с КТ и анализ полученных результатов......................................86
Глава 3. Пороговые, температурные и спектральные характеристики псевдоморфных лазеров на основе квантовых точек ІпАБ/ІпСаАБ выращенных на подложках ЄаАв..........................................98
3.1. Зависимости основных характеристик лазеров на КТ от длины
резонатора...........................................................98
3.2 Теоретическое моделирование усиления и пороговых характеристик лазеров на квантовых точках........................................110
3.3. Низкопороговые лазеры на квантовых точках......................122
3.4. Температурные характеристики лазеров на квантовых точках, излучающих в диапазоне длин волн 1.25-1.29 мкм......................126
3.5 Особенности влияния р-легирования активной области на температурную стабильность пороговой плотности тока лазеров на ІпАвАЗаАз квантовых точках..........................................137
3.6 Инжекционные лазеры на квантовых точках с высоким оптическим усилением и длиной волны излучения более 1300 нм....................148
Глава.4. Оптические свойства микродисков и поверхностно-излучающнх лазеров на основе вертикального микрорезонатора с активной областью на основе ІпАв/ІпСаАз квантовых точек................................160
4.1. Аналитическая модель полупроводникового микродиска.............161
4.2. Лазерная генерация в микродисках с квантовыми точками в качестве активной области....................................................168
3
4.2.1 Микродискоеые лазеры на основе субмонослойных квантовых точек 1пСаАв.....................................................172
4.2.2 Микродискоеые лазеры на основе квантовых точек ЬгАвНпСаАв.. 179
4.3. Поверхностно-излучающие лазеры на основе вертикального микрорезонатора | с активной областью на основе квантовых точек ТпАзЛгЮаАз.......................................................187
Глава 5. Мстаморфныс квантовые точки - получение излучения в диапазоне 1.55 мкм в структурах на подложках ваАз..................195
5.1. Метод уменьшения плотности дефектов.........................196
5.2. Влияние количества осажденного 1пАз: оптические и структурные свойства.......................................................201
5.3. Влияние состава матрицы и заращивающего слоя: оптические и структурные свойства...........................................210
5.4. Энергетическая диаграмма носителей заряда в квантовых точках 1л Аб, сформированных в метаморфной матрице...........................217
5.5. Инжекционные лазеры с широким полосковым контактом на основе
метаморфных структур............................................222
5.6 Инжекционные лазеры с узким полосковым контактом на основе метаморфных структур.............................................229
Заключение.........................................................238
Список публикаций, включенных в диссертацию:.......................244
Список цитированной литературы:....................................273
4
1
Введение
Актуальность темы. Гетероструктуры с пространственным ограничением носителей заряда во всех трех направлениях (квантовые точки) реализуют предельный случай размерного квантования в полупроводниках, когда модификация электронных свойств материала наиболее выражена. Электронный* спектр идеальной квантовой точки (КТ) представляет собой набор дискретных уровней, разделенных областями запрещенных состояний, и соответствует электронному спектру одиночного атома, хотя реальная квантовая точка может при этом состоять из сотен тысяч атомов [1]. Интерес к лазерам на КТ в значительной мере был мотивирован ранними теоретическими работами, в которых был предсказан ряд их преимуществ по сравнению с лазерами на основе квантовых проволок, квантовых ям- и объемных материалов: более низкая пороговая' плотность тока, ее более высокая температурная стабильность, более высокое усиление [2], [3]. Однако впоследствии детальный теоретический анализ показал, что преимущества лазеров на КТ могут быть реализованы только при тщательной оптимизации как характеристик ансамбля самих точек (плотность, разброс по размеру, глубина локализации основного состояния и т.д.), так и конструкции лазера (толщина волновода, профили легирования и т.д.) [4], [5], [6]. В связи с этим, разработка методов управления характеристиками массива КТ, достижение глубокого понимания физических свойств оптоэлектрониых приборов на КТ и оптимизация их параметров является чрезвычайно важной' и актуальной задачей.
В процессе самоорганизации рост точек большого размера может сопровождаться формированием дислокаций, которые будут служить центрами безызлучательной рекомбинации, что приводит к существенному
5
ухудшению параметров лазеров' на квантовых точках. Таким образом, разработка методов уменьшения плотности дислокаций в процессе роста и систематическое изучение влияния-центров безызлучателъной рекомбинации на оптические свойства структур с квантовыми точками представляется чрезвычайно важными для реализации улучшенных по сравнению с приборами на квантовых ямах характеристик, предсказанных теорией:
Квантовые точки ГлАз/ваАв на подложках ваАз излучающие в оптическом диапазоне около 1.3 мкм [7], представляют особый фундаментальный и практический интерес. С одной стороны, локализация носителей в таких точках достаточно велика и таким образом, уникальные свойства, связанные с дельтаобразной плотностью состояний могут проявляться вплоть до комнатной- температуры. С точки зрения приборных применений сильная локализация носителей в КТ 1пАзЛЗаАз позволит улучшить температурную стабильность длинноволновых лазеров [8], [9]; а в идеале полностью' отказаться- от систем- термостабилизации. В структурах, выращенных на подложках ваАз, в отличие от структур, на подложках 1пР [10], разница показателей преломления между материалами достаточно велика и может быть еще более увеличена за счет использования слоев (АЮах)Оу. Это открывает широкие возможности для конструирования различных приборов с использование микрорезонаторов и Брэгговских зеркал, в том числе микродисков-и поверхностно-излучающих лазеров.
Квантовые точки являются идеальной активной средой для создания нового поколения нанофотонных приборов. Вследствие трехмерной локализации носителей в квантовых точках транспорт неравновесных носителей структурах на их основе сильно подавлен. Это позволяет резко уменьшить безызлучательную рекомбинацию на открытых поверхностях даже при комнатной температуре. Таким образом, квантовые точки могут использоваться в качестве активной области нанофотонных приборов, у которых травление осуществляется через активную область. Дельтообразная
6
плотность состояний в квантовых точках [11], [12] позволяет реализовать в полупроводниковых устройствах эффекты квантовой электродинамики, характерные для атомной физики, сохраняя при этом возможность токовой инжекдии и простой интеграции с другими оптоэлектронными приборами. Разработка таких принципиально новых приборов как беспороговые лазеры, источники одиночных фотонов, источники переплетенных фотонов, квантовые компьютеры в значительной степени будет опираться, на использование квантовых точек с заданной зонной диаграммой. Таким образом, разработка методов конструирования-энергетических уровней'в КТ является важной и актуальной-научной задачей.
Лазеры на квантовых точках открывают более широкие возможности управления длиной* волны в заданной системе материалов (на данной подложке). Так, например, максимальная длина волны в лазерах на квантовых ямах InGaAs, выращенных на подложках GaAs, составляет около 1.15 мкм, в то время как в лазерах на квантовых точках она может быть увеличена до 1.35 мкм. Дальнейшее увеличение длины излучения в структурах на подложках GaAs возможно в рамках предложенной в данной диссертационной работе метаморфной концепции роста. Использование оригинальных технологических приемов выращивания буферного слоя InGaAs позволяет перейти от постоянной решетки GaAs к постоянной решетки InGaAs таким образом, что большинство дислокаций не будет распространяться в направлении роста, а будет содержаться, внутри переходного слоя. Таким образом, верхняя часть структуры выращивается на свободном от дислокаций слое InGa(Al)As с содержанием индия до 30%, который играет роль новой подложки. Концепция метаморфного роста позволяет исследовать физику формирования' КТ на слоях с различной постоянной кристаллической решетки, а также открывает дополнительные возможности для управления параметрами массива КТ и структурой их энергетических уровней. Данный подход перспективен для создания
7
й
9
\
оптоэлектронных приборов диапазона длин волн 1.55 мкм с улучшенными по * сравнению с существующими аналогами параметрами. Разработанные
к
методы уменьшения плотности дислокаций перспективны для выращивания структур на подложках с большим рассогласованием кристаллической решетки, в частности структур в системе материалов 1пСаА1АБ на подложках Б!.
К началу диссертационной работы была продемонстрирована дельтообразная плотность состояний в квантовых точках- [11], [12], изучены механизмы релаксации носителей [13], разработаны некоторые методы управления формой и размером КТ [14], [15], а также продемонстрированы лазеры на основе КТ 1пАз/1пСаА5 диапазона 1.24-4.28 мкм на подложках ОаАБ [16], [17]. В то же время в области физики и технологии КТ оставался ряд существенных пробелов. Так, существовавшие технологические методы не позволяли эффективно управлять формой и положением энергетических уровней в КТ и достигать высокой энергии локализации носителей, не были исследованы, особенности безызлучетельной рекомбинации и латерального транспорта носителей в КТ, основные параметры лазеров на КТ диапазона
1.3 мкм оставались хуже, чем аналогичные характеристики лазеров данного диапазона на подложках 1пР [18], [19]. Не были реализованы нанофтонные приборы на основе микрорезонаторов сверхмалого размера и не была изучена возможность, формированиям структур с КТ на подложках с большим рассогласованием параметра решетки. Настоящая диссертация восполняет эти пробелы и открывает ряд принципиально новых областей использования КТ.
Основной целью работы является разработка технологии формирования квантовых точек в системе материалов (1п,Оа)Аз-(А1,Оа)А8 излучающих в длинноволновом оптическом диапазоне (1.34.55 мкм) и методов управления их энергетическим спектром, детальные оптические исследования структур с квантовыми точками с целью их использования в
8
качестве активной области, различных оптоэлектронных приборов нового поколения, а также изучение физических.основ лазеров на квантовых точек.
Объекты и методы исследования. Объектом исследования' были полупроводниковые гетероструктуры с КТ в системе материалов 1пваА1А5/АЮаА5 на подложках СаАз, а также торцевые и микродисковые лазеры. Структуры^ выращивались методом молекулярно-пучковой эпитаксии. Структурные свойства КТ исследовались методом просвечивающей электронной спектроскопии, в том числе высокого разрешения. Оптические исследования проводились методом- спектроскопии фотолюминесценции, возбуждения фотолюминесценции' и микрофотолюминесценции в широком диапазоне температур и плотностей фотовозбуждения. Для изготовления лазеров на квантовых точках использовалась оптическая литография, сухое травление, а также в. случае микродисковых лазеров селективное окисление. Инжекционные лазеры исследовались методом электролюминесценции в широком;диапазоне температур.
Научная новизна работы состоит в следующем:
1. Впервые разработан научно-технологический подход для уменьшения плотности дислокаций в структурах с КТ в процессе их эпитаксиального синтеза.
2. Впервые проведено систематическое экспериментальное и теоретическое исследование особенностей безызлучательной рекомбинации и определены типичные времена безызлучательной рекомбинации в структурах с КТ, а также предложен способ оценки кристаллического совершенства образца оптическими методами.
3. Впервые экспериментально и теоретически исследован латеральный транспорт носителей в структурах с КТ.
9
4. Впервые проведено систематическое исследование влияния степени легирования активной области лазеров с КТ акцепторной примесью на их температурную стабильность.
5. Впервые обнаружен и объяснен 14-образный характер температурной зависимости пороговой плотности тока в лазерах на КТ.
6. Впервые разработан способ получения метаморфных слоев 1пхСа1.хА8 с содержанием индия до 30%, обладающих высоким структурным и оптическим совершенством на подложках ОаАв, а также изучены особенности формирования КТ 1пАб на таких слоях и их оптические свойства.
7. Впервые на подложках ваАБ получены и исследованы метаморфные лазеры с активной областью- на основе 1пАб КТ, излучающие в оптическом диапазоне около 1.5 мкм.
8. Впервые показано, что покрытие КТ 1пАб слоями А1Аб/1пА1А8 позволяет управлять их формой, размером и структурой энергетических- уровней и достигать степени локализации электронов и дырок, необходимой для реализации неравновесного распределения носителей при комнатной температуре.
9. Впервые продемонстрированы и исследованы поверхностно-излучающие лазеры на основе вертикального микрорезонатора диапазона 1.3 мкм с активной областью на основе 1пАБ/ГпСаАБ квантовых точек, выращенные на подложке СэАб.
Практическая значимость работы.
1. Разработанные технологические подходы для выращивания КТ, излучающих в оптическом диапазоне около 1.3 мкм на подложках ваАБ, а также методы оптимизации конструкции лазеров позволяют создавать приборы с улучшенными характеристиками, по сравнению с традиционно используемыми для данного оптического диапазона
10
приборами на основе соединений ваТпАБР на подложках 1пР. В частности методы уменьшения плотности дефектов при формировании^ КТ 1пАз позволяют снизить пороговую плотность тока лазеров, а легирование акцепторной примесыо позволяет повысить их температурную стабильность.
2. Предложенная концепция метаморфного роста с использование оригинальных технологических приемов уменьшения плотности дислокаций в буферном слое перспективна для создания торцевых и монолитных поверхностно-излучающих лазеров диапазона 1.5 мкм на подложках ваАз. Продемонстрирована высокая выходная мощность и деградационная стойкость прототипов таких лазеров. Разработанные технологические подходы перспективны для создания оптоэлектронных приборов в системе материалов 1гЮаА1А5 на подложках Бь
3. Результаты исследований оптических свойств мез субмикронного размера с КТ и латерального транспорта в таких структурах важны для разработки будущего поколения приборов на основе микрорезонаторов и фотонных кристаллов, в которых травление осуществляется через активную область. Микродисковые лазеры и поверхностно-излучающие лазеры сверхмалого размера перспективны для создания беспороговых лазеров, а также источников одиночных и переплетенных фотонов.
В результате диссертационной работы сформировалось новое научное
/
направление в физике полупроводников — управление структурными свойствами и электронным спектром квантовых точек, а также создание и исследование нанофотонных приборов на их основе.
11
Научные положения выносимые на защиту
ПОЛОЖЕНИЕ 1. Варьирование постоянной решетки материала, на котором осаждаются квантовые точки, а также химического состава и ширины запрещенной зоны, покрывающих тонких слоев позволяет в широких пределах управлять плотностью, формой, размером, а также энергетическим спектром квантовых точек.
ПОЛОЖЕНИЕ 2. Неоднородные поля* упругих напряжений в кристаллических структурах, содержащих дислокации, позволяют осуществлять селективное заращивание бездислокационных участков поверхности при осаждении материала с соответствующим параметром решётки. Последующее испарение непокрытых областей дает возможность существенно уменьшать плотность дислокации в структурах с квантовыми точками, выращивать толстые слои с высоким кристаллическим и оптическим качеством на подложках с большим рассогласованием параметра решетки, существенно уменьшать пороговую плотность тока лазеров, реализовывать длину волны излучения вплоть до 1.55 мкм в структурах, выращенных на подложках ОаАБ.
ПОЛОЖЕНИЕ 3. Латеральный транспорт носителей в структурах с квантовыми точками подавляется при увеличении энергий локализации электронов и дырок относительно состояний смачивающего слоя и матрицы, что приводит к низкой скорости поверхностной рекомбинации в меза-структурах вплоть до комнатной температуры и позволяет использовать квантовые точки в качестве активной области нанофотонных приборов сверхмалого размера, в которых травление осуществляется через активную область.
12
ПОЛОЖЕНИЕ 4. В случае нелегированных структур с квантовыми точками, изменение распределение носителей в ансамбле с неравновесного на равновесное в совокупности' с тепловым заселением близко расположенных дырочных уровней, приводит к немонотонному И-образному характеру температурной зависимости пороговой плотности тока и уменьшению характеристической температуры.
ПОЛОЖЕНИЕ 5. Легирование структур с квантовыми точками акцепторной примесью приводит к заселению дырочных уровней, коротковолновому сдвигу края спектра поглощения и увеличению температурной стабильности пороговой плотности тока лазеров.
Результаты исследований, выполненных в диссертационной работе, представляют как фундаментальный, так и большой практический интерес и могут быть использованы при разработке новых приборов оптоэлектроники и нанофотоники, а также при фундаментальных исследованиях гетероструктур с квантовыми точками в различных системах материалов. Данные результаты могут быть использованы в различных организациях Российской Академии наук (ФТИ им. А.Ф. Иоффе, Санкт-Петербург; ФИАН им. П.Н. Лебедева, Москва; ИФТТ, Черноголовка; ИПП, Новосибирск; Институт физики микроструктур, Нижний Новгород; Институт общей физики, Москва; ИРЭ, Москва), в ГОИ им. С.И. Вавилова, Санкт-Петербург, в Санкт-Петербургском Государственном Политехническом университете и др.
Апробация работы. Результаты, вошедшие в диссертационную работу, докладывались и обсуждались на Всероссийских и международных конференциях и симпозиумах: 4-15 Международных симпозиумах
“Наноструктуры: Физика и Технология” (Санкт-Петербург, 1995, 1996, 1997,
13
1998, 1999, 2000, 2001, 2002, 2003, 2004, 2005, 2007); 23-28 Международных конференциях по физике полупроводников» (Берлин, Германия, 1996; Иерусалим, Израиль, 1998; Осака, Япония, 2000; Эдинбург, Великобритания, 2002; Флагстафф, США, 2004, Вена, Австрия 2006); международной осенней конференции Общества исследования материалов (MRS) (Бостон, США, 2001); 23 международном симпозиуме по Полупроводниковым соединениям (Санкт-Петербург, 1996), международных конференциях но Физике полупроводниковых квантовых точек (QD2000 - Мюнхен, Германия, 2000; QD2002 - Токио, Япония' 2002); 11 международной конференции по
Модулированным Полупроводниковым Структурам (MSS-11 - Пара, Япония 2003); международных конференциях “Западная фотоника” (Сан Хосе, США 2006, 2007, 2008), Международной конференции по квантовым точкам и лазерным применениям (Вроцлав, Польша 2007), 14 международной
конференции по молекулярно-пучковой эпитаксии (Токио, Япония 2006), 5 и 7 международных конференциях по лазерной оптике (Санкт-Петербург, 2006, 2008), международной конференции по полупроводниковым приборам на основе квантовых точек И' их применениям (Париж 2006), Научных конференциях общества Александра фон Гумбольта (Санкт-Петербург, 2005, 2008), Симпозиуме “Полупроводниковые лазеры: физика и технология” (Санкт-Петербург 2008).
Результаты работы, как в целом, так и отдельные ее части докладывались также на физических семинарах в ФТИ им. А.Ф. Иоффе РАН, в Техническом университете г. Берлин, Германия, университете г. Ноттингем, Великобритания, университете г. Вупперталь, Германия.
Публикации. По теме диссертации имеется 154 публикации в научных журналах и трудах российских и международных конференций.
14
Глава 1. Методы управления энергетическим спектром носителей заряда в квантовых точках
Энергия локализации носителей является основным параметром, характеризующим как свойства, одиночных квантовых точек, так и их массивов. В случае, если энергия' локализации носителей недостаточно велика, выброс носителей с основного на возбужденные состояния. КТ, а также на состояния смачивающего1 слоя и матрицы при повышении температуры приводит к ухудшению характеристик приборов на КТ.
Для повышения- температурной стабильности характеристик лазеров существенным является- сохранение условий, неравновесного распределения носителей по состояниям массива- КТ, в частности, с помощью увеличения разницы, энергий между основным и первым возбужденным состояниями
[20], [21]. Поэтому разработка методов, позволяющих контролировать энергетический спектр КТ, является весьма перспективной для улучшения характеристик приборов на их основе.
Наиболее простым методом управления формой и энергетическим спектром КТ является непосредственное изменение основных технологических параметров при осаждении КТ: температуры подложки, скорости роста, давления мышьяка в ростовой камере, использование остановок роста [22]. Среди более сложных ростовых методов необходимо отметить независимое управление плотностью и размерами КТ верхнего слоя при использовании синфазной корреляции с КТ нижнего слоя [14], [15].
В настоящее время для получения ГпСаАБ КТ, излучающих в длинноволновом диапазоне наиболее широко применяемым является ростовой метод, в котором начальные точки, полученные осаждением монослоев ТпАб, покрываются слоем 1пхОа1.хАБ средней толщины Н (как правило, П18=1.7-К3.5 монослоя ГпАб, х=(Н0.3, Н=(Н6 нм). В процессе заращивания (Рис.1) атомам индия энергетически более выгодно
15
диффундировать по направлению к квантовым точкам, параметр решетки которых ближе к параметру решетки объемного InAs, тогда как атомам Ga энергетически более выгодно диффундировать к областям между точками, где параметр решетки ближе к параметру решетки GaAs. Этот процесс ведет к эффективному увеличению размеров начальных КТ и, соответственно, длинноволновому сдвигу линии ФЛ. Тот факт, что КТ оказываются зарощеными слоем InGaAs, дает дополнительный вклад в длинноволновый сдвиг линии ФЛ за счет понижения ширины запрещенной зоны матрицы и перераспределения полей напряжений внутри точек [23]. Наличие нескольких параметров роста (D|S, х, Н) дает возможность эффективно управлять параметрами массивов КТ, в частности получить длину волны излучения
1.3 мкм, поддерживая высокое структурное и оптическое качество образца. Однако эти методы имеют существенные ограничения, в частности не позволяют эффективно управлять формой и положением энергетических уровней в КТ и достигать высокой энергии локализации носителей. В данной главе мы рассмотрим некоторые эффективные ростовые подходы, существенно расширяющие методы управления энергетическим спектром состояний носителей заряда в квантовых точках.
16
в)
ваАз
О
б)
1п . 1п 1п
[пА8
СаАз
1пА$
а)
1пА$
СаА8
Рис.1. Схематическое изображение процесса стимулированной направленной диффузии атомов 1п и ва при заращивании массива начальных напряженных островков 1пАз: а - формирование начальных островков, б - миграция атомов индия при заращивании начальных островков слоем 1пОаАз, в - вид полученных КТ, находящихся внутри слоя ГпваАБ.
ваАз
17
?
1.1. Влияние заращивающих слоев. Л1А$ и 1пА1А$: оптические и
\
•< структурные свойства
Для исследования влияния- А1Ав и 1пА1Аз заращивающих слоев на оптические и структурные свойства КТ был проведен сравнительный анализ серии образцов А1-А5. Структуры содержали три слоя с КТ, которые помещались в середину слоя ваАэ толщиной 0.2 мкм, ограниченного со стороны подложки и поверхности Alo.3Gao.7As барьерами. Между слоями с КТ осаждали 25 нм ваАя. В базовой структуре (А1), каждый из трех слоев с квантовыми точками выращивался в следующем цикле: сначала проводилось, формирование точек с помощью осаждения 2.3 монослоев (МС) 1пАб при температуре 485°С. Далее при < этой же температуре осаждался покрывающий слой ваАв толщиной 60А. Температура подложки при росте всех остальных частей структуры составляла 600°С. Количество осажденного в активной области ГпАэ было выбрано равным 2.3 МС. Структура А2 аналогична структуре А1, но после формирования точек проводилось осаждение 2МС А1Аб. Структура АЗ аналогична' структуре Л2, но вместо 60А низкомпературного ОэАб было осаждено 40 А 1пА1Аб с мольной-долей индия 25% и 20 А ваАз. Структура А4 повторяет структуру АЗ, но содержание 1п в 1пА1Аз слое увеличено до 30%. Структура А5 является аналогом структуры А4, но в ней увеличена толщина слоя низкотемпературного ваАБ до 30 А. Краткое описание структур приведено в Таблица 1.
Для изучения влияния слоев АЬАб и 1пА1Аз на структурные свойства квантовых точек были проведены исследования образцов с помощью просвечивающей электронной микроскопии. На Рис.2 приведены изображения ПЭМ структур А1, А2 и АЗ, полученные в геометрии поперечного сечения в режиме темного поля с использованием отражения (200). На всех ПЭМ изображениях структур хорошо различаются три ряда со сформировавшимися КТ и смачивающим слоем (темный контраст в данном
18
Таблица 1. Краткое описание структур Л1-А5.
Образец Слон АІАя Слой ІпАІАя Слой СаАя
А1 - - |б0 А
А2 2 МЬ - 60 А
АЗ 2 МЬ 40 А Ing.25AI0.75As 20 А
А4 2 МЬ 40 А Ino.3Alo.7As 20 А
А5 2 МЬ 40 А Ing.3Alo.7As зо А
19
б)
АЗ
£ )
КТ ІП0„А1075А5
в)
Рис.2. Изображения структур ЛІ (а), А2 (б) и АЗ (в), полученные в геометрии поперечного сечения в режиме темного поля в рефлексе (200) методом ПЭМ.
20
случае соответствует 1пАб, светлый: контраст - А1-содержащим слоям); Тот факт, чтО'А1-содержащие слои не полностью покрывают КТ, связан с тем, что осаждение атомов А1 на вершину 1пАб КТ является энергетически невыгодным в силу разности постоянных решеток 1пАб и А1Аб [24]. Легко заметить, что при заращивании. КТ А1 Аб (Рис.2, б) происходит уменьшение латерального размера КТ и з'величение их высоты. Как было показано^ ранее [25], пршзаращиванни .1пАБ КТ слоем ОаАБ вследствие перемешивания атомов 1п и ва на поверхности КТ происходит образование твердого раствора 1пСаАБ и размытие гетсроинтерфсйса. Этот эффект приводит к уменьшению длины волны фотолюминесценции КТ и; изменению их формы. Использование тонкого А1Аб заращивающего слоя позволяет подавить диффузию атомов 1п в латеральном: направлении; что< приводит к сохранению' формы» КТ и эффективной концентрации 1п.в КТ. Тем самым предотвратцается'умсньшение размера КТ, типичное при заращивание ОвАб..
При. заращиваиии-. КТ 2МО А1Аб и:- слоем Ino.25Alo.75As, происходит существенное изменение формы КТ (Рис.2, в): вершина КТ увеличивается практически до размеров ее основания и точка приобретает гантелеобразную форму. Кроме того, темный контраст, отличающийся от обычного деформационного контраста, обусловленного несовпадением периодов решеток КТ и матрицы, наблюдается! также и над слоем: 1пА1Аб. При заращивании квантовых точек 1пА1А'б слоем, за счет локальных напряжений, создаваемых КТ в матрице происходит стимулированная направленная диффузия атомов Тп и А1 в заращиваемом слое,, таким, образом, что область вблизи и над КТ оказывается обогащенной 1п и обедненной А1. Помимо диффузии атомов 1п по направлению к КТ, может иметь место и их сегрегация на поверхности заращивающего Ino.25Alo.75As слоя. Таким образом, при последующем осаждении низкотемпературного баАв, происходит формирование 1п-обогащенного твердого раствора 1пСа(А1)АБ над 1пА1Аб слоем и непосредственно над КТ, где концентрация 1п является максимальной.
21
Для подтверждения нашего предположения о подавлении латеральной диффузии атомов,индия был проведен эксперимент по термическому отжигу структур. Структуры А1-АЗ были отожжены- в атмосфере азота при температуре 700°С в течение 10 минут в одном процессе. В результате отжига максимум ФЛ КТ структуры А1 сдвинулся на 122 мэВ в коротковолновую сторону (Рис.З), что связано с интердиффузией материалов: КТ 1пА$ и матрицы СаАэ, приводящей к обогащения состава КТ по галлию [26]. В'-то же время пик ФЛ образцов А2 и АЗ сдвинулся всего на 10 мэВ в ту же сторону. Меньший коротковолновый, сдвиг максимума ФЛ КТ в структурах А2 и АЗ говорит о подавлении процессов перемешивания материалов КТ и матрицы в образцах с использованием алюминий содержащих заращивающих слоев:
На Рис.4 приведены спектры фотолюминесценции исследованных структур, полученные при комнатной температуре и плотности мощности оптической накачки 1.5 кВт/см2. Видно, что при осаждении на КТ слоя А1Аз (структура А2) происходит сдвиг максимума ФЛ квантовых точек в сторону больших длин волн. С одной стороны, заращивание точек материалом с большей шириной запрещенной зоны должно приводить к коротковолновому сдвигу максимума ФЛ. С другой стороны, как следует из данных ПЭМ, осаждение на КТ А1Аб слоя: ведет к подавлению эффектов перемешивания атомов ва и 1п в КТ, увеличению их размера (высоты) и эффективной концентрации атомов 1п в КТ, что в нашем случае является доминирующим эффектом, уменьшающим энергию уровня основного состояния в КТ.
При дальнейшем заращивании слоем 1пА1Аб с мольной долей индия 25% (структура АЗ) длина волны максимума ФЛ сдвигается дальше в длинноволновую сторону. Данный факт объясняется увеличением объема квантовых точек (Рис.2, в) вследствие направленной диффузии 1п к КТ в процессе роста и образования вблизи КТ локальных областей, имеющих повышенную концентрацию атомов 1п. Помимо указанного длинноволнового сдвига максимума ФЛ КТ, использование А1Аь или А1Аз/1пА1А8 слоев
22
Энергия фотона, эВ
Рис.З. Спектры ФЛ при комнатной температуре и плотности накачки 80 Вт/см2 образцов А1-АЗ до (сплошные линии) и после отжига (пунктирные линии).
23
800 900 1000 1100 1200 1300 1400
Длина волны, нм
Рис.4. Спектры ФЛ структур А1-А5 при комнатной температуре и плотности оптической накачки 1.5 кВт/см2.
24
приводит к формированию более однородного массива КТ, о чем свидетельствует уменьшение полуширины, пика ФЛ КТ. Так как. эффект перемешивания атомов 1п и ва усиливает неоднородность* массива* КТ, то подавление, диффузии атомов 1п от КТ, «консервация» их в изначальном состоянии с помощью А1Аз или А1А8/1пА1А5 слоев, уменьшает разброс как по эффективному составу 1п* в точках,, так и по размерам, что позволило нам достичь значения полуширины пика 37 мэВ для структуры АЗ.
Как видно на Рис.4, увеличение мольной доли индия в слое 1пА1Аз до 30% (структура А4). не привело к дальнейшему длинноволновому сдвигу максимума ФЛ. Этот факт, а также увеличение ширины пиков мы связываем с тем; что с повышением концентрации 1п вертикальный размер точек увеличился настолько,- что толщины низкотемпературного ОаАэ 20 А стало недостаточной для того, чтобы полностью прикрыть точки. В результате, в. ходе последующего подъема температуры роста до 600°С и осаждения. ОаАэ произошло^ испарение больших квантовых точек. Увеличение толщины, низкотемпературного»ОаАв до 30 А (структура. А5) позволило нам сдвинуть длину волны* излучения КТ при комнатной температуре до 1.3-мкм без заметного ухудшения качества структуры, связанного с низкотемпературным ростом.
Для того чтобы проследить, как осаждение различных заращивающих слоев повлияло на энергетический спектр квантовых точек, мы провели исследования- ФЛ структур при высокой плотности оптической накачки (Рис.5). Как будет показано в главе 2, использование высокой плотности оптической накачки позволяет оценить кристаллическое качество структуры и энергетический спектр состояний. Возбуждение ФЛ проводилось УАвгИб лазером, работающим в импульсном режиме, плотность мощности в импульсе
л
составила 10 МВт/см . На спектрах всех структур помимо линии, связанной с рекомбинацией через основное состояние КТ (ОС), наблюдаются максимумы, соответствующие излучению из возбужденных состояний КТ (ВС1-ВСЗ) и
25
Энергия фотона, эВ
Рис.5. Спектры ФЛ структур А1-А5 при комнатной температуре и высокой плотности оптической накачки (10 МВт/см2). ОС- основное состояние, ВС1 и ВС2 первое и второе возбужденные состояния.
26
- Київ+380960830922