Электрон-фононные системы со спонтанным нарушением трансляционной симметрии

ОГЛАВЛЕНИЕ
ВВЕДЕНИЕ........................................................ 7
ГЛАВА 1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ ПО ТЕОРИИ ПОЛЯРОНОВ 21
М.Электрон-фононное взаимодействие. Полярон большого радиуса
(ГГБР). Энергия связи ПБР при классическом рассмотрении
поля поляризации............................................ 21
1.2. Гамильтониан Фрслиха....................................... 30
1.3. Поляроньт слабой и промежуточной связи..................... 33
1.4. Сильное электрон-фононное взамодсйствис...................... 36
1.5. Метод интегрирования по траекториям Р. Фейнмана в теории поляронов...................................................... 39
1.6. Полярон малого радиуса....................................... 42
1.7. Учет пространственной дисперсии поляризуемости кристаллической решетки в теории поляронов..................................... 44
1.8.Зависимость равновесной скорости полярона от приложенного поля.. 48
1.9. Оптические свойства поляронов большого радиуса............... 52
ГЛАВА 2. КВАНТОВО-КОГЕРЕНТНОЕ СОСТОЯНИЕ ПОЛЯ ПОЛЯРИЗАЦИИ В ПОКОЯЩЕМСЯ ПОЛЯРОПЕ БОЛЬШОГО РАДИУСА (ПБР) И СПОНТАННОЕ НАРУШЕНИЕ ТРАНСЛЯЦИОННОЙ СИММЕТРИИ В СИСТЕМЕ СИЛЬНО ВЗАИМОДЕЙСТВУЮЩИХ НОСИТЕЛЯ ЗАРЯДА И ФОНОННОГО ПОЛЯ...................................................59
2.12.1. Нерешенные вопросы теории ПБР и эффективность использования в ней аппарата квантово-когерентных
2
состояний.................................................... 59
2.2. Некоторые свойства когерентных состояний.................... 64
2.3. Определение параметров деформации фононного
вакуума в ПБР вариационным методом....................... 68
2.4. О соотношении когерентной и флуктуирующей частей фононного поля в ПБР......................................... 75
2.5. Возможность спонтанного нарушения трансляционной симметрии замкнутой системы взаимодействующих полей в однородном пространстве................................................. 78
2.6. Спонтанное нарушение трансляционной симметрии и движение ПБР.......................................................... 82
2.7. Фононный конденсат в ПБР................................... 86
2.8. О величине энергии связи носителя в ПБР в случае взаимодействия с несколькими фононними ветвями............... 89
2.9. Выводы...................................................... 96
ГЛАВА 3. РАСПАД ФОНОННОГО КОНДЕНСАТА ПРИ
ФОТОДИССОЦИАЦИИ ПБР И ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА СИСТЕМ С 1ІБР.............................................................. 98
3.1. Фотодиссоциация 11БР....................................... 98
3.2. Превращение фононной “шубы” І1БР после его внезапной “ионизации”.................................................... 104
3.3. Полоса в спектре оптической проводимости, обусловленная фотодиссоциацией покоящихся ПБР................................ 110
3.4. Полоса в спектрах ARPES обусловленная фотодиссоциацией
ПБР при нулевой температуре.................................... 120
3.5. Сравнение оптических спектров, обусловленных фотодиссоциацией ПБР, с результатами теории Эмина (с
з
классическим рассмотрением поля поляризации в ПБР) и экспериментом.................................................... 122
3.6. Влияние температуры и концентрации носителей на полосы в спектрах оптической проводимости и ARPES.
обусловленные фотодиссоциацией ПБР............................... 141
3.7. Выводы..................................................... 145
ГЛАВА 4. ЭФФЕКТЫ ПРОСТРАНСТВЕННОЙ ДИСПЕРСИИ РЕШЕТОЧНОЙ ПОЛЯРИЗУЕМОСТИ (ПД РП) В ТЕОРИИ ПБР................................................................. 148
4.1. Необходимость учета пространственной дисперсии фононной поляризуемости в теории ПБР...................................... 148
4.2. Модель среды с двухкомпонентной поляризуемостью кристаллической решетки при учете се пространственной дисперсии.. 152
4.3. Уравнения движения фононного поля с учетом ПД РП и их функция Грина.....................................................157
4.4. Зонная структура спектра носителей заряда,
обусловленная их автолокализацией................................ 160
4.5. Эффективная “энергетическая” масса ПБР...................... 164
4.6. Продольная инертная масса ПБР............................... 173
4.7. Тензор инертной массы ПБР................................... 178
4.8. Аппроксимация зависимости “энергетической” эффективной массы и компонент тензора инертной массы ЦБР от его скорости
и максимальной групповой скорой фононов......................... 184
4.9. Когерентное квазичсренковское излучение волны
поляризации движущимся ПБР....................................... 187
4.10. Свойства когерентного фононного излучения, порождаемого движущимся ПБР и возможности его
А
экспериментального наблюдения.................................... 193
4.11. Эффекты резонанса с колебаниями среды при движении в
ней ПБР: фермисвский парамеч резон................................ 197
4.12. Резонансное спаривание ПБР: бозевский параметрезон......... 204
4.13. Выводы..................................................... 214
ГЛАВА 5. ТЕРМОДИНАМИЧЕСКАЯ ФУНКЦИЯ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ НОСИТЕЛЕЙ ЗАРЯДА В СИСТЕМАХ, ГДЕ ВОЗМОЖНО ФОРМИРОВАНИЕ ПБР, И ТЕМПЕРАТУРНОЕ ПОВЕДЕНИЕ ТАКИХ СИСТЕМ....................................... 218
5.1. Особенности функции распределения носителей заряда в системе, где возможно формирование ПБР...................................... 218
5.2. Функция распределения носителей заряда в системе с их однофононной автолокализацией...................................... 221
5.3. Химический потенциал и концентрация носителей в различных состояниях в системе с их однофононной
авто локализацией...................................................225
5.4. Функция распределения носителей заряда в системе
с многокомпонентной поляризуемостью................................ 231
5.5. Статистика систем, содержащих поляроны и биполяроны........... 236
5.6. Выводы, следующие из анализа функции распределения
носителей
238
5.7. Поляронное “окно” в зоне проводимости........................ 240
5.8. Автолокализация носителей и поляронные “окна” в валентной зоне........................................................... 246
5.9. Температурная зависимость удельного сопротивления систем,
в которых возможно формирование Г1БР.............................. 253
5.10. Торможение поляронов когерентным излучением фононов и колоссальное увеличение сопротивления ........................... 261
5.11. Выводы...................................................... 263
Основные результаты и выводы...................................... 266
Литература........................................................ 270
6
ВВЕДЕНИЕ
Проблема и ее актуальность. Начало развитию теории поляронов положила пионерская идея Л. Д. Ландау [1] о том, что заряженная частица в однородной поляризующейся среде может локализоваться, если локализация обеспечит ей выигрыш в энергии за счет взаимодействия с поляризационным зарядом, возникшим в области сс локализации. Такое локализованное состояние носителя заряда получило название полярон большого радиуса (ПЕР), так как влияние дискретности строения среды на формирование полярона не учитывалось, а рассматривался случай, когда область локализации носителя заряда в поляроне значительно больше размеров элементарной ячейки кристалла. Выло показано [2], что условием существования ПЕР является высокая решеточная поляризуемость кристаллов.
Таким образом, Л. Д. Ландау впервые указал на возможность спонтанного нарушения симметрии квантовой системы. Поставленная им проблема до сих пор остается предметом острых дискуссий, так как Гамильтониан системы носитель заряда плюс поляризующаяся среда коммутирует с оператором импульса. На этом основании многие авторы [2-5] полагают, что основное состояние такой системы должно описываться собственной функцией оператора импульса, однако эти функции не локализованы в пространстве. Уже по той причине, что эта проблема до сих пор не решена, исследования по физике поляронов-являются актуальными. В диссертации разработаны методы, позволившие найти решение этой проблемы.
Теория поляронов большого радиуса в середине прошлого века достигла успехов в расчете энергии связи полярона, его эффективной массы и подвижности. Были также предсказаны в общих чертах частоты полос поглощения света, обусловленного фотовозбуждением и фотодиссоциацией ПЕР. Однако экспериментально обнаружить предсказанные теорией свойства
7
у каких-либо веществ долгое время нс удавалось. Почти единственное исключение - демонстрация К. Торнбсром и Р. Фейнманом [6] того, что гигантские потери энергии носителей заряда в оксидных покрытиях холодных катодов могут быть объяснены только свойствами поляронов.
Одной из причин расхождения теории ПБР с экспериментом является, как будет показано ниже, пренебрежение пространственной дисперсией поляризуемости кристаллической решетки [7-10]. В результате теория неверно предсказывала область температур, в которой могут существовать поляроны. С предсказанием оптических свойств систем с ПБР, которые очень важны для интерпретации спектров оптической проводимости и фотоэмиссионной спектроскопии с разрешением по углам (ARPES) сложных оксидов с сильным электрон-фононным взаимодействием, в частности -низкодопированиых купратов, которые демонстрируют
высокотемпературную сверхпроводимость при более высоком уровне допирования, исторически сложилась необычная ситуация. Хотя в
основополагающей книге С. И. Пекара [2] предсказывался спектр поглощения, обусловленный ПБР, из двух полос, одна из которых связана с переходами носителя в возбужденное состояние в поляризационной
потенциальной ямс, а другая - с фотодиссоциацией ПБР, затем эти две части спектра исследовались отдельно [11-16] и даже противопоставлялись друг другу. Кроме того, приближение, использованное при расчете полосы в спектре, обусловленной фото диссоциацией поляронов [14] (а именно -классическое описание поляризационного поля), существенно повлияло на предсказываемые форму и положение полосы. Необходимость пересмотра предсказаний экспериментально наблюдаемых свойств систем с ПБР стала особенно очевидна после открытия высокотемпературной сверхпроводимости сложных оксидов, стимулировавшего исследование свойств диэлекгриков, допированных для получения носителей заряда в зоне проводимости.
8
Таким образом, для развития теории ПБР и ее использования при интерпретации экспериментальных данных необходимо решить вопрос, является ли система, в которой образовался ГТБР, трансляционно-
симметричной, или в ней происходит спонтанное нарушение трансляционной симметрии; учесть пространственную дисперсию поляризуемости
кристаллической решетки при анализе движения ПБР и на основе этого пересмотреть условия существования ПБР, определить его эффективную массу, интерпретировать процессы, ответственные за эффект Торнбера-Фейнмана; рассчитать полосу в оптических спектрах, обусловленную фотодиссоциацисй ПБР, при квантовом рассмотрении поляризационного поля. Решить эти задачи в настоящей работе позволило использование сравнительно молодых (по сравнению с теорией поляронов) концепции
спонтанного нарушения симметрии и аппарата квантово-когерентных
состояний.
Многочисленные споры и дискуссии при обсуждении проблем физики ПБР, не приводившие к согласию сторон, указывали на существование некоторого фундаментального свойства систем с сильной электрон-фононной связью, не учитывавшегося сторонами. В диссертации показано, что таким фундаментальным свойством является наличие деформации фононного вакуума в области локализации носителя заряда. Именно оно делает эффективным метод квантово-когерентных состояний фононного поля. Именно наличие деформации фононного вакуума, развивающейся в соответствии с классическими уравнениями движения, обосновывает допустимость использования модели Ландау-Пекара с классическим описанием поля поляризации. Именно ее свойства устанавливают возможность перемещения ПБР в пространстве. Именно она формирует спектры оптической проводимости и ARPES систем с ПБР. Можно сказать, что целью диссертации был поиск и исследование этого отличительного элемента систем с ПБР.
9
Основными задачами работы являлись:
1) Ответ на вопрос, остается ли система, в которой образуется Г1БР, трансляционно-инвариантной, как эго предполагалось в работах [2-5], или при образовании ПБР происходит спонтанное нарушение трансляционной инвариантности системы.
2) Использование базиса квантово-когерентных состояний для описания состояния ноля поляризации в ПБР. Разработка метода определения параметров деформации фононного вакуума в ПБР. Обоснование использования в задачах, не связанных с разрушением ПБР, классического представления и классических уравнений движения для поля поляризации.
3) Применение полученных параметров когерентного состояния поля поляризации в ПБР для предсказания оптических свойств систем с ПБР, обусловленных фотодиссоциацией ПБР.
4) Сопоставление предсказанных оптических свойств систем с ПБР (спектров оптической проводимости и ARPES) со свойствами нпзкодопированных сложных оксидов с сильным электрон-фононным взаимодействием (купратов [17-32], иикелатов [33-35] и пр.).
5) Развитие теории ПБР при учете пространственной дисперсии фононной поляризуемости для анализа движения ПБР по кристаллу. На этой основе определение условий существования ПБР, его эффективной массы (как “энергетической”, так и компонент тензора инертной массы), условий возникновения когерентного квазичерснковского излучения волны поляризации при движении ПБР.
6) Исследование эффектов когерентного квазичеренковского излучения волны поляризации при движении ПБР со скоростью, превышающей максимальную групповую скорость фононов одной из ветвей, взаимодействующих с носителем заряда.
ю
7) Построение термодинамической функции распределения носителей заряда в системе, где могут формироваться ПБР, при учете ограниченности области их существования по скоростям и локализованное™ в пространстве. Использование ее для предсказания температурного поведения электрических и оптических свойств систем, в которых могут существовать ПБР.
Объектами исследования в данной работе являются носители заряда, внесенные с малой концентрацией в диэлектрические кристаллы с высокими значениями решеточной поляризуемости и не слишком высокими частотами фононов, сильно взаимодействующих с носителем заряда. В таком случае выполняется условие адпабатичности 12] (условие сильной связи), и при достаточно низких температурах носители заряда находятся в состоянии ПБР. Среди реальных подобных объектов наибольший интерес в настоящее время представляют сложные оксиды, в частности - низкодопированные купраты, демонстрирующие при более высоком уровне допирования высокотемпературную сверхпроводимость.
Научная новизна. Абсолютное большинство концепций данной диссертационном работы являются новыми.
Впервые продемонстрирована возможность спонтанного нарушения трансляционной симметрии системы вследствие сильного электрон-фононного взаимодействия.
Впервые предложен метод определения параметров квантовокогерентного состояния фононного поля в ПБР. Эти параметры впервые использованы при расчете полосы, обусловленной фотодиссоциацией ПБР. в спектре оптической проводимости и в спектре фотоэмиссионпой спектроскопии с разрешением по углам (ARPES). Впервые показано, что положение и форма этих полос демонстрирует корреляцию. Продемонстрировано наличие такой корреляции в приведенных в литературе
и
экспериментальных спектрах оптической проводимости и ARPES низкодогтированных купратов, и таким образом показано, что носители заряда в них находятся в состояниях ПБР.
Впервые обосновано использование классических уравнений движения фононного поля в ПБР при описании его движения. Впервые получены выражения для компонент тензора эффективной инертной массы ПБР при учете пространственной дисперсии решеточной поляризуемости.
Впервые рассмотрено движение ПБР, формирующегося в системе с двухкомпонентной поляризацией, и продемонстрировано возникновение когерентного квазичеренковского излучения волны поляризации при движении ПБР со скоростью, большей максимальной групповой скорости одной из фононных ветвей, взаимодействующих с носителем заряда. Исследовано торможение полярона вследствие взаимодействия с излученной волной поляризации и условия стабилизации по той же причине движения одного и двух ПБР на круговой орбите на частотах параметрического резонанса.
Впервые построена термодинамическая функция распределения носителей заряда в системах, где возможно сосуществование их локализованных и делокализованных состояний. На ее основе впервые продемонстрировано, что тепловое разрушение ПБР происходит при температурах, много меньших их энергии связи, определяемых, помимо энергии связи, максимальной групповой скоростью фононов. Впервые учитывается тепловое разрушение поляронов при расчете температурного поведения удельного сопротивления систем, где возможно формировние ПБР. Впервые продемонстрировано, что химический потенциал систем с ПБР может увеличиваться с температурой в ограниченной области температур, что делает возможной бозе-конденсацию метасгабилытых биполяронов.
12
НАУЧНЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ, ВЫНОСИМЫЕ НА ЗАЩИТУ:
1. В системе сильно взаимодействующих носителя заряда и квантованного ноля поляризации имеет место спонтанное нарушение трансляционной симметрии вследствие энергетической выгодности формирования автолокализованного состояния носителя заряда - полярона большого радиуса (ПБР). Поле поляризации в МБР находится в квантовокогерентном состоянии, параметры которого (модуль и фазу деформации вакуума каждой гармоники фононного поля) можно определить вариационым методом. Вследствие неопределенности числа квантов в каждой гармонике поля поляризации в ПБР поляризационная “шуба” ПБР представляет собой фопонныи конденсат.
2. Быстрое удаление носителя заряда из капли конденсата (например, в результате фотодиссоциации полярона) приводит к самопроизвольному распаду конденсата. Поскольку конденсат является сфазированной системой фононов, при его распаде число возникающих фононов не имеет определенного значения, а среднее число фононов 2Ерfho (где Ер - энергия связи полярона, hco - энергия фонона) много больше единицы. Фотодиссоциация ПБР с энергией связи Ер при нулевой температуре проявляется в спектре оптической проводимости в виде полосы с максимумом около энергии фотона 4.2ЕР и полушириной 2.2-2.8ЕР, а в спектрах фотоэмиссионной спектроскопии с разрешением по углам (ARPES) - в виде полосы с максимумом при энергии связи носителя 3.2ЕР и полушириной 1.5-1.7Ер. Таким образом, спектры оптической проводимости и ARPES материалов с ПБР демонстрируют корреляцию положения и ширины полос, обусловленных фотодиссоциацией ПБР. Такая корреляция наблюдается в экспериментальных спектрах оптической проводимости и ARPES низкодопированных купратов, что позволяет сделать вывод о том, ч го носители заряда в них находятся в состоянии ПБР.
13
3. ПНР представляет собой связанное состояние волнового пакета носителя заряда, движущегося со скоростью, соответствующей среднему импульсу, и волнового пакета поляризационного заряда, порождаемого носителем. Центры распределения обоих этих зарядов совпадают и совпадают скорости перемещения этих центров. Возможные состояния поляронов отличаются по скорости движения центров распределения зарядов и составляют зону с максимальным значением скорости, равным максимальной групповой скорости фононов и. В веществах с несколькими оптическими ветвями поляризационных колебаний при ускорении движения полярона в электрическом поле возможно последовательное изменение фононного конденсата, с потерей вначале составляющей конденсата, соответствующей фононной ветви с наименьшей максимальной групповой скоростью иь затем - ветви с и2>иь и т.д., пока для ПБР с оставшимися составляющими конденсата выполняется условие адиабатичности.
4. Эффективная масса полярона, как ‘‘энергетическая”, так и компоненты тензора инертной массы, полученные при учете пространственной дисперсии решеточной поляризуемости, демонстрируют зависимость от скорости полярона и максимальной групповой скорости фононов. С увеличением максимальной групповой скорости фононов эффективная масса ПБР уменьшается вследствие роста способности поляризации самостоятельно перемещаться.
5. Полярон, движущийся в кристалле со скоростью, превышающей максимальную групповую скорость и, фононов ветви, порождает когерентное квазичерснковское излучение волны поляризации, соответствующей этой фононной ветви. Это приводит к гигантскому торможению его движения, экспериментально наблюдаемому в диэлектрических покрытиях холодных катодов. Взаимодействие с этим излучением способно стабилизировать движение двух поляронов на
14
круговой орбите на частотах параметрического резонанса с колебаниями той же ветви, то есть формировать двухцентровый резонансный биполярон.
6. Ограниченность зоны ПБР по скоростям приводит к сильной ограниченности области существования поляронов по температурам, изменению концентрации ПБР с температурой и к сосуществованию автолокализованиых и делокализованных носителей в достаточно широком интервале температур. Химический потенциал носителей в такой системе может увеличиваться с повышением температуры в некотором интервале, делая возможной Бозе-конденеацию метастабильных биполяронов. Концентрация биполяронов, необходимая для их бозс-кондеисации при заданной температуре, существенно меньше, чем для обычных бозонов, вследствие ограниченности зоны биполяронов по импульсам. Если время релаксации поляроиа меньше или равно времени релаксации делокализованного носителя, проводимость систем, где возможно образование ПБР, будет увеличиваться с температурой в интервале температур, соответствующих постепенному разрушению поляронов.
Научная и нра!стическая значимость. Полученные в диссертационной работе результаты развивают, систематизируют, а в некоторых случаях и меняют теоретические представления об электрон-фононпьтх системах с сильным взаимодействием. Предложено обобщение модели полярона Ландау-Пекара с квантовомеханическим описанием поля поляризации. В этом подходе показано, что при сильном электрон-фононном взаимодействии состояние системы, в котором носитель локализован в некоторой области пространства, а фоионное поле находится в когерентном состоянии, является энергетически более выгодным, чем делокализованнос состояние носителя. На этом основании сделан вывод, что основное состояние элсктрон-фононной системы при сильном взаимодействии является состоянием со спонтанно нарушенной трансляционной симметрией. Предсказанные па
15
основе этого вывода свойства систем с ПБР находятся в хорошем согласии с э кс пери ментал ьн ым и резу л ьтатам и.
Разработан вариационный метод определения параметров деформации фононного вакуума (фононного конденсата). Полученные этим методом параметры фононного конденсата позволили произвести аналитический расчет полосы, обусловленной фотодиссоциацией ПБР, в спектре оптической проводимости и АЯРЕБ и предсказать корреляцию положения этих полос. Обнаружение такой корреляции в спектрах низкодопированных купратов позволяет утверждать, что носители заряда в них находятся в состояниях ПБР.
Фундаментальное значение также имеет учет пространственной дисперсии решеточной поляризуемости (ПД РП) в уравнениях движения электрон-фононных систем с сильным взаимодействием. Он позволяет' корректно рассматривать движение ПБР по кристалл)', поскольку фононный конденсат как волновой пакет может перемещаться со скоростью не больше максимальной групповой скорости фононов. Решение уравнений движения при учете ПД РП в модели с многокомпонентной поляризацией позволило продемонстрировать возникновение когерентного квазичеренковского излучения волны поляризации поляроном, движущимся со скоростью, превышающей максимальную групповую скорость фононов одной из ветвей, взаимодействующих с носителем заряда. Также оно позволило рассчитать эффективную массу ПБР, как энергетическую, так и инертную, и потери полярона за счет взаимодействия с излучаемой им волной поляризации. Наконец, показано, что взаимодействие полярона с излученной им волной поляризации может приводить к образованию биполяронов нового типа -связанных состояний двух поляронов с реальными фононами.
Еще один важный научный результат - построение термодинамической функции распределения носителей заряда в системах, где возможно формирование ПБР. Полученная функция распределения позволяет определять химический потенциал и концентрации носителей в поляронном
16
и делокализованном состояниях в зависимости от температуры. В результате показано, что химический потенциал в системах, где возможно формирование ПБР увеличивается с ростом температуры в отличие от систем обычных фермнопов, что делает возможной бозе-конденсацию
метастабильных биполяронов. Показано также, что концентрация носителей в поляронных состояниях с ростом температуры уменьшается, и поляроны исчезают из системы при температурах, много меньших их энергии связи. Этот вывод позволяв'!' предсказать особенности температурного поведения электрических и оптических свойств электрон-фононных систем с сильным элешрон-фононным взаимодействием.
Все основные результаты работы опубликованы в наиболее авторитетных международных и российских журналах.
Практическое приложение результатов может осуществляться в нескольких областях. Результаты диссертации могут применяться в диагностике материалов для выделения таковых с сильным электрон-фононным взаимодействием па основе комплексного исследования их спектров оптической прводимости и фотоэмиссии с угловым разрешением.
Нще одно направление применения результатов диссертации -использование предсказанного в ней когерентного излучения в терагерцояой области частот, порождаемого движением поляронов.
Результаты диссертации должны помочь в интерпретации спектров оптической проводимости и ARPES низкодопированных сложных оксидов, в частности, куиратов, а также температурной зависимости удельного сопротивления таких систем. Кроме того, результаты диссертации позволяют определять по спектрам оптической проводимости или ARPES энергию связи ПБР, а также по одному из этих спектров предсказать положение максимума полосы, обусловленной фотодиссоциацией ПБР, в другом.
Результаты диссертации могут быть использованы для расчета свойств конкретных электрон-фононных систем с сильным взаимодействием (эффективной массы полярона, потерь его энергии на излучение, полосы в
17
оптических и фотоэмиссионны спектрах, обусловленной фотодиссоцнацией полярона, температурной зависимости удельного сопротивления).
Полученные результаты позволяют также определить некоторые направления дальнейшего развития самой теории поляронов. В частности, из них ясно, что для описания перехода от делокализованных состояний электрон-фононных систем к локализованным по мере увеличения силы электрон-фононного взаимодействия необходима теория, учитывающая как некогерептную, так и когерентную составляющую фононного поля. Новые модели и теоретические методы исследования, разработанные в диссертационной работе, могут применяться для изучения других свойств ПБР или других электрон-фононных систем с сильным взаимодействием (например, биноляроны, электронные струны, электронные капли).
Наконец, результаты диссертационной работы должны внести вклад в решение задачи создания материалов для поляронной электроники.
Совокупность полученных результатов и положений, выносимых на защит)', их научная значимость и признание на международном уровне позволяют классифицировать представленную работу как новое перспективное направление в теории электрон-фононных систем, которое учитывает возможность образования квантово-когерентных состояний фононного поля.
Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на международном симпозиуме по высокотемпературной сверхпроводимости (г. Росгов-на-Допу, 1998 г.), 3-й международной конференции по высокотемпературной сверхпроводимости 8ігірея-2000, (г. Рим, Италия, 2000), на международном симпозиуме по
физике локальных деформаций кристаллической решетки (г. Цукуба, Япония, 2000), на международном семинаре по системам е коррелированными фермиоиами (г. Лафборо, Великобритания, 2002), на 2-й
18
международной конференции по фундаментальным проблемам сверхпроводимости ФПС-2006 (г. Звенигород, 2006). на 2-й международной конференции по коррелированным электронам и фотоэмиссионной спектроскопии CORPES-2007 (г. Дрезден, Германия, 2007), на 57-й международной конференции по ядерной физике <lNucleus-2007’' (г. Воронеж, 2007), на 16, 17 и -18-й Всероссийских конференциях по физике сегнетоэлектриков ВКС-16 (г. Тверь, 2002), ВКС-17 (г*. Пенза, 2005), ВКС-18 (г. Санкт-Петербург, 2008).
Публикации. Всего по теме диссертации автором опубликовано 42 работы. Основными работами по теме диссертации, опубликованными автором в рецензируемых журналах, являются 20 публикаций (А1-А20 в автореферате), включая 4 статьи в журнале Phys. Rev. В и 4 статьи в ЖЭТФ, статьи в журналах Phys. Lett. А, ФТТ, Известия РАН (серия физическая) и др.
Личный вклад автора. Научные положения диссертации, выносимые на защиту, сформулированы автором лично. Задачи данной работы были полностью сформулированы и в значительной степени решены автором. Проблема получения зонной структуры ПБР при учете ПД РП (включая определение его эффективной массы) поставлена и решена автором. Автором доказано возникновение квазичерснковского излучения волны поляризации при движении ПБР с v>u« и исследованы его свойства, для чего впервые в теории ПБР введена модель среды с двухкомпонентной поляризуемостью. Постановка и решение задачи об определении параметров квантово-когерентного состояния поля поляризации в ПБР и об их использовании для предсказания оптических свойств систем с ПБР и задачи о построении термодинамической функции распределения автор осуществил совместно с профессором Э. Н. Мясниковым. Проф. Э. Н. Мясников также принимал
19
участие в обсуждении результатов решения задач об эффективной массе полярона и торможении полярона квазичеренковским излучением. В решении задачи об оптических свойствах систем с ПБР участвовала также успешно защитившаяся аспирантка проф. Э. II. Мясникова 3. П. Мастропас. Соавтором автора, кроме вышеупомянутых, является профессор университета г. Лафборо (Великобритания) Ф. В. Кусмарцев, принимавший участие в обсуждении результатов решения задачи о спонтанном нарушении трансляционной симметрии в системах с сильным электрон-фононным взаимодействием.
20
Глава 1
ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ 110 ТЕОРИИ ИОЛЯРОНОВ БОЛЬШОГО РАДИУСА
1.1. Электрон-фононное взаимодействие. Полярой! большого радиуса (Г1БР). Энергия связи ПБР при классическом рассмотрении поля поляризации.
Начало развитию теории поляроиов положила идея Л. Д. Ландау [1] о том, что заряженная частица в однородной поляризующейся среде может локализоваться, если локализация обеспечит ей выигрыш в энергии за счет взаимодействия с поляризационным зарядом, возникшим в области се локализации. Наиболее полное определение понятия полярон дал позже A.C. Давыдов [36): "Полярон представляет собой автологсализованное состояние электрона в ионном кристалле, обусловленное нелинейным и нелокальным взаимодействием электрона с векторным нолем поляризации, возникающей в кристалле под влиянием того же электрона”. Энергию связи такого автолокализованного состояния носителя заряда впервые рассчитал С.И. Иекар [2]. Он рассмотрел случай, когда область локализации носителя заряда значительно больше размеров элементарной ячейки кристалла, используя континуальное приближение. Такое состояние получило название полярон большого радиуса (ПБР). Было показано [2], что условием существования ПБР является высокая решеточная поляризуемость кристаллов.
Для анализа случая сильного электрон-фононного взаимодействия Л.Д. Ландау и С.И. Пекаром [2,37] было предложено использовать адиабатическое приближение, в котором скорость движения носителя в поляризационной потенциальной яме полагается много больше скорости движения ионов, гак что носитель адиабатически следует за движением ионов. Область
21
применимости адиабатического приближения ограничена выполнением неравенства Ер»Ьй)у где Ер - энергия связи полярона, Ьсо - энергия
фонона [2]. Для получения энергии связи ЦБР С.И. Пекар использовал вариационный метод, при этом использовалось классическое описание поля поляризации 12,37], состояние же носителя заряда рассматривалось квантовомеханически. Функционал, который необходимо минимизировать, включал в себя кинетическую энергию носителя заряда, потенциальную энергию его взаимодействия с полем поляризации и потенциальную энергию поляризационного поля.
Согласно электростатике, энергия взаимодействия электрона, находящегося в точке геи с поляризационным полем Р(г) имеет вид
= - 1в(г - |^)Р(ОЛ- = <г }УГ (|г - г„| *)Р(гУг (1.1) где индукция поля, создаваемого электроном,
®(г - Гг/) = ~е^ г (|г ~ г«( |"') • (1.2)
Взаимодействие равно нулю для поперечных поляризационных полей.
Полная продольная поляризация, обусловленная медленно движущимся электроном, может быть разделена на две части - инерционную (инфракрасную) часть Р^г), обусловленную относительным смещением ионов и безинерционную (оптическую) часть Рор|(г), обусловленную поляризацией каждого иона:
Р«*(Г) = Рй(г) + Рор:(г). (1.3)
Это разделение соответствует наличию в продольной диэлектрической проницаемости б(со) низкочастотных и высокочастотных резонансов. Взаимодействие избыточного электрона с электронами внутренних оболочек, описываемое Рор1 (г) безинерционно, так как внутренние электроны следуют
22
адиабатически за движением медленного избыточного электрона, т. с. оптическая часть поляризации всегда возбуждается вне зависимости от скорости движения электрона. Поэтому вклад этого взаимодействия может быть учтен в приближении эффективной массы.
Наиболее интересное сточки зрения качественно новых эффектов элек-трон-решеточного взаимодействия поляризационное поле связано с инерционной поляризацией Р^г), которая ниже будет обозначаться Р(г). Чтобы выразить для ионной решетки связь между Р(г) и индукцией О(г) через эффективную диэлектрическую проницаемость, рассмотрим с одной стороны покоящийся пробный заряд, когда
О = г0Е = Е+4лР,м, (1.4)
а с другой — пробный заряд, колеблющийся в жесткой ионной решетке (без смещений) с частотой, большей всех предельных частот оптических фононов. В этом случае индукция электрического поля будет, очевидно, такой же:
О = еюЕ' = Е' + 4яР0/>,, (1.5)
Из (1.12) и (1.13) можно найти разность между Р,о1 и РорЬ которая равна Р (г) = Б (г)/4лс*. (1.6)
£0'\ (1.7)
Выражение (1.7) определяет эффективную диэлектрическую проницаемость е*. обусловленную поляризационными смещениями ионов, через статическую и высокочастотную диэлектрические постоянные 8о и Величина е* не есть просто их разность, так как смещение ионной решетки и соответствующее поляризационное поле Р(г) учитывает электронную поляризацию в той мере, в которой она влияет па смещение
23
ионов, как это видно из (1.4)-(1.7). Если элекфическое поле обусловлено точечным зарядом, величина которого медленно нарастает во времени («включается») в данной точке кристалла от 0 до е, то Р есть поляризация, определенная после того, как ионы срелаксируют к своим новым положениям равновесия; при этом они деформируются вследствие электронной поляризации, и только после этого снимается поляризация электронных оболочек.
Потенциальная энергия единицы объема поляризационного поля, определенная как работа, затраченная на отклонение ионов при переходе от состояния с нулевой поляризацией Р(г)=0 к состоянию с поляризацией Р(г), определяемой выражением (1.6), имеет вид
где О - индукция поля, поддерживающего поляризацию Р(г). Тогда потенциальная энергия поляризационного поля во веем объеме кристалла
Учитывая (1.1), (1.9), функционал, который необходимо
минимизировать, имеет вид
|рО<Л* + 2пе* |Р2^г, (1.10)
где Э — вектор электрической индукции поля, создаваемого носителем заряда, в точке г:
В основном состоянии кристалла функционал Л[>,Р| должен иметь
(1.9)
(1.11)
24
абсолютный минимум при независимых вариациях м/(г) и Р(г) при условии сохранения нормировки волновой функции. Приравнивая нулю вариацию функционала, обусловленную измененем Р(г) при фиксированной волновой функции носителя заряда в ПБР, получим связь между Р(г) и D(r):
Р(Г)= , 1 D[v/,r) (1.12)
4 7Г€ *
где D(r) выражается через \j/(r) с помощью (1.11). После подстановки (1.12) в
(1.10) функционал J зависит только от \|/(г):
^•р]~лН2*-—1°2(ОЛ. (1.13)
Функционал (1.13) определяет энергию кристалла, в котором поляризация согласована с состоянием движения носителя заряда, описываемым функцией у(г). В частности, электрону, находящемуся в зоне проводимости, в приближении эффективной массы соответствует функция
У'1» = ^г,кг (1.14)
В этом состоянии неоднородная поляризация кристалла отсутствует, и J(^k) = ft2k2/2w*>0. Поэтому электрону энергетически выгодно находиться не в зоне проводимости, а в состоянии \|/(г), соответствующем движению электрона в ограниченной области кристалла. Это наиболее выгодное состояние можно найти из условия минимума функционала (1.13).
Для минимизации функционала (1.13) Пскар применил прямой вариационный метод, аппроксимируя у (г) функцией содержащей ряд параметров. В простейшем случае можно использовать функцию, зависящую только от одного параметра. Например, Пскар использовал удовлетворяющую условию нормировки функцию
25
^0('•.Р)={Ілр-’ Vі(1 + /Зг)ехр(- /Зг). (1.15)
Найденное из условия минимума значение р
0.1®
При этом функции (1.15) соответствует значение функционала
Е0 = -0.054^^ = -0.108«^ , (1.17)
•\ £
где теег /Л2 « 27.2 эВ . С пробной функцией вида
9/о(г) = 0.1229^,/4(1 + Ьг + 0А5\6Ь2г2)е~Ьг (1.18)
»
где минимуму функционала (1.13) соответствует
_ ^ т * е2
Ь = 0.6585, (1.19)
Пекар получил более точную оценку энергии основного состояния:
£0 = -0.0544^- = -0.1О88а!/,й>0 (1.20)
Выражение (1.20) определяет полную энергию кристалла. Ее модуль соответствует энергии тепловой диссоциации полярона, в результате которой электрон переходит на дно зоны проводимости и кристалл деполяризуется.
Условием применимости описанного выше подхода является выполнение условия адиабатичности
17(^)1 = 0.0544^-»;,^ * е (1.21)
При выполнении этого условия связь электрона с продольным полем поляризации считается сильной.
26