Содержание
1 Введение 4
2 Модель металла 19
2.1 Основные уравнения и величины............................ 19
2.2 Уравнения для поля, скорости и температуры в приближении медленной амплитуды........................................... 26
3 Поглощение и отражение фемтосекундного импульса в-
поляризованной волны 29
3.1 Отражение и поглощение импульса в-поляризованной волны однородным металлом........................................... 30
3.2 Отражение и поглощение импульса э-поляризован ной волны неоднородным металлом...........................•............. 33
3.3 Параметры численного решения уравнений для поля и температуры ..................................................: 38
3.4 Результаты численных расчетов в случае использования лазера на хром-форстерите ...................................... 40
3.5 Результаты численных расчетов в случае использования С02-лазсра.................................................... 45
4 Поглощение и отражение фемтосекундного импульса р-
иоляризованной волны 49
4.1 Отражение и поглощение импульса р-поляризованной волны однородным металлом........................................... 50
4.2 Отражение и поглощение импульса р-поляризованной волны неоднородным металлом......................................... 51
4.3 Результаты численных расчетов в случае использования лазера па хром-форстерите....................................... 53
2
4.4 Результаты численных расчетов в случае использования
С О 2-лазера..................................................... 55
5 Генерация второй гармоники фемтосекундными импульсами 59
5.1 Поле в металле на основной частоте....................... 60
5.2 Нелинейный ток в металле и восприимчивость.............. 62
5.3 Поле излучения, создаваемое наведенной поляризацией. ... 63
5.4 Излучение на частоте второй гармоники................... 66
5.5 Влияние нагрева электронов на генерацию гармоник........ 71
5.6 Генерация ^-поляризованной второй гармоники в условиях
сильно неоднородного нагрева металла...................... 78
6 Генерация третьей гармоники горячими электронами металла 87
6.1 Основные соотношения ................................... 87
6.2 Поле и температура в металле на основной и удвоенной частоте 89
6.3 Генерация третьей гармоники.............................. 91
6.4 Обсуждение и количественные оценки....................... 93
7 Приложение I. Генерация тока увлечения в-поляризованным фемтосекундным импульсом 95
8 Приложение И. Приближенное аналитическое вычисление коэффициента поглощения и сдвига фазы в случае неоднородной по скин-слою диэлектрической проницаемости 97
9 Заключение 104
3
1 Введение
Создание лазеров, позволяющих генерировать импульсы длительностью в несколько десятков фемтосекунд, сделало возможным изучение множества явлений, ранее недоступных для непосредственного экспериментального наблюдения. Помимо фундаментальных исследований, фемтосекундные импульсы нашли широкое применение в прикладных областях. Сюда можно отнести лазерную абляцию металлов |1, 2, 3] и диэлектриков [4, 5, 6]; изменение физических характеристик поверхностей, такое как окрашивание |7] и широкодиапазонное поглощение [8, 9, 10]; формирование ультракоротких электронных пучков [11]; создание наноструктур [12, 13, 14]; термоядерный синтез [15, 16].
Как правило (см., например, [17, 18, 19]), при теоретическом и экспериментальном изучении взаимодействия фемтосекундных импульсов рассматривается падение импульса из полупространства г < 0 на металл, расположенный в области г > 0 (рис.1). При такой схеме линейный
Рис. 1: Типичная схема взаимодействия фемтосекундных импульсов с металлом, занимающим полупространство.
4
или нелинейный отклик металла ищется по измерению сигнала, отраженного от границы 2 = 0 в область г < 0. Кроме того также часто изучают взаимодействие фемтосекундных импульсов с тонкой металлической пленкой [20, 21, 22]. При этом под тонкой пленкой имеется в виду такая, толщина которой (I меньше глубины скин-слоя или сравнима с ней. В такой постановке задачи также может измеряться коэффициент прохождения в область г> с1. При использовании топких пленок теоретическое рассмотрение иногда упрощается за счет пренебрежения теплопереносом [23, 24, 25], поскольку градиент температуры может быть недостаточен для создания существенного теплового потока.
Линейный оптический отклик вещества традиционно описывается формулами Френеля (см., например, [26]), связывающими амплитуду поля отраженной волны с амплитудой поля падающей волны:
^ = = (1Л) К>1г + Кчг €К\Х +
где - нормальная к поверхности компонента комплексного волнового вектора, е - диэлектрическая проницаемость среды, считающаяся однородной, индексы 5 и р определяют поляризацию излучения соответственно перпендикулярно и в плоскости падения, индексы 1 и 2 соответствуют вакууму и среде (см. рис.1). Соотношения (1.1) следуют из сшивки решения уравнений Максвелла в среде с их решениями в вакууме для для полей падающей и отраженной волны, причем в случае в-поляризации удобно решать уравнение для электрического поля:
йг2 + ~ Ьх)&8,1 = 0, 2 < 0,
(Р-р 0
+ {к2е - к1)Ее,1 = 0, г > 0,
а в случае р-поляризации - для магнитного
л2 п
+ (к2 - к1)ВрЛ = 0, г <0,
2 > 0,
(1.3)
где к - волновое число в вакууме, кх - проекция волнового вектора на ось, параллельную поверхности металла.
В современных экспериментах по взаимодействию фемтосекундных импульсов лазерного излучения с металлами сравнительно просто реализуются условия, в которых за время воздействия импульса решетка остается относительно холодной, а электроны нагреваются за время меньшее, чем время выноса тепла из скин-слоя (см., например, [27]-[29]). В этих условиях изменяющаяся во времени температура электронов Те оказывается существенно неоднородной по скин-слою и значительно превышает температуру решетки T(at. Неоднородность температуры электронов ведет к неоднородности диэлектрической проницаемости металла, которую можно аппроксимировать выражением [30]
Uv
£ = £о , . . у (1-4)
Неоднородность е является следствием координатной зависимости входящей в (1.4) частоты столкновений электронов, в случае нормального скин-эффекта равной
V = иер + иее = иерО,\Щ + (1.5)
где кв - постоянная Больцмана, h - постоянная Планка, £р - энергия Ферми, Ь - численный коэффициент, го _ диэлектрическая проницаемость,
обусловленная связанными электронами и решеткой, и - частота излучения, ujj, - плазменная частота, TJ - температура решетки, при которой электрон-фононная частота столкновений равна iyepод. Следует отметить, что в случае высокочастотного скин-эффекта также можно использовать выражение вида (1.4), однако тогда вместо (1.5) следует использовать выражение для частоты, определяющей высокочастотную проводимость металла с иными значениями электрон-фононной частоты столкновений vepQ ф ^е/ю.А и коэффициента а ф 6, определяющей частоту электрон-
6
электронных столкновений:
^ г,а, 4т2
^ — Vер “Г ^ее — ^ерО /р ~Ь & ^ ? (^*®)
В любом из этих случаев зависимость е от координаты, возникающая вследствие неоднородности частоты столкновений, приводит к необходимости пересмотра оптических свойств металла в условиях нормального и высокочастотного скин-эффектов, описанных, например, в [31].
Существует множество работ, в которых рассматривается взаимодействие электромагнитных волн с неоднородными средами (см.[32, 33]).
В [34) приведены точные решения уравнений Максвелла в случае взаимодействия э-поляризованной волны со средой, свойства которой описываются диэлектрической проницаемостью с простым модельным видом неоднородности, соответствующим плавному переходу между двумя постоянными значениями. Получены аналоги формул Френеля для поглощающей и непоглощающей сред.
Широко использовался подход, в котором неоднородная среда рассматривалась как слоистая, с изменяющимися от слоя к слою параметрами. Например, в [35),[ЗС) показано, как по эллипсометрическим экспериментальным данным можно восстановить оптические параметры неоднородной среды. Используя подход [37], где уравнения Максвелла в среде представлены в виде матрицы 4x4, в работе [38] проводились вычисления оптических свойств неоднородной среды, представленной как набор однородных слоев с плавно изменяющимися от слоя к слою заданными характеристиками.
В работах [39, 40] исследовано отражение высокочастотного излучения от полупространства с тонким поверхностным слоем толщины а, причем а « Л, где Л - длина волны. Полученные результаты, описывающие отражение воли разных поляризаций, зависят от разности диэлектрических проницаемостей в глубине среды и в приповерхностном слое. Показано, как можно обнаружить отклонения от формул Френеля при наличии на поверхности однородного полупространства тонкой пленки путем анализа
7
непосредственно измеряемых в эксперименте величин.
В отличие от [34]-[40], в работах [41, 42] использовался иной подход -разложение диэлектрической проницаемости в ряд но малому параметру отношения частоты электронных столкновений к частоте излучения, и поиск поля в металле в виде ряда но этому малому параметру.
Таким образом, можно сказать, что задача об отражении и поглощении электромагнитного излучения неоднородными средами активно исследуется в литературе, являясь важной и актуальной частью современных исследований в области оптики металлов и ее приложений к созданию наноматериалов и их обработке.
Электродинамическая задача об отражении волны средой обычно решается в линейном по полю приближении. В металлах наблюдаются и нелинейные по полю явления, такие как генерация гармоник. Генерация второй гармоники в диэлектриках была открыта еще в 1962 году [43], почти сразу после изобретения лазера. Вскоре это явление было обнаружено и при воздействии электромагнитного излучения на поверхность металлов [44]. С тех нор предлагалось много различных моделей, описывающих это явление. В [45] использовалась квантовомеханическая теория возмущений для изучения генерации гармоник твердыми телами при одновременном облучении вещества несколькими волнами. В работе [46] описана генерация второй гармоники металлом, динамика электронов которого рассматривалась с привлечением кинетического уравнения с граничными условиями зеркального отражения электронов от поверхности. Получены выражения для эффективности генерации гармоники в зависимости от угла падения и частоты волны. Было показано, что для описания генерации второй гармоники р-поляризованной волной основной частоты необходим учет тока, возникающего в тонком поверхностном слое толщины порядка 10-7см, в то время как в случае Б-волны он отсутствует. Частота столкновений электронов в металле принималась равной нулю. Подобное приближение было оправдано, поскольку в типичных для того времени условиях эксперимента
8
в оптическом диапазоне частота электронных столкновений была меньше частоты излучения, а ее увеличение за счет нагрева было невозможно из-за разрушения образца длинным импульсом. Подобные [46] соотношения для плазмы были получены в [47]. Результаты [46] были обобщены в [48], где было учтено влияние вклада в диэлектрическую проницаемость межзонных переходов, описываемых с привлечением квантовомеханических расчетов.
В [49] исследованы различные механизмы генерации второй гармоники металлами. Указано, что существует объемный вклад в нелинейную восприимчивость, происходящий из локализованного в скин-слое продольного тока, создаваемого силой Лоренца, и поверхностный вклад, существенно зависящий от модели, описывающей тонкий слой толщиной в несколько ангстремов. В работе [50) сформулирована система гидродинамических уравнений для описания генерации второй гармоники, вычислены вклады поверхностного и объемного токов в эффективность генерации при частотах, близких к плазменной. Пригодность подхода [50] была подтверждена экспериментом [51]. Гидродинамический подход к описанию динамики электронов также использовался в [52], где поверхность металла представлялась как набор слоев с различной плотностью электронов, связанных граничными условиями. Результаты были параметризованы одним комплексным параметром, описывающим свойства поверхности. В [53] с помощью функционала плотности вычислялось влияние поверхностных эффектов на генерацию гармоник при частотах излучения, сравнимых с плазменной частотой.
Работы [54] и [55] посвящены генерации гармоник на неровной поверхности металла. Приведены значения относительной эффективности генерации б- и р-поляризованиых второй и третьей гармоники в зависимости от длины волны. Показана зависимость эффективности генерации б-волн от структуры рельефа поверхности.
Для эффективного изучения генерации гармоник, являющейся нелинейным по полю явлением, следует использовать лазерные импульсы с
9
- Київ+380960830922