ОГЛАВЛЕНИЕ
ВВЕДЕНИЕ...............................................................5
1. РАДИАЦИОННО-ЧУВСТВИТЕЛЬНЫЕ
МАТЕРИАЛЫ И ДЕТЕКТОРЫ...............................................10
1.1. Актуальные источники ионизирующих излучений....................10
1.2. Сцинтилляционные детекторы. Общие сведения.....................15
1.2.1. Области применения.........................................17
1.2.2. Основные параметры сцинтилляционных материалов.............17
1.2.3. Возможности сцинтилляционных детекторов....................18
1.2.4. Сцинтилляционные блоки детектирования......................19
1.3. Сцинтилляторы для регистрации гамма- и бета- излучений.........20
1.3.1. Неорганические кристаллическис сцинтилляторы...............20
1.3.2. Стеклянные и керамические сцинтилляторы....................23
1.3.3. Органические кристаллические сцинтилляторы
для регистрации і-амма-излучения............................24
1.3.4. Пластмассовые и жидкие сцинтилляторы.......................25
1.4. Сцинпиишяторы для регистрации нейтронов........................25
1.5. Сцинтилляционные композиции и комбинированные детекторы........29
1.6. Методы измерения и контроля свойств сцинтилляционных материалов 30
1.7. Выводы. Актуальные направления исследований в области физики радиационно-чувствительных материалов..........................31
2. ИЗМЕРИТЕЛЬНЫЕ УСТАНОВКИ И МЕТОДИКИ.................................33
2.1. Автоматизированная система для измерения радиационно-оптических свойств твёрдых тел (АСНИ РОСТІ)...............................33
2.1.1. Рентгенолюминссцснтный канал АСНИ РОСТТ....................36
2.1.2. Канал импульсной катодолюминесцснции АСІ ГИ РОСТТ..........37
2.1.3. Аппаратура для измерение кинетических характеристик........37
2.2. Ионолюминесцентная установка. Циклотронный канал..»............37
2.3. Установка для измерения спектров фотолюминесценции и возбуждения 38
2.4. Установка для измерения сцинтилляционных характеристик. ......39
2.5. Спектрометрическая установка СПЕКТР 1..........................40
2.5.1. Основные параметры и характеристики установки Cl ІЕКТР 1...41
2.5.2. Принцип действия установки СПЕКТР 1........................41
2.6. Установка «КЛАВИ»..............................................42
2.7. Экспериментальная станции SUPERLUM лаборатории HASYLAB электронного синхротрона DESY................................ 44
2.8. Аппаратура для измерения спектров поглощения образцов..........45
2.9. Образцы........................................................45
2.10. Выводы по главе 2........................................... 45
3. СПЕКТРАЛЬНО-ЛЮМИНЕСЦЕНТНЫЕ СВОЙСТВА НОВЫХ ОРГАНИЧЕСКИХ ЛЮМИНОФОРОВ-СЦИНТИЛЛЯТОРОВ.............................47
3.1. Основные классы органических сцинтилляторов и их оптические
характеристики................................................. 47
3.1.1. Ароматические углеводороды и их замещенные.................48
2
3.1.2. Органические сцинтилляторы с арилэтиленовой
и арилацетиленовой 1руппировками...............................48
3.1.3. Соединения с экзоциклической С=Ы-группой......................49
3.1.4. Органические составы на основе гетероциклических соединений...49
3.1.5. Органические люминофоры, содержащие карбонильную группу.......50
3 Л .6. Органические люминофоры на основе нафталевой кислоты,
ее замещенных и производных....................................51
3 Л .7. Итоги обзора известных органических сцинтилляторов...........51
3.2. Новые классы органических люминофоров-сцинтилляторов..............52
3.2Л. Люминофоры-сцинтилляторы на основе азолоазинов................52
3.2.2. Люминофоры-сцинтилляторы на основе пиразолилтиазолов.........54
3.2.3. Люминофоры-сцинтилляторы на основе фторхинолонов..............55
3.2.4. Люминофоры-сцинтилляторы на основе
производных триазинов и пиразинов..............................59
3.3. К вопросу о природе катодолюминесценции
исследуемых органических соединений...............................................67
3.4. Выводы по главе 3.„...............................................71
4. СПЕКТРЫ ЭЛЕКТРОННЫХ ВОЗБУЖДЕНИЙ
В ПЕРСПЕКТИВНЫХ СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫХ
МАТЕРИАЛАХ НА ОСНОВЕ НЕОРГАНИЧЕСКИХ
КРИСТАЛЛОВ (LI,NA)F-U,ME И 6Ы-СТЁКОЛ...................................74
4.1. Спектроскопические свойства кристаллов (Li,Na)F-Me и (Li,Na)F-U,Me. Формирование и локализация электронных возбуждений в условиях
высоких плотностей обычного и каскадного возбуждения...............77
4.1.1. Аттестация образцов на основе кристаллов LiF-U,Me и NaF-U,Me 80
4.1.2. Спектры поглощения наведённых радиацией центров
окраски в кристаллах (Li,Na)F-U,Me.............................81
4.1.3. ВУФ-спсктроскопия кристаллов LiF-U,Cu и NaF-U,Cu.
Примесная люминесценция и схемы переноса энергии...............87
4.1.4. Спектроскопические характеристики NaF
с редкоземельными активаторами.................................95
4.1.5. Импульсная катодолюминесценция кристаллов (Li,Na)F-U,Me и (Li,Na)F-Me, обусловленная
собственными и примесными дефектами...........................100
4.1.6. Сцинтилляторы на центрах окраски.
Каскадное возбуждение радиолюминесценции кристаллов...........111
4.2. Радиационно-оптические характеристики
литий-силикатных стёкол с церием..................................113
4.2.1. ВУФ-спектроскопичсские свойства стёкол Li20-Mg0-Si02-Ce......114
4.2.2. Спектры импульсной катодолюминесценции
стёкол Li20-Mg0-Si02-Cc.......................................118
4.2.3. Спектры рентгенолюминесценции стёкол Li20-Mg0-Si02-Ce........120
4.2.4. Спектры ионолюминесценции стёкол Li20-MgO-Si02-Ce............121
4.2.5. Детектор тепловых нейтронов на основе 6Li силикатного стекла.122
3
4.2.6. Оптимизация толщины сцинтилляционного детектора нейтронов
на базе 6І,і-силикатного стекла..............................126
4.3. Выводы по главе 4...............................................127
5. КОМБИНИРОВАННЫЕ СЦИНТИЛЛЯЦИОННЫЕ ДЕТЕКТОРЫ. МАТЕРИАЛЫ И КОМПОЗИЦИИ......................................129
5.1. Сцинтилляционный детектор с волоконно-оптическом датчиком.......129
5.2. Сцинтилляционный п,а,у-детектор нейтронного и гамма-излучения 134
5.3. Детектор нейтронного и гамма-излучения. PIN-(n,a,y) детектор....140
5.4. Неорганический сцинтиллятор для комбинированных
детекторов нейтронного и гамма-излучений.........................145
5.5. Комбинированы сендвич-детектор для регистрации
ионизирующих излучений...........................-...............148
5.6. Компактный сцинтилляционный детектор............................153
5.7. Телескопический детектор для регистрации
нейтронов и гамма-излучения................................ 158
5.8. Научно-прикладные разработки в области органических сциитилляционных материалов (кристаллы и пластики)..................162
5.9. Выводы по главе 5............................................ ..........................................165
ЗАКЛЮЧЕНИЕ............................................................166
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК...............................................169
4
ВВЕДЕНИЕ
Сцинтилляционный метод остаётся одним из основных методов регистрации ионизирующих излучений. Преимуществом этого метода является его универсальность. Он пригоден для регистрации практически всех видов ионизирующих излучений в широком диапазоне энергий (от единиц эВ до десятков ГэВ), включая, например, супермягкое (3-излучение изотопов 3Н или ИС и супержёсткое излучение ускорителей коллайдерного типа. Использование в качестве сцинтилляционных датчиков не только объёмных блоков, но и волокон или плёночных структур, а также жидких сцинтилляционных материалов ещё более расширяет возможность сцинтилляционного метода. В связи с этим однокристальные и комбинированные сцинтилляционные детекторы находят всё большее применение в ядерной физике, в геофизике, астрофизике и физике высоких энергий, в биофизике и биохимии, в радиохимии, в медицинской радиационной технике (сцинтиграфия, SPECT-, РЕТ- и СТ-томография), а также в промышленных комплексах неразрушающего радиационного контроля и в комплексах для импактного радиоэкологического мониторинга территорий и акваторий. Особую актуальность сцинтилляционный метод приобретает в связи с необходимостью создания более совершенных комплексов технического контроля за первичным ядерным топливом и за изделиями из делящихся материалов из-за возможной опасности ядерного терроризма.
Дальнейшее развитие сцинтилляционного метода связано с решением ряда актуальных фундаментально-прикладных задач радиационной физики конденсированного состояния, таких как поиск новых эффективных сцинтилляционных сред (для регистрации нейтронов и гамма-излучения) на неорганической и органической основе (кристаллов, стёкол, пластиков), выяснение природы радиолюминесценции в этих средах, механизмов сцинтилляционного акта, кинетики сцинтилляций, изучение процессов размножения, миграции, локализации, рекомбинации электронных возбуждений и их роли в создании дефектов структуры, в радиационной и примесной трансформации и модификации дефектов, в переносе энергии к центрам свечения и центрам окраски.
Следует также отметить, что к момент}' начала нашей работы актуальным и ранее слабо затронутым оставался вопрос не столько создания новых сцинтилляционных однокристальных объёмных детекторов, сколько создания комбинированных многофункциональных детекторов со сложными сцинтилляционными композициями и сцинтилляционных детекторов нового типа: волоконно-оптических сцинтилляторов и тонкослойных
сцинтилляционных структур.
Цели диссертационной работы:
• изучение методами оптический спектроскопии (с временным разрешением) радиационно-оптических свойств и спектрально-временных
5
характеристик электронных возбуждений, процессов их локализации, излучательного и безызлучательного распада, процессов радиационной трансформации центров свечения и центров окраски, а также их радиационной и примесно-вакансионной модификации для ряда перспективных органических (гетероциклические соединения) и неорганических (кристаллы и стёкла на основе фторидов и оксидов) материалов, чувствительных к нейтронам и гамма-излучению;
• разработка новых однокристальных и комбинированных сцинтилляционных детекторов гамма- и нейтронного, а также других видов излучения, пригодных для использования в диагностических и мониторинговых комплексах радиационного контроля промышленного, медицинского и радиоэкологического назначения.
Научная новизна
1. Впервые установлены спектральные характеристики фото- и импульсной катодолюминесценции, определён относительный световыход сцинтилляций и радиационная устойчивость для ряда новых детекторных материалов на основе органических соединений (азолоазины, пирозолилтиазолы, фгорхинолоны, пиразины, триазины), для ряда из них обсуждены модели электронных возбуждений. Показано, что люминесцентные характеристики ряда азолоаннелированных пиримидинов и триазинов определяются переходом данных молекул в возбуждённое триплетное состояние с переносом электронной плотности на пиримидиновое (триазиновое) кольцо и последующей релаксацией через ряд низкоэнергетических переходов. Наличие хорошо сопряженной и поляризуемой системы аннелированных фрагментов и/или заместителей, а также электроноакцепторные свойства являются факторами, способствующими повышенной интенсивности люминесценции.
2. Впервые для ряда новых перспективных детекторных материалов на основе неорганических соединений (кристаллы и стёкла), таких как ЫаР, 1лЬ\ ИаБ-Ме, ЫБ-Ме, ЫР-и,Ме, ЫаР-и,Ме, Ы-силикатные стёкла и некоторых других изучены люминесцентные и сцинтилляционные свойства: спектры фото-, рентгено-, ионо-, импульсной катодолюминесценции, параметры сцинтиимпульсов, относительный световыход сцинтилляций и ряд температурных параметров.
3. Впервые для обоснования моделей возбуждения центров свечения и эффектов размножения электронных возбуждений стёкол 61Л20-М£0-8Ю2-Се исследованы их спектроскопические свойства с использованием методов времяразрешённой люминесцентной ВУФ-спектроскопии в диапазоне энергий 2-35 эВ, а также их кинетические характеристики, обнаружена при 10 К дополнительная полоса возбуждения в области 6-8 эВ для иона Се ,
2 ^
установлена её природа, связанная с переходом Р(41)—> Б^Сбэ), что позволило скорректировать конфигурационную модель (Арбузова-Педрини) перезарядки и фотоионизации ионов Се3+.
6
4. Впервые исследованы локализация и распад электронных возбуждений на дефекты для образцов, находящихся в условиях высоких плотностей возбуждения: СИ-возбуждение (синхротронное излучение), ионные
циклотронные пучки, возбуждение импульсными электронными пучками с плотностью тока до 700 А/слг. Установлено, что в активированных кристаллах типа ЫР-и,Си, КаР-и,Си и им подобных доминирует электроннодырочный механизм образования и возбуждения центров окраски. Установлены эффекты радиационной трансформации центров свечения и окраски, а также механизмы и условия их радиационной и примесно-вакансионной модификации, а именно: установлены этапы эволюции, агрегации и преимущественного накопления тех или иных Е,- и/или Р3+-центров окраски с участием промежуточных Р2+, Р2' и
Р3-центров, и модели, учитывающие возможное влияние активаторов и автолокализованных экситонов на эти процессы; впервые обнаружены полосы-дублёры РА, Ргл и Рзд-центров окраски, связанные с возмущающим влиянием активаторов, в частности, полосы поглощения 260, 452, и 335 нм для кристаллов 1лР-и,Ме.
5. Обнаружены эффекты радиационно-стимулированного накопления и стабилизации центров свечения на базе агрегатных центров окраски (включая Ел-коллоидальные образования в ЬН7) в приповерхностных областях кристаллов (1л,Ыа)Р. Впервые показано, что приповерхностная радиационно-примесная модификация центров окраски в кристаллах (1л,№)Р и (ЫД>1а)Р-и,Ме позволяет их использовать для создания сцинтиллирующих тонкослойных фосфич-подобных гетероструктур, предложен способ их получения.
6. Предложены на уровне изобретений (6 патентов Российской Федерации) новые сцинтилляционные составы и новые композиции сцинтилляционных материалов, а также новые сцинтилляционные устройства — детекторы ионизирующих излучений многоцелевого назначения, включая волоконно-оптические и тонкослойные детекторы нового поколения.
Практическая ценность
1. Предложены новые органические люминесцентные и сцинтилляционные материалы на основе азолоазинов, пиразолилтиазолов, фторхинолонов пиразинов и триазинов, пригодные для регистрации УФ-радиации, альфа-частиц, быстрых нейтронов и мягкого бета-излучения.
2. Предложены на базе объёмных и волоконно-оптических материалов новые однокристальные и комбинированные радиационные детекторы:
■ Детектор для регистрации ионизирующих излучений, патент РФ 2143711;
■ Сцинтилляционный детектор, патент РФ 2142147;
■ Неорганический сцинтиллятор, патент РФ 2148837;
■ Детектор для регистрации нейтронов и у-излучения, патент РФ 2158011;
■ Сцинтилляционный детектор нейтронного и у -излучения, патент РФ 2189057;
■ Сцинтилляционный детектор, патент РФ 2190240.
7
3. Предложены тонкослойные сцинтилляторы (фосфич-подобные гетероструктуры) на центрах окраски в кристаллах (Li,Na)F и (Li,Na)F-Me, пригодные для регистрации импульсных электронных пучков большой
Л £
мощности с плотностью тока до 700А/см в диапазоне доз 10 - 10 Р и выше.
4. Разработоки в области сцинтилляционных материалов вошли в совместный с кыргызскими (Иссык-Кульский государственный университет, Институт физики НАН КР) и германскими (Фраунгоферовский Институт) коллегами в проект разработки устройства для визуализации рентгеновского излучения в комплексах неразрушающего контроля промышленного и медицинского назначения1.
Автор защищает:
1. Результаты исследований радиационно-оптических свойств новых люминесцентных органических материалов на основе азолоазинов, пиразолилтиазолов, фторхинолонов, пиразинов и триазинов (кристаллы и пластики), включая эффекты радиационной модификации центров свечения и деградации световыхода этих соединений.
2. Результаты исследований спектроскопических свойств и радиационно-стимулированных процессов в кристаллах на основе фторидов лития и натрия, в частности: эффекты и модели переноса и локализации электронных возбуждений в этих матрицах с учётом радиационнопримесной модификации центров окраски и свечения; эффекты трансформации спектров собственного свечения; эффекты формирования приповерхностных сцинтиллирующих слоев на центрах окраски и необходимые для этого дозовые нагрузки.
3. Спектры люминесценции и возбуждения (в ВУФ-диапазоне), кинетические характеристики стёкол состава l^O-MgO-SiCb, активированных ионами Се3" (включая модели Се3'-центра с учётом эффектов перезарядки и фотоионизации в приближении Арбузова-Педрини), и предложенные на основе стёкол сцинтилляционные композиции для новых детекторов.
4. Перспективные сцинтилляционные материалы на основе органических и неорганических кристаллов и 6Ы-силикатных стёкол, а также их композиции в составе однокристальных и комбинированных детекторов нейтронов, а-, (3-, X-, у- излучений, импульсных электронных и ионных пучков (патенты РФ 2142147, 2143711, 2148837, 2158011, 2189057 и 2190240).
Апробация работы
Материалы диссертации были представлены на 9 международных и 3 всероссийских конференциях: на международной конференции по
неорганическим сцинтилляторам и их применению (SCINT-97, Шанхай, Китай, 1997); на Пятой всероссийской научной конференции студентов -
1 X-Ray imaging Systems for NDT and général applications / M.Kroning, O.Hirsch, B.Shulgin, D.Raikov, M.Kidibaev, T.Koroleva, R.Hanke, T.Baumbach // National seminar of the Indian Society' Non-Destructive Tcsting. India. Chennai, 2002.
8
физиков и молодых учёных (ВНКСФ-5, Екатеринбург, Россия, 1999); на V международной конференции по неорганическим сцинтилляторам и их применению (SCINT- 99, Москва, Россия, 1999); на XXX международной конференции по физике взаимодействия заряженных частиц с кристаллами (Москва, Россия, 2000); на международной конференции по люминесценции и оптической спектроскопии конденсированных сред (Осака, Япония, 1999); на 1-м международном конгрессе по радиационной физике, сильноточной электронике и модификации материалов (Томск, Россия, 2000); на международной конференции по сцинтилляторам и их применению (SCINT-2001, Шамони, Франция, 2001); на Всероссийском молодежном симпозиуме “Безопасность биосферы” (ББИО-2002, Екатеринбург, 2002); на Уральском международном семинаре (SC1NTMAT-2002, Екатеринбург, Россия, 2002); на еврофизической конференции по диэлектрическим материалам (Вроцлав, Польша, 2002); на V Международной конференции «Прикладная оптика» (С.-Петербург, Россия, 2002); на национальном семинаре Индийского общества по неразрушающему контролю (Ченнаи, Индия, 2002).
Публикации. По материалам диссертации опубликовано 26 статей, 6 патентов РФ, 23 тезиса докладов, всего 55 работ.
Личный вклад автора
Автор принимал участие в модернизации автоматизированной системы научных исследований радиационно-оптических свойств твёрдых тел (АСНИ РОСТТ). Автором выполнены все, проведённые в УГТУ-УПИ измерения спектров фото- и радиолюминесценции, а также измерения сцинтилляционных характеристик образцов. С непосредственным участием автора проведены измерения в Институте электрофизики, результаты этих измерений обработаны им лично. Измерения в Гамбурге (ВУФ-спектры) на установке DES Y выполнены научным консультантом профессором Пустоваровым В.А., однако, обработка, анализ и физическая интерпретация всех ВУФ-спектров проведены автором. Автор участвовал в обсуждении всех результатов работы и в подготовке научных публикаций для печати. Защищаемые положения и выводы по диссертации сформулированы автором.
Структура и объём диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения, изложена на 130 страницах машинописного текста. С учётом 30 таблиц, 88 рисунков и библиографического списка из 177 наименований общий объём диссертации составляет 178 страниц.
9
1. РАДИАЦИОННО-ЧУВСТВИТЕЛЬНЫЕ МАТЕРИАЛЫ И ДЕТЕКТОРЫ
Повышенный интерес к созданию эффективных однокристальных и комбинированных сцинтилляционных детекторов, пригодных для дистанционной регистрации ионизирующих излучений и нейтронов, связан с задачами радиационного и радиоэкологического мониторинга, с задачами обнаружения и идентификации изделий и составов из делящихся материалов (ДМ) и радиоактивных веществ (РВ). Наиболее «ходовыми» из ДМ являются входящие в состав свежего и отработанного ядерного топлива уран и плутоний.
1.1. Актуальные источники ионизирующих излучений
Уран является основным сырьем при производстве ядерного топлива для ядерных реакторов и материалов для ядерного оружия. Природный уран состоит из трех изотопов - урана-238, урана-235 и урана-234 (табл.1.1) [1,2].
Таблица 1.1
Изотопы урана [2]
Изотоп Содержание в природном уране, % Число протонов Число нейтронов Период полураспада, лет
99,284 92 146 4,46 млрд.
0,711 92 143 704 млн.
0,005 92 142 245 тыс.
Уран-238 распадается с испусканием альфа-частиц и слабого гамма-излучения. Продукт распада - торий-234, который в свою очередь распадается на протактиний-234 с испусканием бета-частиц, за ним следует уран-234 и т.д.
Способность урана к делению, т.е. расщеплению на два легких фрагмента под действием нейтронного облучения с высвобождением энергии, сделала его важным материалом для использования в ядерной энергетике и для создания ядерного оружия. Из входящих в состав природного урана изотопов только уран-235 способен поддерживать цепную ядерную реакцию. Но для применения в энергетике и оружейной продукции концентрация урана-235 должна быть выше, чем в природном уране. Это достигается с помощью процесса обогащения. Для реакторов АЭС достаточно содержания урана-235 от 3 до 25 %, для оружейных целей требуется высокообогащенный уран с содержанием урана-235 более 90 %.
Точной информации о мировых запасах высокообогащенного урана не существует, по некоторым оценкам они составляют около 2.3 тыс. тонн. Из рассекреченных в последние годы данных [1-3] следует, что в 1945 - 1992 гг. в США было произведено 994 тонны высокообогащенного урана. После прекращения его производства в 1992 г. объем запасов высокообогащенного урана в военных арсеналах США оценивается в 550 тонн.
10
Характерный гамма-спектр образца 235U приведён на рис. 1.1. Уран 235U хорошо идентифицируется по у-линиям 185 и 143 кэВ [4].
Рис. 1.1. Спектр у-излучсния 235U
Основные экспериментальные данные об энергиях и интенсивностях излучений при радиоактивных распадах 235и приведены в табл. 1.2 [1].
Таблица 1.2
Спектры а- и у- излучения 2'5U [1]
Баранов С. А. Malich C.W. Pilger R.C. Gae aR.
Еа, кэВ 1а,% Б«, кэВ 1а, % Еу, кэв 1у, % Б„ кэв Iv,%
(4597) <1 4597 4,7 109±2 4,9
4583 1,5 <0,5 144±2 11,3 146±3 -13
4555 3 4556 3,7
(4527) <1 <0,1
4501 1 4502 1,2 184±2 54,9 188±2 55
4443 3 (4445) -0,6 196±4 4,5
(4431) 1,5 <2
4417 2 (4419) (-4)
4399 62 4396 58 285±5 10'3
4373 ~6 350±5 6-10'3 349±4 (0,03) .
4367 ~11 4366 19 430±5 10'3
4344 1,5 510±5 З-Ю'3
4325 3 4323 2,9 620±10 2-10'3 209+4 (3,7)
4266 0,6 670±10 610'3
4219 5,5 4215 5,5 760±Ю 10‘3
4158 -0,3 1010±20 ю-
Примечания: Еа и 1« - экспериментальные значения энергии и интенсивности излучения альфа-частиц, Б, и 1у - экспериментальные значения энергии и интенсивности гамма излучения [1].
11
Экспериментальные данные о нейтронах спектра деления 2Ъи приведены на рис. 1.2. В спектре имеется незначительная доля тепловых нейтронов, основная же масса приходится на нейтроны с высокой энергией. Энергетический спектр мгновенных нейтронов непрерывный с максимумом около 1 МэВ. Средняя энергия мгновенного нейтрона близка к 2 МэВ. Энергетический спектр нейтронов (в предположении, что нейтроны испускаются движущимися осколками) апроксимируется соотношением:
ехр
N(8)
л/£
(1.1)
где 8 - кинетическая энергия нейтронов в МэВ (рис. 1.2), значения параметра к для ядер 23'и составляет 129, а для ‘39Ри составляет 133.
Рис. 1.2. Энергетический спектр нейтронов, испущенных при делении тепловыми нейтронами ядра 235и
Плутоний относится к классу искусственных трансурановых элементов. Атомный номер плутония - 94. У плутония более 10 изотопов с массовыми числами от 232 до 246. Только часть изотопов плутония имеет практическое применение в промышленных и военных целях. В первую очередь это 239Ри и 2 8Ри. Плутоний-239, получаемый в ядерных реакторах, используется в ядерной энергетике, в частности, используется для производства компактных термоэлектрических генераторов.
Плутоний-241 также относится к делящимся материалам, его использование в военных целях и в составе топлива для реакторов оказалось неэффективным из-за очень высокой стоимости, а также вследствие более короткого периода полураспада и более высокой радиоактивности по сравнению с 239Ри. Другие изотопы плутония (с массовыми числами от 240 от 242), также производимые в реакторах, являются сильно токсичными веществами и практического применения не имеют. Наиболее важны
« ^ - 239-г)
энергетический и оружейный плутонии, содержащие, помимо ги, некоторое количество изотопов 240Ри, 241Ри, 242Ри, табл. 1.3 [2].
12
Основные экспериментальные данные об энергиях и интенсивностях альфа- и гамма- излучений 239Ри приведены в табл. 1.4. и 1.5 [1]. Основное внимание уделено гамма-спектру, поскольку при дистанционном обнаружении плутония регистрируется именно гамма-, а не альфа-излучение.
Таблица 1.3
Ядерные свойства основных изотопов плутония [2]
Ядерные свойства 21кРи ^Ри ’ -"Ри 24ТРи 242Ри
Период полураспада, лет 87.74 24110 6537 14,4 376000
Активность, Ки/г 17,3 0.063 0,23 104 0,004
Тип радиоактивного распада а-распад а-распад а-распад [3-распад а-распад
Энергия радиоактивного распада, МэВ 5,593 5,244 5,255 0,021 4,983
Характерный у-спектр образца Ри приведён на рис. 1.3. Спектр снят с достаточно высоким разрешением. Характерные наиболее интенсивные линии у-спектра (отмеченные в табл. 1.5) отчётливо проявляются на рис. 1.3.
Л1Л
Рис. 1.3. Спектр у-излучения Ри
Таблица 1.4
Параметры альфа-распада 239Ри [1)
Баранов С.А. НогбсЬ Б. Ьеаг^ С.-Е.
Еа, кэВ 1«,% Еа, кэВ и% Е„, кэВ 1а, %
5155,6 73,3 5155,0±0,6 69
5143 15,1 5155,0+0,7 20
5105 11,5 5104 11,5 5155,0+0,7 И
5076 0,032 5074 0,043
5064 9-10-4
5054* 0,021 5054 3,3-10'3
Примечание: имеется ещё 16 линий меньшей (нежели 5054 кэВ) энергии с очень слабой интенсивностью [1].
13
Таблица 1.5
Параметры 1ямма-излучения 239Ри [1]
Еу, кэВ 1у, о.е. Е„ кэВ 1у, о.е. Е„ кэВ 1у, о.е. Еу, кэВ 1у, о.е.
38.6 150 141.7 0.6 297.6 0.9 375.2 25
46.2 16 144.2 5 311.8 0.5 380.4 5
51.6 410 146.0 2.1 321.9 0.8 382.9 4
56.9 16 171.4 1.8 323.9 0.9 393.5 10
68.6 14 179.1 1.2 333.0 8 413.7 25
77.6 11 189.1 1.5 336.3 1.8 422.6 2
103.0 4 195.6 1.9 341.7 1.2 (426.7) 0.3
116.0 18 203.5 9 345.1 8.7 451.6 3.4
125.0 1.9 255.5 1.6 367.4 1.6
129.3 100 264.0 0.6 368.7 1.4
Четные изотопы Ри, “ Ри И “ Ри не являются делящимися материалами, но могут делиться под действием нейтронов высокой энергии (являются делимыми). Они не способны поддерживать цепную реакцию (за исключением 240Ри).
Соединения плутония с кислородом, углеродом и фтором используются в ядерной промышленности (непосредственно или в качестве промежуточных материалов, табл. 1.6) [2].
Таблица 1.6
Соединения плутония и их применение [2]
Соединения плутония Применение
Диоксид плутония (Р1Ю2) В смеси с диоксидом урана (1Ю2) используется в качестве топлива для ядерных реакторов
Карбиды плутония (РиС), (РиС2), (РиС3) Потенциально могут использоваться в качестве топлива для реакторов-бридеров (размножителей)
Трифторнд плутоний (РиРз) Тетрафторид плутония (Рир4> Являются промежуточными соединениями при производстве металлическою плутония
Нитраты плутония - Ри(Ж>з)4 и Ри(ЫОз)з Не используются. Являются продуктами переработки (при извлечении плутония из 1 отработанного ядернот топлива)
Плутоний-239 получают в гражданских и военных ядерных реакторах из урана-238. При производстве плутония в военных целях режим поддерживают таким, чтобы получить как можно больше плутония-239, т.е. сократить до минимума образование остальных изотопов плутония. Качество плутония определяется по общему процентному содержанию в нем изотопов плутония, кроме плутония-239 [2], в частности, по классификации, разработанной Департаментом энергетики США (табл. 1.7).
Спектр нейтронов деления 239Ри подчиняется максвелловскому распределению со среднеквадратичным значением энергии >1.3 МэВ.
14
Качество плутония [2]
Таблица 1.7
Тин плутония Содержание изотопов (кроме плутония-239), % 1
Сверхчистый 2-3
Оружейный менее 7
Топливный 7-19
Реакторный 19 и выше
Основными радиационными признаками урана-235 и плутония-239 являются: альфа-, гамма- и нейтронное излучения. При дистанционном обнаружении урана-235 и плутония-239 возможна лишь регистрация их гамма-излучения и нейтронов. Методы регистрации этих излучений и детекторы, применяемые для дистанционного обнаружения 235U и 239Ри будут описаны ниже. Разработка методов и детекторов для обнаружения таких ДМ, как 235U и 239Ри, автоматически решает основные проблемы регистрации составов из других ДМ и РВ, если предусмотреть диапазон регистрируемых энергий гамма-излучения Еу не менее 3 МэВ (и в ряде специальных случаев Еу>7-10 МэВ).
1.2. Сцинтилляционные детекторы. Общие сведения
Задачи дистанционного и контактно-дистанционного обнаружения и анализа изделий из делящихся материалов (урана и плутония) требуют для своего решения разработки и использования методов раздельного детектирования гамма или нейтронного излучения, либо разработки методов их одновременной регистрации. Существующие методы регистрации нейтронов в общем виде показаны на рис. 1.4. Большинство из этих методов пригодно для регистрации бета и гамма-излучения. Для дистанционного обнаружения в основном нашли применение сцинтилляционные и ионизационные детекторы. Для санкционированного контактного контроля применяют ППД-детекторы и закладные трековые, ТЛД и OCJI детекторы. Для санкционированного контактно-дистанционного контроля (в частности, детекторы с радиоканалом) чаще применяют счётчики Гейгера и пропорциональные счётчики.
При регистрации гамма-излучения в основном применяют (on line -режим регистрации) сцинтилляционные детекторы на основе неорганических и большеобъёмных органических (пластиковых) сцинтилляционных материалов. Ионизационные газовые счётчики для этих целей из-за невысокой их эффективности применяют относительно редко. Применение полупроводниковых ППД-детекторов для дистанционного обнаружения гамма-излучения нецелесообразно из-за малых объёмов детекторов и соответственно низкой эффективности обнаружения. Однако ППД-детекторы незаменимы при контактных методах контроля и анализа спектра гамма-излучения, когда требуется высокое энергетическое разрешение.
15
- Київ+380960830922